CN110500578B - 一种耦合固体燃料反应与分离的化学链转化装置及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于固体燃料的燃烧气化技术领域，涉及一种耦合固体燃料反应与分离的化学链转化装置及方法，燃料反应器分为下小上大的两段，分别实现固体燃料与载氧体之间的化学反应和固体燃料未反应碳/燃料灰与载氧体的分离，在一个反应器内巧妙地完成固体燃料与载氧体的反应与分离；采用对置射流进料管，强化了循环固体载体和固体燃料之间的混合和传质传热；燃料反应器固体燃料分离段的操作灵活，可以根据不同需求，实现喷动流化床、鼓泡流化床或快速流化床的一种；整个载氧体循环没有涉及旋风分离器，减少了载氧体的磨损。

Description

一种耦合固体燃料反应与分离的化学链转化装置及方法
技术领域：
本发明属于固体燃料的燃烧气化技术领域，涉及一种耦合固体燃料反应与分离的化学链转化装置及方法，适用于煤、煤焦、生物质、固体废弃物等固体燃料的化学链气化和化学链燃烧过程。
背景技术：
煤、生物质等含碳固体燃料的洁净、高效、低碳转化是我国能源和环境可持续发展的必然之路。化学链转化技术(Chemical Looping)利用载氧体的晶格氧代替空气中的分子氧，将传统能源转化反应解耦为燃料反应器中载氧体与燃料的还原反应和空气反应器中载氧体与空气的氧化反应，包括化学链气化(Chemical Looping Gasification,CLG)和化学链燃烧(Chemical Looping combustion,CLC)等转化过程，化学链转化理念对传统能源利用方式进行了根本变革，有望实现CO2捕集减排、能源高效利用和传统污染物协同脱除。
与CH4等气体燃料的化学链转化过程相比，煤等固体燃料的化学链转化过程面临诸多挑战。首先，载氧体颗粒和煤颗粒之间的固-固反应速率较慢，造成反应不充分和CO2的捕获效率降低，给载氧体-煤双元固体物料的传质传热和燃料反应器内颗粒的停留时间提出了更高要求；其次，燃料反应器内载氧体与未反应碳、燃料灰之间的分离对系统稳定性和转化效率具有重要影响，这就要求未反应碳进行循环利用、燃料灰及时排出，对燃料反应器的设计提出更多限制。
目前，已有文献中报道了诸多固体燃料化学链反应器，如化工进展，2014， 33(6):1357-1364，空气反应器采用快速流化床反应器，燃料反应器多集中在鼓泡流化床、湍动流化床等。研究学者在原来气体燃料反应器等基础上进行改造，并没有得到满意的效果；为了增加停留时间和反应时间，将燃料反应器设计为多室反应器，甚至在燃料反应器和空气反应器之间增加碳捕获器(Carbon Stripper)以避免未反应碳进入空气反应器。然而，这些反应器均结构复杂、操作繁琐，给反应器的放大带来了很大挑战。
考虑到固体燃料化学链反应器内的混合、反应、流动及分离特点，现已公开的固体燃料反应器忽略了以下两个问题：其一，载氧体颗粒与固体燃料颗粒等双组分固体颗粒的混合效果直接影响循环固体载体的传热、传质效率以及固体燃料的转化效率及产品质量，然而，由于循环固体载体与固体燃料的粒径、密度、黏度等性质差别较大，双组分固体颗粒的混合效果较差，流态化的双组分固体颗粒更容易发生分离，影响了双组分固体颗粒的接触效果，进而影响了固体燃料和载氧体的反应；其二，载氧体与未反应碳、燃料灰在燃料反应器内无法进行及时分离，使得固体燃料等进入空气反应器，降低了碳捕获率，而且大多采用在燃料反应器和空气反应器之间增加碳捕获器(Carbon Stripper)的方法，增加了反应器结构的复杂性。
发明内容：
本发明的目的在于克服现有技术存在的缺点，为煤、生物质等固体燃料的转化设计提供一种耦合固体燃料反应与分离的化学链转化装置及方法，使得燃料反应器内固体燃料和载氧体之间的反应得到强化，同时，能够实现燃料反应器内固体燃料未反应碳、燃料灰和载氧体之间的分离，简化燃料反应器结构。
为了实现上述目的，本发明所述耦合固体燃料反应与分离的化学链转化装置主体结构包括旋风分离器I、流动控制阀I、空气反应器、气体分布板I、气体分布室I、固体排渣口、流动控制阀II、立管、射流管I、旋风分离器II、固体燃料分离段、料腿、返料管、气体分布板II、气体分布室II、固体燃料快速反应段、储料器、螺旋进料器和射流管II；竖直结构的燃料反应器由下部的固体燃料快速反应段和上部的固体燃料分离段组成，储料器通过螺旋进料器与射流管II相连，射流管I和射流管II对称设置在固体燃料快速反应段底部；固体燃料快速反应段自下而上依次穿过气体分布室II和气体分布板II并与固体燃料分离段相连；固体燃料分离段顶部与旋风分离器II相连，旋风分离器II的底部通过料腿与返料管相连，返料管设置在固体燃料快速反应段顶部或者固体燃料分离段底部，完成未反应碳、固体灰的循环，返料管的底部开有排灰口，实现固体灰的排出；流动控制阀I的上端与固体燃料分离段相连，下端与空气反应器相连，流动控制阀II 的上端与空气反应器底部相连，下端通过立管与射流管I相连；空气反应器的底部设有气体分布室I，空气反应器与气体分布室I之间通过空气通过气体分布板 I隔开，气体分布室I和气体分布板I为空气反应器提供反应介质和流化介质，气化剂通过气体分布室II和气体分布板II为固体燃料分离段提供反应介质和流化介质；固体排渣口竖直穿过气体分布室I和气体分布板I，用于将固体渣和烧结载氧体排出，旋风分离器I与空气反应器顶部相连，实现磨损载氧体小颗粒与气体分离开。
本发明所述空气反应器为鼓泡流化床，固体燃料快速反应段为湍动流化床，固体燃料分离段为喷动流化床、鼓泡流化床或快速流化床的一种；固体燃料快速反应段与固体燃料分离段的直径之比小于1/2，固体燃料快速反应段伸入固体燃料分离段的长度为固体燃料分离段高度的0～1/2；射流管I和射流管II均与固体燃料快速反应段成60～120°角；流动控制阀I和流动控制阀II为环路密封阀、U 型阀、V阀、L阀中的一种，气体分布板I和气体分布板II为多孔板、风帽板、微孔板中的一种。
本发明进行化学链转化时，载氧体与固体燃料之间的反应以及与未反应碳、固体灰的分离分别在固体燃料快速反应段和固体燃料分离段完成，通过螺旋进料器控制载氧体-固体燃料比，分别实现固体燃料的化学链燃烧或化学链气化过程，具体过程为：
(1)将载氧体通过射流管I和射流管II分别预装在空气反应器和固体燃料快速反应段内，调整空气反应器、射流管I、流动控制阀I、流动控制阀II和气体分布室II的气体流量，使载氧体颗粒循环稳定流动；其中空气反应器内的表观气速为0.01～0.5m/s，两射流管内的表观气速1～7m/s，固体燃料分离段的表观气速为0.01～5m/s；
(2)燃料反应器和空气反应器内的温度达到600～950℃后，在0.1-1Mpa压力条件下，固体燃料在气化剂的夹带作用下，与从空气反应器来的高温载氧体通过对置的射流管I和射流管II，在固体燃料快速反应段底部进行撞击混合、反应，并在整个固体燃料快速反应段内完成燃烧或气化反应；
(3)高温载氧体和未反应碳、固体灰进入固体燃料分离段，在固体燃料分离段完成载氧体与未反应碳、固体灰的分离；
(4)未反应碳、固体灰在固体燃料分离段顶部的旋风分离器II内与气体产物进行分离，得到的未反应碳、固体灰由返料管返回固体燃料分离段或固体燃料快速反应段继续反应或直接排出；
(5)载氧体在固体燃料分离段下部通过流动控制阀I进入空气反应器进行再生，重复以上步骤，直至完成固体燃料的化学链转化过程。
本发明所述载氧体包括Ca、Fe、Ni、Cu、Mn、Co等过渡金属氧化物及任意2～4种过渡金属的复合氧化物，固体燃料包括煤、煤焦、植物秸秆、木材等陆生生物质、微藻等海洋生物以及餐厨垃圾、城市垃圾、工业废弃物等固体含碳废弃物；所述气化剂包括CO2、水蒸气、含碳原料热解气或气化气中的一种或几种。
本发明与现有技术相比，具有以下优点：一是燃料反应器分为下小上大的两段，分别实现固体燃料与载氧体之间的化学反应和固体燃料未反应碳/燃料灰与载氧体的分离，在一个反应器内巧妙地完成固体燃料与载氧体的反应与分离；二是采用对置射流进料管，强化了循环固体载体和固体燃料之间的混合和传质传热；三是燃料反应器固体燃料分离段的操作灵活，可以根据不同需求，实现喷动流化床、鼓泡流化床或快速流化床的一种；四是整个载氧体循环没有涉及旋风分离器，减少了载氧体的磨损。
附图说明：
图1为本发明所述耦合固体燃料反应与分离的化学链转化装置主体结构原理示意图。
图2为本发明实施例1所述化学链转化装置的颗粒流动压降循环图，其中 AR-空气反应器；TSI-固体填料量；LS1-流动控制阀I；LS2-流动控制阀II。
具体实施方式：
下面通过实施例并结合附图对本发明作进一步说明。
实施例1：
本实施例所述耦合固体燃料反应与分离的化学链转化装置主体结构包括旋风分离器I 1、流动控制阀I 2、空气反应器3、气体分布板I 4、气体分布室I 5、固体排渣口6、流动控制阀II 7、立管8、射流管I 9、旋风分离器II 10、固体燃料分离段11、料腿12、返料管13、气体分布板II 14、气体分布室II 15、固体燃料快速反应段16、储料器17、螺旋进料器18和射流管II 19；竖直结构的燃料反应器由下部的固体燃料快速反应段16和上部的固体燃料分离段11组成，储料器17通过螺旋进料器18与射流管II 19相连，射流管I 9和射流管II19对称设置在固体燃料快速反应段16底部；固体燃料快速反应段16自下而上依次穿过气体分布室II 15和气体分布板II 14并与固体燃料分离段11相连；固体燃料分离段11顶部与旋风分离器II 10相连，旋风分离器II10的底部通过料腿12与返料管13相连，返料管13设置在固体燃料快速反应段16顶部或者固体燃料分离段 11底部，完成未反应碳、固体灰的循环，返料管13的底部开有排灰口，实现固体灰的排出；流动控制阀I 2的上端与固体燃料分离段11相连，下端与空气反应器3相连，流动控制阀II 7的上端与空气反应器3底部相连，下端通过立管8与射流管I 9相连；空气反应器3的底部设有气体分布室I 5，空气反应器3与气体分布室I 5之间通过空气通过气体分布板I 4隔开，气体分布室I 5和气体分布板 I 4为空气反应器提供反应介质和流化介质，气化剂通过气体分布室II 15和气体分布板II 14为固体燃料分离段提供反应介质和流化介质；固体排渣口竖直穿过气体分布室I 5和气体分布板I4，用于将固体渣和烧结载氧体排出，旋风分离器 I 1与空气反应器3顶部相连，实现磨损载氧体小颗粒与气体分离开；燃料反应器的固体燃料快速反应段16与固体燃料分离段11的高度分别为1.5米和1米，直径分别为0.05米和0.1米，空气反应器3的高度为1米，直径为0.1米；固体燃料快速反应段16伸入固体燃料分离段11的长度为0；射流管I 9和射流管II 19与固体燃料快速反应段16垂直；流动控制阀I 2和流动控制阀II 7为环路密封阀，气体分布板I 4和气体分布板II 14为多孔板，冷模实验的压降循环如图2所示，在不同空气反应器操作气速下，整个化学链转化装置的运行稳定，通过添加不同的煤灰颗粒，发现载氧体颗粒与煤灰颗粒的分离效果良好。
本实施例采用所述装置进行热态实验的具体操作步骤为：
(1)将12.25kg载氧体通过射流管I 9和射流管II 19预装在空气反应器3 和固体燃料快速反应段16内，调整空气反应器3、射流管I 9、流动控制阀I 2、流动控制阀II 7和气体分布室II 15的气体流量，使载氧体颗粒循环稳定流动，其中空气反应器3内的表观气速为0.2m/s，两射流管内的表观气速均为3m/s，固体燃料分离段11的表观气速为0.08m/s；
(2)空气反应器3和燃料反应器固体快速反应段16的温度分别达到900℃、 850℃，固体燃料在气化剂H2O/CO2的夹带作用下，与从空气反应器3来的高温载氧体依次通过射流管I 9和射流管II 19，在固体燃料快速反应段16底部进行撞击混合、反应，并在整个固体燃料快速反应段16内完成燃烧或气化反应；
(3)高温载氧体和未反应碳、固体灰进入固体燃料分离段11，在固体燃料分离段11完成载氧体和未反应碳、固体灰的分离；
(4)未反应碳、固体灰在固体燃料分离段11顶部的旋风分离器II 10，与气体产物进行分离，得到的未反应碳、燃料灰由返料管13返回固体燃料分离段 11或固体燃料快速反应段16继续反应或直接排出；
(5)载氧体在固体燃料分离段11下部通过流动控制阀I 2进入空气反应器 3进行再生，重复以上步骤完成固体燃料的化学链转化过程。
本实施例所述固体燃料采用神木煤，固体燃料的流量和载氧体循环量之比等于固体燃料含碳量和载氧体含氧量之比的2倍，载氧体采用Cu-Fe复合载氧体，得到的碳转化率≥90％，煤灰分离效率≥70％，二氧化碳捕集效率≥85％。
实施例2：
本实施例采用实施例1所述装置进行煤化学链气化过程实验，调整固体燃料的流量和载氧体循环量之比等于固体燃料含碳量和载氧体含氧量之比，载氧体采用Ca-Fe复合载氧体，固体燃料采用神木煤，得到的碳转化率≥90％，煤灰分离效率≥80％，燃料反应器出口合成气中H2和CO总含量≥80％。

Claims (3)

1.一种耦合固体燃料反应与分离的化学链转化方法，其特征在于在耦合固体燃料反应与分离的化学链转化装置中实现，进行化学链转化时，载氧体与固体燃料之间的反应以及与未反应碳、固体灰的分离分别在固体燃料快速反应段和固体燃料分离段完成，通过螺旋进料器控制载氧体-固体燃料比，分别实现固体燃料的化学链燃烧或化学链气化过程，具体过程为：
(1)将载氧体通过射流管I和射流管II分别预装在空气反应器和固体燃料快速反应段内，调整空气反应器、射流管I、流动控制阀I、流动控制阀II和气体分布室II的气体流量，使载氧体颗粒循环稳定流动；其中空气反应器内的表观气速为0.01～0.5m/s，两射流管内的表观气速1～7m/s，固体燃料分离段的表观气速为0.01～5m/s；
(2)燃料反应器和空气反应器内的温度达到600～950℃后，在0.1-1Mpa压力条件下，固体燃料在气化剂的夹带作用下，与从空气反应器来的高温载氧体通过对置的射流管I和射流管II，在固体燃料快速反应段底部进行撞击混合、反应，并在整个固体燃料快速反应段内完成燃烧或气化反应；
(3)高温载氧体和未反应碳、固体灰进入固体燃料分离段，在固体燃料分离段完成载氧体与未反应碳、固体灰的分离；
(4)未反应碳、固体灰在固体燃料分离段顶部的旋风分离器II内与气体产物进行分离，得到的未反应碳、固体灰由返料管返回固体燃料分离段或固体燃料快速反应段继续反应或直接排出；
载氧体在固体燃料分离段下部通过流动控制阀I进入空气反应器进行再生，重复以上步骤，直至完成固体燃料的化学链转化过程；
所述耦合固体燃料反应与分离的化学链转化装置的主体结构包括旋风分离器I、流动控制阀I、空气反应器、气体分布板I、气体分布室I、固体排渣口、流动控制阀II、立管、射流管I、旋风分离器II、固体燃料分离段、料腿、返料管、气体分布板II、气体分布室II、固体燃料快速反应段、储料器、螺旋进料器和射流管II；竖直结构的燃料反应器由下部的固体燃料快速反应段和上部的固体燃料分离段组成，储料器通过螺旋进料器与射流管II相连，射流管I和射流管II对称设置在固体燃料快速反应段底部；固体燃料快速反应段自下而上依次穿过气体分布室II和气体分布板II并与固体燃料分离段相连；固体燃料分离段顶部与旋风分离器II相连，旋风分离器II的底部通过料腿与返料管相连，返料管设置在固体燃料快速反应段顶部或者固体燃料分离段底部，完成未反应碳、固体灰的循环，返料管的底部开有排灰口，实现固体灰的排出；流动控制阀I的上端与固体燃料分离段相连，下端与空气反应器相连，流动控制阀II的上端与空气反应器底部相连，下端通过立管与射流管I相连；空气反应器的底部设有气体分布室I，空气反应器与气体分布室I之间通过气体分布板I隔开，气体分布室I和气体分布板I为空气反应器提供反应介质和流化介质，气化剂通过气体分布室II和气体分布板II为固体燃料分离段提供反应介质和流化介质；固体排渣口竖直穿过气体分布室I和气体分布板I，用于将固体渣和烧结载氧体排出，旋风分离器I与空气反应器顶部相连，实现磨损载氧体小颗粒与气体分离开。
2.根据权利要求1所述耦合固体燃料反应与分离的化学链转化方法，其特征在于所述空气反应器为鼓泡流化床，固体燃料快速反应段为湍动流化床，固体燃料分离段为喷动流化床、鼓泡流化床或快速流化床的一种；固体燃料快速反应段与固体燃料分离段的直径之比小于1/2，固体燃料快速反应段伸入固体燃料分离段的长度为固体燃料分离段高度的0～1/2；射流管I和射流管II均与固体燃料快速反应段成60～120°角；流动控制阀I和流动控制阀II为环路密封阀、U型阀、V阀、L阀中的一种，气体分布板I和气体分布板II为多孔板、风帽板、微孔板中的一种。
3.根据权利要求2所述耦合固体燃料反应与分离的化学链转化方法，其特征在于载氧体包括Ca、Fe、Ni、Cu、Mn、Co过渡金属氧化物及任意2～4种过渡金属的复合氧化物，固体燃料包括煤、煤焦、植物秸秆、木材、微藻、餐厨垃圾、城市垃圾、工业废弃物；所述气化剂包括CO2、水蒸气、含碳原料热解气或气化气中的一种或几种。
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