CN109665596A - 同时优化反渗透膜去除沼液cod和氨氮效果的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种同时优化反渗透膜去除沼液COD和氨氮效果的方法,本发明使用的优化方法将响应面优化法和多目标遗传算法优化集合在一起,实现了反渗透膜对沼液COD和氨氮的综合性优化,并通过对响应面设计方法进行了改进,减少了其较为繁琐的预实验过程,该优化方法相较于传统的响应面优化法,能够更贴切需求地选择拟合方式、响应面绘制方式,并且突破了传统响应面优化只能优化单个目标函数的缺点从而实现多目标优化,整个优化过程显得更加灵活和自由,因此具有较强的实用性,具有广泛的经济和社会效益。
Description
(一)技术领域
本发明涉及一种同时优化反渗透膜去除沼液COD和氨氮效果的方法,属于膜分离技术和环保废水处理技术领域。
(二)背景技术
随着全球范围内对食物的需求与日俱增,畜禽业的规模也逐日扩大。但养殖过程中会造成大量的畜禽粪污的排放,如果不经过处理或者处理不当将会对生态环境造成严重破坏。与此同时,传统的工业达标处理(例如电化学技术)由于其成本问题也不符合农村的实际情况。因此探索一种畜禽粪便循环利用的方式,在对畜禽粪便进行无害化处理降低其对生态环境影响的同时,增加其农业价值并促进养殖业健康发展具有极其重要的现实意义。沼气发酵工程作为一种较为主流的畜禽粪便资源化的技术被广泛应用,但随着沼气工程逐渐地规模化和集约化发展,大量的沼液无法及时进行消纳,而这对沼气工程的发展产生了负面影响。针对于沼气发酵工程中所产生的沼液体积大、运输难以及营养物质浓度低而难以回收利用等问题,需要探索出一条有效的途径,以促进沼气工程进一步发展。近年来,反渗透膜技术由于它稳定、高效的截留能力被广泛地应用于海水淡化以及资源回收等领域,同时,使用反渗透膜对沼液进行浓缩成为了沼液回收利用的研究热点。但是,当我们关心沼液回用的同时,我们不应该忽略反渗透出水水质,在某些缺水的地区,反渗透膜出水回用对于大型的农场是非常有益的。化学需氧量(COD)去除率和氨氮去除率是评价反渗透膜出水水质处理效果的两个重要指标,因此如何优化两者的去除率对于反渗透膜浓缩过程极为重要。
如上所述,这个优化问题是一个多目标优化问题(MOP)。如何找到一个合适的解决方案来同时提高COD和氨氮的去除效率非常重要。遗传算法(Genetic Algorithm,GA)是一种基于达尔文生物进化模拟自然选择的优化算法,它可以通过模拟自然进化过程来寻找最优解。此外,NSGA-II多目标遗传算法,它是目前最流行的多目标遗传算法之一,它降低了非劣排序遗传算法的复杂性,具有运行速度快,解集的收敛性好的优点。本发明使用该类型算法进行COD去除率和氨氮去除率的综合优化,其代码部分参考Aravind Seshadri所写的源代码(Seshadri A.NSGA-II:A multi-objective optimization algorithm[J].Paper&Presentation,2011.)。在使用遗传算法前,通常需要先建立出模型,因此,找到一个合适的方法用来建立问题的模型是应用遗传算法的前提。
响应面方法是是利用合理的试验设计方法并通过实验得到一定数据,采用多元二次回归方程来拟合因素与响应值之间的函数关系,通过对回归方程的分析来寻求最优工艺参数,解决多变量问题的一种统计方法。它能够有效地阐述自变量与因变量之间的相互作用,同时还能以图形化地显示两者之间的关系。通过使用响应面分析,不仅可以清晰地展示整个反应过程的变化规律,弥补遗传算法的不足,还可以缩小遗传算法的搜索空间和提高遗传算法的效率。中心复合设计(CCD)和Box-Behnken设计是响应面方法的两种传统的设计方法,但是应用这两种设计方法时,往往需要进行单因素试验、陡坡试验等来确定优化范围,这大大增大了工作量。均匀设计是由方开泰等人在1978年基于准蒙特卡罗方法联合提出的,它将数论方法和多元统计方法结合起来,通过均匀分布测试点来排列较少的实验。它尤其适合于多因素和多水平测试,并且通过对试验结果进行回归分析,可以得到拟合效果显著的模型。在本发明中,均匀设计被应用于代替前面两种设计方法,用于克服传统的BBD设计和CCD设计方法的缺点,已达到减少试验组数且扩大试验参数范围的目的。
在本发明中,以均匀设计试验结果为基础,将响应面分析与遗传算法求优结合在一起,用于同时优化COD和氨氮的去除率。该种优化方法具有直观、灵活的优点,有希望在未来的过程领域的研究与应用中产生重要的意义。
(三)发明内容
本发明的目的是提供一种同时优化反渗透膜去除沼液COD和氨氮效果的方法。
本发明将响应面分析和多目标遗传算法结合,对反渗透膜去除沼液COD和氨氮的过程进行优化。
本发明的技术方案如下:
一种同时优化反渗透膜去除沼液COD和氨氮效果的方法,所述方法包括以下步骤:
(1)影响参数筛选:将操作压力、进料温度、进料pH选为自变量;
(2)参数范围确定:操作压力0.5~1MPa、进料温度15~35℃、进料pH 4~9.5;
(3)方程拟合:依据均匀设计表来执行试验,为了克服拟合过程中出现的多重共线性问题,分别采用逐步线性回归和逐步多重回归分析对试验结果进行拟合,所述拟合过程在DPS 7.05软件上进行;
(4)数据分析:分析步骤(3)拟合方程得到Ra 2、F值和p值,选择其中显著性最好的拟合方程作为反渗透膜分离沼液COD和氨氮的回归方程;
其中,Ra 2被称为调整R2,所述R2是度量拟合优度的判定系数,Ra 2则是在R2的基础上,同时考虑了样本量(试验次数)和回归模型中自变量个数的影响进而得出的一个统计量,在多元回归分析中,通常用调整的多重判定系数来评价拟合效果(Ra 2越接近1则表示拟合效果越好);
F值是方差齐性检验中的一个统计量,用于检验回归模型的显著性,其作为模型中被解释变量与所有解释变量之间的关系在总体上是否显著的推断判断依据,若模型的F值大于临界F值(来源于F值临界分布表),即认为列入模型的各个解释变量联合起来对被解释变量有显著影响,反之,则无显著影响;
p值是将察看结果觉得有效即具有总体代表性的犯错概率(即根据试验结果得出模型显著的判断是错的概率),也是一个用于模型显著性检验的统计量,使用这个统计量前要设置一个阈值(一般为0.05),当模型p值小于0.05时,既认为该模型显著的判断是可信的;
(5)响应面分析:依据步骤(4)选出的方程,选出两两具有交互作用的参数,将其余的参数控制在中等水平,而具有交互作用的参数同时从最低水平到最高水平间变化,绘制其对COD和氨氮去除率的影响曲面图及等高线图并筛选优化区域,所述处理过程由MATLAB2016a软件完成;
(6)遗传算法优化:使用NSGA-II遗传算法对试验参数求优,最后根据遗传算法的优化参数进行验证试验,所述求优过程在MATLAB 2016a软件进行。
本发明中,所述反渗透膜例如可选用聚酰胺复合膜来进行膜分离试验,该类型的膜具有良好的耐酸耐碱的性质,适用于pH范围较大的实验;反渗透膜型号为BW60-1812-75。
所述均匀设计表的生成及数据分析由软件Data Processing Station(DPS)7.05版完成;响应面分析以及遗传算法优化由软件MATLAB 2016a完成。步骤(3)的均匀设计表的选择应根据步骤(4)的拟合方程的Ra 2、F值和p值来进行筛选。当这三个指标不满足统计学标准时,需重新选择均匀设计表。
本发明在均匀设计试验的基础上,将遗传算法优化和响应面分析结合在一起用于同时优化反渗透膜分离沼液COD和氨氮性能,与现有优化方法相比,本发明的有益效果体现在:
(1)本发明将响应面优化法和多目标遗传算法优化结合在一起,结合两种方法各自的优点,对反渗透膜去除沼液COD和氨氮的效果进行了综合性的优化。
(2)使用均匀设计方法替代传统响应面设计方法,其优势在于:传统的BBD设计、CCD设计方法最多只能使用三个水平,因此为了保证试验拟合出来的模型能够取到更好的优化结果,在使用这两种方法前,往往需要进行单因素实验、陡坡试验等来确定合理的实验因素及水平范围。均匀设计方法适用于多因素多水平的实验设计,利用该方法可以有效地弥补传统响应面设计方法的缺陷,省去繁杂的预实验过程,能够提高应用响应面法的效率。
(3)通过不同的拟合方法对试验数据进行拟合,可以选择出更加拟合程度更高、显著性更好的模型。
(4)与传统的响应面设计软件Design expert不同,建模过程与响应面绘制及分析分别通过DPS软件和MATLAB 2016a软件进行。其主要优势有两点:一、建模方式更加自由及直观,可以通过对不同的建模方式进行比较选择出拟合度较高、显著性较好的方程;二、通过MATLAB 2016a软件进行响应面的绘制,与Design expert软件直接生成响应面图的方式不同,该方法可以自主地绘制响应面图,根据个人目标的不同来改变某个参数的值,可以观察不同情况下其余变量的交互关系,更具针对性地对响应面进行分析。
(5)本发明通过逐步回归法消除拟合过程中产生的多重共线性问题。之后通过一系列的统计分析,确定了拟合程度最好、显著性最强的回归,避免了建模方式选择时的盲目性,从而达到对实验数据更好的拟合;多重共线性可以理解为回归模型中的解释量之间由于存在精确相关关系或高度相关关系而使模型估计失真或难以估计准确的现象(即某个解释变量对因变量的影响是通过该变量对其他解释变量的影响而达到的)。一般情况下,可以通过逐步回归的方式来筛选本身对因变量影响不大的解释变量,从而使模型的预测性更好。
(6)本发明通过响应面分析,不仅可以对参数之间的交互作用进行解释,还可以缩小遗传算法的求优范围,提高遗传算法的效率。
本发明使用的优化方法将响应面优化法和多目标遗传算法优化集合在一起,实现了反渗透膜对沼液COD和氨氮的综合性优化,并通过对响应面设计方法进行了改进,减少了其较为繁琐的预实验过程。该优化方法相较于传统的响应面优化法,能够更贴切需求地选择拟合方式、响应面绘制方式,并且突破了传统响应面优化只能优化单个目标函数的缺点从而实现多目标优化。整个优化过程显得更加灵活和自由,因此具有较强的实用性,具有广泛的经济和社会效益。
(四)附图说明
图1为实验室规模的反渗透膜处理装置简易示意图。
图2为回归方程预测值和实际值的线性拟合图,(a)图为COD去除率预测和实际值的对比图,(b)图为氨氮去除率预测值和实际值的线性拟合图。
图3为COD去除率的响应曲面图,(a)图反映了进料pH和操作压力的交互作用对COD去除率的影响,(b)图反映了进料pH和进料温度的交互作用对COD去除率的影响。
图4为COD去除率相应的等高线图,(a)图与图3(a)对应,(b)图与图3(b)对应。
图5为氨氮去除率的响应曲面图,(a)图反映了进料pH和操作压力的交互作用对氨氮去除率的影响,(b)图反映了进料pH和进料温度的交互作用对氨氮去除率的影响。
图6为氨氮去除率相应的等高线图,(a)图与图5(a)对应,b图与图5(b)对应。
(五)具体实施方式
下面通过具体实施例对本发明作进一步的阐述,但本发明的保护范围并不仅限于此。
实施例1:
实施例中沼液取自杭州富阳某养猪场的沼气发酵池,且在反渗透膜浓缩前先进行预处理,预处理过程依次为:自然沉淀、超滤;超滤过程所用的超滤膜由杭州赛特膜技术有限公司提供,截留分子量为10万。
沼液COD测量方法为快速消解分光光度法(HJ/T 399-2007);氨氮测量方法是纳氏试剂分光光度法(HJ535-2009)。
实验室规模的反渗透膜浓缩系统如附图1所示,首先,使用1mol/L HCl和NaOH溶液调节预处理过后(自然沉淀、超滤)的沼液pH到指定值。接下来,取调节pH过后的沼液1L到烧杯中并使用恒温水浴锅控制进料温度到指定值。之后,运行反渗透膜至膜通量达到稳定时关闭装置并测量产水COD和氨氮浓度。
一种同时优化反渗透膜分离沼液COD和氨氮的方法,使用均匀设计方法代替传统响应面分析使用的Central Composite Design(CCD)和Box-Behnken Design(BBD)等实验设计方法,其优化过程如下:
(1)均匀设计表设计:根据实验室条件及反渗透膜型号的限制,三个参数的研究范围如表1所示:
表1实验参数范围
根据参数的范围,采用一个12×62的3因素12水平的混合均匀设计表。所述设计表由DPS 7.05软件生成,其L-2差异度为0.00433,均匀性良好。
表2混合均匀设计表
(2)试验设计:根据表2指定试验计划,其试验安排如表3所示:
表3均匀设计试验结果
如表3所示,X1,X2,X3,Y1和Y2分别代表着进料pH,操作压力,进料温度,COD截留率和氨氮截留率。
(3)数据拟合及结果分析:逐步回归分析法被用来分析及拟合步骤(2)的试验结果。整个拟合过程由DPS 7.05软件完成,4个拟合方程如表4所示。
表4拟合结果
对表4的4个拟合方程进行拟合优度分析和显著性分析,其分析如表5所示。其中,Ra 2代表的是调整后的确定系数,用来衡量拟合方程的拟合优劣程度,一般来说,Ra 2越大,拟合方程越好。对于回归分析拟合方程,通过对其进行方差分析并计算其假设统计量F。在显著性水平为0.05的前提下,将试验数据计算出来检验统计量F与临界值F进行比较,当方程F值比临界值F大的时候,即代表着方程能显著地代表实际情况。p值表示的是在原假设成立的情况下,得到所观测的数据的概率,其p值越小于0.05,也间接表示着方程越显著。通过对四个方程的分析,最后回归方程(2)和(4)被分别选定为COD去除率和氨氮去除率的拟合方程。
表5统计学分析结果
最后,对方程(2)和(4)的预测值和实际值进行线性分析,其分析结果如图2(a)、(b)所示,两个方程的预测值和实际值的拟合直线的斜率分别0.9797和1.0006,非常接近1,这也进一步证明了所选方程的合理性。
(3)响应曲面分析
响应面和等高线制图由Matlab 2016a软件进行绘制。
COD去除率响应面分析:
根据方程(2),可以判断出X1,X2和X1,X3具有较为显著的交互作用。分别将沼液温度和操作压力等因素控制在中等水平,控制其余2个参数从最低水平到最高水平变化,分别得到pH和操作压力、进料pH和进料温度对反渗透膜去除沼液COD去除率的响应面图和等高线图(附图3和附图4)。如图3(a)和图4(a),当进料pH小于7时,操作压力的提升对于COD去除率的影响很小,而当进料pH大于7时,随着操作压力的增大,COD去除率也开始增大,且增大程度比之前更高。同时,当pH在8-9时,其COD去除率能够达到最大,同时当操作压力达到1MPa时,其COD去除率达到最高。由图3(b)和图4(b)所示,当进料pH小于6时,COD去除率随着进料温度升高而减小,而且进料pH越小,其COD去除率下降程度越大;而当进料pH大于6时,随着进料温度上升,COD去除率都能保持在一个较高的水平。综上分析,COD去除率最优参数范围为操作压力1MP,进料温度:20℃-30℃,进料pH:7-9。
氨氮去除率响应面分析:
根据方程(4),可以判断出X1,X2和X1,X3具有较为显著的交互作用。分别将沼液温度和操作压力等因素控制在中等水平,控制其余2个参数从最低水平到最高水平变化,分别得到pH和操作压力、pH和沼液温度对反渗透膜去除沼液氨氮去除率的响应面图和等高线图(附图5和附图6)。如图5(a)和图6(a)所示,当操作压力小于0.8MPa时,氨氮去除率都相对较低(小于65%),并且氨氮去除率随着进料pH上升呈现出先上升后下降的趋势;当操作压力大于0.8MPa时,随着进料pH增大,氨氮去除率相对稳定,此时,操作压力对其的影响更大且随着操作压力增大,氨氮去除增大。同理如图5(b)和图6(b)所示,当进料pH小于7时,随着进料温度的上升,氨氮去除率呈现出下降的趋势;而当进料pH大于7时,随着进料温度上升,氨氮去除率却呈现出上升的趋势。综上分析,氨氮去除率最优参数范围为操作压力:1MPa,进料温度:15℃-20℃,pH:4-6.5。
(4)遗传算法求优
通过步骤(3)的COD去除率和氨氮去除率的响应曲面分析,可以初步地将遗传算法的求优范围缩小为操作压力:1MPa,沼液温度:15℃-30℃,pH:4-9。
通过步骤(2)、(3)分别确定了优化模型和优化范围,接下来通过在Matlab 2016a软件上运行NSGA-II代码进行参数求优。其主要算法参数如下表:
表6 NSGA-II遗传算法参数
对生成的结果进行筛选,选取具有实际意义的解,根据实验设备条件对其进行微调并进行验证实验,其结果如下表:
表7验证试验
由上表可以看出,COD和氨氮去除率实际值与预测值的相对误差分别达到0.87%和4.54%,相对较小。
将该结果与DPS 7.05软件生成的最优参数(表8)进行比对,可以发现,
表8 DPS软件优化参数及结果
将两种结果进行对比,使用多目标遗传算法得到的最优值,不仅能够得到一组权衡两个目标值的优化参数,且在最优参数的搜索中也具有优势。这体现在最优值结果上,COD去除率两者相差无几,而氨氮去除率相比DPS分析软件的74.3824%,使用遗传算法得到的最优值86.5351%明显更高。可以看出,与DPS软件的优化结果相比,在MATLAB 2016a软件使用遗传算法所搜索到的优化结果更好
通过均匀设计建模,使用响应面分析参数之间的交互作用,在响应面分析的基础上确定优化范围进行NSGA-II多目标遗传算法同时对反渗透膜分离沼液COD和氨氮效果,能够很好整合三者的优点,该种优化方法可广泛地应用于反渗透膜分离工程中。
Claims (1)
1.一种同时优化反渗透膜去除沼液COD和氨氮效果的方法,其特征在于,所述方法包括以下步骤:
(1)影响参数筛选:将操作压力、进料温度、进料pH选为自变量;
(2)参数范围确定:操作压力0.5~1MPa、进料温度15~35℃、进料pH 4~9.5;
(3)方程拟合:依据均匀设计表来执行试验,为了克服拟合过程中出现的多重共线性问题,分别采用逐步线性回归和逐步多重回归分析对试验结果进行拟合,所述拟合过程在DPS7.05软件上进行;
(4)数据分析:分析步骤(3)拟合方程得到Ra 2、F值和p值,选择其中显著性最好的拟合方程作为反渗透膜分离沼液COD和氨氮的回归方程;
(5)响应面分析:依据步骤(4)选出的方程,选出两两具有交互作用的参数,将其余的参数控制在中等水平,而具有交互作用的参数同时从最低水平到最高水平间变化,绘制其对COD和氨氮去除率的影响曲面图及等高线图并筛选优化区域,所述处理过程由MATLAB2016a软件完成;
(6)遗传算法优化:使用NSGA-II遗传算法对试验参数求优,最后根据遗传算法的优化参数进行验证试验,所述求优过程在MATLAB 2016a软件进行。
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