CN109801684A - 基于Elman神经网络模型的SCR烟气脱硝催化剂寿命预测方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于Elman神经网络模型的SCR烟气脱硝催化剂寿命预测方法，包括以下步骤：(1)数据的归一化和输入；(2)确定Elman神经网络模型训练结构；(3)确定训练函数和训练次数；(4)训练Elman神经网络模型；(5)输出Elman神经网络模型的预测值对比和分析误差，将待预测的SCR工作时间带入到Elman神经网络模型中即可得到SCR催化剂在该工作时间内的相对活性。该方法在基于已有数据的基础上，能够精确地预测SCR催化剂工作一段时间后的相对活性。通过该方法的预测结构，能描绘催化剂的相对活性随着工作时间增加的变化趋势，对于SCR催化剂的寿命管理具有指导作用。
Description
技术领域
本发明涉及SCR烟气脱硝催化剂寿命的预测方法，尤其是指一种基于Elman神经网络模型的SCR烟气脱硝催化剂寿命预测方法。
背景技术
近年来火电厂NOx排放要求增加。NOX排放浓度不超过50mg/m3。大型燃煤机组SCR脱硝装置实施超低排放改造成为必然趋势。NOx减排技术一般有：低氮燃烧技术、非选择性催化还原技术(SNCR)及选择性催化还原技术(SCR)。SCR技术脱硝效率可达90％以上。因此，SCR技术将成为实现超低排放的关键措施[1]。
SCR技术是指在催化剂作用下，氨基还原剂与NOX在310～420℃温度范围内反应生成N2和H2O的一种脱硝工艺[2]，因此，催化剂是SCR技术的关键性材料。催化剂(还原剂)成本占运行成本的60.45％[3]，同时催化剂的活性对除硝效率有决定性的影响。若能准确判断出催化剂的使用寿命，则可在失效点准时更换催化剂，从而既不影响脱硝效率又可以降低脱硝系统运行成本，所以催化剂寿命预测是脱硝系统安全经济运行领域的研究重点[4]。
F Castellino等[5]利用电感耦合等离子体发射光谱仪分析了多聚磷酸使SCR催化剂失活的机理。Wenshuo等人[6]研究了催化剂的砷中毒机理，并提出利用硫酸根离子改进催化剂，以提高SCR催化剂的抗中毒性。Lei Deng等[7]通过建立气流床燃烧系统研究了不同碱金属对催化剂失活情况的影响。另外，Yanke YU等[8]和曹志勇等[9]分别利用实验结果和综述的形式分析了催化剂整体失活的原因。
基于催化剂的失活原因及机理，不同学者建立了不同的催化剂失活动力学模型。Tingyu Lei等[10]研究了催化剂碱金属不同中毒过程的失活速率。吴俊升等[11]采用喷杯式流化磨损测试方法研究了不同粒径催化剂颗粒的磨损行为与动力学方程。左宜赞等[12]通过表征手段对催化剂烧结的失活模型进行了评价和研究。Gladys Jiménez García等[13]从焦炭堵塞催化剂孔进而影响西勒模数的角度，研究了催化剂失活的动力学模型。此外，也有学者从催化剂的整体失活情况考虑，建立了催化剂寿命预测模型。董长青等[14]基于SCR脱硝催化剂的活性方程，建立了催化剂的失活动力学模型和寿命计算方法，并对失活模型进行了修正。
在实际运行中催化剂的失活原因非常复杂，导致基于单一催化剂失活机理而建立的催化剂寿命预测模型准确性低。因此，有必要寻找有效的方法对其进行准确预测。Elman神经网络模型是一种有局部反馈的Elman神经网络模型，该网络对历史数据具有敏感性，增加了处理动态信息的能力，并且逼近能力优于一般的静态网络，收敛速度快，较好的克服了BPNN的训练时间长及运算符复杂高的缺点[15-16]。周孑民等通过Elman神经网络模型确定煤的成分和煤的热值之间的非线性映射关系，证明Elman神经元网络模型具有较高的准确度和可信度[17]。
参考资料：
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[5]Castellino F,Rasmussen S B,Jensen AD,et al.Deactivation ofvanadia-based commercial SCR catalysts by polyphosphoric acids[J].AppliedCatalysis B Environmental,2008,83(1-2):110-122.
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[7]DENG L,LIU X,CAO P Q,et,al.A study on deactivation of V2O5-WO3-TiO2SCR catalyst by alkali metals during entrained-flow combustion[J].Journalof the Energy Institute,2016.DOI:10.1016/j.joei.2016.07.003.
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[11]吴俊升,李晓刚,公铭扬,et al.几种催化裂化催化剂的磨损机制与动力学[J].中国腐蚀与防护学报,2010,30(2):135-140.
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[15]丁硕,巫庆辉.基于改进BP神经网络的函数逼近性能对比研究[J].计算机与现代化,2012(11):10-13.
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发明内容
本发明的目的在于针对现有催化剂寿命的预测方法精度不高的问题，提供了一种基于Elman神经网络模型的方法对SCR脱硝催化剂相对活性进行预测以达到预测精度高，可靠性高的目的。
本发明的目的是通过以下技术方案实现的：
基于Elman神经网络模型的SCR烟气脱硝催化剂寿命预测方法，包括以下步骤：
(1)数据的归一化和输入；将SCR催化剂的工作时间和对应的相对活性定义为一组数据，其中，SCR催化剂的工作时间为输入参数，工作时间对应的催化剂的相对活性为输出参数；将输入参数和输出参数都进行归一化处理，使所有的数据都在(0,1)之间；具体做法如下：
其中数据X代表输入参数或输出参数，Xmin和Xmax是数据X中的最小值和最大值，Xi是数据X中的任意一个值，Yi是Xi经过归一化处理之后的结果；而样本通过训练得到的预测结果Yi根据式(2)还原得到热值的预测结果；
Xi＝(Xmax-Xmin)×Yi+Xmin (2)
(2)确定Elman神经网络模型训练结构；
Elman神经网络模型的输入参数是催化剂的工作时间，输出参数是催化剂的相对活性，所以得到Elman神经网络模型的输入层神经元为1个，输出层神经元为1个；Elman神经网络模型采用单隐含层结构；隐含层神经元的数目根据公式(3)确定隐含层神经元数目的取值范围：
式中：R1为输入层神经元的个数；S2为输出层神经元的个数；S1为隐含层神经元的个数，m是调节系数，取值为1到10；
确定隐含层神经的数目范围后，分别带入到Elman神经网络模型中，利用训练样本中的数据对模型进行训练，确定催化剂的工作时间和相对活性之间的非线性关系，并以训练结果的均方误差作为评估指标，从隐含层神经元数目的取值范围中确定最适合的神经元数目；
(3)确定训练函数和训练次数；
在Elman神经网络模型中，输出层和隐含层传递函数选用对数sigmoid函数；
将训练样本带入，得到训练样本网络的训练次数和均方误差(Mean squareerror，MSE)之间的关系，根据所需精度确定训练次数；
(4)训练Elman神经网络模型
根据步骤(2)和步骤(3)得到了Elman神经网络模型的结构、训练函数和训练次数，将步骤(1)得到的归一化的数据带入到Elman神经网络模型中对Elman神经网络模型进行训练；
Elman神经网络模型的非线性表达式为：
y(k)＝g(w1x(k)) (4)
x(k)＝f{w2[u(k-1)]+w3xc(k)] (5)
xc(k)＝x(k-1) (6)
式中，x,y,u,xc分别表示n维隐含层节点单位向量，m维输出节点向量，r维输入向量和n维反馈状态向量；k-1、k分别表示第k-1次训练的值和第k次训练的值；w1、w2和w3分别是隐含层到输出层、输入层到隐含层、承接层到隐含层的连接权值；g(·)为输出层的传递函数；f(·)为隐含层的传递函数；
Elman神经网络模型通过不断学习调整各层权值得到优化，使得实际输出与期望输出的误差平方和函数最小，从而确定催化剂的工作时间和相对活性之间的非线性关系；
(5)输出Elman神经网络模型的预测值对比和分析误差，将待预测的SCR工作时间带入到Elman神经网络模型中即可得到SCR催化剂在该工作时间内的相对活性。
与现有技术相比，本发明的技术方案所带来的有益效果是：
催化剂的失活机理非常复杂，传统的基于失活机理建立的物理模型难以准确描述。本发明建立了Elman神经网络模型，在已有数据的基础上，通过训练过程获得了催化剂的活性和工作时间之间复杂的非线性关系，并能够精确地预测SCR催化剂工作一段时间后的相对活性。在建立Elman神经网络的模型中，通过调整隐含层神经元数目等方法进一步优化了模型，增强了网络的预测性能。通过该方法的预测结构，能描绘催化剂的相对活性随着工作时间增加的变化趋势，对于SCR催化剂的寿命管理具有指导作用。
附图说明
图1是Elman神经网络模型的结构示意图。
图2是Elman神经网络模型学习过程。
图3是不同隐含层神经元数目的模型预测性能。
图4是不同训练次数下的模型预测性能。
具体实施方式
以下结合附图和具体实施例对本发明作进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
针对于某公司给出的相关运行数据进行分析。
表1催化剂运行的相关数据
首先进行数据的归一化和输入
将SCR催化剂的工作时间和对应的相对活性和定义为一组数据。过大或过小的数据容易落到Elman神经网络模型传递函数Sigmoid的饱和区，使得Elman神经网络模型的训练速度变慢。所以需要将输入和输出数据都进行归一化处理，使所有的数据都在(0,1)之间。具体做法如下：
其中Xmin和Xmax是数据X中的最小值和最大值，Xi是数据X中的任意一个值，Yi是Xi经过归一化处理之后的结果。而样本通过训练得到的预测结果Yi根据式(2)还原得到热值的预测结果。
Xi＝(Xmax-Xmin)×Yi+Xmin (2)
将归一化之后的数据输入Matlab软件中，输入层节点即SCR催化剂的工作时间，输出层对应的催化剂的相对活性。
随后，进行Elman神经网络模型训练结构的设计。
网络的输入参数是催化剂的工作时间，输出参数是催化剂的相对活性。所以网络的输入层神经元为1个，输出层神经元为1个。网络采用单隐含层结构。隐含层神经元的数目根据经验公式确定隐含层神经元数目的可能取值，并带入到Elman神经网络模型中，利用输入样本和输出样本对模型进行训练，确定秸秆热值和秸秆成分的非线性关系，并以训练结果的均方误差作为评估指标，确定最适合的神经元数目。
式中：R1为输入层神经元的个数S2为输出层神经元的个数S1为隐含层神经元的个数，m使调节系数，取值是1到10。
由图3中可以看出，随着隐含层神经元个数的增加，预测热值的均方差不断减少，隐含层神经元的数目9时预测结果的均方差达到了最小值，最小值是7.406×10-4,随着神经元数目的继续增加预测结果的均方差不断增加。隐含层神经元的数目增加在一定范围内可以提高预测的精度。但继续增加使得Elman神经网络模型过于复杂反而使精度变差。所以Elman神经网络模型最后选择的结构是1-9-1。
随后，确定各层的传递函数和训练函数
网络的训练函数通常用实验选定。本实施例中隐含层的传递函数采用purelin，输出层的传递函数采用traindgx函数，对Elman网络进行训练。图4给出了网络的训练次数和均方误差(Meansquareerror，MSE)的关系。从图4中可以看出，经过6000次训练之后，训练样本均方差值为0.008485，可以满足实验中对误差的要求。
根据之前确定的Elman神经网络模型的结构，训练函数和训练次数，将归一化的数据带入到Elman神经网络模型中对Elman神经网络模型进行训练。Elman神经网络模型的结构如图1.
Elman神经网络模型的非线性表达式为:
y(k)＝g(w1x(k)) (4)
x(k)＝f{w2[u(k-1)]+w3xc(k)] (5)
xc(k)＝x(k-1) (6)
上式中，x,y,u,xc分别表示n维隐含层节点单位向量，m维输出节点向量，r维输入向量和n维反馈状态向量。k-1、k分别表示第k-1次训练的值和第k次训练的值；W1,W2和W3分别是隐含层到输出层、输入层到隐含层、承接层到隐含层的连接权值；g(·)为输出神经元的传递函数；f(·)为隐含层神经元的传递函数。
如图2所示，Elman神经网络模型通过不断学习调整各层权值得到优化，使得实际输出与期望输出的误差平方和函数最小，从而确定催化剂的工作时间和相对活性之间的非线性关系。
随后，利用Elman神经网络模型进行预测并对误差进行分析并与传统的线性预测方法进行比较
Elman神经网络模型选择的实验的目标误差是0.00001，最大迭代次数是6000次。选取前8组数据为训练样本，后3组数据为检测样本。先通过样本训练Elman神经网路，再借助已经确定的Elman神经网络模型进行催化剂相对活性的预测，并与常见的三种模型的预测效果进行了对比，如表所示。
表2检验样本预测结果
可以得到四种模型和Elman神经网络模型的最大相对误差(maximum meanrelative error,Max RE)，平均相对误差(mean relative error,MRE)和最小相对误差(minimum mean relative error,Min RE)，具体算法如下：
其中：设样本总数为n，实际值是x1,x2...xn，预测值是y1,y2...yn，结果如下：
表3检验样本预测结果误差分析
从表3可以看出，Elman网络的预测值与实际热值的误差较小，最大误差不超过于6％并且平均误差小于4％。从MRE、MaxRE、MinRE都可以看出二阶多项式模型，指数模型和高斯模型的预测效果不如Elman神经元算法。
所以在控制催化剂寿命时，可以根据服役时间，利用Elman神经元算法较为准确的预测催化剂的相对活性。
本发明并不限于上文描述的实施方式。以上对具体实施方式的描述旨在描述和说明本发明的技术方案，上述的具体实施方式仅仅是示意性的，并不是限制性的。在不脱离本发明宗旨和权利要求所保护的范围情况下，本领域的普通技术人员在本发明的启示下还可做出很多形式的具体变换，这些均属于本发明的保护范围之内。
Claims (1)
1.基于Elman神经网络模型的SCR烟气脱硝催化剂寿命预测方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)数据的归一化和输入；将SCR催化剂的工作时间和对应的相对活性定义为一组数据，其中，SCR催化剂的工作时间为输入参数，工作时间对应的催化剂的相对活性为输出参数；将输入参数和输出参数都进行归一化处理，使所有的数据都在(0,1)之间；具体做法如下：
其中数据X代表输入参数或输出参数，Xmin和Xmax是数据X中的最小值和最大值，Xi是数据X中的任意一个值，Yi是Xi经过归一化处理之后的结果；而样本通过训练得到的预测结果Yi根据式(2)还原得到热值的预测结果；
Xi＝(Xmax-Xmin)×Yi+Xmin (2)
(2)确定Elman神经网络模型训练结构；
Elman神经网络模型的输入参数是催化剂的工作时间，输出参数是催化剂的相对活性，所以得到Elman神经网络模型的输入层神经元为1个，输出层神经元为1个；Elman神经网络模型采用单隐含层结构；隐含层神经元的数目根据公式(3)确定隐含层神经元数目的取值范围：
式中：R1为输入层神经元的个数；S2为输出层神经元的个数；S1为隐含层神经元的个数，m是调节系数，取值为1到10；
确定隐含层神经的数目范围后，分别带入到Elman神经网络模型中，利用训练样本中的数据对模型进行训练，确定催化剂的工作时间和相对活性之间的非线性关系，并以训练结果的均方误差作为评估指标，从隐含层神经元数目的取值范围中确定最适合的神经元数目；
(3)确定训练函数和训练次数；
在Elman神经网络模型中，输出层和隐含层传递函数选用对数sigmoid函数；
将训练样本带入，得到训练样本网络的训练次数和均方误差(Mean square error，MSE)之间的关系，根据所需精度确定训练次数；
(4)训练Elman神经网络模型
根据步骤(2)和步骤(3)得到了Elman神经网络模型的结构、训练函数和训练次数，将步骤(1)得到的归一化的数据带入到Elman神经网络模型中对Elman神经网络模型进行训练；
Elman神经网络模型的非线性表达式为：
y(k)＝g(w1x(k)) (4)
x(k)＝f{w2[u(k-1)]+w3xc(k)] (5)
xc(k)＝x(k-1) (6)
式中，x,y,u,xc分别表示n维隐含层节点单位向量，m维输出节点向量，r维输入向量和n维反馈状态向量；k-1、k分别表示第k-1次训练的值和第k次训练的值；w1、w2和w3分别是隐含层到输出层、输入层到隐含层、承接层到隐含层的连接权值；g(·)为输出层的传递函数；f(·)为隐含层的传递函数；
Elman神经网络模型通过不断学习调整各层权值得到优化，使得实际输出与期望输出的误差平方和函数最小，从而确定催化剂的工作时间和相对活性之间的非线性关系；
(5)输出Elman神经网络模型的预测值对比和分析误差，将待预测的SCR工作时间带入到Elman神经网络模型中即可得到SCR催化剂在该工作时间内的相对活性。
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Cited By (3)
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|---|---|---|---|---|
| CN112016248A (zh) * | 2020-08-31 | 2020-12-01 | 华北电力大学 | 一种基于Elman神经网络SCR脱硝系统不良数据辨识方法 |
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