CN110361304B - 基于pmf3模型和ams数据估算不同生成路径对颗粒物中二次无机粒子贡献的方法 - Google Patents
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Abstract
基于PMF3模型和AMS数据估算不同生成路径对颗粒物中二次无机粒子贡献的方法。包括：利用在线监测仪器监测的高粒径时间分辨率二次无机粒子浓度，处理后输入到因子分析模型；利用输入的受体数据和归一化的实测源成分谱计算出实际因子贡献，通过各输出矩阵以及气象条件等信息判别各因子生成路径，从而估算不同生成路径对颗粒物中二次无机粒子的影响。本发明提供的二次无机粒子生成路径识别方法，可以充分挖掘AMS在线数据粒径信息，利用数据实地观测、模型模拟计算的方法，识别出污染期间浓度贡献较大的二次无机粒子中主要组分的生成路径，估算这些路径对二次无机粒子的贡献，对研究二次粒子的生成与防控具有指导意义，具有很好的推广应用前景。
Description
技术领域
本发明涉及大气颗粒物源解析技术领域，具体为基于AMS数据解析不同生成路径对颗粒物中二次无机粒子的贡献。
背景技术
雾霾事件严重降低能见度，并诱发急性疾病，如对呼吸系统的影响等。近年来，细颗粒物在中国雾霾中占有越来越大的比例。另一方面，水溶性离子的粒径分布通常是双峰的，事实上，比较不同粒径的相同组分，越细的颗粒诱导细胞内更强烈的氧化应激反应，对细胞的危害越大。因此，越来越多的人开始关注细颗粒的组成。
目前对二次粒子生成的研究，多是基于离线采样数据，采样时间一般为24小时或更长，从样品采集、化学组分分析到模型结果的获取周期较长，一定时间内平均化的数据无法捕捉小时间尺度(如几分钟或几小时)的高浓度污染过程，难以满足对短时间内突发重污染事件来源解析的需求。近年来研发出的多种颗粒物在线仪器可提供某些化学组分和示踪物的实时浓度，在线源解析可为制定快速和有效的控制措施提供重要的决策服务，是未来源解析工作发展的重要方向。高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪就是其中一种，它可以在时间和粒径两个维度反应污染期间的组分浓度、粒径等变化特征，但是目前对其输出数据的利用还待进一步的挖掘。颗粒物可以通过多种方式产生，如直接排放、吸湿性生长、老化和混合以及二次生成，细颗粒物的形成也是如此。目前对二次粒子生成机理的判定，多是基于单纯的观测数据以及人为判断，具有较高的不确定性。对于观测数据的利用，已有学者利用EPAPMF5.0受体模型对MOUDI数据进行过分析，通过PMF5.0的二维分析，可以一定程度上对二次粒子的生成路径中粒径特征进行分析。由于PMF5.0运行一次只可纳入无机水溶性离子中的一种组分的信息，因此分析结果仅能独立识别到某一种无机水溶性离子的粒径变化特征，对二次粒子生成路径无法做整体的了解；另外，由于MOUDI数据时间、粒径的分辨率较小，因此也进一步限制了对二次粒子生成路径的研究，最终致使无法评估不同生成路径对颗粒物中二次无机粒子的影响。
发明内容
本发明的目的是解决目前观测数据难以判定二次粒子生成路径的问题，提供一种基于在线监测数据对二次无机粒子生成路径进行识别的方法，为当前研究二次粒子生成路径提供参考信息，降低研究过程中的不确定性；本发明基于PMF3模型的原理，将高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪的输出数据经过一定的整理纳入到PMF3模型中，通过对输出数据的物理意义进行研究，可以识别出二次粒子中不同的组分，并对其相应的生成路径进行判定。
本发明的技术方案
基于AMS数据估算不同生成路径对颗粒物中二次无机粒子影响的方法，包括如下步骤：
第1步、输入在线数据；利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪得到的二次粒子质量浓度及其粒径信息的在线监测数据，构成因子分析模型的输入数据，对输入数据进行处理，输入到因子分析模型；输入数据包括各二次粒子的粒径信息；
第2步、设置因子分析模型计算参数，选择因子个数；
第3步、输出结果的处理；利用输入的受体数据即二次粒子质量浓度及其粒径信息和归一化的实测源成分谱计算出实际因子贡献；
第4步、二次组分生成路径的判定；通过各输出矩阵以及气象条件信息判别各因子生成路径；
第5步、各生成路径影响程度估算；通过因子分析模型输出结果计算各生成路径对颗粒物中二次无机粒子的贡献。
第1步所述的高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪得到的二次粒子质量浓度及其粒径信息的在线监测数据，包括不同二次粒子组分的高时间、高粒径分辨率下对应的质量浓度的数据；不同二次粒子是指在所有二次粒子中含量和占比较高的SO4 2-、NO3 -、NH4 +和Cl-；高时间、高粒径分辨率是指，由高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪得到的数据时间分辨率为15min，粒径分辨率最小为8nm。
所述的因子分析模型是Positive Matrix Factor 3(PMF3)，需要输入因子分析模型的参数包括输入数据的行数、列数，提取的因子个数和模型计算的不确定性参数，模型计算之前，需要同时输入这四个必要参数。
第3步中计算出实际因子贡献的方法是，根据公式X＝ABC+E，利用输入受体数据X计算出源贡献，其中，矩阵A代表与因子贡献有关的矩阵，可以反应每个因子的时间序列变化趋势，矩阵B为粒径谱矩阵，可以反应每个因子的粒径分布情况，矩阵C为权重矩阵，可以用来定义每个因子，E是残差矩阵。
本发明的优点和有益效果：
本发明提供的二次无机粒子生成路径识别方法，可以充分挖掘AMS在线数据粒径信息，利用数据实地观测、模型模拟计算的方法，识别出污染期间浓度贡献较大的二次无机粒子中主要组分的生成路径，进而估算这些路径对二次无机粒子的贡献，对研究二次粒子的生成与防控具有指导意义，具有很好的推广应用前景。
附图说明
图1技术路线图。
图2因子的时间序列变化趋势图。
图3因子粒径分布。
图4是O3、RH时间序列变化趋势图。
图5是硫酸盐生成主要路径。
图6是硝酸盐生成主要路径。
具体实施方式
实施例1
本实例利用在线监测数据和因子分析模型进行污染源识别的模型计算，具体步骤如下：
1.构建因子分析模型(PMF3)输入数据。所述的输入数据包括SO4 2-、NO3 -、NH4 +和Cl-的时间、粒径信息，其中时间为行，粒径为列，不同组分为层。
从2013年1月1日0时至2013年1月31日23时连续采样，监测的数据时间分辨率为15min，共获得受体数据2894条，包含50个粒径信息。
2.设置因子分析模型输入参数，输入设置如下：
行数：2894行；列数：50列；提取的因子个数：3。
第3步.模型运算，结果分析。
所述的因子分析模型是Positive Matrix Factor 3(PMF3)，PMF3运行结果中矩阵C可以用来定义每个因子，矩阵B(如表2所示)为每个因子的粒径谱，矩阵A(如表1所示)则可以反应每个因子的时间序列变化趋势。矩阵C的原始输出数据与单位转换为摩尔的数据如表3所示。
表1PMF3运行结果-矩阵A(截选)
表2PMF3运行结果-矩阵B(截选)
表3PMF3运行结果-矩阵C
由矩阵C可以得出，因子1中SO4 2-、NO3 -、NH4 +均占有较大比重，初步推测为(NH4)2SO4与NH4NO3的混合物，并且通过摩尔浓度可以看出该因子中(NH4)2SO4和NH4NO3的占比为1:1；因子2中四种组分均有一定的载荷，所以推测为(NH4)2SO4和NH4NO3以及NH4Cl的混合物；因子3中NO3 -与NH4 +的载荷较大，因此可以识别为NH4NO3。
将矩阵A作图，可以反应每个因子的时间序列变化趋势；将矩阵B因子粒径谱作图，可以得出每个因子主要的粒径分布。
结合因子粒径谱及对应时间的气象条件，依据查阅文献得到的二次无机粒子不同生成路径对应的粒径段及气象特征，反推回各因子对应的生成路径。
结合图2-图4，因子1由于与RH有较好的相关性，且粒径分布较大(700nm)，因此推断其生成方式为SO2与NO2协同反应的液相反应；因子2与因子1有相似的情况，粒径分布在300-500nm，因此推测为液相反应；因子3则有不同的情况，它与O3有较好的相关性，且粒径分布较小，在200nm左右，因此推测为气相氧化生成。
最终，类似于PMF3模型计算源贡献，求得每个因子对不同二次组分的贡献分别如表4所示。
表4各因子对不同二次组分的贡献
即得不同生成路径对颗粒物中二次无机粒子影响程度。
附：对于二次粒子的生成路径，主要是指：
(一)硫酸盐生成路径
对于二次硫酸盐，它的生成路径比较复杂，目前相关的研究也比较多，按相态来划分二次硫酸盐生成的路径，主要分为气相反应、液相反应以及非均相反应。对于氧化剂，气相为OH自由基、液相有H2O2、O3、NO2等。
首先是气相反应。在白天太阳辐射较强时，臭氧、亚硝酸、过氧化氢和醛类等光解较强，大气中OH自由基相对也较多，为二氧化硫的氧化提供了更多的氧化剂。因此，OH自由基氧化二氧化硫生成硫酸盐的路径主要发生在白天光照较强时。
对于液相反应，S(IV)在不同PH下有不同的存在形态。由于S(IV)在水溶液中存在电离平衡，因此PH<2时，二氧化硫主要存在形态是SO2.H2O；2<PH<7时，HSO3 -是主要存在形态；PH>7时，SO3 2-是主要存在形态。首先是H2O2氧化。目前，通常认为溶解的二氧化硫会与过氧化氢发生液相反应。由于过氧化氢的亨利系数较大，常温条件下，液相中过氧化氢的浓度较高，因此在云雾化学反应中，过氧化氢是S(IV)最重要的氧化剂之一。另外，在云雾水中，溶液PH通常低于5，该情况下SO2在液相中的主要存在形式为HSO3 -，从而加快了过氧化氢对S(IV)的氧化。对于O3氧化。臭氧液相氧化S(IV)是通过3个独立路径进行的，其中臭氧与SO3 2-反应速率最快，其次是HSO3 -，最慢的是与SO2.H2O的氧化反应。当溶液PH较高时，臭氧氧化反应较为显著。对于NO2氧化。一般情况下，因二氧化氮的水溶性较差，二氧化氮与S(IV)的氧化反应一般忽略不计。但是，在雾霾天时，大气中二氧化氮浓度很高且大气中和能力较强时，在云水中二氧化氮对S(IV)氧化的贡献比较显著。二氧化氮与S(IV)的反应速率随着溶液PH的增加而迅速增大。铁锰存在条件下S(IV)的氧气催化氧化。PM2.5中高浓度硫酸盐的出现通常伴随着高浓度的过渡金属离子，这种情况下该催化氧化路径很有可能是硫酸盐生成的重要路径。其中影响因素最大的是PH和铁锰的浓度。
最后是非均相反应，二氧化硫在气溶胶表面的非均相反应也是硫酸盐二次生成的重要路径。二氧化硫非均相反应受气溶胶表面积密度、组成成分以及周围环境湿度影响较大。气溶胶表面作为非均相反应的场所，其表面积密度越大，反应速度也越快。周围环境湿度也与二氧化硫的摄取系数有关，其摄取系数随着周围环境湿度的增加而增大。
所有反应汇总如图5所示。
(二)硝酸盐的生成路径
对于硝酸盐生成路径，目前公认的机理汇总如图6所示。
二次硝酸盐的生成路径主要有两种：一是气态HNO3与碱性物质化学反应生成硝酸盐，碱性物质包括气态NH3和颗粒物表面的碱性盐类；二是N2O5在潮湿的气溶胶或者悬浮小液滴表面发生非均相水解生成硝酸盐。
通过以上生成路径机理以及对应时间的气象条件可以对每个因子代表的组分的生成路径进行判别，也可以对有争议的生成路径进行验证。
Claims (4)
1.基于PMF3模型和AMS数据估算不同生成路径对颗粒物中二次无机粒子贡献的方法，包括：
第1步、输入在线数据；利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪得到的二次粒子质量浓度及其粒径信息的在线监测数据，构成因子分析模型的输入数据，对输入数据进行处理，输入到因子分析模型；输入数据包括各二次粒子的粒径信息；其中，所述的因子分析模型是Positive Matrix Factor 3(PMF3)模型；
第2步、设置因子分析模型计算参数，选择因子个数；
第3步、输出结果的处理；利用输入的受体数据即二次粒子质量浓度及其粒径信息和归一化的实测源成分谱计算出实际因子贡献；计算出实际因子贡献的方法是，根据公式X＝ABC+E，利用输入受体数据X计算出源贡献，其中，矩阵A代表与因子贡献有关的矩阵，可以反应每个因子的时间序列变化趋势，矩阵B为粒径谱矩阵，可以反应每个因子的粒径分布情况，矩阵C为权重矩阵，可以用来定义每个因子，E是残差矩阵；通过矩阵B中各因子的粒径分布情况、矩阵A中各因子时间序列变化趋势、矩阵C中各组分的权重占比，识别各因子为不同的生成路径；
第4步、二次组分生成路径的判定；通过各输出矩阵以及气象条件信息判别各因子生成路径；
第5步、各生成路径影响程度估算；通过因子分析模型输出结果计算各生成路径对颗粒物中二次无机粒子的贡献。
2.如权利要求1所述的基于PMF3模型和AMS数据估算不同生成路径对颗粒物中二次无机粒子贡献的方法，其特征在于所述的高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪得到的二次粒子质量浓度及其粒径信息的在线监测数据，包括不同二次粒子组分的高时间、高粒径分辨率的数据；
不同二次粒子是指在所有二次粒子中含量和占比较高的SO4 2-、NO3 -、NH4 +和Cl-；高时间、高粒径分辨率是指，由高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪得到的数据时间分辨率为15min，粒径分辨率最小为8nm。
3.如权利要求1所述的基于PMF3模型和AMS数据估算不同生成路径对颗粒物中二次无机粒子贡献的方法，其特征在于，需要输入因子分析模型的参数包括输入数据的行数、列数，提取的因子个数和模型计算的不确定性参数，模型计算之前，需要同时输入这四个必要参数。
4.如权利要求1中所述的基于PMF3模型和AMS数据估算不同生成路径对颗粒物中二次无机粒子贡献的方法，其特征在于所述的实际的因子贡献指的是，解析得到的因子对二次粒子中某一组分的归一化处理后的贡献。
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- 2019-06-20 CN CN201910536561.6A patent/CN110361304B/zh active Active
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CN110361304A (zh) | 2019-10-22 |
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