CN110255812B - 一种在畜禽养殖污水处理过程中保留氨氮去除抗生素的生化与高级氧化组合方法 - Google Patents

一种在畜禽养殖污水处理过程中保留氨氮去除抗生素的生化与高级氧化组合方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种在畜禽养殖污水处理过程中保留氨氮去除抗生素的生化与高级氧化组合方法，所述生化与高级氧化组合方法包括如下步骤：(1)生化处理单元采用好氧工艺，好氧生化处理系统中污泥的泥龄控制在≤5d，使生长繁殖速率比较慢的硝化细菌从系统中“洗出”；(2)步骤(1)的出水不调节pH值，直接用类‑Fenton氧化法或O3氧化法进行高级氧化处理，去除其中的抗生素。本发明的方法既保留了畜禽养殖污水中氮元素的肥效，又有效地去除了COD和抗生素，处理后的畜禽养殖污水，无需稀释，可直接还田，同时大幅度降低了抗生素污染风险。

Description

一种在畜禽养殖污水处理过程中保留氨氮去除抗生素的生化 与高级氧化组合方法
技术领域
本发明涉及污水处理技术领域，尤其涉及一种生化与高级氧化组合技术处理畜禽养殖污水的方法。
背景技术
据报道，2013年我国抗生素的总使用量高达16.2万吨之多，其中只有约 7.8万吨用于人类疾病的治疗，其余基本上都用于畜禽养殖和水产养殖。在禽畜养殖行业，抗生素多以兽药和饲料添加剂的形式用于畜禽动物，但生物体对抗生素利用率较低，大多数仍以抗生素母体化合物或其代谢产物的形式排出体外。2011年我国生猪养殖行业产生的污水量已超过460×106吨，该污水除含有高浓度有机物(COD)、氮和磷等常规污染物外，还含有微量的抗生素和激素等新型污染物。
目前，我国畜禽养殖行业的粪便大多用作堆肥；污水则经适当处理后用于还田，或处理达标后排放。畜禽养殖行业污水还田，不仅可以充分利用其中富含的氮磷，减少农民对化肥的依赖，而且还可以解决畜禽养殖企业污水处理成本高、达标排放率低的难题。但在现行的畜禽养殖污水还田模式(畜禽养殖污水→沼气池→稳定塘→还田)下，残留在污水中的抗生素会通过淋溶作用或地表径流污染地下水或地表水。大量抗生素进入天然水体，会破坏天然水体的生态环境，危害水生生物安全，甚至会威胁饮用水安全。因此，近年来天然水体中抗生素残留和去除问题受到了广泛关注，从源头防控畜禽养殖污水抗生素污染已被提上了议事日程。
此外，现行的畜禽养殖污水还田模式(畜禽养殖污水→沼气池→稳定塘→还田)，在污水还田时需要用河道水把稳定塘出水的COD稀释到1000mg/L以下，否则COD浓度太高，极易导致“烧苗”。还田时使用河道水稀释污水，必然会增加总的浇灌水量，导致按照“种养匹配”原则配套的粪污消纳用地无法消纳全部污水，存在较高的环境污染风险。
减少稀释水用量(或不用稀释水)的关键是降低畜禽养殖污水的COD浓度。现行还田模式中的沼气池相当于污水处理工程中的厌氧池，在运行管理到位的前提下可以去除70％左右的COD。若要进一步降低畜禽养殖污水的COD，必须增加好氧生物处理单元。如执行污水达标排放的畜禽养殖企业，大多采用厌氧(兼氧)-好氧生化处理与混凝沉淀相结合的工艺处理污水，以实现COD、氨氮、总氮和总磷等常规污染物达标排放的目标。但对于还田模式来说，应尽可能保留畜禽养殖污水中的氮和磷，否则还田就没有意义了。
由于氨氮带正电荷，可被带副电荷的土壤胶体吸附，不易流失；而硝氮带副电荷，与同样带副电荷的土壤胶体相互排斥，容易流失。所以，用于还田的禽畜养殖污水中的氮最好是氨氮。但在通常的畜禽养殖污水好氧生物处理过程中，氨氮可以转化成硝氮，后者在缺氧的环境中易被还原成氮气，造成氮的损失。所以，在好氧降解COD的同时防止氨氮的硝化，是减少稀释水用量(或不用稀释水)并保留畜禽养殖污水还田价值的关键。
由于畜禽养殖行业使用的抗生素属于难降解有机物，只有在很长的污泥龄 (SRT)下进行好氧生化处理，才能取得较好的抗生素去除效果。而好氧生物处理系统在长SRT下运行，有利于世代时间长的硝化细菌的生长与繁殖，这样不可避免地会发生氨氮的硝化，甚至在活性污泥絮体内部还有可能发生反硝化脱氮，导致氮的损失。所以，在好氧生化处理过程中去除抗生素和保留氨氮是一对矛盾。
发明内容
本发明的目的在于，提供一种畜禽养殖污水在生化处理阶段不发生氨氮的硝化、在高级氧化阶段降解残留抗生素的保留氨氮去除抗生素的生化与高级氧化组合方法。
为了实现上述目的，本发明提供了一种在畜禽养殖污水处理过程中保留氨氮去除抗生素的生化与高级氧化组合方法，其特征在于，所述生化与高级氧化组合方法包括如下步骤：
(1)生化处理单元采用好氧工艺，好氧生化处理系统中污泥的泥龄控制在≤5d，使生长繁殖速率比较慢的硝化细菌从系统中“洗出”；
(2)步骤(1)的出水不调节pH值，直接用类-Fenton氧化法或O3氧化法进行高级氧化处理，去除其中的抗生素。
作为一个优选方案，生化处理单元采用好氧工艺之前先采用厌氧预处理。
作为一个优选方案，厌氧预处理单元的水力停留时间HRT＝2～10d、污泥浓度MLSS＝10～40g/L、pH＝7.0～8.5。
作为一个优选方案，好氧生物处理单元的水力停留时间HRT＝3～6d、污泥浓度MLSS＝1000～4000mg/L、pH＝6.5～7.5、溶解氧浓度DO＝1.0～6.0mg/L。
作为一个优选方案，类-Fenton反应体系中添加柠檬酸钠、草酸钠或EDTA 中的一种。
作为一个优选方案，类-Fenton反应的条件为：COD:H2O2＝1:0.4～1:2(质量比)、H2O2:Fe＝20:1～2:1(摩尔比)、Fe:柠檬酸钠＝1:1～1:4(摩尔比)、pH值中性。
作为一个优选方案，类-Fenton反应的条件为：COD:H2O2＝1:0.4(质量比)、 H2O2:Fe＝3:1(摩尔比)、Fe:柠檬酸钠＝1:3(摩尔比)、pH值中性。
作为一个优选方案，类-Fenton反应的条件为：COD:H2O2＝1:1(质量比)、 H2O2:Fe＝5:1(摩尔比)、Fe:柠檬酸钠＝1:1(摩尔比)、pH值中性。
高级氧化单元采用投资小、运行成本低的类-Fenton氧化工艺，在类-Fenton 反应体系中添加适量的柠檬酸钠，这样就可以在中性环境下进行Fenton氧化，不需要像常规Fenton一样加酸加碱调节pH值，故不会增加还田污水的盐分，且所加的柠檬酸钠也不会影响污水还田。
作为一个优选方案，O3氧化反应条件为：O3投加量10mg/(L·min)、反应时间30min、未调节pH值。
本发明的优点在于，本发明把生化处理与高级氧化技术有机地结合在一起处理畜禽养殖污水，通过严格控制好氧生化处理过程的污泥龄，使得生长缓慢的硝化细菌从好氧池中被“洗出”，既降低了畜禽养殖污水的COD，又有效防止了氨氮的硝化，完全保留了畜禽养殖污水中氮元素的肥效。并且，污水还田时不再需要用河道水稀释，确保与畜禽养殖规模匹配的粪污消纳用地能够消纳全部污水。此外，还高效去除了养殖场污水中的抗生素，减少了抗生素污染风险。
具体实施方式
以下，结合具体实施方式对本发明的技术进行详细描述。应当知道的是，以下具体实施方式仅用于帮助本领域技术人员理解本发明，而非对本发明的限制。
实施例1.
(1)厌氧-好氧生化处理
首先采用常规的间歇厌氧反应器对取自某养猪场的污水进行厌氧生物处理，然后再用常规的间歇好氧反应器对厌氧反应器的出水进行好氧生物处理。该污水COD＝6850mg/L、NH3-N＝912mg/L、TN＝960mg/L、TP＝65mg/L。但检出的抗生素含量很低，为便于实验人为在该污水中添加了250μg/L的甲氧苄啶。间歇厌氧反应器的HRT＝5d、MLSS≈16.5g/L、pH≈7.5；间歇好氧反应器 HRT＝2d、SRT＝4d、MLSS≈1100mg/L、pH≈8.0、溶解氧DO≈2.0mg/L。
间歇厌氧与间歇好氧反应器运行稳定后，分别测定了厌氧反应器出水和好氧反应器出水的COD和NH3-N等常规污染物的浓度，结果表明：厌氧反应器出水COD和NH3-N的平均浓度分别约为2215mg/L和943mg/L，好氧反应器出水COD和NH3-N的平均浓度分别约为685mg/L和812mg/L，并且好氧反应器进出水中硝氮浓度基本没有变化，说明在SRT＝4d的条件下，没有发生氨氮硝化作用，进而也避免了反硝化脱氮。厌氧反应器出水氨氮浓度略高于进水是进水中有机氮氨化的结果，而好氧反应器出水氨氮浓度的下降则是细胞合成的结果。
此外，在厌氧-好氧生化处理系统运行稳定后，还取样测定了好氧反应器出水中甲氧苄啶的浓度，连续检测二周，结果发现好氧反应器出水中甲氧苄啶浓度稳定在218～232mg/L之间，说明在SRT＝4d的情况下，甲氧苄啶的去除效果很差。
(2)高级氧化处理
在厌氧-好氧生化处理系统稳定运行至第21d，用类-Fenton氧化法对 COD＝670mg/L的好氧反应器出水进行高级氧化处理。类-Fenton氧化试验条件为：COD:H2O2＝1:0.4(质量比)、H2O2:Fe＝3:1(摩尔比)、Fe:柠檬酸钠＝1:3(摩尔比)、pH值中性。重复3次类-Fenton氧化试验，甲氧苄啶的平均去除率约为93.2％。
在Fenton氧化体系中添加柠檬酸钠后，催化剂铁离子与柠檬酸根形成的络合物即使在中性条件下仍具有催化功能，无需像常规Fenton氧化一样把污水的pH值调至3.0左右，这样不仅可以减少酸碱的消耗，而且对还田污水的盐分影响也很小。此外，也可以用草酸钠和EDTA等代替柠檬酸钠。
实施例2.
(1)厌氧-好氧生化处理同实施例1。
(2)高级氧化处理
在厌氧-好氧生化处理系统稳定运行至第28d，用类-Fenton氧化法对 COD＝708mg/L的好氧反应器出水进行高级氧化处理。类-Fenton氧化试验条件为：COD:H2O2＝1:1(质量比)、H2O2:Fe＝5:1(摩尔比)、Fe:柠檬酸钠＝1:1(摩尔比)、pH值中性。重复3次类-Fenton氧化试验，甲氧苄啶的平均去除率约为 96.8％。
实施例3.
(1)厌氧-好氧生化处理同实施例1。
(2)高级氧化处理
在厌氧-好氧生化处理系统稳定运行至第35d，用O3氧化法对 COD＝670mg/L的好氧反应器出水进行高级氧化处理。O3氧化反应条件为：O3投加量10mg/(L·min)、反应时间30min、未调节pH值。重复3次O3氧化试验，甲氧苄啶的平均去除率约为90.5％。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (8)

1.一种在畜禽养殖污水处理过程中保留氨氮去除抗生素的生化与高级氧化组合方法，其特征在于，所述生化与高级氧化组合方法包括如下步骤：
(1)生化处理单元采用好氧工艺，好氧生化处理系统中污泥的泥龄控制在≤5d，使生长繁殖速率比较慢的硝化细菌从系统中“洗出”；
(2)步骤(1)的出水不调节pH值，直接用类-Fenton氧化法或O3氧化法进行高级氧化处理，去除其中的抗生素；
类-Fenton反应体系中添加柠檬酸钠、草酸钠或EDTA中的一种。
2.根据权利要求1所述的一种在畜禽养殖污水处理过程中保留氨氮去除抗生素的生化与高级氧化组合方法，其特征在于，生化处理单元采用好氧工艺之前先采用厌氧预处理。
3.根据权利要求2所述的一种在畜禽养殖污水处理过程中保留氨氮去除抗生素的生化与高级氧化组合方法，其特征在于，厌氧预处理单元的水力停留时间HRT＝2～10d、污泥浓度MLSS＝10～40g/L、pH＝7.0～8.5。
4.根据权利要求1所述的一种在畜禽养殖污水处理过程中保留氨氮去除抗生素的生化与高级氧化组合方法，其特征在于，好氧生物处理单元的水力停留时间HRT＝3～6d、污泥浓度MLSS＝1000～4000mg/L、pH＝6.5～7.5、溶解氧浓度DO＝1.0～6.0mg/L。
5.根据权利要求1所述的一种在畜禽养殖污水处理过程中保留氨氮去除抗生素的生化与高级氧化组合方法，其特征在于，类-Fenton反应的条件为：COD:H2O2＝1:0.4～1:2(质量比)、H2O2:Fe＝20:1～2:1(摩尔比)、Fe:柠檬酸钠＝1:1～1:4(摩尔比)、pH值中性。
6.根据权利要求5所述的一种在畜禽养殖污水处理过程中保留氨氮去除抗生素的生化与高级氧化组合方法，其特征在于，类-Fenton反应的条件为：COD:H2O2＝1:0.4(质量比)、H2O2:Fe＝3:1(摩尔比)、Fe:柠檬酸钠＝1:3(摩尔比)、pH值中性。
7.根据权利要求5所述的一种在畜禽养殖污水处理过程中保留氨氮去除抗生素的生化与高级氧化组合方法，其特征在于，类-Fenton反应的条件为：COD:H2O2＝1:1(质量比)、H2O2:Fe＝5:1(摩尔比)、Fe:柠檬酸钠＝1:1(摩尔比)、pH值中性。
8.根据权利要求1所述的一种在畜禽养殖污水处理过程中保留氨氮去除抗生素的生化与高级氧化组合方法，其特征在于，O3氧化反应条件为：O3投加量10mg/(L·min)、反应时间30min、未调节pH值。
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