CN110412084A - 气体传感器阵列及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种气体传感器，以及制造和使用该传感器的方法。所述气体传感器包括绝缘体模板，该绝缘体模板包括由平行排列的开口纳米管形成的纳米管阵列；传感材料，所述传感材料至少沉积在纳米管的内表面上；以及可选的分散在传感材料上的催化剂纳米颗粒。所述传感器还包括电子控制器激活由不同导体材料制成的电极，以便在绝缘体模板上获得多个电阻测量值。可以将电阻测量值与存储电阻曲线进行比较，以确定纳米管阵列气体传感器中的气体类型、浓度和混合物。

Description

气体传感器阵列及其制备方法
相关申请的交叉引用
本申请要求2018年4月30日提交的美国临时专利申请No.62/762,295的优先权，该申请的全部内容以引用方式并入本文。
技术领域
本发明涉及检测气体类型、气体浓度以及气体混合物的传感器领域，特别是涉及一种基于互连的纳米管阵列的传感器、其制备方法以及使用方法。
背景技术
气体传感器是能够检测气体的物理性质并随后输出描述性信息(例如气体类型和气体浓度)的装置。来自城市燃气、烟具、炉灶、装饰材料、家具和附属车库的氢气(H2)、二氧化氮(NO2)和苯(C6H6)是易燃或有毒的；这些危险气体各自都有其自身的警戒浓度。超过这些临界浓度会导致火灾、呼吸器官症状、消化不良甚至癌症。
此外，随着对呼吸安全的日益关注，人们迫切希望能够辨别出实时的空气质量。随着便携式设备的发展，能够嵌入便携式智能设备(如手机或手环)中的小型气体检测仪是下一代智能气体传感器革命的趋势。然而，由于便携式/可穿戴设备的电池容量有限，这样的气体检测器必须是低功率设备。
现有的气体传感器是金属氧化物(MOX)型气体传感器，其虽然在某些条件下有效，但也有明显的技术限制。最重要的是，现有的MOX气体传感器通常必须加热到几百摄氏度(℃)才能实现可观察到的气体检测。因此，在检测期间始终需要为耗能的加热器供电，这使得现有的MOX气体检测器极难进入低功率设备，并且限制了气体传感器在便携式智能设备中的应用。
发明内容
为了解决现有技术中存在的上述问题，本发明提供了一种基于互连的纳米管阵列的气体传感器阵列、及其制备方法。该气体传感器能够在低功耗的条件下实现高性能的气体检测。
具体而言，本发明提供了一种纳米管阵列气体传感器，其包括：
绝缘体模板，包括由平行排列的开口纳米管形成的纳米管阵列；
传感材料，至少沉积在所述开口纳米管的内表面上。
可选地，所述纳米管阵列气体传感器还包括分布在传感材料上的催化剂纳米颗粒。
可选地，所述纳米管阵列气体传感器还包括：
至少一个第一顶部电极，位于绝缘体模板顶部的至少第一部分上；
至少一个第二顶部电极，位于绝缘体模板顶部的至少第二部分上；
至少一个底部电极，位于绝缘体模板底部的至少一部分上；以及
电子控制器，与所述至少一个第一顶部电极、至少一个第二顶部电极和至少一个底部电极耦合，并且用于测量所述绝缘体模板的电阻；
所述绝缘体模板的电阻包括所述至少一个第一顶部电极与所述至少一个底部电极之间的第一电阻，以及所述至少一个第二顶部电极和所述至少一个底部电极之间的第二电阻，其中所述第一电阻和所述第二电阻表征纳米管阵列气体传感器中的气体的种类和浓度。
优选地，所述开口纳米管的材料包括阳极氧化铝(AAO)。
优选地，所述纳米管阵列具有30-50μm的厚度、500nm的纳米管间距；所述开口纳米管具有300-350nm的孔径。
优选地，所述传感材料包括氧化锡，所述催化剂纳米颗粒包括铂纳米颗粒。
优选地，所述第一顶部电极和第二顶部电极分别包含不同的导体材料，所述导体材料包括金、铂、镍、或氧化铟锡中的至少一种。。
优选地，所述第一顶部电极包含金，并且所述第二顶部电极包含铂，并且还包括：
至少一个第三顶部电极位于绝缘体模板顶部的至少第三部分上，其中所述至少一个第三顶部电极包含镍，以及
至少一个第四顶部电极位于绝缘体模板顶部的至少第四部分上，其中至少一个第四顶部电极包含氧化铟锡。
优选地，所述至少一个底部电极包括公共接地电极。
优选地，所述的纳米管阵列气体传感器还包括印刷电路板，其中所述至少一个第一顶部电极、至少一个第二顶部电极和至少一个底部电极与印刷电路板上的附接点电耦合，并且所述印刷电路板包括至少一个气流孔。
优选地，所述的纳米管阵列气体传感器，还包括计算机可读介质，所述计算机可读介质中存储有对应于一种或多种气体类型、气体浓度或气体混合物的电阻曲线，其中所述电子控制器用于对测量的电阻和电阻曲线进行比较，以确定与纳米管阵列气体传感器中气体有关的气体类型、气体浓度或气体混合物。
本公开还提供了一种制造纳米管阵列气体传感器的方法，包括：
制造包括纳米管阵列的绝缘体模板，所述纳米管阵列由平行排列的开口纳米管构成；
在所述开口纳米管的至少内表面上沉积传感材料；
在至少一部分传感材料上分布催化剂纳米颗粒；
在绝缘体模板顶部的至少第一部分上设置至少一个第一顶部电极；
在绝缘体模板顶部的至少第二部分上设置至少一个第二顶部电极；
在绝缘体模板底部上设置至少一个底部电极；以及
使电子控制器与电极耦合以测量绝缘体模板的电阻，所述绝缘体模板的电阻包括：至少一个第一顶部电极和至少一个底部电极之间的第一电阻、至少一个第二顶部电极和至少一个底部电极之间的第二电阻，所述第一电阻和第二电阻表征所述纳米管阵列气体传感器中气体的类型和浓度。
优选地，所述纳米管阵列的材料包括阳极氧化铝，所述传感材料包括氧化锡，并且所述催化剂纳米颗粒包括铂纳米颗粒。
优选地，所述纳米管阵列具有30-50μm的厚度、500nm的纳米管间距；所述开口纳米管具有300-350nm的孔径。
优选地，所述第一顶部电极包含金，并且所述第二顶部电极包含铂，并且所述纳米管阵列传感器还包括：
在绝缘体模板顶部的至少第三部分上设置至少一个第三顶部电极，其中所述至少一个第三顶部电极包含镍；以及
在绝缘体模板顶部的至少第四部分上设置至少一个第四顶部电极，其中所述至少一个第四顶部电极包含氧化铟锡。
优选地，所述的制造纳米管阵列气体传感器的方法，还包括将所述绝缘体模板附接在印刷电路板上，并使所述纳米管阵列气体传感器的电极与所述印刷电路板的电附接点电连接，其中所述印刷电路板包括一个或多个气流孔。
优选地，所述的制造纳米管阵列气体传感器的方法，还包括将对应于一种或多种气体类型、气体浓度或气体混合物的电阻分布存储在计算机可读介质上以供所述电子控制器使用，其中所述电子控制器控制器用于将测量的电阻与所存储的电阻曲线进行比较，以确定纳米管阵列气体传感器中气体的气体类型、气体浓度或气体混合物。
本公开还提供了一种采用所述纳米管阵列气体传感器检测气体的方法，包括：
所述电子控制器获得第一电阻的第一测量值；
所述电子控制器获取第二电阻的第二测量值；
将第一测量值和第二测量值与对应于一种或多种气体类型、一种或多种气体浓度或一种或多种气体混合物中至少一种的一个或多个存储的电阻曲线进行比较，以便确定纳米管阵列气体传感器中气体的气体类型、气体浓度或气体混合物。
优选地，所述第一顶部电极包含金，并且所述第二顶部电极包含铂，并且还包括：
所述电子控制器获得至少一个第三顶部电极与至少一个底部电极之间的第三电阻的第三测量值，其中，所述至少一个第三顶部电极包含镍并设置在绝缘体模板顶部的至少第三部分上；以及
所述电子控制器获得至少一个第四顶部电极与至少一个底部电极之间的第四电阻的第四测量值，其中，所述至少一个第四顶部电极包含氧化铟锡并设置在绝缘体模板顶部的至少第四部分上。
本发明与现有技术相比具有以下优点和积极效果：
(1)与传统薄膜MOX模板相比，本发明采用多孔3D纳米管阵列作为绝缘体模板，然后在该绝缘体模板上沉积MOX颗粒层使得MOX颗粒层表现出高的比表面积，因此，本发明的气体传感器阵列能够在不使用任何耗电加热器的情况下检测目标气体。
(2)本发明通过在MOX颗粒层上沉积了催化剂纳米颗粒，使得该催化剂修饰进一步提高了传感器阵列的室温检测能力。
(3)本发明通过在一片纳米管阵列膜上沉积不同的材料作为电极来形成阵列，因此本发明的传感器阵列可以通过各种电极材料和传感材料之间的独特接触势垒来检测气体混合物的类型和浓度，而不会导致误报，并且大大减轻了用于气体混合物检测和区分的后算法的负担。
附图说明
以下是对附图的简要说明，其目的为举例说明而非限制本文所公开的示例性实施方案，除非另有说明，否则相同的附图标记在各个视图中指代相同的部分。另外，各图中所示的各个部件的上下顺序是相对的，即各图中所示的各个部件并不表示一个部件一定在另一部件的上方，如果装置倒转，这些顺序可以改变。
图1示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的示例性纳米管阵列气体传感器。
图2示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的示例性绝缘体模板，其包括由平行排列的开口纳米管形成的纳米管阵列。
图3示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的示例性纳米管阵列的顶部扫描电子显微镜(SEM)图像。
图4示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的示例性纳米管阵列的横截面的SEM图像。
图5示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的示例性绝缘体模板及设置在其部分位置上的电极的俯视图。
图6示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的能够设置在绝缘体模板的底部的示例性底部电极。
图7示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的能够附接绝缘体模板和电极的示例性印刷电路板(PCB)。
图8为说明根据本文所述的一个或多个实施方案的示例性但非限制性的纳米管阵列气体传感器的制造方法的流程图。
图9示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的将传感材料沉积在阵列中纳米管的表面上的示例性技术。
图10示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的将催化剂纳米颗粒分布在传感材料上的示例性技术。
图11为说明根据本文所述的一个或多个实施方案的纳米管阵列气体传感器检测气体类型和浓度的示例性但非限制性的使用方法的流程图。
图12示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的由电子控制器执行的用于确定气体类型和浓度的示例性比较操作的示意图。
图13为根据本文所述的一个或多个实施方案的示例性计算设备，其可以用作纳米管阵列气体传感器的电子控制器。
图14示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的具有3种不同长度的纳米管阵列且传感材料为SnO2的气体传感器阵列对氢气的响应的图。
图15示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的包括四个电极的气体传感器阵列对不同浓度H2、NO2和苯的灵敏度的图。
图16示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的气体传感器阵列的不同电极对不同的气体的灵敏度的立方坐标图。
图17示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的气体传感器阵列对单一气体和气体混合物的颜色图。
具体实施方式
在本说明书中，出于解释的目的，阐述了许多具体细节以便透彻理解本公开的主题，而非对其的限定。然而，应该理解，可以在没有这些具体细节的情况下或者利用其他方法、组件、材料等来实践本公开的某些方面。在其他情况下，以框图形式示出了公知的结构和设备以便于描述本公开的主题。
如本文所用，相同的标记表示相同或相似的部件。
本公开的主题涉及用于检测气体类型和浓度的气体传感器，在此称之为“纳米管阵列气体传感器”。纳米管阵列气体传感器包括：绝缘体模板，该绝缘体模板包括由平行排列的开口纳米管形成的纳米管阵列；传感材料，其至少沉积在开口纳米管的内表面上；以及分布在传感材料上催化剂纳米颗粒。
所述纳米管阵列气体传感器还可以包括：至少一个第一顶部电极和至少一个第二顶部电极，所述第一顶部电极和第二顶部电极位于绝缘体模板的顶部部分上，其中所述至少一个第一顶部电极可以包括第一导体材料，并且所述至少一个第二顶部电极可以包括第二导体材料；以及至少一个底部电极，其位于绝缘体模板的底部部分上。
在一个实施方案中，电子控制器可与顶部电极和至少一个底部电极耦合。电子控制器可适用于获得与绝缘体模板有关的电阻测量值，绝缘体模板的电阻包括顶部电极和底部电极之间的电阻。电阻测量可以包括例如测量至少一个第一顶部电极和至少一个底部电极之间的第一电阻，以及测量至少一个第二顶部电极和至少一个底部电极之间的第二电阻。如本文中进一步所描述的，电阻表征气体传感器中气体的类型和浓度，并且电子控制器可以识别所表征的气体类型和浓度。
本公开的纳米管阵列气体传感器的各部件可以根据需要由不同的材料制成，具有不同的尺寸。在一些实施方案中，绝缘体模板可包括由例如阳极氧化铝(AAO)制得的纳米管阵列。示例性地，纳米管阵列尺寸的相关参数可如下所述，纳米管的孔径为约300-350nm的孔径，长度约30-50μm(即纳米管阵列的厚度)，相邻纳米管的间距为约400-600nm(优选500nm)。传感材料可为已知的各种MOX传感材料，例如氧化锡(SnO2)、氧化锌(ZnO)和氧化铟(In2O3)等。催化剂纳米颗粒包括例如铂(Pt)纳米颗粒、金(Au)纳米颗粒和钯(Pd)纳米颗粒等。
如本文所用，“相邻纳米管的间距”(以下，简称为间距)是指在纳米管阵列的横截面中，各个纳米管的中心与其相邻的纳米管的中心之间的距离。
在一些实施方案中，用于顶部电极的导体材料可包括(例如)金(Au)、铂(Pt)、镍(Ni)或氧化铟锡(ITO)中的至少一种。此外，顶部电极可分别包括由四种不同导体材料形成的电极。例如，包括由Au，Pt，Ni和ITO中每一种材料形成的电极。具体地，用于第一顶部电极的第一导体材料可以包含Au，用于第二顶部电极的第二导体材料可以包含Pt，位于绝缘体模板顶部的至少第三部分上的至少一个第三顶部电极可包含Ni，且位于绝缘体模板顶部的至少第四部分上的至少一个第四顶部电极可包含ITO。在一些实施方案中，根据需要，至少一个底部电极可包括公共接地电极，其可由任何上文列出的导体材料或任何其他导体材料制成。
在一些实施方案中，绝缘体模板和电极可以附接至印刷电路板(PCB)。PCB可包括至少一个气流孔，允许环境气体流过绝缘体模板。顶部电极和至少一个底部电极可以与PCB上的电附接点电耦合。PCB还可以包括电附接点和连接头之间的导电连接，允许电子控制器与PCB电连接。
根据一些实施方案，电子控制器可以配备成采用所获得的电阻测量值来表征纳米管阵列气体传感器中的气体。电子控制器可以访问计算机可读介质，该计算机可读介质包括对应于一种或多种气体类型、气体浓度或气体混合物的存储的电阻曲线。电子控制器可以适用于将测量的电阻与存储的电阻曲线进行比较，以便确定与纳米管阵列气体传感器中气体有关的气体类型、气体浓度或气体混合物。
本文还描述了制造纳米管阵列气体传感器的方法。通常，制造方法可包括制造包括纳米管阵列的绝缘体模板，所述纳米管阵列由平行排列的开口纳米管形成；在开口纳米管的至少内表面上沉积传感材料；以及将催化剂纳米颗粒分布在至少一些传感材料上。所述绝缘体模板、传感材料和催化剂纳米颗粒可包括例如本文所述的材料、规格和尺寸。
电极可以设置在绝缘体模板的顶部和底部。例如，可将至少一个第一顶部电极设置在绝缘体模板顶部的至少第一部分上，其中所述至少一个第一顶部电极包含第一导体材料；将至少一个第二顶部电极设置在绝缘体模板顶部的至少第二部分上，其中所述至少一个第二顶部电极包含第二导体材料。此外，在一些实施方案中，至少一个第三顶部电极可以设置在绝缘体模板顶部的至少第三部分上，并且至少一个第四顶部电极可以设置在绝缘体模板顶部的至少第四部分上。至少一个底部电极可以设置在绝缘体模板底部的至少一部分上。各电极可包括例如上述的导体材料。
另一方面，电子控制器可以与电极耦合，其中电子控制器可适用于测量绝缘体模板的电阻，包括(例如)至少一个第一顶部电极与至少一个底部电极之间的第一电阻、至少一个第二顶部电极和至少一个底部电极之间的第二电阻，所述第一和第二电阻表征所述纳米管阵列气体传感器中气体的类型和浓度。
在一些实施方案中，制造纳米管阵列气体传感器的方法还可包括将绝缘体模板附接至PCB，以及将电极与PCB上的电附接点电耦合。PCB可包括一个或多个气流孔，如下文进一步描述的。
根据一些实施方案，制造方法可包括配置电子控制器。例如，对应于一种或多种气体类型、气体浓度或气体混合物的电阻曲线可以存储在计算机可读介质上以供电子控制器使用。电子控制器可以适用于将测量的电阻与电阻曲线进行比较，以确定纳米管阵列气体传感器中气体的类型、浓度或气体混合物。
本文所述的使用纳米管阵列气体传感器的方法可以包括(例如)，通过纳米管阵列气体传感器的电子控制器获得第一电阻的第一测量值，以及通过电子控制器获得第二电阻的第二测量值。如可理解地，可以通过电子控制器获得更多的电阻测量值，例如第三和第四电阻测量值。第一电阻可以(例如)在至少一个第一顶部电极和至少一个底部电极之间，所述第一顶部电极包含第一导体材料并且位于纳米管阵列气体传感器的绝缘体模板顶部的至少第一部分上。，所述至少一个底部电极位于绝缘体模板底部的至少一部分上。第二电阻可以(例如)在至少一个第二顶部电极和至少一个底部电极之间，所述第二顶部电极包含第二导体材料且位于绝缘体模板顶部的至少第二部分上。第三电阻可以(例如)在至少一个第三顶部电极和至少一个底部电极之间，所述至少一个第三顶部电极位于绝缘体模板顶部的至少第三部分上。第四电阻可以(例如)在至少一个第四顶部电极和至少一个底部电极之间，所述至少一个第四顶部电极位于绝缘体模板顶部的至少第四部分上。
在一些实施方案中，可以将所得测量值(例如，第一和第二电阻测量值)与一个或多个存储的电阻曲线进行比较。存储的电阻曲线可对应于一种或多种气体类型、一种或多种气体浓度和/或一种或多种气体混合物。通过确定最匹配的电阻曲线，该方法可以确定纳米管阵列气体传感器中的气体类型、气体浓度和/或气体混合物中的至少一种气体。可将最匹配的电阻曲线的气体类型、气体浓度和/或气体混合物识为纳米管阵列气体传感器中气体的类型、浓度和/或气体混合物。
另一方面，所述使用方法还涉及将至少第一和第二测量值与一个或多个存储的电阻曲线进行比较。在一些实施方案中，比较的操作可以包括(例如)从至少第一和第二测量值中提取特征、以及将来自至少第一和第二测量值的特征与来自一个或多个存储的电阻曲线的特征进行比较，如下文进一步描述的。
首先，参考图1，图1示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的示例性纳米管阵列气体传感器。纳米管阵列气体传感器100可以包括绝缘体模板101。绝缘体模板101的顶部部分可以配置顶部电极121、122、123和124。绝缘体模板101的底部部分可以配置至少一个底部电极125。
在一个实施方案中，绝缘体模板101和电极可以附接至PCB 110。顶部电极121、122、123和124以及底部电极125可以与PCB 110上的电附接点电耦合。例如，顶部电极123经由电连接111与接触点112电耦合。如图1所示，各个其他电极可以类似地与PCB 110上的电附接点电耦合。
另一方面，PCB 110上的每个电附接点可以与PCB 110的连接头的引脚113中的相应引脚电耦合。电子控制器130可以与引脚113耦合。因此，电子控制器130可以通过连接线131与引脚113耦合，从而将电子控制器130与电极121、122、123、124和125电耦合。
在通过纳米管阵列气体传感器100执行的示例性操作中，纳米管阵列气体传感器100可以暴露于未知的环境气体中，例如未知的气体类型，未知的气体浓度和/或未知的气体混合物。气体可以进入绝缘体模板101的纳米管阵列中。电子控制器130可以激活顶部电极121、122、123或124中的一个或多个以及底部电极125，以在绝缘体模板101上施加电势差。
进一步地，对于该示例性操作，通过测量例如顶部电极121、122、123或124与底部电极125之间产生的电流，电子控制器130可以获得电阻测量值，包括(例如)第一顶部电极121和至少一个底部电极125之间的第一电阻，第二顶部电极122和至少一个底部电极125之间的第二电阻，以此类推，对于每个顶部电极121、122、123和124的电阻测量值。
进一步，对于该示例性操作，如本文所述，各顶部电极121、122、123和124可以由不同的导体材料制成，导致绝缘体模板101与被测气体间不同的相互作用。来自各种不同导体材料的顶部电极121、122、123和124的电阻测量值可以组合成被测气体的可识别的“指纹”或电阻曲线，并且电子控制器130可以将电阻曲线与存储的电阻曲线进行比较，从而确定被测气体的物理特性。
在一些实施方案中，电子控制器130可以适用于将测得的电阻与存储的电阻曲线(例如，存储在电子控制器130的计算机可读介质中的电阻曲线、或者电子控制器130可以访问的电阻曲线)进行比较，以确定与纳米管阵列气体传感器100中的气体有关的类型、浓度或气体混合物。例如，可以将被测气体的类型、浓度或气体混合物确定为匹配的存储电阻曲线的气体类型、气体浓度或气体混合物。
参考图2，其示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的包括由平行排列的开口纳米管形成的纳米管阵列的示例性绝缘体模板。图2示出绝缘体模板101的第一示例性平行排列的开口纳米管201。在一些实施方案中，绝缘体模板101中的开口纳米管可以是基本相同的。通常，开口纳米管201可以但不是必需地在顶端和底端都是开口的，以允许气流通过纳米管201。如图所示，开口纳米管201可以与阵列中的其他纳米管平行对齐。
绝缘体模板101以立方体形状构造示出，其具有平坦的顶部和底部表面。如可理解地，平坦的顶部和底部表面对于电极沉积是有利的；然而，在其他实施方案中，立方体形状可以被修饰或替换为其他形状。例如，在一些实施方案中可以采用矩形、卵形、圆形或其他形状。各种绝缘体模板101的尺寸都是可行的。一些实施方案可包括沿各边缘约5-30mm的顶面和底面，总面积或底面积约为25-900mm2，厚度约为30-50μm。可以适当地修改这些示例性但非限制性的尺寸以满足任何给定的气体传感器设计的需要。
图3示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的由平行排列的开口纳米管形成的示例性纳米管阵列的顶部的扫描电子显微镜(SEM)图像。图4示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的由平行排列的开口纳米管形成的示例性纳米管阵列的横截面的SEM图像。图3和图4作为图2的补充，通过提供间距为500nm的示例性绝缘体模板101的SEM图像。结合图8、图9和图10，对绝缘体模板101的示例性制造方法进行更详细地描述。
用作开口纳米管的材料主要是基于以下考虑：(i)绝缘材料，可以防止由电极121、122、123、124和125实施的电阻型气体传感器的短路，(ii)制造过程中能够承受高温(例如400℃)，热膨胀小；(iii)具有良好的机械强度，使得绝缘体模板易于处理，并且可以与其他传感器集成。例如，可选择阳极氧化铝、二氧化钛等材料制备纳米管阵列。
在一些实施方案中，绝缘体模板101的纳米管阵列可由阳极氧化铝(AAO)制得。虽然AAO对于一些实施方案是特别有利的，但是本领域技术人员应当理解，其他材料尤其是与AAO具有一个或多个类似优点的材料，也可以用作绝缘体模板101材料。
图2和图3中，由平行排列的开口纳米管形成的绝缘体模板101的纳米管阵列具有约500nm的间距，约300-350nm的孔径(纳米管的孔径)和约30-50μm的厚度(纳米管的长度)。可以根据所用制造技术选择绝缘体模板101的间距。绝缘体模板101的间距过大可导致所限定区域中表面积与体积之比较小，导致灵敏度下降；而间距过小则会增大在绝缘体模板101的开口纳米管内沉积传感材料的技术难度。考虑到绝缘体模板101的灵敏度和制造难度之间的平衡，优选500nm间距的绝缘体模板101。当然，在一些实施方案中可以根据需要采用不同的间距。
对于绝缘体模板101中开口纳米管的孔径，至少对于部分制造工艺而言，孔径可以是间距的函数。对于间距为500nm的绝缘体模板101，开口纳米管201的孔径可以为约300-350nm。在其他实施方案中可以使用不同的孔径。在一些情况下，可以选择不同的间距以改变孔径。
对于绝缘体模板101的厚度，绝缘体模板101的厚度决定纳米管的长度，因此绝缘体模板101的厚度会影响气体传感器100的灵敏度。纳米管长度越长，表面积与体积之比越高；但是，随着纳米管长度的增加，通过纳米管的气体流速降低。考虑到气体流速与表面积与体积之比的平衡，优选约30-50μm的厚度。在一些实施方案中，约40μm的厚度是有利的。
一些实施方案中，沉积在绝缘体模板101中纳米管的至少内表面上的传感材料可包括氧化锡(SnO2)。由于SnO2的稳定性，可以选择SnO2作为传感材料。然而，在一些实施方案中，代替SnO2或除了SnO2之外，其他材料(例如ZnO或In2O3)及其组合也可用作传感材料。沉积的传感材料可在纳米管的内表面上形成涂层。结合图8和图9对将传感材料沉积在纳米管的内表面上的技术进行描述。
在一些实施方案中，分布在绝缘体模板101中传感材料上的催化剂纳米颗粒可包括铂(Pt)纳米颗粒。在一些实施方案中，其他材料，例如金(Au)、钯(Pd)、碳纳米管或这些材料的组合，也可以用作催化剂纳米颗粒。在一些实施方案中，催化剂纳米颗粒可以分布成使所述纳米颗粒“装饰”传感材料，例如通过应用本文中结合图8和图10所描述的制造工艺。
图5示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的示例性绝缘体模板以及设置在其部分上的电极的俯视图。图5包括位于绝缘体模板101顶部的第一部分501上的三个第一顶部电极121a、121b和121c，位于绝缘体模板101顶部的第二部分502上的三个第二顶部电极122a、122b和122c，位于绝缘体模板101顶部的第三部分503上的三个第三顶部电极123a、123b和123c，位于绝缘体模板101顶部的第四部分504上的三个第四顶部电极124a、124b和124c。每个所示出的电极与电连接111耦合，电连接111使电极与电子控制器130(图1中所示)电耦合，可选地通过PCB 110的附接点112和其他结构(如图7所示)使二者电耦合。
图1中，第一顶部电极121a、121b和121c可以包含第一导体材料，第二顶部电极122a、122b和122c可以包含第二导体材料，第三顶部电极123a、123b和123c可以包含第三导体材料，以及第四顶部电极124a、124b和124c可以包含第四导体材料。例如，第一导体材料可包括金(Au)，第二导体材料可包括铂(Pt)，第三导体材料可包括镍(Ni)，第四导体材料可包括氧化铟锡(ITO)。在一些实施方案中，也可以选择其他导体材料，并且在一些情况下，电极可以由导体材料的组合制成。
不同的导体材料具有不同的费米能级，导致其与沉积在绝缘体模板101中的传感材料之间具有不同的接触障碍，以及对相同的被测气体的不同灵敏度。因此，不同的导体材料能够进行多维测量，其对不同的被测气体产生不同电阻分布。
例如，随着诸如Au、Pt、Ni、ITO等不同导电材料的热逸散，本发明的传感器阵列可以形成对不同气体显示出不同的响应模式的整体式阵列，使得能够基于目标气体的类型和浓度进行精确分类。因此，本发明的传感器阵列不仅能够检测低能耗的气体，而且还能够区分这些气体。
尽管图5包括三个第一顶部电极、三个第二顶部电极、三个第三顶部电极和三个第四顶部电极，但每种导体材料的电极数量不限于三个。在一些实施方案中，可以使用每种导体材料的至少一个乃至任何数量的电极。此外，尽管图5包括四种不同导体材料的电极，不同导体材料的数量不限于此。在一些实施方案中可以采用两种或更多种不同的导体材料。而且，尽管图5中的电极按组分布在绝缘体模板101顶部的不同部分501、502、503和504中，但是在一些实施方案中，一个或多个部分诸如501可以包括多个包含多种不同导体材料的电极。
一些实施方案中，图5所示的各个顶部电极的尺寸为约2mm×2mm毫米。在更大或更小的实施方案中可以采用任何其他尺寸。顶部电极不需阻挡下面的纳米管的开口。例如，可以在热蒸发沉积工艺中沉积顶部电极，进一步结合图8进行描述，其可任选地在纳米管的边缘周围沉积导体材料。
图6示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的位于绝缘体模板底部的示例性底部电极。图6包括位于绝缘体模板101底部的至少一部分上的单个底部电极125。底部电极125与电连接111耦合，电连接111使电极125与电子控制器130(如图1所示)电耦合，可选地通过诸如PCB 110的附接点112和其他结构(如图7所示)使二者电耦合。
图6包括“鱼骨”形状的单个底部电极125。在替代实施方案中，可以提供多个不同的底部电极，例如，用于每个顶部电极的底部电极，或用于多组顶部电极中的每一组的底部电极。在图6中，底部电极125的形状有效地使底部电极125的至少一部分与各顶部电极相对应。
一方面，底部电极125可以提供公共接地电极，其对于图5中所示的多个或所有顶部电极而言是共用的。底部电极125可包括任何导体材料，例如金(Au)、铂(Pt)、镍(Ni)、氧化铟锡(ITO)、其他导体材料或它们的组合。与顶部电极类似，底部电极125不需要阻挡绝缘体模板101的纳米管的开口。可以在热蒸发沉积工艺中沉积底部电极125，如结合图8进一步所描述的，其可任选地在纳米管的边缘周围沉积导体材料。
图7示出了根据本文所述的一个或多个实施方案的可以附接绝缘体模板和电极的示例性印刷电路板(PCB)。图7提供了PCB110的俯视图，并示出了绝缘体模板101的轮廓，然而为了示出PCB 110中的示例性气流孔701，图7中不包括绝缘体模板101和电极。
PCB 110通常可以提供刚性电路板平台，用于支撑绝缘体模板101和电极。顶部电极和底部电极(如图5和图6所示)可以经由图5和图6所示的电连接111与PCB 110的附接点112耦合。在示例性实施方案中，各个附接点112分别可以通过PCB 110的相应导电连接702与连接头703的相应引脚113耦合。为了简化附图，图7中示出了一个示例性导电连接702。应当理解的是，十四个所示的附接点112中的每一个或任何数量的附接点112可经由相应的导电连接702与相应的引脚113电耦合。
连接头703为促进电子控制器130与图5和图6中所示的各个顶部电极和底部电极的电耦合的一个示例性结构。连接头703可以支持电子控制器130和PCB 110之间的多针公/母型连接。可以理解，有各种各样的有线和无线接口类型，它们可以提供电子控制器130和PCB 110之间的连接，并且本公开不限于任何特定的连接类型或结构。
另一方面，PCB 110可包括气流孔701。气流孔701通常促进环境气体进入气体传感器100。当如图所示将绝缘体模板101附接至PCB 110时，纳米管如纳米管201垂直于PCB 110的平面取向。因此，气流孔701促进环境气体进入纳米管。所示的气流孔701的形状、尺寸、数量和分布仅是示例性的，并且可以根据具体实施方案方便地采用具有任何形状、尺寸、数量和分布的气流孔701。在一些情况下，气流孔701通常可位于绝缘体模板101的顶部电极部分的下方，以促进绝缘体模板101的相应区域与环境气体的交换。
图8为说明根据本文所述的一个或多个实施方案的纳米管阵列气体传感器的示例性但非限制性的制造方法的流程图。所示方法800包括“制造绝缘体模板”的操作801、“在绝缘体模板上沉积传感材料”的操作802、“分布催化剂纳米颗粒”的操作803、“设置不同导体材料的顶部电极”的操作804、“设置底部电极”的操作805、“将绝缘体模板附接至PCB上”的操作806、“配置电子控制器”的操作807、以及“使电子控制器与PCB耦合”的操作808。应该强调的是，在一些实施方案中可以省略、重新排布、修改或补充所示的部分操作。
在一些示例性的“制造绝缘体模板”的操作801中，可以将厚度为约500μm的原料铝箔切割成2cm×2cm的正方形，在约200偏压下抛光和阳极氧化约30小时。可以在铝箔的两侧生长间距为约500nm的AAO层。可以应用阻挡层薄化工艺和电抛光以剥离独立的AAO膜。然后可在约53℃水浴中将膜浸入约5％浓度的H3PO4溶液中以扩大孔径并蚀刻阻挡层以使AAO模板开口。阻挡层蚀刻之后的AAO模板提供了如图2所示的绝缘体模板101的基本结构。AAO模板的开口结构提供了3D传感器。AAO模板的机械强度使之能够独立作为单片传感器阵列，它被进一步处理并集成到本文所述的气体传感器100中。
在一些示例性的“在绝缘体模板上沉积传感材料”的操作802中，可以使用如图9所示的方法。图9示出了根据本文所述的一个或多个实施方案将传感材料沉积在阵列中纳米管的表面上的示例性技术。图9中，采用超声喷雾热解(USP)技术将传感材料沉积在绝缘体模板101上。
图9中，在完成本文所述的处理操作之前，表示绝缘体模板101的AAO模板902被放置在加热板901上，并且传感材料喷涂颗粒903被送至AAO模板902的纳米管中。在一些实施方案中，AAO模板902可以通过加热板901加热至约370℃，并且用玻璃漏斗(未示出)覆盖以进行USP沉积。可以通过超声雾化器将包含(例如)约0.2mol/L SnCl4·5H2O的乙醇溶液在具有两个出口的玻璃瓶(未示出)中蒸发成蒸气形式。可以将干燥空气注入该瓶中以将SnCl4运送到位于加热板901上的AAO模板902中，并提供氧气将SnCl4·5H2O热分解成二氧化锡(SnO2)。对于具有两端开口的纳米管的AAO模板902，SnCl4颗粒可以在纳米管内部递送，并且在热解成SnO2后至少沉积在纳米管的内表面上，如图9所示。USP过程可以在AAO模板902的每一侧(即纳米管的两端开口侧)进行约15分钟。
在一些示例性的“分布催化剂纳米颗粒”的操作803中，可以采用如图10所示的方法。图10示出了根据本文所述的一个或多个实施方案将催化剂纳米颗粒分布在传感材料上的示例性技术。在图10中，在沉积传感材料的操作802之后，将AAO模板902定位在支撑结构1002中，支撑结构1002将AAO模板902保持在其边缘处。然后，将AAO模板902浸没在容器1001中的催化剂颗粒溶液1003中。AAO模板902可以旋转(例如以约600rpm的速度旋转)或以其他方式在容器1001内移动，以促使催化剂颗粒溶液1003渗透到AAO模板902的纳米管中。
图10的一些实施方案中，催化剂颗粒溶液1003可含约5wt％的铂(Pt)颗粒溶液。Pt颗粒的直径可以为约5nm，用于扩散到AAO模板902的SnO2层状纳米管的内部。催化剂纳米颗粒在传感材料上的分布可以使传感材料敏感，从而在气体传感器100中起作用，改善其在室温下对气体的可观察的响应。受益于催化剂纳米颗粒修饰和Knudsen扩散效应，本发明的传感器显示出对H2、NO2和苯的大的室温响应，而没有任何耗能的加热器。
再次参考图8，在一些示例性的“设置不同导体材料的顶部电极”的操作804和“设置底部电极”的操作805中，顶部和底部电极可以设置在完成的绝缘体模板101上(通过操作801-803完成)。在一些实施方案中，绝缘体模板101可夹在两个掩模之间以用于电极沉积。顶部掩模可以被图案化用于顶部电极，例如，包括尺寸为约2mm×2mm的十二个方形开口，而底部掩模可以被图案化用于底部电极，例如，包括鱼骨形开口以提供公共接地电极。顶部掩模中的顶部开口可以用不同的导体材料处理，例如热蒸发的金，铂，镍和氧化铟锡，以便设置不同导体材料的顶部电极。底部掩模中的底部开口也可以用热蒸发的导体材料处理，例如本文所述的任何导体材料，以便设置底部电极。
具有顶底对应电极结构的紧凑型整体式气体传感器阵列还能够进行多种气体检测和气体混合物检测，这对于商业单传感器配置是不可能的。该气体选择性提供了气体环境的详细浓度信息，并且将减少由于交叉气体敏感性引起的错误检测的情况。通过选择不同的电极组合，然后通过模式识别算法，可以实现和调整不同气体混合物的选择性。
在一些示例性的“将绝缘体模板附接至PCB上”的操作806中，可以(例如)通过将顶部和底部电极引线接合到PCB的附接点112，从而将绝缘体模板101附接至PCB 110。引线接合可以形成电连接111。
在一些示例性的“配置电子控制器”的操作807中，如图13所示，可以通过安装气体传感器控制软件或固件以配置电子控制器130，由此配置电子控制器130以执行如图11所示的气体传感器的控制操作。电子控制器130还可任选地配备有计算机可读介质，该计算机可读介质具有对应于一种或多种气体类型、气体浓度或气体混合物的存储的电阻曲线。或者，电子控制器130可以可选地适于连接到另一计算设备或提供存储的电阻曲线的网络服务。无论电阻曲线存储在何处，电子控制器130都可以将测量的电阻与存储的电阻曲线进行比较，以确定与纳米管阵列气体传感器100中气体有关的气体类型、气体浓度或气体混合物。
在一些示例性的“使电子控制器与PCB耦合”的操作808中，例如，可以通过在连接头703和电子控制器130之间连接适当的电缆，或者通过使电子控制器130与PCB110无线连接，从而使电子控制器130与PCB 110耦合。
根据操作807配置并根据操作808经由PCB 110使之与气体传感器的电极耦合的电子控制器130可以用于测量绝缘体模板101的电阻。所测量的电阻可以包括至少一个第一顶部电极(例如电极121a、121b和121c)与至少一个底部电极(例如电极125)之间第一电阻，以及至少一个第二顶部电极(例如电极122a、122b和122c)与至少一个底部电极125之间的第二电阻。所测量的电阻还可以包括至少一个第三顶部电极(例如电极123a、123b和123c)与至少一个底部电极(例如电极125)之间的第三电阻，以及至少一个第四顶部电极(例如电极124a、124b和124c)与至少一个底部电极125之间的第四电阻。应当理解，在包括更多或更少电极和电极导体材料的实施方案中，电子控制器130可以配置成测量更多或更少的电阻。电子控制器130可以存储测量的电阻并用于比较操作，以便将测量的电阻与存储的电阻曲线进行比较，从而识别被测气体的特性。
图11为根据本文所述的一个或多个实施方案的使用纳米管阵列气体传感器检测气体类型和浓度的示例性但非限制性方法的流程图。图11示出了方法1100的操作以及可以存储在包括在电子控制器130中或由电子控制器130访问的计算机可读介质上的指令或模块。应该强调的是，在一些实施方案中可以省略、重新布置、修改所示出的操作或者补充其他操作。
图11包括“获得电阻测量值”的操作1101，其中包括“激活电极对”的操作1102和“测量和记录电阻”的操作1103。可以针对多个不同的电极重复操作1102和1103。图11还包括“从获得的电阻测量值生成输入电阻曲线”的操作1104、“比较输入电阻曲线和存储的电阻曲线以识别最匹配的存储曲线”的操作1105，以及“基于识别的最匹配的存储曲线确定气体类型、浓度和/或混合物”的操作1106。
在“获得电阻测量值”的操作1101中，电子控制器130可以针对气体传感器100的多个电极对中的每一个执行“激活电极对”的操作1102和“测量和记录电阻值”的操作1103，以通过电子控制器130获得多个电极对之间的电阻的测量值。第一电极对可以包括(例如)顶部电极121a和底部电极125。第二电极对可以包括(例如)顶部电极121b和底部电极125。第三电极对可以包括(例如)顶部电极121c和底部电极125。第四电极对可以包括(例如)顶部电极122a和底部电极125。更多的电极对可以包括顶部电极121a、121b、121c、122a、122b、122c、123a、123b、123c、124a、124b、124c中的任何一个和底部电极125。
在“激活电极对”的操作1102中，电子控制器130可以在电极对上施加电势差。在“测量和记录电阻值”的操作1103中，电子控制器130可以测量电极对之间遇到的任何电阻。可以(例如)通过测量所施加的电位差形成的电极对之间的电流来测量电阻。测量的电阻或任何相应的测量数据可以与识别相关电极对的信息一起存储在(例如)电子控制器130的存储器中。可以操作1101之后进行操作1104。
在“由获得的电阻测量值生成输入电阻曲线”的操作1104中，电子控制器130可以(例如)编译经由操作1103存储的多个电阻测量值以及识别相关电极对的信息，作为输入电阻曲线，以提供被测气体的电阻曲线。可以在操作1104之后进行操作1105。
在“将输入电阻曲线与存储的电阻曲线进行比较以识别最匹配的存储曲线”的操作1105中，电子控制器130可以访问与已知气体类型、气体浓度和/或气体混合物匹配的存储的电阻曲线，以便将输入电阻曲线与存储的电阻曲线进行比较。例如，可以将与第一和第二电极对相关联的第一和第二电阻的第一和第二测量值(以及任何其他的测量值)与一个或多个存储的电阻曲线中的对应电阻进行比较，以便确定是否存在实质匹配。如果存在实质匹配，则在操作1105之后进行操作1106。如果不匹配，则电子控制器130可以输出错误或未找到匹配的其他指示。
在“基于识别的最匹配的存储曲线确定气体类型、浓度和/或混合物”的操作1106，电子控制器130将与匹配的电阻曲线相关的气体类型、气体浓度和/或气体混合物识别为气体传感器100所测量的气体的气体类型、气体浓度和/或气体混合物。电子控制器130可以可选地输出所识别的气体类型、气体浓度和/或气体混合物到用户界面，例如显示屏。电子控制器130还可以，与识别的气体类型、气体浓度和/或气体混合物信息一起，存储输入电阻曲线。
现在返回操作1105，可以应用各种方法来比较电阻曲线以确定是否存在实质匹配。例如，在一些实施方案中，可以比较原始测量数据。可以设置适当的容差以允许“紧密匹配”或在其他匹配数据中适当地小的差异。在其他实施方案中，输入电阻曲线与一个或多个存储电阻曲线的比较可以包括从输入电阻曲线中提取特征，以及将提取的特征与来自一个或多个存储电阻曲线的特征进行比较。例如，测量数据可以用于生成响应曲线，可从所述响应曲线中提取特征并且将特征依次编译成彩色图。分类算法(例如支持向量机或卷积神经网络算法)可用于区分气体类型、浓度和混合物。
图12示出根据本文所述的一个或多个实施方案的可以由电子控制器执行以确定气体类型和浓度的示例性比较操作的示意图。在图12中，输入电阻曲线1200包括电阻测量值1201、1202、1203和1204。存储电阻曲线1210包括电阻曲线1211、1212、1213、1214和任何其他的存储曲线。每个存储电阻曲线1211、1212、1213、1214与相应的气体数据相关联，例如，电阻曲线1211与气体数据1211a相关联，电阻曲线1212与气体数据1212a相关联，电阻曲线1213与气体数据1213a相关联，电阻曲线1214与气体数据1214a相关联等。气体数据(如1211a)识别对应于每个电阻曲线1211、1212、1213、1214的气体类型、浓度和混合物。
比较处理的操作1220可以实现图11中的操作1105。比较处理1220可以将输入电阻曲线1200与存储电阻曲线1211、1212、1213、1214中的每一个进行比较，以便识别匹配的存储电阻曲线。或者，比较处理1220可以在找到足够接近的匹配的存储电阻曲线之后停止比较操作。在示例性的实施例中，比较处理1220将存储电阻曲线1212识别为匹配的存储电阻曲线，并且比较处理1220因此输出气体数据1212a作为对应于被测气体的输入电阻曲线1200的气体数据。
图13示出根据本文所述的一个或多个实施方案的示例性计算设备，其可以用作纳米管阵列气体传感器的电子控制器。通常，本文描述的与电子控制器130相关的技术可以应用于能够运行程序和进程的任何设备或设备组(机器)。因此，可以理解的是，可穿戴设备、移动设备、服务器包括物理和/或虚拟机、个人计算机、膝上型计算机、手持式或便携式和其他计算设备以及各种计算对象(包括手机、平板电脑/平板计算机、游戏/娱乐控制台等)可以与本文示例的那些实施方案结合使用。因此，以下参考图13所描述的通用计算机制仅是计算设备的一个示例。
图13和以下讨论旨在提供其中可以实现本公开主题的各个方面的合适环境的一般描述。虽然本文中已经以在计算机和/或计算机组上运行的计算机程序的计算机可执行指令的一般用语对本发明主题进行了描述，但是本领域技术人员应当认识到本公开的主题也可以与其他程序模块一起执行。通常，程序模块包括执行特定任务和/或实现特定抽象数据类型的例程、程序、组件、数据结构等。
应当理解，本文中的存储器组件可以是易失性存储器或非易失性存储器，或者可以包括易失性和非易失性存储器，例如(示例性而非限制性的)易失性存储器1320、非易失性存储器1322、磁盘存储器1324。此外，非易失性存储器可以包括只读存储器(ROM)、可编程ROM(PROM)、电可编程ROM(EPROM)、电可擦除ROM(EEPROM)或闪存。易失性存储器可以包括随机存取存储器(RAM)、其充当外部高速缓冲存储器。说明性而非限制性地，RAM可用于多种形式，例如同步RAM(SRAM)、动态RAM(DRAM)、同步DRAM(SDRAM)、双倍数据速率SDRAM(DDRSDRAM)、增强型SDRAM(ESDRAM)、SLDRAM和直接Rambus RAM(DRRAM)。另外，本文所公开的系统或方法的存储器组件旨在包括但不限于包括这些和任何其他合适类型的存储器。
此外，应当注意的是，本公开的主题可以用其他计算机系统配置来实践，包括单处理器或多处理器计算机系统、小型计算设备、大型计算机、个人计算机、便携计算设备(例如PDA、电话、手表、平板电脑、笔记本电脑等)，基于微处理器或可编程的消费者或工业电子设备等。所示出的方面还可以在分布式计算环境中实践，其中任务由通过通信网络链接的远程处理设备执行；然而，本公开的主题并非所有方面都可以在独立计算机上实施。在分布式计算环境中，程序模块可以位于本地和远程存储设备中。
图13示出了计算系统1300的框图，例如，该计算系统1300被配置成作为电子控制器130使用，并且是可操作的以执行根据实施方案所公开的系统和方法。计算机1312可以是(例如)系统1300的硬件的一部分，包括处理单元1314、系统存储器1316和系统总线1318。系统总线1318耦合系统组件，包括但不限于系统存储器1316至处理单元1314。处理单元1314可以是各种可用处理器中的任何一种。双微处理器和其他多处理器架构也可以用作处理单元1314。
系统总线1318可以是多种类型的总线结构中的任何一种，包括存储器总线或存储器控制器、外围总线或外部总线、和/或使用各种可用总线架构的本地总线，包括但不限于工业标准体系结构(ISA)、微通道架构(MSA)、扩展ISA(EISA)、智能驱动电子设备、VESA本地总线(VLB)、外围组件互连(PCI)、卡总线、通用串行总线(USB)、高级图形端口(AGP)、个人计算机存储卡国际协会总线(PCMCIA)、火线(IEEE 1494)和小型计算机系统接口(SCSI)。
系统存储器1316可以包括易失性存储器1320和非易失性存储器1322。包含用于在计算机1312内的元件之间(例如在启动期间)传送信息的例程的基本输入/输出系统(BIOS)，可以存储在非易失性存储器1322中。示例性而非限制性地，非易失性存储器1322可包括ROM、PROM、EPROM、EEPROM或闪存。易失性存储器1320包括RAM，其用作外部高速缓冲存储器。示例性而非限制性地，RAM可以有多种形式，例如SRAM、动态RAM(DRAM)、同步DRAM(SDRAM)、双倍数据速率SDRAM(DDR SDRAM)、增强型SDRAM(ESDRAM)、同步DRAM(SLDRAM)、Rambus直接RAM(RDRAM)、直接Rambus动态RAM(DRDRAM)和Rambus动态RAM(RDRAM)。
计算机1312还可以包括可移动/不可移动、易失性/非易失性计算机存储介质。图13示出了(例如)磁盘存储器1324。磁盘存储器1324包括但不限于诸如磁盘驱动器、软盘驱动器、磁带驱动器、闪存卡或记忆棒之类的设备。另外，磁盘存储器1324可以单独地或与其他存储介质组合地包括存储介质，其他存储介质包括但不限于光盘驱动器，例如光盘ROM设备(CD-ROM)、CD可记录驱动器(CD-R驱动器)、CD可重写驱动器(CD-RW驱动器)或数字通用磁盘ROM驱动器(DVD-ROM)。为了便于将磁盘存储设备1324连接到系统总线1318，通常使用可移动或不可移动的接口，例如接口1326。
计算设备通常包括各种介质，其可以包括计算机可读存储介质或通信介质，这两个术语在本文中彼此不同，二者的含义如下所述。
计算机可读存储介质可以是可由计算机访问的任何可用存储介质，并且包括易失性和非易失性介质、可移动和不可移动介质。示例性而非限制性地，计算机可读存储介质可以结合用于存储信息的任何方法或技术来实现，诸如计算机可读指令、程序模块、结构化数据或非结构化数据。计算机可读存储介质可包括但不限于RAM、ROM、EEPROM、闪存或其他存储器技术、CD ROM、数字通用盘(DVD)或其他光盘存储器、磁带盒、磁带、磁盘存储器或其他磁存储设备、或可用于存储所需信息的其他有形介质。在这方面，本文的术语“有形”可用于存储器、存储设备或计算机可读介质，应理解为仅排除本身作为修饰符传播的无形信号，并且不放弃对所有不仅仅传播无形信号的标准存储器、存储设备或者计算机可读介质的覆盖。一方面，有形媒体可以包括非暂时性媒体，其中本文中可以应用于存储器、存储设备或计算机可读媒体的术语“非暂时性”应理解为仅排除本身作为修饰符传播的暂时性信号，并且不放弃所有不仅仅传播暂时信号的标准存储器、存储设备或计算机可读介质的覆盖范围。为避免歧义，本文使用和定义术语“计算机可读存储设备”以排除暂时性媒体。计算机可读存储介质可以由一个或多个本地或远程计算设备访问，例如，通过访问请求、查询或其他数据检索协议，以用于由介质存储的信息的各种操作。
通信介质通常将计算机可读指令、数据结构、程序模块或其他结构化或非结构化数据体现为数据信号，例如调制数据信号(如载波或其他传输机制)，并且包括任何信息传递或运输媒体。术语“调制数据信号”或“信号”是指这样的信号，以一个或多个编码信息的方式设置或改变其一个或多个特征。示例性而非限制性地，通信介质包括有线介质(如有线网络或直接有线连接)以及无线介质(如声学、RF、红外和其他无线介质)。
应当注意到，图13描述了在合适的操作环境1300中充当用户和计算机资源之间的中介的软件。这种软件包括操作系统1328。操作系统1328可以存储在磁盘存储器1324上，用于控制和分配计算机系统的资源。应当注意，本公开的主题可以由各种操作系统或操作系统的组合来实现。
系统应用程序1330利用操作系统1328通过存储在系统存储器1316或磁盘存储器1324上的程序模块1332和程序数据1334来管理资源。在一些实施方案中，气体传感器控制应用1331可以控制如图11所示的操作，以执行气体传感器测量并识别被测气体。气体传感器控制应用1331可以使用如本文所述的各种电极对来控制测量，并且可以将测量数据记录为数据1334。气体传感器控制应用1331可以通过例如连接线或电缆131(与连接头703相连)控制测量。气体传感器控制应用1331还可以将测量的(输入)电阻曲线与一个或多个存储电阻曲线进行比较，以便识别被测气体。
用户可以通过输入设备1336(包括如本文所述的指尖指向)向计算机1312输入命令或信息。作为示例，移动设备和/或便携式设备可以包括体现在触敏显示面板中的用户界面，允许用户与计算机1312交互。输入设备1336包括但不限于指示设备，诸如鼠标、轨迹球、手写笔、触摸板、键盘、麦克风、操纵杆、游戏手柄、卫星接收器、扫描仪、电视调谐卡、数码相机、数码摄像机、网络摄像头、手机、智能手机、平板电脑等。这些和其他输入设备经系统总线1318通过接口端口1338连接到处理单元1314。接口端口1338包括例如串行端口、并行端口、游戏端口、通用串行总线(USB)、红外端口、蓝牙端口、IP端口或与无线服务等相关联的逻辑端口。输出设备1340使用与输入设备1336相同类型的端口中的一些端口。
因此，例如，USB端口可用于向计算机1312提供输入并将信息从计算机1312输出到输出设备1340。提供输出适配器1342以说明存在一些输出设备1340(如监视器、扬声器和打印机)以及使用特殊适配器的其他输出设备1340。示例性而非限制性地，输出适配器1342包括提供输出设备1340和系统总线1318之间的连接手段的视频卡和声卡。应当注意，其他设备和/或设备系统，例如远程计算机1344提供输入和输出功能。
可以采用逻辑连接到一个或多个远程计算机(例如远程计算机1344)在网络环境中对计算机1312进行操作。远程计算机1344可以是个人计算机、服务器、路由器、网络PC、云存储器、云服务、工作站、基于微处理器的设备、对等设备或其他公共网络节点等、并且通常包括相对于计算机1312描述的许多或所有元件。
出于简洁的目的，对于远程计算机1344，仅示出了存储设备1346。远程计算机1344通过网络接口1348逻辑连接到计算机1312，然后通过通信连接1350物理连接。网络接口1348包括有线和/或无线通信网络，例如局域网(LAN)和广域网(WAN)。LAN技术包括光纤分布式数据接口(FDDI)、铜分布式数据接口(CDDI)、以太网、令牌环等。WAN技术包括但不限于点对点链路、电路交换网络如综合业务数字网(ISDN)及其变体、分组交换网络和数字用户线(DSL)。如下所述，可以使用无线技术来补充或替代前述内容。
通信连接1350是指用于将网络接口1348连接到总线1318的硬件/软件。虽然为了说明清楚而在计算机1312内示出了通信连接1350，但是它也可以在计算机1312外部。用于连接到网络接口1348的硬件/软件可以包括(例如)内部和外部技术(如调制解调器)，包括常规电话级调制解调器、电缆调制解调器和DSL调制解调器、ISDN适配器和以太网卡。
发明人进一步研究了绝缘体模板在传感器阵列上的厚度效应。实际上，制造了三种不同长度的纳米管(30μm，40μm，50μm)。其中，40μm厚的样品显示出最佳的灵敏度，如图14所示。然而，虽然较长的纳米管将得到较高的比表面积，但是随着纳米管的长度增加，通过纳米管的气体流速降低。
为了更好地演示传感器阵列，在室温和大气压下将具有不同浓度的三种气体(H2、NO2、和苯)注入测试室。图15中标出了不同电极的灵敏度(＝|R目标-R空气|/R空气)。
如图16所示，根据结果绘制立方坐标中不同气体的数据点。没有任何后算法的原始数据可能已经彼此分离并且可以容易地区分。这证明本发明的传感器阵列能够对不同的气体进行检测和分类。
除了区分单一气体外，本发明的传感器阵列还能识别和区分气体混合物。分别使用氢气和乙醇训练本发明的传感器阵列，然后使用混合物训练传感器阵列。从图17中可以看出，氢气、乙醇及它们的混合物在本发明的传感器阵列中显示出不同的响应模式。虽然只有4×4传感器阵列，但从响应曲线中提取了9个特征，并在一个颜色图中压缩它们。根据该测试结果，诸如支持向量机或卷积神经网络之类的分类算法不仅可以区分单一气体，还可以区分混合物。
本发明通过可靠的沉积方法将MOX沉积在自支撑型绝缘体模板上。为了进一步提高传感器阵列的灵敏度并实现室温检测能力，在MOX传感材料的表面上修饰了催化剂颗粒。此外，在自支撑型纳米管的两侧沉积具有不同导电材料的多个电极并形成传感器阵列，以充分满足在实际情况下对气体的类型和浓度进行分类的要求。利用从传感器阵列获得的数据，可以精确地分析目标气体。本发明提出的传感器可以是用于室温气体传感的稳健的低功耗设备，即使在气体混合物检测等复杂情况下也是如此。
与现有技术中的气体传感器相比，根据本发明的气体传感器阵列为低功率且高度紧凑的整体式传感器阵列，这是因为本发明通过在一片MOX纳米管膜上沉积不同的材料作为电极来形成阵列。其次，本发明的整体式气体传感器阵列具有良好的机械强度，易于操作，并且适合大规模生产。第三，由于传感材料的比表面积较大，本发明的气体传感器阵列能够在不使用任何耗电加热器的情况下检测目标气体。同时，催化剂修饰也提高了传感器阵列的室温检测能力。此外，传感器阵列具有针对不同气体的指纹响应模式，从而大大减轻了用于区分甚至用于气体混合物检测和区分的后算法的负担。这可以通过各种电极材料和传感材料之间的独特接触势垒来实现，而不是通过传统的催化剂浓度变化方法来实现。
由于根据本发明的气体传感器阵列具有室温检测能力和选择性，可提供气体含量和浓度的详细信息，因此其可以应用于各种应用。例如，对于工业用途，1)它为具有不同安全阈值的不同气体提供独特的报警和通风策略。这种精确的监控将带来及时的安全响应，同时减少误报的可能性，从而提高生产效率。2)通过使用传感器阵列和算法，可以从有机液体样品中快速分析成分。3)可以对废气排放进行监测。本发明的传感器能够分析排放状态，以更好地符合国家排放标准。4)由传感器阵列形成的气体传感器网络可以通过分析网络中不同传感器的响应时间来确定泄漏源的位置。
对于住宅用途，1)本发明的气体传感器阵列可以使大气内容物分析成为室内空气质量监测的可能。它可以与空气净化器或空调等驱动设备集成，并在某些有毒气体(翻新后的甲醛、香烟烟雾或炉子中的CO、天然气泄漏、过度烹饪的食物气味等)超出安全限制时触发通风。2)它还可以与冰箱集成，以检测食品霉菌，并告诉客户确切的储存水果、蔬菜或肉类的新鲜日期，并且可以处理，以及是否有剩余的农药或洗涤剂。3)它可用于呼气和吸气呼吸分析。使用挥发性有机化合物(VOC)指纹进行呼出气体监测对于糖尿病患者非常重要。通过嵌入气体传感器阵列的纱布掩模吸入空气质量监测对于生活在污染严重的地区的人们非常有用。4)此外，具有低功耗的室温检测能力也可以为消费电子产品开辟市场。通过进一步的微型化和集成，本发明的片上设计可以用于智能手机或可穿戴电子产品，随时随地实现空气质量监测和报警。
本主题公开的所示实施例的以上描述(包括摘要中所描述的内容)并非旨在是穷举的或将所公开的实施例限制为所公开的精确形式。尽管出于说明性目的在本文中描述了特定实施例和示例，但是如相关领域的技术人员可以认识到的，可以在各种实施例和示例的范围内进行各种修改。
在这方面，尽管已经结合各种实施例和相应的附图描述了所公开的主题，但是在适用的情况下，应该理解，可以使用其他类似的实施例，或者可以对所描述的实施例进行修改和添加。用于执行所公开主题的相同，相似，替代或替代功能而不偏离。因此，所公开的主题不应限于本文所述的任何单个实施例，而应根据所附权利要求在宽度和范围内进行解释。
如在主题说明书中所采用的，术语“处理器”可以指代基本上任何计算处理单元或设备，包括但不限于包括单核处理器、具有软件多线程执行能力的单处理器、多核处理器、具有软件多线程执行能力的多核处理器、具有硬件多线程技术的多核处理器、并行平台、和分布式共享内存的并行平台。另外，处理器可以指集成电路、专用集成电路(ASIC)、数字信号处理器(DSP)、现场可编程门阵列(FPGA)、可编程逻辑控制器(PLC)、复杂可编程逻辑器(CPLD)、离散的栅极或晶体管逻辑、分立的硬件组件或其任何组合。处理器可以利用纳米级架构，例如但不限于基于分子和量子点的晶体管，以优化空间使用或增强用户设备的性能。处理器还可以实现为计算处理单元的组合。
如在本申请中所使用的，术语“组件”，“系统”，“平台”，“层”，“选择器”，“接口”等旨在指代与计算机相关的实体或与具有一个或多个特定功能的操作装置相关的实体，其中该实体可以是硬件、硬件和软件的组合、软件或执行中的软件。作为示例，组件可以是但不限于是在处理器上运行的进程、处理器、对象、可执行文件、执行的线程、程序和/或计算机。说明性而非限制性地，在服务器上运行的应用程序和服务器都可以是组件。一个或多个组件可以驻留在进程和/或执行的线程内，并且组件可以位于一个计算机上和/或分布在两个或更多个计算机之间。另外，这些组件可以从各种计算机可读介质，设备可读存储设备或其上存储有各种数据结构的机器可读介质执行。组件可以经由本地和/或远程过程进行通信。作为示例，组件可以是具有由电子或电子电路操作的机械部件提供的特定功能的设备，其由处理器执行的软件或固件应用程序操作，其中处理器可以在设备的内部或外部。执行软件或固件应用程序的至少一部分。作为又一个示例，组件可以是通过没有机械部件的电子组件提供特定功能的装置，电子组件可以在其中包括处理器以执行至少部分地赋予电子组件的功能的软件或固件。
此外，术语“或”旨在表示包含性的“或”而不是排他性的“或”。即，除非另有说明或从上下文中清楚，否则“X使用A或B”意味着任何自然的包容性排列。也就是说，X使用A；X使用B或者X使用A和B两者。此外，在主题说明书和附图中使用的冠词“一”和“一个”通常应该被解释为表示“一个或多个”，除非另有说明或从上下文清楚地指向单数形式。
虽然本发明易于进行各种修改和替换构造，但是其某些图示的实施方式在附图中示出并且已在上面详细描述。然而，应该理解，并不意图将本发明限制于所公开的具体形式，相反，其目的是涵盖落入本发明的精神和范围内的所有修改，替代构造和等同物。
除了在此描述的各种实现之外，应当理解，可以使用其他类似的实现，或者可以对所描述的实现进行修改和添加，以执行相应实现的相同或等效功能没有偏离。因此，本发明不限于任何单个实施方式，而是根据所附权利要求在宽度，精神和范围上进行解释。

Claims (22)

1.一种纳米管阵列气体传感器，包括：
绝缘体模板，包括由平行排列的开口纳米管形成的纳米管阵列；
传感材料，至少沉积在所述开口纳米管的内表面上。
2.根据权利要求1所述的纳米管阵列气体传感器，还包括分布在传感材料上的催化剂纳米颗粒。
3.根据权利要求1或2所述的纳米管阵列气体传感器，还包括：
至少一个第一顶部电极，位于绝缘体模板顶部的至少第一部分上；
至少一个第二顶部电极，位于绝缘体模板顶部的至少第二部分上；
至少一个底部电极，位于绝缘体模板底部的至少一部分上；以及
电子控制器，与所述至少一个第一顶部电极、至少一个第二顶部电极和至少一个底部电极耦合，并且用于测量所述绝缘体模板的电阻；
所述绝缘体模板的电阻包括所述至少一个第一顶部电极与所述至少一个底部电极之间的第一电阻，以及所述至少一个第二顶部电极和所述至少一个底部电极之间的第二电阻，其中所述第一电阻和所述第二电阻表征纳米管阵列气体传感器中的气体的种类和浓度。
4.根据权利要求1所述的纳米管阵列气体传感器，其中所述开口纳米管的材料包括阳极氧化铝(AAO)。
5.根据权利要求1所述的纳米管阵列气体传感器，其中所述纳米管阵列具有30-50μm的厚度、500nm的纳米管间距；所述开口纳米管具有300-350nm的孔径。
6.根据权利要求1所述的纳米管阵列气体传感器，其中所述传感材料包括氧化锡。
7.根据权利要求1所述的纳米管阵列气体传感器，其中所述催化剂纳米颗粒包括铂纳米颗粒。
8.根据权利要求3所述的纳米管阵列气体传感器，所述第一顶部电极和第二顶部电极分别包含不同的导体材料。
9.根据权利要求8所述的纳米管阵列气体传感器，其中所述导体材料包括金、铂、镍、或氧化铟锡中的至少一种。
10.根据权利要求3所述的纳米管阵列气体传感器，其中所述第一顶部电极包含金，并且所述第二顶部电极包含铂，并且还包括：
至少一个第三顶部电极位于绝缘体模板顶部的至少第三部分上，其中所述至少一个第三顶部电极包含镍，以及
至少一个第四顶部电极位于绝缘体模板顶部的至少第四部分上，其中至少一个第四顶部电极包含氧化铟锡。
11.根据权利要求1所述的纳米管阵列气体传感器，其中，所述至少一个底部电极包括公共接地电极。
12.根据权利要求1所述的纳米管阵列气体传感器，还包括印刷电路板，其中所述至少一个第一顶部电极、至少一个第二顶部电极和至少一个底部电极与印刷电路板上的附接点电耦合，并且所述印刷电路板包括至少一个气流孔。
13.根据权利要求1所述的纳米管阵列气体传感器，还包括计算机可读介质，所述计算机可读介质中存储有对应于一种或多种气体类型、气体浓度或气体混合物的电阻曲线，其中所述电子控制器用于对测量的电阻和电阻曲线进行比较，以确定与纳米管阵列气体传感器中气体有关的气体类型、气体浓度或气体混合物。
14.一种制造纳米管阵列气体传感器的方法，包括：
制造包括纳米管阵列的绝缘体模板，所述纳米管阵列由平行排列的开口纳米管构成；
在所述开口纳米管的至少内表面上沉积传感材料；
在至少一部分传感材料上分布催化剂纳米颗粒；
在绝缘体模板顶部的至少第一部分上设置至少一个第一顶部电极；
在绝缘体模板顶部的至少第二部分上设置至少一个第二顶部电极；
在绝缘体模板底部上设置至少一个底部电极；以及
使电子控制器与电极耦合以测量绝缘体模板的电阻，所述绝缘体模板的电阻包括：至少一个第一顶部电极和至少一个底部电极之间的第一电阻、至少一个第二顶部电极和至少一个底部电极之间的第二电阻，所述第一电阻和第二电阻表征所述纳米管阵列气体传感器中气体的类型和浓度。
15.根据权利要求14所述的制造纳米管阵列气体传感器的方法，其中所述纳米管阵列的材料包括阳极氧化铝，所述传感材料包括氧化锡，并且所述催化剂纳米颗粒包括铂纳米颗粒。
16.根据权利要求14所述的制造纳米管阵列气体传感器的方法，其中所述纳米管阵列具有30-50μm的厚度、500nm的纳米管间距；所述开口纳米管具有300-350nm的孔径。
17.根据权利要求14所述的制造纳米管阵列气体传感器的方法，其中，所述第一顶部电极包含金，并且所述第二顶部电极包含铂，并且所述纳米管阵列传感器还包括：
在绝缘体模板顶部的至少第三部分上设置至少一个第三顶部电极，其中所述至少一个第三顶部电极包含镍；以及
在绝缘体模板顶部的至少第四部分上设置至少一个第四顶部电极，其中所述至少一个第四顶部电极包含氧化铟锡。
18.根据权利要求14所述的制造纳米管阵列气体传感器的方法，还包括将所述绝缘体模板附接在印刷电路板上，并使所述纳米管阵列气体传感器的电极与所述印刷电路板的电附接点电连接，其中所述印刷电路板包括一个或多个气流孔。
19.根据权利要求14所述的制造纳米管阵列气体传感器的方法，还包括将对应于一种或多种气体类型、气体浓度或气体混合物的电阻分布存储在计算机可读介质上以供所述电子控制器使用，其中所述电子控制器控制器用于将测量的电阻与所存储的电阻曲线进行比较，以确定纳米管阵列气体传感器中气体的气体类型、气体浓度或气体混合物。
20.一种采用权利要求3所述的纳米管阵列气体传感器检测气体的方法，包括：
所述电子控制器获得第一电阻的第一测量值；
所述电子控制器获取第二电阻的第二测量值；
将第一测量值和第二测量值与对应于一种或多种气体类型、一种或多种气体浓度或一种或多种气体混合物中至少一种的一个或多个存储的电阻曲线进行比较，以便确定纳米管阵列气体传感器中气体的气体类型、气体浓度或气体混合物。
21.根据权利要求20所述的方法，其中，所述第一顶部电极包含金，并且所述第二顶部电极包含铂，并且还包括：
所述电子控制器获得至少一个第三顶部电极与至少一个底部电极之间的第三电阻的第三测量值，其中，所述至少一个第三顶部电极包含镍并设置在绝缘体模板顶部的至少第三部分上；以及
所述电子控制器获得至少一个第四顶部电极与至少一个底部电极之间的第四电阻的第四测量值，其中，所述至少一个第四顶部电极包含氧化铟锡并设置在绝缘体模板顶部的至少第四部分上。
22.根据权利要求20所述的方法，其中，将所述第一测量值和第二测量值与一个或多个存储的电阻曲线进行比较包括：
从所述第一测量值和第二测量值中提取特征；以及
以及将来自第一测量值和第二测量值的特征与来自一个或多个存储的电阻曲线的特征进行比较。
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