CN110085743A - 一种以二硫烯化合物为钙钛矿层钝化材料的太阳能电池及制备方法 - Google Patents
一种以二硫烯化合物为钙钛矿层钝化材料的太阳能电池及制备方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明提供了一种以二硫烯化合物为钙钛矿层钝化材料的太阳能电池,包括透明导电层、电子传输层、钙钛矿吸收层、空穴传输层和背电极层,其特征在于,所述钙钛矿层钝化材料为二硫烯化合物;并且提供了一种以二硫烯化合物为钙钛矿层钝化材料的太阳能电池的制备方法,采用旋涂ABX3与二硫烯化合物的混合溶液的方法制备钙钛矿层,其中二硫烯化合物可与钙钛矿层中的铅产生强烈的络合和螯合作用,填补晶界处的电子缺陷,同时所形成的致密结构对水和氧起到了有效的阻隔作用,所制备的钙钛矿电池的PCE可达20.5%。
Description
技术领域
本发明涉及钙钛矿太阳能电池领域,尤其涉及以二硫烯化合物为钙钛矿层钝化材料的太阳能电池及制备方法。
背景技术
由钙钛矿材料所制备的太阳能电池,由于生产过程简单、成本低、转换效率高,而成为光伏产业和科研机构的研究热点。在短短的几年内,钙钛矿太阳能电池的光电效率从3.8%迅速提升到23.7%,发展势态迅猛。为了进一步提高钙钛矿电池效率,有研究提出了新的电池结构,或在材料界面进行修饰,并且探索新的材料。还有研究提出,钙钛矿电池的高效率得益于材料本身的优化形貌和质量,还与电池的稳定性相关。与其他传统太阳能电池相比,钙钛矿太阳能电池更容易受到水分、氧气、温度、光照等因素的影响,而且钙钛矿太阳能电池在光照下容易产生离子迁移现象,特别是钙钛矿活性层表面、传输层表面、以及钙钛矿晶界恰恰是最容易发生降解或发生离子迁移等不良现象的地方。因此,在钙钛矿层中添加钝化材料是一种行之有效的方法。
常用的钙钛矿钝化材料主要是一些含O、S、N等供电子基团的有机小分子配体添加剂,针对钙钛矿吸收层中的铅离子缺陷进行修饰,比如硫脲,硫代乙酰胺,二甲基亚砜,吡啶;但是这些小分子的化合物往往只能通过单一的O、S、N原子与铅离子之间的路易斯酸碱离子相互作用来填补铅离子缺陷,可以在一定程度上起到界面修饰和钝化的效果,但经此修饰的钙钛矿电池对水、氧仍然具有较强的敏感性,导致钙钛矿电池的效率偏低。
发明内容
本发明的目的在于提供一种以二硫烯化合物为钙钛矿层钝化材料的太阳能电池及制备方法,针对现有技术中钙钛矿太阳能电池仍然存在的较强的水、氧敏感性,导致钙钛矿电池效率偏低的问题,将二硫烯化合物加入钙钛矿层中,通过二硫烯化合物与铅离子的络合作用来降低钙钛矿电池的水氧敏感性,提高钙钛矿电池的效率。
为了实现本发明的上述目的,本发明所采用的技术方案如下:
一种以二硫烯化合物为钙钛矿层钝化材料的太阳能电池,包括透明导电层、电子传输层、钙钛矿吸收层、空穴传输层和背电极层,所述钙钛矿层钝化材料为二硫烯化合物,其结构通式为:
其中R1、R2独立地选自烷基、芳基、氰基、胺基、取代硫醇基;
M为H、Li、Na、K、Rb、Cs。
可选地,所述R1、R2独立地选自烷基硫醇基。
可选地,所述钙钛矿太阳能电池为正式或反式结构。
一种上述所述的以二硫烯化合物为钙钛矿层钝化材料的太阳能电池的制备方法,所述钙钛矿吸收层的制备方法为旋涂ABX3与所述二硫烯化合物的混合溶液。
可选地,所述混合溶液的浓度为100mg/L-1000mg/L。
可选地,所述混合溶液的浓度为300mg/L-900mg/L。
可选地,所述混合溶液中的溶剂为DMF和DMSO。
可选地,所述二硫烯化合物与所述ABX3的质量比为0.1%-10%。
可选地,所述二硫烯化合物与所述ABX3的质量比为1%-6%。
可选地,所述钙钛矿吸收层的厚度为100nm-1000nm。
与现有技术相比,本发明所提供的一种以二硫烯化合物为界面修饰层的钙钛矿太阳能电池具有如下有益效果:
1)本发明采用二硫烯化合物作为钙钛矿钝化材料,其可与钙钛矿吸收层中的铅离子产生极强的络合和螯合作用,填补和钝化晶界处铅离子的配位缺陷,提高载流子传输性能;并且络合和螯合作用后会形成很致密的膜层结构,提高了阻隔水氧的能力,有效的降低了钙钛矿电池对水氧的敏感性,所制备的钙钛矿电池的PCE可达20.5%。
2)二硫烯化合物的制备方法简单,成本较低,将其与ABX3制成混合溶液,直接进行旋涂,两者在溶液中可以充分的接触,反应更彻底,有助于提高钙钛矿电池的性能。
附图说明
图1为本发明的实施例中钙钛矿太阳能电池的正式结构图。
图2为本发明的实施例中钙钛矿太阳能电池的反式结构图。
图3为二硫烯化合物修饰铅离子缺陷原理图。
图4为1,2-二(丁硫醚)乙烯二硫醇钠的结构图。
图5为1,2-二(丁硫醚)乙烯二硫醇钾的结构图。
图6为丁二腈二硫醇钾的结构图。
图7为乙二硫醇钾的结构图。
图8为2-萘硫醇钾的结构图。
附图标记说明
1-透明导电层、2-电子传输层、3-钙钛矿吸收层、4-空穴传输层、5-背电极层
具体实施方式
下面将结合实施例对本发明的技术方案进行清楚、完整的描述。
本发明提供了一种以二硫烯化合物为钙钛矿钝化材料的太阳能电池,包括透明导电层、电子传输层、钙钛矿吸收层、空穴传输层和背电极层,所述钙钛矿层钝化材料为二硫烯化合物,其结构通式为:
其中R1、R2独立地选自烷基、芳基、氰基、胺基、取代硫醇基;
M为H、Li、Na、K、Rb、Cs。
二硫烯化合物的结构特征在于,碳碳双键连接的乙烯骨架两端分别连接一个硫醇基团。通过碳碳双键骨架,两个相邻的硫醇基团与同一个铅离子形成强有力的螯合作用。同时,通过采用烷基、芳基、氰基、胺基、取代硫醇基作为R1、R2基团进一步调控螯合作用的强度以及其他性能,比如,引入烷基作为R1和R2基团,烷基的疏水性一定程度的隔绝水汽对钙钛矿晶粒的侵蚀,进一步增强钙钛矿层对水汽的稳定性。当R1和R2基团独立地选自烷基硫醇基时,二硫烯化合物中包含4个硫原子,可与钙钛矿吸收层中的铅产生更强的相互作用,此时所制备的钙钛矿电池器件的性能是最好的。
在正式太阳能结构中,本发明所提供的一种以二硫烯化合物为钙钛矿钝化层的钙钛矿太阳能电池的制备方法为:
1)在玻璃或透明聚合物衬底上制备透明导电层;2)在透明导电层上制备电子传输层;3)在电子传输层上制备钙钛矿吸收层;4)在钙钛矿吸收层上制备空穴传输层;5)在空穴传输层上制备背电极层。
在反式太阳能结构中,本发明所提供的一种以二硫烯化合物为界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的具体制备步骤如下:
1)在玻璃或透明聚合物衬底上制备透明导电层;2)在透明导电层上制备空穴传输层;3)在空穴传输层上制备钙钛矿吸收层;4)在钙钛矿吸收层上制备电子传输层;5)在电子传输层上制备背电极层。
钙钛矿吸收层的材料为ABX3,其中A为铯离子、甲脒离子(FA)和甲胺离子(MA)的一种或者几种,B为铅,X为卤素或类卤素离子的一种或几种,如氯(Cl)、溴(Br)、碘(I)。
钙钛矿吸收层的制备采用旋涂法,旋涂液为ABX3与二硫烯化合物的混合溶液,溶剂为N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和二甲基亚砜(DMSO),其中DMF/DMSO=9:1(体积比),保证ABX3和二硫烯化合物在此混合溶剂中的良好溶解性;旋涂浓度为100mg/mL-1000mg/mL,优选为300mg/mL-900mg/mL,保证膜的平整性和均匀性;混合溶液中二硫烯化合物与ABX3的质量比为0.1%-10%,优选为1%-6%,保证二硫烯化合物与ABX3进行充分的混合接触,反应更彻底;钙钛矿吸收层的厚度控制在100nm-1000nm,可以保证载流子的有效传输。
透明导电层可选用掺氟氧化锡(FTO)、掺铝氧化锌(AZO)或氧化铟锡(ITO)中的任意一种,制备方法采用化学气相沉积或磁控溅射,膜厚度为50nm-3000nm;电子传输层的材料选用二氧化钛(TiO2)或氧化锡(SnO2),制备方法可采用旋涂法,膜厚度为10nm-500nm;空穴传输层的材料为锂盐掺杂的2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基氨基]-9,9'-螺二芴)(spiro-OMeTAD)和硫氰酸亚铜(CuSCN),制备方法为真空蒸发或旋涂,厚度为100-300nm;背电极层采用磁控溅射或蒸发法制备,材料为金,厚度为50-200nm。
以下实施例和对比例分别采用1,2-二(丁硫醚)乙烯二硫醇钠(图4)、1,2-二(丁硫醚)乙烯二硫醇钾(图5)、丁二腈二硫醇钾(图6)、乙二硫醇钾(图7)、2-萘硫醇钾(图8)作为钙钛矿层钝化材料进行说明。
实施例中未注明具体实验步骤或条件者,按照本领域内的文献所描述的常规实验步骤的操作或条件即可进行。
实施例1
在如图1所示的钙钛矿太阳能电池的正式结构中,依次设置有透明导电层、电子传输层、钙钛矿吸收层、空穴传输层和背电极层,具体制备方法如下:
1)在玻璃衬底上采用化学气相沉积法沉积FTO制备透明导电层,膜厚为300nm;
2)在透明导电层上旋涂SnO2,得到厚度为100nm的电子传输层;
3)在电子传输层上旋涂1,2-二(丁硫醚)乙烯二硫醇钾与FA0.15MA0.85PbI3的混合溶液,溶剂为DMF:DMSO=9:1(体积比);其中1,2-二(丁硫醚)乙烯二硫醇钾与FA0.15MA0.85PbI3的质量比为0.1%,混合溶液的浓度为900mg/L,得到厚度为520nm的钙钛矿吸收层;
4)在钙钛矿吸收层上旋涂锂盐掺杂的spiro-OMeTAD,得到厚度为150nm的空穴传输层;
5)在空穴传输层上蒸镀制备厚度为80nm的金电极层。
实施例2
在如图1所示的钙钛矿太阳能电池的正式结构中,依次设置有透明导电层、电子传输层、钙钛矿吸收层、空穴传输层和背电极层,具体制备方法如下:
1)在玻璃衬底上采用化学气相沉积法沉积FTO制备透明导电层,膜厚为300nm;
2)在透明导电层上旋涂SnO2,得到厚度为100nm的电子传输层;
3)在电子传输层上旋涂1,2-二(丁硫醚)乙烯二硫醇钾与FA0.15MA0.85PbI3,的混合溶液,溶剂为DMF:DMSO=9:1(体积比),其中1,2-二(丁硫醚)乙烯二硫醇钾与FA0.15MA0.85PbI3的质量比为1%,混合溶液的浓度为900mg/L,得到厚度为520nm的钙钛矿吸收层;
4)在钙钛矿吸收层上旋涂锂盐掺杂的spiro-OMeTAD,得到厚度为150nm的空穴传输层;
5)在空穴传输层上蒸镀制备厚度为80nm的金电极层。
实施例3
在如图1所示的钙钛矿太阳能电池的正式结构中,依次设置有透明导电层、电子传输层、钙钛矿吸收层、空穴传输层和背电极层,具体制备方法如下:
1)在玻璃衬底上采用化学气相沉积法沉积FTO制备透明导电层,膜厚为300nm;
2)在透明导电层上旋涂SnO2,得到厚度为100nm的电子传输层;
3)在电子传输层上旋涂1,2-二(丁硫醚)乙烯二硫醇钾与FA0.15MA0.85PbI3的混合溶液,溶剂为DMF:DMSO=9:1(体积比),其中1,2-二(丁硫醚)乙烯二硫醇钾与FA0.15MA0.85PbI3的质量比为9%,混合溶液的浓度为900mg/L,得到厚度为520nm的钙钛矿吸收层;
4)在钙钛矿吸收层上旋涂锂盐掺杂的spiro-OMeTAD,得到厚度为150nm的空穴传输层;
5)在空穴传输层上蒸镀制备厚度为80nm的金电极层。
实施例4
在如图1所示的钙钛矿太阳能电池的正式结构中,依次设置有透明导电层、电子传输层、钙钛矿吸收层、空穴传输层和背电极层,具体制备方法如下:
1)在玻璃衬底上采用化学气相沉积法沉积FTO制备透明导电层,膜厚为300nm;
2)在透明导电层上旋涂SnO2,得到厚度为100nm的电子传输层;
3)在电子传输层上旋涂丁二腈二硫醇钾与FA0.15MA0.85PbI3的混合溶液,溶剂为DMF:DMSO=9:1(体积比),其中丁二腈二硫醇钾与FA0.15MA0.85PbI3的质量比为0.1%,混合溶液的浓度为900mg/L,得到厚度为520nm的钙钛矿吸收层;
4)在钙钛矿吸收层上旋涂锂盐掺杂的spiro-OMeTAD,得到厚度为150nm的空穴传输层;
5)在空穴传输层上蒸镀制备厚度为80nm的金电极层。
实施例5
在如图1所示的钙钛矿太阳能电池的正式结构中,依次设置有透明导电层、电子传输层、钙钛矿吸收层、空穴传输层和背电极层,具体制备方法如下:
1)在玻璃衬底上采用化学气相沉积法沉积ITO制备透明导电层,膜厚为400nm;
2)在透明导电层上旋涂TiO2,得到厚度为150nm的电子传输层;
3)在电子传输层上旋涂1,2-二(丁硫醚)乙烯二硫醇钠与FA0.15MA0.85PbI3的混合溶液,溶剂为DMF:DMSO=9:1(体积比),其中1,2-二(丁硫醚)乙烯二硫醇钠与FA0.15MA0.85PbI3的质量比为0.1%,混合溶液的浓度为900mg/L,得到厚度为520nm的钙钛矿吸收层;
4)在钙钛矿吸收层上真空蒸发CuSCN,得到厚度为150nm的空穴传输层;
5)在空穴传输层上蒸镀制备厚度为100nm的金电极层。
实施例6
在如图2所示的钙钛矿太阳能电池的反式结构中,依次设置有透明导电层、空穴传输层、钙钛矿吸收层、电子传输层和背电极层,具体制备方法如下:
1)在玻璃衬底上采用化学气相沉积法沉积FTO制备透明导电层,膜厚为300nm;
2)在透明导电层上旋涂SnO2,得到厚度为100nm的电子传输层;
3)在电子传输层上旋涂1,2-二(丁硫醚)乙烯二硫醇钾与FA0.15MA0.85PbI3的混合溶液,溶剂为DMF:DMSO=9:1(体积比),其中1,2-二(丁硫醚)乙烯二硫醇钾与FA0.15MA0.85PbI3的质量比为0.1%,混合溶液的浓度为900mg/L,得到厚度为520nm的钙钛矿吸收层;
4)在钙钛矿吸收层上旋涂锂盐掺杂的spiro-OMeTAD,得到厚度为150nm的空穴传输层;
5)在空穴传输层上蒸镀制备厚度为80nm的金电极层。
对比例1
在如图1所示的钙钛矿太阳能电池的正式结构中,依次设置有透明导电层、电子传输层、钙钛矿吸收层、空穴传输层和背电极层,具体制备方法如下:
1)在玻璃衬底上采用化学气相沉积法沉积FTO制备透明导电层,膜厚为300nm;
2)在透明导电层上旋涂SnO2,得到厚度为100nm的电子传输层;
3)在电子传输层上旋涂乙二硫醇钾与FA0.15MA0.85PbI3的混合溶液,溶剂为DMF:DMSO=9:1(体积比),其中乙二硫醇钾与FA0.15MA0.85PbI3的质量比为0.1%,混合溶液的浓度为900mg/L,得到厚度为520nm的钙钛矿吸收层;
4)在钙钛矿吸收层上旋涂锂盐掺杂的spiro-OMeTAD,得到厚度为150nm的空穴传输层;
5)在空穴传输层上蒸镀制备厚度为80nm的金电极层。
对比例2
在如图1所示的钙钛矿太阳能电池的正式结构中,依次设置有透明导电层、电子传输层、钙钛矿吸收层、空穴传输层和背电极层,具体制备方法如下:
1)在玻璃衬底上采用化学气相沉积法沉积FTO制备透明导电层,膜厚为300nm;
2)在透明导电层上旋涂SnO2,得到厚度为100nm的电子传输层;
3)在电子传输层上旋涂2-萘硫醇钾与FA0.15MA0.85PbI3的混合溶液,溶剂为DMF:DMSO=9:1(体积比),其中2-萘硫醇钾与FA0.15MA0.85PbI3的质量比为0.1%,混合溶液的浓度为900mg/L,得到厚度为520nm的钙钛矿吸收层;
4)在钙钛矿吸收层上旋涂锂盐掺杂的spiro-OMeTAD,得到厚度为150nm的空穴传输层;
5)在空穴传输层上蒸镀制备厚度为80nm的金电极层。
实验结果与分析
钙钛矿太阳能电池组件的表征:将实施例中所制备的钙钛矿太阳能电池,采用Keithley2400SMU,AM 1.5Gsolar irradiation在100mW/cm2的光源下进行器件测试,所得测试数据如下表1所示:
表1钙钛矿电池性能表征表
项目 | Jsc(mA cm<sup>-2</sup>) | Voc(V) | FF | PCE(%) |
实施例1 | 22.8 | 1.09 | 0.76 | 18.9 |
实施例2 | 22.0 | 1.08 | 0.75 | 17.8 |
实施例3 | 21.3 | 1.08 | 0.75 | 17.3 |
实施例4 | 22.6 | 1.09 | 0.76 | 18.7 |
实施例5 | 24.0 | 1.09 | 0.76 | 19.9 |
实施例6 | 24.2 | 1.10 | 0.77 | 20.5 |
对比例1 | 20.3 | 1.08 | 0.72 | 15.8 |
对比例2 | 21.0 | 1.08 | 0.73 | 16.6 |
从表1中我们可以看出,实施例1-6采用本发明所提供的方法所制备的钙钛矿太阳能电池在光电转换效率PCE上明显的优于对比例1和对比例2,最高可达20.5%,相较于对比例1的15.8%和对比例2的16.6%分别提高了29.7和23.5个百分点。PCE的提高归功于本发明所提供的二硫烯化合物可与钙钛矿吸收层中的铅离子产生极强的络合和螯合作用,填补和钝化晶界处铅离子的配位缺陷,提高载流子传输性能;并且络合和螯合作用后会形成很致密的膜层结构,提高了阻隔水氧的能力,有效的降低了钙钛矿电池对水氧的敏感性,有助于提高钙钛矿电池的性能。
显然,上述实施例仅仅是为清楚地说明所作的举例,而并非对实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说,在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。而由此所引伸出的显而易见的变化或变动仍处于本发明创造的保护范围。
Claims (10)
1.一种以二硫烯化合物为钙钛矿层钝化材料的太阳能电池,包括透明导电层、电子传输层、钙钛矿吸收层、空穴传输层和背电极层,其特征在于,所述钙钛矿层钝化材料为二硫烯化合物,其结构通式为:
其中R1、R2独立地选自烷基、芳基、氰基、胺基、取代硫醇基;
M为H、Li、Na、K、Rb、Cs。
2.根据权利要求1所述的一种二硫烯化合物为钙钛矿层钝化材料的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述R1、R2独立地选自烷基硫醇基。
3.根据权利要求1-2任一项所述的一种二硫烯化合物为钙钛矿层钝化材料的太阳能电池,其特征在于,所述钙钛矿太阳能电池为正式或反式结构。
4.一种如权利要求1-3所述的一种以二硫烯化合物为钙钛矿层钝化材料的太阳能电池的制备方法,其特征在于,所述钙钛矿吸收层的制备方法为旋涂ABX3与所述二硫烯化合物的混合溶液。
5.根据权利要求4所述的一种以二硫烯化合物为钙钛矿层钝化材料的太阳能电池的制备方法,其特征在于,所述混合溶液的浓度为100mg/L-1000mg/L。
6.根据权利要求5所述的一种以二硫烯化合物为钙钛矿层钝化材料的太阳能电池的制备方法,其特征在于,所述混合溶液的浓度为300mg/L-900mg/L。
7.根据权利要求4所述的种以二硫烯化合物为钙钛矿层钝化材料的太阳能电池的制备方法,其特征在于,所述混合溶液中的溶剂为DMF和DMSO。
8.根据权利要求4所述的一种以二硫烯化合物为钙钛矿层钝化材料的太阳能电池的制备方法,其特征在于,所述二硫烯化合物与所述ABX3的质量比为0.1%-10%。
9.根据权利要求8所述的一种以二硫烯化合物为钙钛矿层钝化材料的太阳能电池的制备方法,其特征在于,所述二硫烯化合物与所述ABX3的质量比为1%-6%。
10.根据权利要求4所述的一种以二硫烯化合物为钙钛矿层钝化材料的太阳能电池的制备方法,其特征在于,所述钙钛矿吸收层的厚度为100nm-1000nm。
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2019
- 2019-03-15 CN CN201910199789.0A patent/CN110085743A/zh active Pending
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Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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