CN110607167A - 一种含液态金属的三维复合散热浆料及由其制备的散热膜 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种含液态金属的三维复合散热浆料及由其制备的散热膜。在散热基板的上表面均匀涂覆有一层石墨烯散热浆料，在以石墨烯为主的散热浆料里包括了液态金属，液态金属与石墨烯能构成三维散热体系。采用本发明设计方案，能够有效地形成了三维散热体系，可大幅度提高纵向散热性能。
Description
技术领域
本发明属于散热膜技术领域，具体涉及一种含液态金属的三维复合散热浆料及由其制备的散热膜。
背景技术
随着信息化时代的到来，电子元件逐渐向轻薄、短小和功能化方向发展。科学信息的发展使得电子元件的运行速度越来越快，功率也随之越变越大，从而导致温度升高快，产生的热量多，散热慢，不仅影响电子元件的运行速度，还会减少使用寿命。为了保持电子元件的高效性，热管理环节成为重中之重，散热的快慢决定了电子元件运行的快慢。目前石墨烯是热导率最高的二维散热材料，其热导率可高达5300W/m·K，比铜和铝高出十几倍之多。而且石墨烯是目前已知的世界上最轻薄的材料，其强度高达130GPa，也是有史以来被证实的最结实的材料。石墨烯还具有良好的柔韧性和稳定性。石墨烯所具有的性能可使其成为最佳的散热材料，近年来，人们把散热材料由石墨逐渐转向石墨烯，目前在智能手机、电脑、涂料、LED照明等设备散热已有市场化应用。虽然石墨烯的热导率很高，但是其结构为二维平面结构，导致它的散热只能被局限在二维平面上，层与层之间主要是热辐射方式传热，传热效率低，层间传热依然是制约其产业化的重要因素。
有研究为利用导热硅脂中添加高导热材料，提供一种具有先进技术、导热系数高、性能稳定等性质的高导热复合热界面材料。也有研究一种硅胶石墨烯液态金属复合材料，通过添加少量石墨烯和碳纳米管，不仅提高了液态金属的塑性，还提高了材料的力学性能和导热性能。虽然上述两项研究对于导热硅脂和硅胶的导热系数都得到提高，但是其本身就存在导热系数低的问题，因此限制了散热材料导热性能的发挥。另外，另一种利用液态金属熔点较低和热导率较高的性质，在石墨烯表面覆盖一层液态金属置于热源和散热器之间，便可达到降低热源的目的，但此方法造成过度覆盖，石墨烯散热特性未能全面释放出来。目前市场现有专利大多都与横向热传导相关，很少提及纵向散热传导，然而对于电子元件(或其他热源)产生的热量应该尽快从横向和纵向两个方向散发出去，才能高效实现元器件(或其他热源)的散热。
因此，针对于上述情况，本发明提出一套实用解决方案，专门解决纵向散热的问题。
发明内容
本发明目的是提供一种含液态金属的三维复合散热浆料及由其制备的散热膜，解决上述问题。
本发明的技术方案是：
一种含液态金属的三维复合散热浆料，包括如下重量份的组分：石墨烯材料5～50份，液态金属1～30份，成膜助剂0.01～15份，助剂0.01-5份，溶剂50～200份，其制备方法为：
(1)将液态金属和第一分散剂在3000-6000RPM下分散研磨2-6小时，制成粒径为100-500nm的纳米液态金属分散液，分散时加入助剂；
(2)将石墨烯材料、所述纳米液态金属分散液与成膜助剂混合，获得混合浆料，然后将所述混合浆料经三辊机辊压充分混合，得到石墨烯散热浆料。
进一步的，所述石墨烯材料为1-50层的片状石墨烯或石墨烯微片；所述成膜助剂为高温固化型丙烯酸树脂、环氧树脂、聚氨酯树脂中的任意一种或多种；所述液态金属为纳米液态金属，粒径为50～500nm，所述纳米液态金属为单质金属、二元合金、三元合金、多元合金中的任意一种；所述第一分散剂选取含金属亲和基团的高分子量嵌段共聚物溶液；所述助剂包括分散剂、消泡剂、流平剂或偶联剂。
进一步的，所述单质金属选自镓、铟、锡、铋、铯中的任意一种；所述二元合金选自镓铟合金、镓锡合金、镓汞合金、镓铯合金、铋铟合金中的任意一种；所述三元合金选自镓铟锡合金、镓铟汞合金、镓铟铯合金、镓锡汞合金、镓锡铯合金、镓汞铯合金、镓钠钾合金、铋铟锡合金中的任意一种；所述多元合金为由铋、锡、银、铜、铝或铬中的任意一种或多种与所述合金配制而成的低熔点多元合金中的一种。
进一步的，步骤(1)中所述液态金属和第一分散剂的重量比为1～20：1。
进一步的，所述石墨烯材料的制备方法为：将石墨烯、第二分散剂和溶剂置于高速分散机中，在2000～5000RPM下分散30min，制成石墨烯分散液。
进一步的，所述石墨烯与第二分散剂的重量比为5～20：1，所述第二分散剂选取非离子类的含石墨烯亲和基团的高分子聚合物。
进一步的，所述溶剂包括水、有机溶剂和UV单体，所述有机溶剂为沸点低于200℃的小分子；所述UV单体包括单官、双官、三官及多官单体。
本发明的另一技术方案是：
一种散热膜，包括：从上往下依次设置的石墨烯/纳米液态金属复合散热膜、散热基板、高分子胶黏剂和离型膜，所述石墨烯/纳米液态金属复合散热膜由如权利要求1-7中任意一项所述的一种含液态金属的三维复合散热浆料涂覆而成，将所述含液态金属的三维复合散热浆料均匀涂覆在所述散热基板上，经过80～200℃烘干，在20～50MPa压力下即可得到石墨烯/纳米液态金属复合散热膜，所述石墨烯/纳米液态金属复合散热膜包括石墨烯和液态金属，任意相邻的两片石墨烯通过液态金属连接。
进一步的，所述散热基板为铜箔、铝箔、铁片中的任意一种，厚度为0.01mm～10.00mm；所述石墨烯/纳米液态金属复合散热膜的厚度为0.01mm～3.0mm；所述高分子胶黏剂为水性、溶剂型及UV高分子聚合物中的任意一种。
进一步的，所述涂覆的方式为所述涂覆的方式为喷涂法、丝网印刷、涂布机涂布，浸渍提拉法中的任意一种或多种。
本发明提供了一种含液态金属的三维复合散热浆料及由其制备的散热膜，通过加入纳米液态金属，石墨烯由二维散热转向三维散热，因为纳米液态金属起到了石墨烯层和层之间的粘合作用，有效建立了石墨烯片层之间热传导的通道，进而提高了复合膜的散热效果。并且在散热基板的下层涂覆有一层高分子胶黏剂使发热元件与散热基板更好地贴合。这种技术效果能够有效解决电子元件的散热问题，适合大规模生产，具有广阔的市场前景和使用价值。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对实施例描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其它的附图。其中，
图1为本发明的散热膜的结构示意图，其中：1为石墨烯；2为液态金属；3为散热基板；4为高分子胶黏剂；5为离型膜。
具体实施方式
如图1所示，本发明提供一种新型含液态金属的三维复合散热浆料制成的散热膜，在散热基板3的上表面均匀涂覆有一层石墨烯1/液态金属2复合散热浆料，液态金属2与石墨烯1能构成三维散热体系，可以提高复合散热膜垂直方向导热率。以石墨烯为主的散热浆料包括如下重量份的组分，石墨烯5～50份，液态金属1～30份，成膜助剂0.01～15份，助剂0.01-5份，溶剂50～200份。石墨烯为1-50层的片状石墨烯，石墨烯微片或者氧化石墨烯微片。成膜助剂为高温固化型丙烯酸树脂、环氧树脂、聚氨酯树脂中的一种或多种。液态金属为纳米液态金属，粒径为50～500nm。纳米液态金属为单质金属或为二元合金、或为三元合金、或为多元合金中的一种。助剂包括分散剂、消泡剂、流平剂或偶联剂。单质金属选自镓、铟、锡、铋、铯中的一种；所述二元合金选自镓铟合金、镓锡合金、镓汞合金、镓铯合金、铋铟合金中的一种；三元合金选自镓铟锡合金、镓铟汞合金、镓铟铯合金、镓锡汞合金、镓锡铯合金、镓汞铯合金、镓钠钾合金、铋铟锡合金中的一种；多元合金为由铋、锡、银、铜、铝或铬中的一种或多种与合金配制而成的低熔点多元合金的一种。散热基板为铜箔、铝箔、铁片中的一种，厚度为0.01mm～1.00mm。石墨烯/纳米液态金属复合散热膜的厚度为0.01mm～1.50mm。溶剂包括水、有机溶剂和UV单体，有机溶剂为沸点低于200℃的小分子，例如醇类，酯类，酮类等。所述UV单体包括单官、双官、三官及多官单体，例如TMPTA，NPGDA等。所述高分子胶黏剂为水性、溶剂型及UV高分子聚合物中的任意一种。聚合物类型包括聚氨酯类型，丙烯酸类型，环氧类型等。
复合散热浆料涂覆的方式为喷涂法、丝网印刷、涂布机涂布，浸渍提拉法的一种或多种。
为使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面结合实施例进一步说明本发明的技术方案。但是本发明不限于所列出的实施例，还应包括在本发明所要求的权利范围内其他任何公知的改变。
首先，此处所称的“一个实施例”或“实施例”是指可包含于本发明至少一个实现方式中的特定特征、结构或特性。在本说明书中不同地方出现的“在一个实施例中”并非均指同一个实施例，也不是单独的或选择性的与其他实施例互相排斥的实施例。
其次，本发明利用结构示意图等进行详细描述，在详述本发明实施例时，为便于说明，示意图会不依一般比例作局部放大，而且所述示意图只是实例，其在此不应限制本发明保护的范围。此外，在实际制作中应包含长度、宽度及深度的三维空间。
实施例1
如图1所示的一种石墨烯和纳米液态金属复合散热膜，首先将5份石墨烯，1份WinSperse 4900(维波斯)和100份的水置于高速分散机中，在2000RPM下分散30min，制成石墨烯分散液。将2份镓铟合金和1份BYK 2012在3000RPM下分散研磨3h，制成粒径为200nm的纳米液态金属分散液。最后将上述两种分散液与少量的高分子基体混合，然后将浆料上三辊机辊压，即可得到石墨烯散热浆料。将石墨烯散热浆料均匀涂覆在散热基板上，再经过80℃烘干，在20MPa压力下即可得到石墨烯/纳米液态金属复合散热膜。高分子基体为环氧树脂。散热基板为铜箔，厚度为0.05mm。涂覆方式为喷涂法，分散时需加入助剂，助剂包括分散剂、消泡剂、流平剂或偶联剂。空白的(未添加液态金属)垂直热导率1.82W/m·K，制得散热膜的垂直热导率5.8W/m·K。
实施例2
如图1所示的一种石墨烯和纳米液态金属复合散热膜。首先将40份石墨烯，2份WinSperse 4900(维波斯)和200份的水置于高速分散机中，在2000RPM下分散30min，制成石墨烯分散液。将1份镓铟合金和1份BYK2015在6000RPM下分散研磨2h，制成粒径为300nm的纳米液态金属分散液。最后将上述两种分散液与少量的高分子基体混合，然后将浆料上三辊机辊压，即可得到石墨烯散热浆料。将石墨烯散热浆料均匀涂覆在散热基板上，再经过90℃烘干，在30MPa压力下即可得到石墨烯/纳米液态金属复合散热膜。高分子基体包括丙烯酸树脂、聚酯树脂的混合物。散热基板为铝箔，厚度为0.03mm。涂覆方式为浸渍提拉法和丝网印刷，分散时需加入助剂，助剂包括分散剂、消泡剂、流平剂或偶联剂。空白的(未添加液态金属)垂直热导率1.82W/m·K，制得散热膜的垂直热导率7.4W/m·K。
实施例3
如图1所示的一种石墨烯和纳米液态金属复合散热膜。首先将20份石墨烯，4份WinSperse 4900(维波斯)和100份的水置于高速分散机中，在5000RPM下分散30min，制成石墨烯分散液。将20％镓铟合金和1份BYK190在4000RPM下分散研磨6h，制成粒径为100nm的纳米液态金属分散液。最后将上述两种分散液与少量的高分子基体混合，然后将浆料上三辊机辊压，即可得到石墨烯散热浆料。将石墨烯散热浆料均匀涂覆在散热基板上，再经过120℃烘干，在50MPa压力下即可得到石墨烯/纳米液态金属复合散热膜。高分子基体包括环氧树脂、聚氨酯、聚酯树脂的混合物。散热基板为铁片、铜箔，厚度为0.03mm。涂覆方式为喷涂法和丝网印刷，分散时需加入助剂，助剂包括分散剂、消泡剂、流平剂或偶联剂。空白的(未添加液态金属)垂直热导率1.82W/m·K，制得散热膜的垂直热导率8.7W/m·K。
实施例4
如图1所示的一种石墨烯和纳米液态金属复合散热膜。首先将20份镓铟合金和1份BYK 190在4000RPM下分散研磨6h，制成粒径为500nm的液态金属分散液，加入50份石墨烯和20％的高分子基体，经过三辊机辊压，得到散热浆料，将石墨烯散热浆料均匀涂覆在散热基板上，再经过200℃烘干，在50MPa压力下得到石墨烯/纳米液态金属复合散热膜。高分子基体包括丙烯酸树脂、聚酯树脂、聚氨酯树脂的混合物。散热基板为铝箔，厚度为0.5mm。涂覆方式为浸渍提拉法和丝网印刷，分散时需加入助剂，助剂包括分散剂、消泡剂、流平剂或偶联剂。空白的(未添加液态金属)垂直热导率2W/m·k，制得散热膜的垂直热导率10W/m·k。
实施例5
如图1所示的一种石墨烯和纳米液态金属复合散热膜。首先将60份铟锡合金和5份BYK 2012在4000RPM下分散研磨6h，制成粒径为450nm的液态金属分散液，加入50份石墨烯和20份的高分子基体，经过三辊机辊压，得到散热浆料，将石墨烯散热浆料均匀涂覆在散热基板上，再经过180℃烘干，在40MPa压力下得到石墨烯/纳米液态金属复合散热膜。高分子基体包括聚酯树脂、聚氨酯树脂的混合物。散热基板为铜箔、铝箔、铁片，厚度为0.5mm。涂覆方式为喷涂法和丝网印刷，分散时需加入助剂，助剂包括分散剂、消泡剂、流平剂或偶联剂。空白的(未添加液态金属)垂直热导率2W/m·k，制得散热膜的垂直热导率11.4W/m·k。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：本发明的一种含液态金属的三维复合散热浆料及由其制备的散热膜，利用液态金属均匀分散于石墨烯浆料中，液态金属在石墨烯层和层之间的粘合作用，增加液态金属与石墨烯的接触面积，打通径向传热通道，将石墨烯的二维散热转向三维散热，从而形成完整的三维网络散热系统，实现了石墨烯的高效散热，提高了复合膜的散热效果。与未添加液态金属散热膜相比，本发明新型散热膜的垂直导热系数提升了3-6倍。
应说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制，尽管参照较佳实施例对本发明进行了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的精神和范围，其均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。
Claims (10)
1.一种含液态金属的三维复合散热浆料，其特征在于，包括如下重量份的组分：石墨烯材料5～50份，液态金属1～30份，成膜助剂0.01～15份，助剂0.01-5份，溶剂50～200份，其制备方法为：
(1)将液态金属和第一分散剂在3000-6000RPM下分散研磨2-6小时，制成粒径为100-500nm的纳米液态金属分散液，分散时加入助剂；
(2)将石墨烯材料、所述纳米液态金属分散液与成膜助剂混合，获得混合浆料，然后将所述混合浆料经三辊机辊压充分混合，得到石墨烯散热浆料。
2.根据权利要求1所述的一种含液态金属的三维复合散热浆料，其特征在于：所述石墨烯材料为1-50层的片状石墨烯或石墨烯微片；所述成膜助剂为高温固化型丙烯酸树脂、环氧树脂、聚氨酯树脂中的任意一种或多种；所述液态金属为纳米液态金属，粒径为50～500nm，所述纳米液态金属为单质金属、二元合金、三元合金、多元合金中的任意一种；所述第一分散剂选取含金属亲和基团的高分子量嵌段共聚物溶液；所述助剂包括分散剂、消泡剂、流平剂或偶联剂。
3.根据权利要求2所述的一种含液态金属的三维复合散热浆料，其特征在于：所述单质金属选自镓、铟、锡、铋、铯中的任意一种；所述二元合金选自镓铟合金、镓锡合金、镓汞合金、镓铯合金、铋铟合金中的任意一种；所述三元合金选自镓铟锡合金、镓铟汞合金、镓铟铯合金、镓锡汞合金、镓锡铯合金、镓汞铯合金、镓钠钾合金、铋铟锡合金中的任意一种；所述多元合金为由铋、锡、银、铜、铝或铬中的任意一种或多种与所述合金配制而成的低熔点多元合金中的一种。
4.根据权利要求1所述的一种含液态金属的三维复合散热浆料，其特征在于：步骤(1)中所述液态金属和第一分散剂的重量比为1～20：1。
5.根据权利要求1所述的一种含液态金属的三维复合散热浆料，其特征在于，所述石墨烯材料的制备方法为：将石墨烯、第二分散剂和溶剂置于高速分散机中，在2000～5000RPM下分散30min，制成石墨烯分散液。
6.根据权利要求5所述的一种含液态金属的三维复合散热浆料，其特征在于：所述石墨烯与第二分散剂的重量比为5～20：1，所述第二分散剂选取非离子类的含石墨烯亲和基团的高分子聚合物。
7.根据权利要求1或5所述的一种含液态金属的三维复合散热浆料，其特征在于：所述溶剂包括水、有机溶剂和UV单体，所述有机溶剂为沸点低于200℃的小分子；所述UV单体包括单官、双官、三官及多官单体。
8.一种散热膜，其特征在于，包括：从上往下依次设置的石墨烯/纳米液态金属复合散热膜、散热基板、高分子胶黏剂和离型膜，所述石墨烯/纳米液态金属复合散热膜由如权利要求1-7中任意一项所述的一种含液态金属的三维复合散热浆料涂覆而成，将所述含液态金属的三维复合散热浆料均匀涂覆在所述散热基板上，经过80～200℃烘干，在20～50MPa压力下即可得到石墨烯/纳米液态金属复合散热膜，所述石墨烯/纳米液态金属复合散热膜包括石墨烯和液态金属，任意相邻的两片石墨烯通过液态金属连接。
9.根据权利要求8所述的一种散热膜，其特征在于：所述散热基板为铜箔、铝箔、铁片中的任意一种，厚度为0.01mm～10.00mm；所述石墨烯/纳米液态金属复合散热膜的厚度为0.01mm～3.0mm；所述高分子胶黏剂为水性、溶剂型及UV高分子聚合物中的任意一种。
10.根据权利要求8所述的一种散热膜，其特征在于：所述涂覆的方式为喷涂法、丝网印刷、涂布机涂布，浸渍提拉法中的任意一种或多种。
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