CN109704456B - 一种减少亚硝化工艺中一氧化二氮气体释放量的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种减少亚硝化工艺中一氧化二氮气体释放量的方法，该方法采用移动床生物膜反应器系统，将氨氮废水输入至移动床生物膜反应器中，在间歇曝气条件下，对氨氮废水进行亚硝化处理；氨氮废水中，COD与氨氮的质量浓度比为0.1‑0.25。与现有技术相比，本发明采用移动床生物膜反应器系统处理氨氮废水，并优化处理条件，不仅可以保证脱氮效果，而且能够减少强温室气体N2O的排放，缓解温室效应，尤其适用于高氨氮废水的处理。

Description

一种减少亚硝化工艺中一氧化二氮气体释放量的方法
技术领域
本发明属于氨氮废水处理技术领域，涉及一种减少亚硝化工艺中一氧化二氮气体释放量的方法。
背景技术
N2O(一氧化二氮)是一种强温室气体，其全球增温潜势是CO2的200～300倍，与全球变暖、臭氧层破坏和酸雨等环境问题以及人体健康密切相关。IPCC已经将N2O列为威胁人类生存、影响自然生态系统平衡的重大问题之一。N2O排放分为天然排放(原状土壤释放、海洋中N2O释放等)和人工排放(如农业耕作、化石燃料燃烧、污染治理等)，其中人为排放约占40％。近年来，随着我国城镇化和工业化的快速发展，造成高氨氮废水量日益增加。而处理高氨氮废水的一种典型工艺是厌氧氨氧化工艺，一般需要前置亚硝化工艺，亚硝化工艺是N2O的重要排放源之一，特别是在亚硝化反应器中氨氧化菌(AOB)将NH4 +转化为NO2 -的过程。
亚硝化过程中，N2O主要来自于两个反应：第一为羟胺(NH2OH)的氧化过程，即氨单加氧酶(AMO)在氨氧化菌(AOB)胞内将氨氧化成NH2OH时，若体系内氨氮(NH3/NH4 +-N)浓度过高或pH过高，亚硝化过程的第一个中间体NH2OH就会发生累积，进而在羟胺氧化还原酶(HAO)作用下氧化生成副产物N2O；第二为硝酰基(NOH)的非生物反应，即当HAO将NH2OH氧化成NO2 -时，会产生亚硝化过程的第二个中间体NOH，NOH通过双分子聚合反应生成次亚硝酸盐(N2O2H2)，进一步水解后会生成N2O。在控制好亚硝化工艺的同时，还需尽可能降低其N2O的释放量。
发明内容
本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种减少亚硝化工艺中一氧化二氮气体释放量的方法。
本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：
一种减少亚硝化工艺中一氧化二氮气体释放量的方法，该方法采用移动床生物膜反应器系统，将氨氮废水输入至移动床生物膜反应器中，在间歇曝气条件下，对氨氮废水进行亚硝化处理；
所述的氨氮废水中，COD与氨氮的质量浓度比为0.1-0.25。通过在氨氮废水中适量投加碳源，控制氨氮废水进水的COD/N质量浓度比。
进一步地，所述的氨氮废水中，氨氮的质量浓度为280-320mg/L。
进一步地，所述的间歇曝气条件为：曝气量为0.4-0.6L/min，溶解氧含量为0.8-2.0mg/L；在每个曝气周期内，先曝气18-22min，再停止曝气12-17min。
进一步地，所述的移动床生物膜反应器内接种有污泥。污泥为亚硝化污泥。
进一步地，所述的移动床生物膜反应器的内部温度为22-24℃。
进一步地，所述的移动床生物膜反应器中，氨氮废水的进水流量为0.35-0.75L/h，水力停留时间为8-16h。
进一步地，所述的移动床生物膜反应器中，搅拌器转速为30-40r/min，填料填充率为30-40％。
进一步地，所述的移动床生物膜反应器系统包括移动床生物膜反应器以及分别与移动床生物膜反应器的内部相连通的进水桶、出水桶、曝气泵。
进一步地，所述的移动床生物膜反应器的顶部设有与出水桶相连通的出水口，底部设有与进水桶相连通的进水口，所述的出水口与进水口之间设有一对穿孔板，两穿孔板之间设有填料。
进一步地，所述的移动床生物膜反应器的内部设有搅拌器。
本发明中，间歇曝气反应器中的DO(溶解氧含量)浓度高于连续曝气反应器，而低DO浓度会导致氨氮(NH3/NH4 +-N)不能被完全氧化为NO2 -，从而在不完全氧化过程中产生N2O；另外间歇曝气设置缺氧段，在缺氧段不进行曝气，因此氨氧化菌(AOB)的活性较低，故N2O产生量少，因此间歇曝气可以减少N2O释放量；向反应器中适度投加少量碳源会造成异养菌繁殖，从而一定程度降低氨氧化菌(AOB)的活性，故能进一步减少N2O产生量，而投加过量碳源会导致异养菌大量繁殖成为优势菌，因此投加适量碳源，控制氨氮废水进水的COD/N质量浓度比，可以减少N2O释放量。
与现有技术相比，本发明具有以下特点：
1)采用移动床生物膜反应器系统处理氨氮废水，并优化处理条件，不仅可以保证脱氮效果，而且能够减少强温室气体N2O的排放，缓解温室效应，尤其适用于高氨氮废水的处理；
2)采用移动床生物膜反应器，结合了活性污泥法和生物膜法的诸多优点，一方面能够形成高度专性的活性生物膜，提高反应器单位体积的处理效率；另一方面可以增加污泥停留时间，解决污泥流失的问题，成功构建稳定的亚硝化反应系统；
3)在亚硝化反应器中适当投加少量碳源，造成异养菌繁殖，从而一定程度降低氨氧化菌(AOB)的活性，故能减少N2O产生量，从而减少N2O释放量。
附图说明
图1为本发明中移动床生物膜反应器系统的结构示意图；
图中标记说明：
1—移动床生物膜反应器、2—进水桶、3—出水桶、4—曝气泵、5—穿孔板、6—填料、7—搅拌器。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。本实施例以本发明技术方案为前提进行实施，给出了详细的实施方式和具体的操作过程，但本发明的保护范围不限于下述的实施例。
实施例1：
本实施例通过优化亚硝化工艺本身的运行方法，使其不仅能高效运行，也能减少N2O的释放量。
为了达到上述目的，本实施例改变反应器的曝气方式和进水的COD浓度，将整个过程分为5个阶段(I～V)，在每个阶段末进行N2O测定，从而确定减少N2O释放量的最优方案。
第一步，亚硝化工艺系统的建立
1、试验装置采用2套移动床生物膜反应器(MBBR)，曝气方式分别是连续曝气(continuous aeration，RC)和间歇曝气(intermittent aeration，RI)，间歇曝气采用20min好氧、15min厌氧的方式。
2、接种已运行180天的12L生物MBBR反应器污泥至两个反应器中，混合后RC和RI反应器中的污泥浓度分别为10449g SS/L和9577g SS/L。RC和RI反应器参数相同，有效容积为6L，外夹层设水浴控制反应器内温度在32±1℃。反应器进水流量为0.55±0.2L/h，HRT(水力停留时间)为12±4h。RC采用连续曝气方式供氧，曝气量为0.4L/min，溶解氧0.5-1.5mg/L。RI采用间歇曝气方式供氧，采用20min好氧、15min厌氧的方式，曝气量为0.6L/min，溶解氧0.5-2.0mg/L。两个反应器搅拌速度为30-40r/min，填料填充率均为30-40％。
3、对于RC，反应器进水NH4 +-N为290±20mg N/L，出水NH4 +-N为100±20mg N/L，氨氮平均去除率为65±10％；出水NO2 --N为100±10mg N/L，出水NO3 --N为20±5mg N/L。对于RI，进水NH4 +-N为290±20mg N/L，出水NH4 +-N为110±20mg N/L，氨氮平均去除率为60±10％；出水NO2 --N为120±10mg N/L，出水NO3 --N为15±5mg N/L。表明亚硝化系统建立成功。
第二步，确定不同曝气方式和进水COD浓度条件下亚硝化工艺N2O释放量
阶段Ⅰ：将COD浓度为0mg/L的氨氮废水进水输入装有经过第一步处理获得的稳定状态的亚硝化MBBR反应器中，控制反应器温度为23±1℃，RC反应器的曝气量为0.5±0.1L/min，RI反应器的曝气量为0.5±0.1L/min，反应器中的溶解氧浓度分别为1.0±0.2mg/L和1.2±0.2mg/L。在此条件下运行21天，在线监测RC和RI的N2O的浓度。
阶段Ⅱ：将阶段Ⅰ处理好的水排出，将COD浓度为50mg/L的氨氮废水进水输入反应器中，此时COD/N为0.17，控制反应器温度为23±1℃，RC反应器的曝气量为0.5±0.1L/min，RI反应器的曝气量为0.5±0.1L/min，反应器中的溶解氧浓度分别为1.0±0.2mg/L和1.0±0.2mg/L。在此条件下运行21天，在线监测RC和RI的N2O的浓度。
阶段Ⅲ：将阶段Ⅱ处理好的水排出，将COD浓度为100mg/L的氨氮废水进水输入装有经过第一步处理获得的稳定状态的亚硝化反应器中，此时COD/N为0.33，控制反应器温度为23±1℃，RC反应器的曝气量为0.5±0.1L/min，RI反应器的曝气量为0.6±0.1L/min，反应器中的溶解氧浓度分别为0.8±0.2mg/L和1.0±0.2mg/L。在此条件下运行21天，在线监测RC和RI的N2O的浓度。
阶段Ⅳ：将阶段Ⅲ处理好的水排出，将COD浓度为200mg/L的氨氮废水进水输入装有经过第一步处理获得的稳定状态的亚硝化反应器中，此时COD/N为0.67，控制反应器温度为23±1℃，RC反应器的曝气量为0.6±0.1L/min，RI反应器的曝气量为0.6±0.1L/min，反应器中的溶解氧浓度分别为0.8±0.2mg/L和1.2±0.2mg/L。在此条件下运行21天，在线监测RC和RI的N2O的浓度。
阶段Ⅴ：将阶段Ⅳ处理好的水排出，将COD浓度为300mg/L的氨氮废水进水输入装有经过第一步处理获得的稳定状态的亚硝化反应器中，此时COD/N为1.00，控制反应器温度为23±1℃，RC反应器的曝气量为0.6±0.1L/min，RI反应器的曝气量为0.6±0.1L/min，反应器中的溶解氧浓度分别为0.8±0.2mg/L和1.0±0.2mg/L。在此条件下运行21天，在线监测RC和RI的N2O的浓度。
上述不同COD浓度下的氨氮废水的氨氮浓度为300±20mg/L；氨氮废水的主要成分如下(g/L)：NH4HCO3/NH4Cl(按需配制)，NaHCO3(按需配置，NH4 +:HCO3 -＝1:2，M/M)；KH2PO4，0.025；CaCl2，0.3；MgSO4·7H2O，0.3；FeSO4·7H2O，0.00625；Na2EDTA，0.00625和微量元素浓缩液1.5mL/L。
微量元素浓缩液包括(g/L)：H3BO3，0.014；CoCl2·2H2O，0.24；CuSO4·5H2O，0.25；ZnSO4·7H2O，0.43，MnCl2·4H2O，0.99；NiCl2·6H2O，0.19；NaMoO4·2H2O，0.22；Na2WO4·2H2O，0.050；Na2SeO4·10H2O，0.21；EDTA，15。
实验过程中运行及分析数据如下表1、表2所示：
表1反应器运行阶段及运行参数
Figure BDA0001980358950000051
表2不同进水COD浓度和曝气方式下MBBR反应器N2O释放情况
Figure BDA0001980358950000052
Figure BDA0001980358950000061
经过长期数据监测，对研究的结果(表1、表2)分析得出：在运行条件为：反应器进水COD＝50mg/L，温度为23±1℃，采用间歇曝气，曝气量为0.5±0.1L/min条件下，亚硝化工艺中N2O释放量最低。在RC中，当进水COD从0mg/L增加至100mg/L时，N2O释放量从9.176mg/3h降低至4.067mg/3h；但是当COD＝200mg/L时，N2O释放量又升至7.102mg/3h；当COD＝300mg/L时，N2O释放量最小，最小为3.566mg/3h。在RI中，随着进水COD的提高，N2O的平均释放浓度均呈现减少-增加-减少的趋势。N2O主要在曝气段产生，且明显低于RC。当COD从0mg/L增加至50mg/L时，N2O的平均释放浓度从5.826mg/3h降至2.179mg/3h；当COD从50mg/L增加至100mg/L时，N2O的平均释放浓度又升至3.225mg/3h；而当COD从100mg/L继续增加至300mg/L时，N2O的平均释放浓度又逐渐降至2.277mg/3h。且当COD＝50mg/L时，RI中N2O平均释放浓度最低，最低为2.179mg/3h。
由本实施例可以看出，MBBR亚硝化反应器中N2O释放量最低的条件为：间歇曝气、在进水中投加碳源使进水COD/N为0.17。在该条件下，不仅可以保证氨氮转化率，而且能够减少温室气体N2O的排放，缓解温室效应。
本实施例通过不同曝气条件下的N2O释放量和N2O释放因子的比较，得出N2O释放量最少时的最优曝气条件，确定亚硝化系统的调控方法。
实施例2：
一种减少亚硝化工艺中一氧化二氮气体释放量的方法，该方法采用移动床生物膜反应器系统，将氨氮废水输入至移动床生物膜反应器中，在间歇曝气条件下，对氨氮废水进行亚硝化处理；氨氮废水中，COD与氨氮的质量浓度比为0.1。
其中，氨氮废水中，氨氮的质量浓度为320mg/L。间歇曝气条件为：曝气量为0.4L/min，溶解氧含量为2.0mg/L；在每个曝气周期内，先曝气18min，再停止曝气17min。移动床生物膜反应器内接种有污泥。移动床生物膜反应器的内部温度为22℃。移动床生物膜反应器中，氨氮废水的进水流量为0.75L/h，水力停留时间为8h。移动床生物膜反应器中，搅拌器转速为40r/min，填料填充率为30％。
实施例3：
一种减少亚硝化工艺中一氧化二氮气体释放量的方法，该方法采用移动床生物膜反应器系统，将氨氮废水输入至移动床生物膜反应器中，在间歇曝气条件下，对氨氮废水进行亚硝化处理；氨氮废水中，COD与氨氮的质量浓度比为0.25。
其中，氨氮废水中，氨氮的质量浓度为280mg/L。间歇曝气条件为：曝气量为0.6L/min，溶解氧含量为0.8mg/L；在每个曝气周期内，先曝气22min，再停止曝气12min。移动床生物膜反应器内接种有污泥。移动床生物膜反应器的内部温度为24℃。移动床生物膜反应器中，氨氮废水的进水流量为0.35L/h，水力停留时间为16h。移动床生物膜反应器中，搅拌器转速为30r/min，填料填充率为40％。
实施例4：
一种减少亚硝化工艺中一氧化二氮气体释放量的方法，该方法采用移动床生物膜反应器系统，将氨氮废水输入至移动床生物膜反应器中，在间歇曝气条件下，对氨氮废水进行亚硝化处理；氨氮废水中，COD与氨氮的质量浓度比为0.2。
其中，氨氮废水中，氨氮的质量浓度为300mg/L。间歇曝气条件为：曝气量为0.5L/min，溶解氧含量为1.2mg/L；在每个曝气周期内，先曝气20min，再停止曝气15min。移动床生物膜反应器内接种有污泥。移动床生物膜反应器的内部温度为23℃。移动床生物膜反应器中，氨氮废水的进水流量为0.5L/h，水力停留时间为12h。移动床生物膜反应器中，搅拌器转速为35r/min，填料填充率为35％。
实施例5：
如图1所示，移动床生物膜反应器系统包括移动床生物膜反应器1以及分别与移动床生物膜反应器1的内部相连通的进水桶2、出水桶3、曝气泵4。
其中，移动床生物膜反应器1的顶部设有与出水桶3相连通的出水口，底部设有与进水桶2相连通的进水口，出水口与进水口之间设有一对穿孔板5，两穿孔板5之间设有填料6。移动床生物膜反应器1的内部设有搅拌器7。
上述的对实施例的描述是为便于该技术领域的普通技术人员能理解和使用发明。熟悉本领域技术的人员显然可以容易地对这些实施例做出各种修改，并把在此说明的一般原理应用到其他实施例中而不必经过创造性的劳动。因此，本发明不限于上述实施例，本领域技术人员根据本发明的揭示，不脱离本发明范畴所做出的改进和修改都应该在本发明的保护范围之内。

Claims (4)

1.一种减少亚硝化工艺中一氧化二氮气体释放量的方法，其特征在于，该方法采用移动床生物膜反应器系统，将氨氮废水输入至移动床生物膜反应器中，在间歇曝气条件下，对氨氮废水进行亚硝化处理；
通过在氨氮废水中投加碳源，控制氨氮废水进水的COD与氨氮的质量浓度比为0.1-0.25；
所述的间歇曝气条件为：曝气量为0.4-0.6L/min，溶解氧含量为0.8-2.0mg/L；在每个曝气周期内，先曝气18-22min，再停止曝气12-17min；
所述的氨氮废水中，氨氮的质量浓度为280-320mg/L；
所述的移动床生物膜反应器内接种有污泥；
所述的移动床生物膜反应器的内部温度为22-24℃；
所述的移动床生物膜反应器中，氨氮废水的进水流量为0.35-0.75L/h，水力停留时间为8-16h；
所述的移动床生物膜反应器中，搅拌器转速为30-40r/min，填料填充率为30-40％。
2.根据权利要求1所述的一种减少亚硝化工艺中一氧化二氮气体释放量的方法，其特征在于，所述的移动床生物膜反应器系统包括移动床生物膜反应器(1)以及分别与移动床生物膜反应器(1)的内部相连通的进水桶(2)、出水桶(3)、曝气泵(4)。
3.根据权利要求2所述的一种减少亚硝化工艺中一氧化二氮气体释放量的方法，其特征在于，所述的移动床生物膜反应器(1)的顶部设有与出水桶(3)相连通的出水口，底部设有与进水桶(2)相连通的进水口，所述的出水口与进水口之间设有一对穿孔板(5)，两穿孔板(5)之间设有填料(6)。
4.根据权利要求2所述的一种减少亚硝化工艺中一氧化二氮气体释放量的方法，其特征在于，所述的移动床生物膜反应器(1)的内部设有搅拌器(7)。
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