CN110451599A - 一种通过紫外光活化甲酸去除水体中硝态氮的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种通过紫外光活化甲酸去除水体中硝态氮的方法，将一定量的甲酸溶液加入含有硝态氮的水溶液中，在非氧化气氛下，于紫外光照射下对水体中的硝态氮进行去除；反应体系中，甲酸与硝态氮的摩尔比为2.4～2.8∶1。本发明方法硝态氮去除率高(硝态氮的去除率与气体转化率均达到99％以上)，有效避免了在水体中产生副产物引发二次污染，且反应条件温和，可广泛应用于地下水、饮用水水源地、工业废水等受硝态氮污染的水体中硝酸盐氮的去除。
Description
技术领域
本发明涉及一种通过紫外光活化甲酸去除水体中硝态氮的方法。
背景技术
硝态氮在水中溶解度高，化学性质稳定，可以长期在水体中积累，进入人体容易转变成亚硝酸盐，具有强毒性。水中硝态氮的去除是个亟待解决的问题，传统的处理方法如物理化学法、生物反硝化法等不同程度的存在能耗高、投资大、工艺运行复杂、选择性差、处理效率低的问题。化学法还原硝态氮具有高效、投资低等特点，但面临费用高、二次污染等问题。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种通过紫外光活化甲酸去除水体中硝态氮的方法，该方法硝态氮去除率高，不会在水体中产生氨氮、亚硝态氮等副产物而引发二次污染。
为解决上述技术问题，本发明所采用的技术方案为：
一种通过紫外光活化甲酸去除水体中硝态氮的方法，将甲酸加入到含有硝态氮的水溶液中并混合，在非氧化气氛下，于紫外光照射下对水体中的硝态氮进行去除；反应体系中，甲酸与硝态氮的摩尔比为2.4～2.8∶1。
其中，含有硝态氮的水溶液通过氮气曝气去除水体中的溶解氧。
其中，加入甲酸后反应体系的初始的pH值为3～4。
其中，采用功率125W的高压汞灯作为紫外光光源，当硝态氮初始浓度在50mg/L以下时，光照反应时间为60min以内；当硝态氮初始浓度在50～100mg/L时，光照反应时间为60～105min；当硝态氮初始浓度在100～200mg/L时，光照反应时间为105～240min。
其中，所述方法具体为：将已去除水体中溶解氧的含硝态氮水溶液与甲酸溶液混合，混合溶液中，甲酸与硝态氮的摩尔比为2.4～2.8∶1，混合溶液的pH值为3～4，采用功率为125W的高压汞灯作为光源，利用高压汞灯发出的紫外光照射混合溶液，反应60～240min。
相比于现有技术，本发明技术方案具有的有益效果为：
本发明方法能耗低，硝态氮去除率高(硝态氮的去除率与气体转化率均达到99％以上)，有效避免了产生氨氮、亚硝态氮等副产物而引发水体二次污染，且反应条件温和，可广泛应用于地下水、饮用水水源地、工业废水等受硝态氮污染的水体中硝酸盐氮的去除。
附图说明
图1是本发明方法的实验装置图；
图2是本发明实例1在不同初始甲酸投加量下，硝态氮的还原情况随时间的变化曲线；
图3是本发明实例1在不同初始甲酸投加量下，硝态氮的还原过程中气体转化率随时间的变化曲线；
图4是本发明实例2在一定甲酸投加比例下，硝态氮初始浓度100mg/L时硝态氮、亚硝态氮及氨氮浓度随时间的变化曲线；
图5是本发明实例3在一定甲酸投加比例下，硝态氮初始浓度200mg/L时硝态氮、亚硝态氮及氨氮浓度随时间的变化曲线；
图6是本发明实例4在一定甲醇投加比例下，硝态氮、亚硝态氮及氨氮浓度随时间的变化曲线；
图7是本发明实例4在一定甲酸投加比例下，硝态氮、亚硝态氮及氨氮浓度随时间的变化曲线；
图8是本发明实例4在一定乙醇投加比例下，硝态氮、亚硝态氮及氨氮浓度随时间的变化曲线；
图9为本发明方法在不同反应pH条件下，硝态氮的还原情况随时间的变化曲线；
图10为本发明方法在不同反应pH条件下，硝态氮还原过程中的气体转化率随时间的变化曲线。
具体实施方式
根据下述实施例，可以更好地理解本发明。然而，本领域的技术人员容易理解，实施例所描述的内容仅用于说明本发明，而不应当也不会限制权利要求书中所详细描述的本发明。
如图1所示，本发明方法采用的实验装置，包括光化学反应器4，光化学反应器4设有多个取样口3，混合溶液置于光化学反应器4中，还包括石英冷凝阱1，石英冷凝阱1置于光化学反应器4中，石英冷凝阱1设有冷凝水进口3和冷凝水出口，高压汞灯5置于石英冷凝阱1中，反应时，将光化学反应器4置于数控磁力搅拌器7上，转子6置于反应溶液里。
实施例1
本发明通过紫外光活化甲酸去除水体中硝态氮的方法，具体包括如下步骤：
步骤1，采用250mL硝态氮初始浓度为50mg/L的KNO3溶液作为模拟废水注入光化学反应器中，对溶液进行氮气曝气以去除反应体系中的溶解氧，多个平行实验中，分别加入不同体积的甲酸溶液，从而使甲酸在反应体系中的浓度分别为10mmol/L、7.5mmol/L、5mmol/L、2.5mmol/L、0mmol/L；
步骤2，采用功率为125W的高压汞灯作为紫外光光源，将不同甲酸初始浓度的反应溶液置于光化学反应器中，打开光源与冷凝水开关，使反应溶液在紫外光照射下进行氧化还原反应75分钟，每隔15min取样一次；
步骤3，测定反应过程中各反应溶液中硝态氮、亚硝态氮以及氨氮各含氮物质的含量，并通过运算得到反应过程中硝态氮的气体转化率。
从图2可以看出，随着甲酸投加量的增多，反应溶液中硝态氮的去除率逐渐增加，其中甲酸初始浓度为10mmol/L时，硝态氮还原速率最快，在60min时去除率达到99.9％以上，且该时刻该反应条件下硝态氮的气体转化率达到99.9％以上。虽然在甲酸初始浓度为7.5mmol/L时，反应进行到75min硝态氮的去除率达到96.2％，但气体转化率只有87.4％，且降解趋势趋于平缓。
实施例2
本发明通过紫外光活化甲酸去除水体中硝态氮的方法，具体包括如下步骤：
步骤1，按实验探究出的甲酸投加比例进行硝态氮初始浓度为100mg/L的硝态氮去除实验，采用250mL初始硝态氮实测浓度为105.6mg/L的KNO3溶液作为模拟废水注入光化学反应器中，对KNO3溶液进行氮气曝气以去除体系中的溶解氧，往KNO3溶液中投加一定量的甲酸，测得甲酸在反应体系中的浓度为20mmol/L(即反应体系中，甲酸与硝态氮的摩尔比约为2.65∶1)；
步骤2，反应体系的初始pH值为3～4，采用功率为125W的高压汞灯作为紫外光光源，打开光源与冷凝水开关，使反应溶液在紫外光照射下进行氧化还原反应105分钟，每隔15min取样一次；
步骤3，测定反应过程中各反应溶液中硝态氮、亚硝态氮以及氨氮各含氮物质的含量，并通过运算得到反应过程中硝态氮的气体转化率。
从图4可以看出，在105min时反应溶液中硝态氮的去除率达到99.9％以上，且该反应条件下硝态氮的气体转化率达到99.8％。
实施例3
本发明通过紫外光活化甲酸去除水体中硝态氮的方法，具体包括如下步骤：
步骤1，按实验探究出的甲酸投加比例进行硝态氮初始浓度为200mg/L的硝态氮去除实验，采用250mL初始硝态氮实测浓度为215.7mg/L的KNO3溶液作为模拟废水注入光化学反应器中，对KNO3溶液进行氮气曝气以去除溶液系中的溶解氧，往KNO3溶液中投加一定量的甲酸，测得甲酸在反应体系中的浓度为40mmol/L(即反应体系中，甲酸与硝态氮的摩尔比约为2.6∶1)；
步骤2，反应体系的初始pH值为3～4，采用功率为125W的高压汞灯作为紫外光光源，打开光源与冷凝水开关，使反应溶液在紫外光照射下进行氧化还原反应240分钟，每隔15min取样一次；
步骤3，测定反应过程中各反应溶液中硝态氮、亚硝态氮以及氨氮各含氮物质的含量，并通过运算得到反应过程中硝态氮的气体转化率。
从图5可以看出，在240min时反应溶液中硝态氮的去除率达到99.9％以上，且该反应条件下硝态氮的气体转化率达到99.4％。
实施例4
本发明通过紫外光活化甲酸去除水体中硝态氮的方法，采用甲醇、乙醇替代甲酸进行实验对比，具体包括如下步骤：
步骤1，采用250mL硝态氮初始浓度为50mg/L的KNO3溶液作为模拟废水注入光化学反应器中，对溶液进行氮气曝气以去除反应体系中的溶解氧，多个平行实验中，分别加入相同摩尔浓度的甲醇、甲酸、乙醇溶液，使甲醇、甲酸、乙醇在反应体系中的浓度均为10mmol/L；
步骤2，通过加入一定量的稀HCl溶液，分别调节含甲醇、乙醇的反应体系与含甲酸的反应体系的初始pH相同(各反应体系的初始pH值均为3～4)；
步骤3，采用功率为125W的高压汞灯作为紫外光光源，打开光源与冷凝水开关，使反应溶液在紫外光照射下进行氧化还原反应75分钟，每隔15min取样一次；
步骤4，测定反应过程中各反应溶液中硝态氮、亚硝态氮以及氨氮各含氮物质的含量，并通过运算得到反应过程中硝态氮的气体转化率。
从图6、7、8可以看出，在10mmol/L甲酸存在的条件下，光照60分钟以上硝态氮的去除率与气体转化率均可达99.9％，且在反应体系中没有引入氨氮、亚硝态氮等副产物。在相同反应条件下10mmol/L的甲醇体系中，反应时间75min时气体转化率仅为95.1％，且引入的污染物亚硝氮的浓度为1.33mg/L，污染物氨氮的浓度为0.53mg/L。在相同反应条件下10mmol/L的乙醇体系中，反应时间75min时气体转化率仅为96.8％，且引入的污染物氨氮的浓度为1.45mg/L。
实施例5
本发明通过紫外光活化甲酸去除水体中硝态氮的方法，具体包括如下步骤：
步骤1，采用250mL硝态氮初始浓度为50mg/L的KNO3溶液作为模拟废水注入光化学反应器中，对溶液进行氮气曝气以去除反应体系中的溶解氧，多个平行实验中，每个反应器中投加相同量的甲酸溶液，甲酸与硝态氮的摩尔比为2.5∶1，然后通过分别投加一定量的稀HCl或稀NaOH溶液调节反应体系的pH依次为2、4、6、8、10(在未调pH前各反应体系的初始pH约为3)；
步骤2，采用功率为125W的高压汞灯作为紫外光光源，将不同pH值的反应溶液置于光化学反应器中，打开光源与冷凝水开关，使反应溶液在紫外光照射下进行氧化还原反应75分钟，每隔15min取样一次；
步骤3，测定反应过程中各反应溶液中硝态氮、亚硝态氮以及氨氮各含氮物质的含量，并通过运算得到反应过程中硝态氮的气体转化率。
从图9～10可以看出，反应75min后，当调节反应体系pH后，当反应体系的pH为2、8、10时，硝态氮的去除率在95％以下，当pH＝6时硝态氮的去除率为98％，但pH＝6时硝态氮的气体转化率仅有95.0％，且最终溶液中亚硝氮的浓度达到2.4mg/L；而pH＝3(未调pH情况下)和pH＝4时硝态氮的去除率可达99.9％以上，气体转化率可达到99.7％以上，几乎没有副产物生成，故本发明方法反应体系的最佳初始pH在3～4之间。
Claims (5)
1.一种通过紫外光活化甲酸去除水体中硝态氮的方法，其特征在于：将含有硝态氮的水溶液与甲酸溶液混合，在非氧化气氛下，于紫外光照射下对水体中的硝态氮进行去除；反应体系中，甲酸与硝态氮的摩尔比为2.4～2.8∶1。
2.根据权利要求1所述的通过紫外光活化甲酸去除水体中硝态氮的方法，其特征在于：含有硝态氮的水溶液通过氮气曝气去除水体中的溶解氧形成非氧化气氛。
3.根据权利要求1所述的通过紫外光活化甲酸去除水体中硝态氮的方法，其特征在于：反应体系的初始pH值为3～4。
4.根据权利要求1所述的通过紫外光活化甲酸去除水体中硝态氮的方法，其特征在于：紫外光的光照强度为125W，当硝态氮初始浓度在50mg/L以下时，光照反应时间为60min以内；当硝态氮初始浓度在50～100mg/L时，光照反应时间为60～105min；当硝态氮初始浓度在100～200mg/L时，光照反应时间为105～240min。
5.根据权利要求1所述的通过紫外光活化甲酸去除水体中硝态氮的方法，其特征在于，具体为：将己去除水体中溶解氧的含硝态氮水溶液与甲酸溶液混合，混合溶液中，甲酸与硝态氮的摩尔比为2.4～2.8∶1，混合溶液的初始pH值为3～4，采用功率为125W的高压汞灯作为光源，利用高压汞灯发出的紫外光照射混合溶液。
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| 秦宝雨等: "《紫外活化甲酸产二氧化碳阴离子自由基还原Cr(VI)的研究》", 《中国环境科学》 * |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN111777241A (zh) * | 2020-05-19 | 2020-10-16 | 浙江工业大学 | 一种废水中aox和no3--n的协同处理方法 |
| CN112830613A (zh) * | 2021-03-08 | 2021-05-25 | 东南大学 | 一种紫外活化柠檬酸去除水中硝态氮的水处理方法 |
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