CN109632726B - 一种基于量子相干控制的分子动力学测量方法及其装置 - Google Patents

一种基于量子相干控制的分子动力学测量方法及其装置 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种基于量子相干控制的分子动力学测量装置和方法，装置包括飞秒激光光源、分束镜、泵浦光路系统、飞秒脉冲整形器、探测光路系统、计算机和脉冲测量系统，分束镜将飞秒激光分为泵浦光和探测光；泵浦光路系统使泵浦光进入飞秒脉冲整形器后激发化学样品；探测光路系统用于采集化学样品第一激发单重态和第一激发三重态的瞬态吸收光谱信号；脉冲测量系统由分束片和空间编码型光谱相位相干直接电场重构法组成；该装置能将量子相干调控、泵浦探测技术以及脉冲测量技术相结合，通过优化激光脉冲可改变不同的光激发弛豫产物的分支比，将不同形状脉冲下探测到的全光谱的动力学信息进行分析，极大丰富了泵浦探测技术所获得的信息。

Description

一种基于量子相干控制的分子动力学测量方法及其装置
技术领域
本发明涉及分子反应动力学技术领域，尤其涉及一种基于量子相干控制的分子动力学测量方法及其装置。
背景技术
1986年，P.Brumer和M.Shapiro首次在理论上提出量子相干调控技术，并在1991年被R.J.Gordon等人在分子体系(HCl)的实验中被证实。此后，由于飞秒激光器的广泛应用，量子相干调控技术得到了飞速发展，被广泛的应用在控制化学反应、强场激光电离、高次谐波和阿秒脉冲的产生。就化学反应而言，量子相干调控技术通常利用可编程空间光调制器(SLM)来调制脉冲各光谱成分的强度和相位实现对飞秒脉冲的整形，然后可以实现对化学反应过程中不同激发态粒子数的布局，从而实现对产物的控制。例如：Herek等人反馈优化相干控制法和遗传算法来控制优化LH2(光合天线色素复合体)能量转移途径，从而控制其分子内和分子间能量转移的分支比；Yang等人控制ZnPc分子(zinc phthalocyanine，锌酞箐)被光激发后，通过隙间跨越(ISC)到达三重态和通过内部转换IC到达单重态的比率可被提高15％。控制视紫红质菌(bacteriorhodopsin)中的视黄醛分子(retinal)发生光致异构化反应，可使其从全反式到13-顺式产率增加或减小20％。这些都表明复杂的生物分子之间的能量转移过程也可以进行相干控制。
然而，目前上述研究只能得到一个静态的分支比最优的数值，而整形脉冲是如何影响分子反应动力学的？要得到这些信息仍然比较困难。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术中的不足，提供一种基于量子相干控制的分子动力学测量装置，该装置能够实时地、准确地获得化学样品在各整形后的飞秒脉冲下的光化学反应产物分支比，并将优化的最佳光化学反应产物分支比反馈给飞秒脉冲整形器，从而获得整形后的最佳飞秒脉冲来激发化学样品，并利用两路探测光路分别通过两台光谱仪对化学样品进行全光谱探测，以采集化学样品在该飞秒脉冲下的分子动力学数据信息。
本发明还公开了一种基于量子相干控制的分子动力学测量方法。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案是：
提供一种基于量子相干控制的分子动力学测量装置，包括飞秒激光光源、分束镜、泵浦光路系统、飞秒脉冲整形器、探测光路系统和第一计算机，分束镜将飞秒激光光源产生的飞秒激光分为泵浦光和探测光；
泵浦光路系统与飞秒脉冲整形器连接，用于使泵浦光进入飞秒脉冲整形器进行整形后再激发化学样品；
探测光路系统包括第一分束片、第一探测光路和第二探测光路，探测光经第一分束片分为两束探测光，其中一路探测光通过第一探测光路形成超连续白化光后汇聚至化学样品上，并聚焦后进入第一光谱仪，以采集化学样品第一激发单重态S1态瞬态吸收光谱信号，另一路探测光通过第二探测光路形成超连续白化光后汇聚至化学样品上，并聚焦后进入第二光谱仪，以采集化学样品第一激发三重态T1态瞬态吸收光谱信号；
第一计算机的数据输入端与第一光谱仪和第二光谱仪连接，数据输出端与飞秒脉冲整形器连接。
所述飞秒激光光源产生800nm，35fs，1kHz的飞秒激光作为基频光源；化学样品的分子动力学数据由第一光谱仪和第二光谱仪采集，并在采集过程中配合逐点扫描短程延时线和长程延时线，以获得飞秒至5纳秒时间尺度的动力学信息，第一光谱仪和第二光谱仪优选为光纤光谱仪，采集范围从300nm-800nm，光纤光谱仪工作在单脉冲、外触发条件下，信噪比高。
上述技术方案中，分束镜将飞秒激光分为泵浦光和探测光，其中，泵浦光路系统将泵浦光通过飞秒脉冲整形器的整形来激发化学样品至高能级激发态，探测光经第一分束片分为两束探测光，一路探测光通过第一探测光路汇聚至化学样品上，并进入第一光谱仪，以采集化学样品第一激发单重态S1态瞬态吸收光谱信号，另一路探测光通过第二探测光路汇聚至化学样品上，并进入第二光谱仪，以采集化学样品第一激发三重态T1态瞬态吸收光谱信号，两光谱仪采集S1和T1的信号后输入第一计算机，第一计算机通过基于遗传算法的闭环反馈控制程序将T1/S1(光化学反应产物分支)作为反馈信号反馈给飞秒脉冲整形器，从而实现飞秒脉冲的整形和优化，反复上述优化过程，选出光化学反应产物分支比最高的飞秒脉冲，确定最优化泵浦光后，固定此飞秒脉冲，并激发化学样品，分别用第一探测光路和第二探测光路配合第一光谱仪和第二光谱仪，以及两个延时线对化学样品进行全光谱的动力学探测。所述分子动力学测量装置能够实时地、准确地获得化学样品在不同整形后的飞秒脉冲下的光化学反应产物分支比，并将优化的最佳光化学反应产物分支比反馈给飞秒脉冲整形器，从而获得整形后的最佳飞秒脉冲来激发化学样品，并采集化学样品在此飞秒脉冲作用下的分子动力学数据，以获得最佳光化学反应产物分支比下的分子反应动力学信息。此外，所述分子动力学测量装置的两路探测信号分别由两台光谱仪进行采集，这样做的优点是一次性得到化学样品的全光谱信号，从而方便进行化学分子的动力学分析。该装置能够将量子相干调控和泵浦探测技术，以及脉冲测量技术相结合，通过优化飞秒脉冲，可以改变不同的光激发弛豫产物的分支比，将不同形状飞秒脉冲下探测到的全光谱的动力学信息进行分析，极大的丰富了泵浦探测技术所获得的信息。
优选地，所述泵浦光路系统包括光学参量放大器、第一斩波器、第二斩波器、第一偏振片、第三反射镜、第四反射镜、第二偏振片、第二分束片、第五反射镜、二分之一波片和第一球面镜；泵浦光入射光学参量放大器后，经过第一斩波器和第二斩波器被斩为1/4频率，再经过第一偏振片、第三反射镜和第四反射镜进入飞秒脉冲整形器进行整形，整形后的泵浦光经过第二偏振片、第二分束片、第五反射镜、二分之一波片和第一球面镜与两路探测光在化学样品上聚焦，并重合于一点。
泵浦光路系统的泵浦光由飞秒激光入射光学参量放大器(OPA)而产生可调谐的中心波长位于可见区的飞秒脉冲所提供。
进一步优选地，探测光经过第一斩波器被斩为1/2频率后，再经第一分束片分为两束探测光；所述第一探测光路包括短程延时线和第一光学组件，一路探测光进入短程延时线，然后通过第一光学组件将产生的超连续白化光汇聚至化学样品上，再聚焦进入第一光谱仪；
所述第二探测光路包括长程延时线和第二光学组件，另一路探测光进入长程延时线，然后通过第二光学组件将产生的超连续白化光汇聚至化学样品上，再聚焦进入第二光谱仪。
所述短程延时线长度为1ns，能用来探测寿命比较短的高激发态物种，即用于探测S1态瞬态吸收光谱信号；长程延时线长度为5ns，能用来探测寿命较长的高激发态物种，即用于探测T1态瞬态吸收光谱信号。
进一步优选地，所述第一光学组件包括依次设置的第六反射镜、第一光阑、第一中性渐进滤光片、第一抛物面镜和第一二次水，用于产生超连续白化光；第二光学组件包括依次设置的第七反射镜、第二光阑、第二中性渐进滤光片、第二抛物面镜和第二二次水，用于产生超连续白化光。
第一探测光路的探测光进入短程延时线后，依次经过第六反射镜、第一光阑、第一中性渐进滤光片、第一抛物面镜聚焦到第一二次水上，产生超连续白化光，此白光被第一球面镜汇聚到化学样品上，通过化学样品后由第一平凸透镜聚焦，最后进入第一光谱仪。
第二探测光路的探测光进入长程延时线后，依次经过第七反射镜、第二光阑、第二中性渐进滤光片、第二抛物面镜聚焦到第二二次水上，产生超连续白化光，此白光被第二球面镜汇聚到化学样品上，通过化学样品后由第二平凸透镜聚焦，最后进入第二光谱仪。
进一步优选地，所述分子动力学测量装置还包括时序控制系统，所述时序控制系统包括分频器，分频器的输入端与飞秒激光光源连接，分频器有两个输出端口，为1/2输出端口和1/4输出端口，其中1/2输出端口控制第一斩波器，以使第一斩波器先将经分束镜分束的泵浦光和探测光斩成1/2频率，1/4输出端口控制第二斩波器，以使第二斩波器再将泵浦光斩成1/4频率；第一斩波器输出的同步信号控制第一光谱仪和第二光谱仪。
整个分子动力学测量装置的时序由分频器控制，首先飞秒激光光源的同步信号进入分频器的Trigger in端口，作为整个时序的触发信号，重复频率为1kHz，被分频器分为500Hz的信号和250Hz后分别输出至第一斩波器和第二斩波器，用来控制斩波频率，由于本装置所使用的第一斩波器和第二斩波器均为可调相位的斩波器，所以，斩波器转动后，再手动调节斩波器相位，使其不出现斩掉半个飞秒脉冲的情况，然后第一斩波器将500Hz的信号输至第一光谱仪和第二光谱仪，控制两台光谱仪在500Hz条件下工作。
第一斩波器的作用是把飞秒激光分束的泵浦光和探测光路都降频至500Hz，原因是我们采用的光谱仪跟不上1kHz的采集速度，如果采用采集速度更快的光谱仪，则不需加第一斩波器。第二斩波器是负责把泵浦光的重复频率斩为探测光的1/2，使第一光谱仪和第二光谱仪采集的相邻探测光飞秒脉冲是按被激发(pumped)和不被激发(unpumped)-pumped-unpumped······排序的。整个分子动力学测量装置在单飞秒脉冲模式下工作，也就是说每个飞秒脉冲都被采集，以进行计算和平均，从而极大提高分子动力学测量装置的信噪比。
优选地，所述飞秒脉冲整形器包括第一闪耀光栅、第八反射镜、第一柱面镜、空间光调制器、第二闪耀光栅、第九反射镜和第二柱面镜，泵浦光入射第一闪耀光栅后，经第一柱面镜聚焦到其焦平面，再经第八反射镜入射空间光调制器，空间光调制器放置在第一柱面镜的焦平面上，空间光调制器接收第一计算机数据输出端的电压信号后，对各频率成分的泵浦光进行相位和振幅的调制，调制的泵浦光通过第九反射镜导入第二柱面镜进行再次聚焦后，再经第二闪耀光栅，从而获得整形后的泵浦光。
由光学参量放大器(OPA)提供的飞秒脉冲作为泵浦光入射第一闪耀光栅，使飞秒脉冲的各频率成分在空间上色散开，然后由第一柱面镜将色散开的飞秒脉冲聚焦到其焦平面，这样便可使不同的频率成分分布在焦平面上不同的位置，也就是使得入射激光脉冲由时域转换为频域，完成傅里叶变换，飞秒脉冲经过第八反射镜入射空间光调制器(SLM)，空间光调制器(SLM)放置在第一柱面镜的焦平面上，第一计算机以T1/S1为参数运行自编的基于遗传算法的闭环反馈控制程序，将电压信号输出到空间光调制器上，对各频率成分的飞秒脉冲进行相位和振幅的调制，然后由第九反射镜将其导入第二柱面镜，第二柱面镜把整形的飞秒脉冲再次聚焦，进行逆傅里叶变换，使其再次由频域转换到时域，第二闪耀光栅将各频率成分在空间上合并，便得到整形后的飞秒脉冲。
飞秒脉冲整形器采用第一柱面镜和第二柱面镜，这样在其焦平面上，飞秒脉冲被聚焦为一条线，而不是一个点，这样不仅充分利用空间光调制器(SLM)竖直方向的10mm的高度，还降低了单位面积上的光强，有效保护了空间光调制器(SLM)不受损害。
进一步优选地，所述分子动力学测量装置还包括光路稳定系统，用于对光学参量放大器出射的泵浦光进行光路稳定。飞秒脉冲经过脉冲整形器后因光路过长，容易引起泵浦光抖动，从而导致泵浦光到达化学样品前不稳定，设置光路稳定系统可以避免上述现象的发生，以确保能采集到高信噪比的分子动力学数据。
更进一步优选地，所述光路稳定系统包括第一反射镜、第二反射镜、第一CCD相机、第二CCD相机、第三分束片和第四分束片；经光学参量放大器出射的泵浦光经第三分束片分束后，被第一CCD相机采集，经第三分束片透射的泵浦光再经第四分束片分束后，被第二CCD相机采集，第一CCD相机和第二CCD相机将采集的光束数据输入控制器和第二计算机，当第一CCD相机和第二CCD相机所采集的光点飘出一定范围时，控制器控制第一反射镜和第二反射镜做出微调以补偿飘动。
进一步优选地，所述分子动力学测量装置还包括脉冲测量系统，所述脉冲测量系统包括第二分束片、第五分束片和空间编码型光谱相位相干直接电场重构法系统SEA-SPIDER；经过飞秒脉冲整形器的泵浦光再经第二分束片分束后，输入SEA-SPIDER系统，其中一路探测光经过短程延时线之后，被第五分束片导入SEA-SPIDER系统，被导入的泵浦光与探测光在SEA-SPIDER系统中合频，用于对脉冲进行测量。
一种基于量子相干控制的分子动力学测量方法，包括以下步骤：
S1.将飞秒激光经过分束镜一分为二分别进入泵浦光路和探测光路；
进入泵浦光路的飞秒激光入射光学参量放大器，产生中心波长位于可见区的飞秒脉冲作为泵浦光，泵浦光进入飞秒脉冲整形器，飞秒脉冲整形器对泵浦光的振幅和相位进行整形；
S2.步骤S1的两路探测光分别经过短程延时线和长程延时线后再分别经过各自的光学组件而形成超连续白化光，两路超连续白化光与步骤S1整形后的泵浦光在化学样品上聚焦，并重合于一点，其中，泵浦光将化学样品激发至高能级的激发态，两路探测光分别探测化学样品的两种不同激发态布局，并分别通过两台光谱仪实时采集两种不同激发态的光谱信号，从而获得化学样品在步骤S1整形后的泵浦光激发下的全光谱信号；
S3.将步骤S2的两种不同激发态的光谱信号相除得到化学样品的光化学反应产物分支比，将此光化学反应产物分支比参数通过基于遗传算法的闭环反馈控制程序反馈给步骤S1的飞秒脉冲整形器，重复步骤S1至S3，反复迭代，获得化学样品的最优光化学反应产物分支比；同时用SEA-SPIDER系统测量此时泵浦光路和探测光路的复杂脉冲的形状。
S4.将在最优光化学反应产物分支比下经整形后的泵浦光进行固定，并激发化学样品，扫描通过步骤S2的两路探测光路中的短程延时线和长程延时线，采集化学样品在此泵浦光下不同延时的激发态的光谱信号，从而获得化学样品在最优光化学反应产物分支比下的分子动力学数据。其中，扫描时间范围可以从飞秒至5纳秒。
本技术方案将量子相干调控、泵浦探测技术以及脉冲测量技术相结合，以分子的激发单重态(S1)和激发三重态(T1)信号之比，即光化学反应产物分支比(T1/S1)作为量子相干控制系统的反馈控制信号反馈给飞秒脉冲整形器，进行飞秒脉冲的整形和优化，然后在优化的飞秒脉冲的激发下，实时采集化学样品的分子动力学数据，反复上述优化过程，获得最优光化学反应产物分支比，通过基于遗传算法的闭环反馈控制程序将最优光化学反应产物分支比反馈给脉冲整形器，利用整形后的最优飞秒脉冲作为泵浦光激发化学样品，再配以扫描两个延时线，两路探测光路分别通过两台光谱仪，记录不同时间延时化学样品激发态的全光谱信息，从而采集到化学样品在最优光化学反应产物分支比下的分子动力学数据信息。
所述分子动力学测量方法能够实时地、准确地采集在不同整形后的飞秒脉冲下的化学样品分子激发态的光谱信息，从而获得丰富的分子动力学数据，为研究不同飞秒脉冲激发下引发的不同分子动力学过程提供可能。
与现有技术相比，本发明技术方案的有益效果是：
一、所述分子动力学测量方法能够实时地、准确地获得化学样品在不同整形后的飞秒脉冲下的光化学反应产物分支比，并将优化的最佳光化学反应产物分支比反馈给飞秒脉冲整形器，从而获得整形后的最佳飞秒脉冲来激发化学样品，并采集化学样品在此飞秒脉冲作用下的分子动力学数据，以获得最佳光化学反应产物分支比下的分子反应动力学信息。
二、所述分子动力学测量装置的两路探测信号分别由两台光谱仪进行采集，这样做的优点是一次性得到化学样品的全光谱信号，从而方便进行化学分子的动力学分析。
三、所述分子动力学测量方法能够实时地、准确地采集在不同整形后的飞秒脉冲下的化学样品分子激发态的光谱信息，从而获得丰富的分子动力学数据，为研究不同飞秒脉冲激发下引发的不同分子动力学过程提供可能。
附图说明
图1为所述分子动力学测量装置的结构示意图。
图2为所述飞秒脉冲整形器的结构示意图。
图3为金属镓corrole的甲苯溶液分别在5ns延时和100ps延时处的迭代优化光谱图。
图4为金属镓corrole的甲苯溶液在100ps延时处采集的第1代和第38代泵浦光作为激发光源的S1态瞬态吸收光谱图。
图5为金属镓corrole的甲苯溶液在5ns延时处采集的第1代和第38代泵浦光作为激发光源的T1态瞬态吸收光谱图。
图6为第1代和第38代泵浦光作为激发光源的金属镓corrole的甲苯溶液的若干波长处的动力学演化过程图。
附图标号说明：1分束镜；2第一反射镜；3第二反射镜；4第三分束片；5第四分束片；6第一CCD相机；7第二CCD相机；8第一斩波器；9第二斩波器；10第一偏振片；11第三反射镜；12第四反射镜；13飞秒脉冲整形器；14第二偏振片；15第二分束片；16第五反射镜；17二分之一波片；18第一球面镜；19化学样品池；20第十反射镜；21第十一反射镜；22第十二反射镜；23第一分束片；24第十三反射镜；25第十四反射镜；26短程延时线；27第五分束片；28第六反射镜；29第一光阑；30第一中性渐进滤光片；31第一抛物面镜；32第一二次水；33第二球面镜；34第三球面镜；36第一平凸透镜；37第一光谱仪；38第十五反射镜；39长程延时线；40第十六反射镜；41第七反射镜；42第二光阑；43第二中性渐进滤光片；44第十七反射镜；45第二抛物面镜；46第二二次水；47双胶合透镜；48第二平凸透镜；49第二光谱仪；50分频器；51第一计算机；52控制器；53第二计算机；54第一闪耀光栅；55第八反射镜；56第一柱面镜；57空间光调制器；58第二闪耀光栅；59第九反射镜；60第二柱面镜，61光学参量放大器，62空间编码型光谱相位相干直接电场重构法系统SEA-SPIDER。
具体实施方式
为了更好地理解本发明，下面结合实施例进一步阐明本发明的内容，但本发明不仅仅局限于下面的实施例。
实施例1
如图1所示，本发明一种基于量子相干控制的分子动力学测量装置具体包括飞秒激光光源、分束镜1、泵浦光路系统、飞秒脉冲整形器13、探测光路系统和第一计算机51，分束镜1将飞秒激光光源产生的飞秒激光分为泵浦光和探测光；
泵浦光路系统与飞秒脉冲整形器13连接，用于使泵浦光进入飞秒脉冲整形器13进行整形后再激发化学样品；
探测光路系统包括第一分束片23、第一探测光路和第二探测光路，探测光经第一分束片23分为两束探测光，其中一路探测光通过第一探测光路形成超连续白化光后汇聚至化学样品上，并聚焦后进入第一光谱仪37，以采集化学样品第一激发单重态S1态瞬态吸收光谱信号，另一路探测光通过第二探测光路形成超连续白化光后汇聚至化学样品上，并聚焦后进入第二光谱仪49，以采集化学样品第一激发三重态T1态瞬态吸收光谱信号；
第一计算机51的数据输入端与第一光谱仪37和第二光谱仪49连接，数据输出端与飞秒脉冲整形器13连接。
所述分子动力学测量装置的两路探测信号分别由两台光谱仪进行采集，再分别配以扫描两个延时线，这样做的优点是一次性得到化学样品的全光谱信号，从而方便进行化学分子的动力学分析。
其中，所述泵浦光路系统包括光学参量放大器61、第一斩波器8、第二斩波器9、第一偏振片10、第三反射镜11、第四反射镜12、第二偏振片14、第二分束片15、第五反射镜16、二分之一波片17和第一球面镜18，泵浦光入射光学参量放大器61(OPA)后，经过第一斩波器8和第二斩波器9被斩为1/4频率，再经过第一偏振片10、第三反射镜11和第四反射镜12进入飞秒脉冲整形器13进行整形，整形后的泵浦光经过第二偏振片14、第二分束片15、第五反射镜16、二分之一波片17和第一球面镜18与两路探测光在化学样品上聚焦，并重合于一点。
具体地，探测光经过第一斩波器8被斩为1/2频率后，再经第一分束片23分为两束探测光；所述第一探测光路包括短程延时线26和第一光学组件，一路探测光进入短程延时线26，然后通过第一光学组件将产生的超连续白化光汇聚至化学样品上，再聚焦进入第一光谱仪37；
所述第二探测光路包括长程延时线39和第二光学组件，另一路探测光进入长程延时线39，然后通过第二光学组件将产生的超连续白化光汇聚至化学样品上，再聚焦进入第二光谱仪49。
具体地，所述第一光学组件包括依次设置的第六反射镜28、第一光阑29、第一中性渐进滤光片30、第一抛物面镜31和第一二次水32，用于产生超连续白化光；第二光学组件包括依次设置的第七反射镜41、第二光阑42、第二中性渐进滤光片43、第二抛物面镜45和第二二次水46，用于产生超连续白化光。
其中，所述分子动力学测量装置还包括时序控制系统，所述时序控制系统包括分频器50，分频器50的输入端与飞秒激光光源连接，分频器50有两个输出端口，为1/2输出端口和1/4输出端口，其中1/2输出端口控制第一斩波器8，以使第一斩波器8先将经分束镜1分束的泵浦光和探测光斩成1/2频率，1/4输出端口控制第二斩波器9，以使第二斩波器9再将泵浦光斩成1/4频率；第一斩波器8输出的同步信号控制第一光谱仪37和第二光谱仪49。
其中，飞秒脉冲整形器13包括第一闪耀光栅54、第八反射镜55、第一柱面镜56、空间光调制器57、第二闪耀光栅58、第九反射镜59和第二柱面镜60，泵浦光入射第一闪耀光栅54后，经第一柱面镜56聚焦到其焦平面，再经第八反射镜55入射空间光调制器57，空间光调制器57放置在第一柱面镜56的焦平面上，空间光调制器57接收第一计算机51数据输出端的电压信号后，对各频率成分的泵浦光进行相位和振幅的调制，调制的泵浦光通过第九反射镜59导入第二柱面镜60进行再次聚焦后，再经第二闪耀光栅58，从而获得整形后的泵浦光。
具体地，所述分子动力学测量装置还包括光路稳定系统，用于对光学参量放大器61(OPA)出射的泵浦光进行光路稳定。更具体地，所述光路稳定系统包括第一反射镜2、第二反射镜3、第一CCD相机6、第二CCD相机7、第三分束片4和第四分束片5，经光学参量放大器61出射的泵浦光经第三分束片4分束后，被第一CCD相机6采集，经第三分束片4透射的泵浦光再经第四分束片5分束后，被第二CCD相机7采集，第一CCD相机6和第二CCD相机7将采集的光束数据输入控制器52和第二计算机53，当第一CCD相机6和第二CCD相机7所采集的光点飘出一定范围时，控制器52控制第一反射镜2和第二反射镜3做出微调以补偿飘动。
其中，第一探测光路和泵浦光路均采用反射式聚焦方式以降低啁啾。第二探测光路用于探测三重态(T1)信号，由于探测光的啁啾对寿命较长的高激发态物种影响很小，所以，第二探测光路无需采用反射式聚焦方式。
其中，所述分子动力学测量装置还包括脉冲测量系统，所述脉冲测量系统包括第二分束片15、第五分束片27和空间编码型光谱相位相干直接电场重构法系统SEA-SPIDER62，经过飞秒脉冲整形器13的泵浦光再经第二分束片15分束后，输入SEA-SPIDER系统62，其中一路探测光经过短程延时线26之后，被第五分束片27导入SEA-SPIDER系统62，被导入的泵浦光与探测光在SEA-SPIDER系统62中合频，用于对复杂脉冲进行测量。
一种基于量子相干控制的分子动力学测量方法，包括以下步骤：
S1.将飞秒激光经过分束镜1一分为二分别进入泵浦光路和探测光路；
进入泵浦光路的飞秒激光入射光学参量放大器61，产生中心波长位于可见区的飞秒脉冲作为泵浦光，泵浦光进入飞秒脉冲整形器13，飞秒脉冲整形器13对泵浦光的振幅和相位进行整形；
S2.步骤S1的两路探测光分别经过短程延时线26和长程延时线39后再分别经过各自的光学组件而形成两路超连续白化光，两路超连续白化光与步骤S1整形后的泵浦光在化学样品上聚焦，并重合于一点，其中，泵浦光将化学样品激发至高能级的激发态，两路探测光分别探测化学样品的两种不同激发态布局，并分别通过两台光谱仪实时采集两种不同激发态的光谱信号，从而获得化学样品在步骤S1整形后的泵浦光激发下的全光谱信号；
S3.将步骤S2的两种不同激发态的光谱信号相除得到化学样品的光化学反应产物分支比，将此光化学反应产物分支比参数通过基于遗传算法的闭环反馈控制程序反馈给步骤S1的飞秒脉冲整形器13，重复步骤S1至S3，反复迭代，获得化学样品的最优光化学反应产物分支比，同时用SEA-SPIDER系统62测量此时泵浦光路和探测光路的复杂脉冲的形状；
S4.将在最优光化学反应产物分支比下经整形后的泵浦光进行固定，并激发化学样品，扫描通过步骤S2的两路探测光路中的短程延时线26和长程延时线39，采集化学样品在此泵浦光下不同延时的两种不同激发态的光谱信号，并配合扫描两延时线，从而获得化学样品在最优光化学反应产物分支比下的分子动力学数据，其中，扫描时间范围可以从飞秒至5纳秒。
所述分子动力学测量方法将量子相干调控、泵浦探测技术以及脉冲测量技术相结合，能够实时地、准确地获得化学样品在各整形后的飞秒脉冲下的光化学反应产物分支比，并将优化的最佳光化学反应产物分支比反馈给飞秒脉冲整形器13，从而获得整形后的最佳飞秒脉冲来激发化学样品，并利用两路探测光路分别通过两台光谱仪对化学样品进行全光谱探测，以采集化学样品在该飞秒脉冲下的分子动力学数据信息。
所述分子动力学测量方法能够实时地、准确地采集在不同整形后的飞秒脉冲下的化学样品分子激发态的光谱信息，从而获得丰富的分子动力学数据，为研究不同飞秒脉冲激发下引发的不同分子动力学过程提供可能。
实施例2
本实施例的基于量子相干控制的分子动力学测量方法与实施例1基本相同，其区别在于一种基于量子相干控制的分子动力学测量装置，如图1所示，以800nm，35fs，1kHz的飞秒激光作为基频光源，先由分束镜1分为泵浦光路系统和探测光路系统两部分，其中泵浦光路系统的光源由800nm飞秒激光入射光学参量放大器61(OPA)，而产生可调谐的可见光飞秒脉冲所提供，然后泵浦光经过光路稳定系统，经第一斩波器8和第二斩波器9斩为250Hz的飞秒脉冲光，然后经过偏振片10、第三反射镜11、第四反射镜12，进入飞秒脉冲整形器13进行整形，再经过第二偏振片14、第二分束片15、第五反射镜16、二分之一波片17和第一球面镜18(f＝25cm)到达化学样品池19。
探测光路系统的探测光由分束镜1分光后，经过第一斩波器8进行斩波，斩为500Hz的飞秒脉冲光，然后通过第十反射镜20、第十一反射镜21、第十二反射镜22、由第一分束片23分为第一探测光路和第二探测光路，其中第一探测光路经过第十三反射镜24、第十四反射镜25，进入短程延时线26(M-ILS200HA,Newport)，再被第五分束片27分光，反射光部分进入SEA-SPIDER系统62，进行复杂脉冲形状的测量，透射光部分经过第六反射镜28、第一光阑29、第一中性渐进滤光片30、第一抛物面镜31(f＝20cm)聚焦到第一二次水32上，产生超连续白化光，此白光被第二球面镜33、第三球面镜34(f＝20cm)汇聚到化学样品上，通过化学样品后由第一平凸透镜36(f＝10cm)聚焦，最后进入第一光谱仪37(Avantes,AvaSpec_ULS2048L-USB2)。短程延时线26的长度可达1ns左右，能用来探测寿命比较短的高激发态物种，例如：图3、图4和图6所示，我们以corrole分子为例采用该测量装置进行测试，便将第一探测光路固定于100ps的位置，采集其S1态瞬态吸收信号，其中，图4为100ps延时处采集的第1代和第38代S1态瞬态吸收光谱，由于T1态还没形成，因此采集到的都是来自于S1态。图6为第1代和第38代泵浦光作为激发光源得到的金属镓corrole的甲苯溶液(25μM)若干波长处的动力学演化过程。
第二探测光路被分束片23分光后，经第十五反射镜38进入长程延时线39(M-IMS400CCHA,Newport,两次通过)，在经第十六反射镜40、第七反射镜41，穿过第二光阑42，被第二中性滤光片43限制光强，再经第十七反射镜44、第二抛物面镜45(f＝10cm)聚焦到第二二次水46上，产生超连续白化光，此白光被双胶合透镜47(f＝7.5cm)聚焦到化学样品上，再由第二平凸透镜48(f＝10cm)汇聚进入第二光谱仪49(Avantes,AvaSpec-ULS2048x16-USB2)。第二探测光路的长程延时线39可以达到5ns，这样的设计可以使第二探测光路探测寿命较长的高激发态物种，例如：如图3、图5和图6所示，以corrole分子为研究对象时，我们比较S1和T1态信号之比，并以T1/S1为反馈信号，并将第二探测光路固定于5ns的位置采集了T1态的瞬态吸收光谱信号，其中，从图3可知，以T1/S1为反馈信号，优化金属镓corrole的三重态经遗传算法迭代，经过38代后达到稳定值。图5为5ns延时处采集的第1代和第38代泵浦光作为激发光源得到的T1态瞬态吸收光谱，由于S1态已经衰减完毕，因此采集到的都是来自于T1态。图6为第1代和第38代泵浦光作为激发光源得到的金属镓corrole的甲苯溶液(25μM)若干波长处的动力学演化过程。
其中，整个分子动力学测量装置的时序由分频器50控制，首先飞秒激光光源的同步信号进入分频器50的Trigger in端口，作为整个时序的触发信号，重复频率为1kHz，被分频器50分为500Hz的信号和250Hz后分别输出至第一斩波器8和第二斩波器9，用来控制斩波频率，由于本装置所使用的第一斩波器8和第二斩波器9均为可调相位的斩波器，所以，斩波器转动后，再手动调节斩波器相位，使其不出现斩掉半个飞秒脉冲的情况，然后第一斩波器8将500Hz的信号输至第一光谱仪37和第二光谱仪49，控制两台光谱仪在500Hz条件下工作。
第一斩波器8的作用是把飞秒激光分束的泵浦光和探测光路都降频至500Hz，原因是我们采用的光谱仪跟不上1kHz的采集速度，如果采用采集速度更快的光谱仪，则不需加第一斩波器8。第二斩波器9是负责把泵浦光的重复频率斩为探测光的1/2，使第一光谱仪37和第二光谱仪49采集的相邻探测光飞秒脉冲是按被激发(pumped)和不被激发(unpumped)-pumped-unpumped······排序的。整个分子动力学测量装置在单飞秒脉冲模式下工作，也就是说每个飞秒脉冲都被采集，以进行计算和平均，从而极大提高分子动力学测量装置的信噪比。
其中，所述光路稳定系统(Picomotor Mirror Mounts Model 8807,Newport,)包括第一反射镜2、第二反射镜3、第三分束片4、第四分束片5及分别与两分束片连接的第一CCD相机6和第二CCD相机7，设置光路稳定系统可以避免飞秒脉冲经过脉冲整形器13后因光路过长而引起的泵浦光抖动，从而使得泵浦光到达化学样品前的稳定，以确保能采集到高信噪比的分子动力学数据。
其中，如图1所示，所述飞秒脉冲整形器13包括第一闪耀光栅54、第八反射镜55、第一柱面镜56、空间光调制器57、第二闪耀光栅58、第九反射镜59和第二柱面镜60；由光学参量放大器61提供的飞秒脉冲入射第一闪耀光栅54(1800grooves/mm；闪耀波长500nm)，使飞秒脉冲的各频率成分在空间上色散开，然后由第一柱面镜56(f＝30cm)将色散开的飞秒脉冲聚焦到其焦平面，这样便可使不同的频率成分分布在焦平面上不同的位置，也就是使得入射激光脉冲由时域转换为频域，完成傅里叶变换，飞秒脉冲经过第八反射镜55入射空间光调制器57(SLM)，SLM(JenOptik,SLM640-d)放置在第一柱面镜56的焦平面上，第一计算机51以T1/S1为参数运行自编的基于遗传算法的闭环反馈控制程序，将电压信号输出到空间光调制器57上，对各频率成分的飞秒脉冲进行相位和振幅的调制，然后由第九反射镜59将其导入第二柱面镜60(f＝30cm)，第二柱面镜60把整形的飞秒脉冲再次聚焦，进行逆傅里叶变换，使其再次由频域转换到时域，第二闪耀光栅58(1800grooves/mm；闪耀波长500nm)将各频率成分在空间上合并，便得到整形后的飞秒脉冲。
本发明的上述实施例仅是为清楚地说明本发明所作的举例，而并非是对本发明的实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明权利要求的保护范围之内。

Claims (8)

1.一种基于量子相干控制的分子动力学测量装置，其特征在于，
包括飞秒激光光源、分束镜(1)、泵浦光路系统、飞秒脉冲整形器(13)、探测光路系统和第一计算机(51)，分束镜(1)将飞秒激光光源产生的飞秒激光分为泵浦光和探测光；
所述泵浦光路系统中包含光学参量放大器(61)、第一斩波器(8)和第二斩波器(9)；
泵浦光路系统与飞秒脉冲整形器(13)连接，用于使泵浦光入射光学参量放大器(61)后，经过第一斩波器(8)和第二斩波器(9)被斩为1/4频率后，进入飞秒脉冲整形器(13)进行整形后再激发化学样品；
探测光路系统包括第一分束片(23)、第一探测光路和第二探测光路，探测光经过第一斩波器(8)被斩为1/2频率后，再经第一分束片(23)分为两束探测光，其中一路探测光通过第一探测光路形成超连续白化光后汇聚至化学样品上，并聚焦后进入第一光谱仪(37)，以采集化学样品第一激发单重态S1态瞬态吸收光谱信号，另一路探测光通过第二探测光路形成超连续白化光后汇聚至化学样品上，并聚焦后进入第二光谱仪(49)，以采集化学样品第一激发三重态T1态瞬态吸收光谱信号；
还包括时序控制系统，所述时序控制系统包括分频器(50)，分频器(50)的输入端与飞秒激光光源连接，分频器(50)有两个输出端口，为1/2输出端口和1/4输出端口，其中1/2输出端口控制第一斩波器(8)，以使第一斩波器(8)先将经分束镜(1)分束的泵浦光和探测光斩成1/2频率，1/4输出端口控制第二斩波器(9)，以使第二斩波器(9)再将泵浦光斩成1/4频率；第一斩波器(8)输出的同步信号控制第一光谱仪(37)和第二光谱仪(49)；
第一计算机(51)的数据输入端与第一光谱仪(37)和第二光谱仪(49)连接，数据输出端与飞秒脉冲整形器(13)连接；
所述飞秒脉冲整形器(13)包括第一闪耀光栅(54)、第八反射镜(55)、第一柱面镜(56)、空间光调制器(57)、第二闪耀光栅(58)、第九反射镜(59)和第二柱面镜(60)；泵浦光入射第一闪耀光栅(54)后，经第一柱面镜(56)聚焦到其焦平面，再经第八反射镜(55)入射空间光调制器(57)，空间光调制器(57)放置在第一柱面镜(56)的焦平面上，空间光调制器(57)接收第一计算机(51)数据输出端的电压信号后，对各频率成分的泵浦光进行相位和振幅的调制，调制后的泵浦光通过第九反射镜(59)导入第二柱面镜(60)进行再次聚焦后，再经第二闪耀光栅(58)，从而获得整形后的泵浦光。
2.根据权利要求1所述基于量子相干控制的分子动力学测量装置，其特征在于，
所述泵浦光路系统还包括第一偏振片(10)、第三反射镜(11)、第四反射镜(12)、第二偏振片(14)、第二分束片(15)、第五反射镜(16)、二分之一波片(17)和第一球面镜(18)；
泵浦光入射光学参量放大器(61)后，经过第一斩波器(8)和第二斩波器(9)被斩为1/4频率，再经过第一偏振片(10)、第三反射镜(11)和第四反射镜(12)进入飞秒脉冲整形器(13)进行整形，整形后的泵浦光经过第二偏振片(14)、第二分束片(15)、第五反射镜(16)、二分之一波片(17)和第一球面镜(18)与两路探测光在化学样品上聚焦，并重合于一点。
3.根据权利要求2所述基于量子相干控制的分子动力学测量装置，其特征在于，所述第一探测光路包括短程延时线(26)和第一光学组件，一路探测光进入短程延时线(26)，然后通过第一光学组件将产生的超连续白化光汇聚至化学样品上，再聚焦进入第一光谱仪(37)；所述第二探测光路包括长程延时线(39)和第二光学组件，另一路探测光进入长程延时线(39)，然后通过第二光学组件将产生的超连续白化光汇聚至化学样品上，再聚焦进入第二光谱仪(49)。
4.根据权利要求3所述基于量子相干控制的分子动力学测量装置，其特征在于，所述第一光学组件包括依次设置的第六反射镜(28)、第一光阑(29)、第一中性渐进滤光片(30)、第一抛物面镜(31)和第一二次水(32)，用于产生超连续白化光；第二光学组件包括依次设置的第七反射镜(41)、第二光阑(42)、第二中性渐进滤光片(43)、第二抛物面镜(45)和第二二次水(46)，用于产生超连续白化光。
5.根据权利要求2所述基于量子相干控制的分子动力学测量装置，其特征在于，还包括光路稳定系统，用于对光学参量放大器(61)出射的泵浦光进行光路稳定。
6.根据权利要求5所述基于量子相干控制的分子动力学测量装置，其特征在于，所述光路稳定系统包括第一反射镜(2)、第二反射镜(3)、第一CCD相机(6)、第二CCD相机(7)、第三分束片(4)和第四分束片(5)；经光学参量放大器(61)出射的泵浦光经第三分束片(4)分束后，被第一CCD相机(6)采集，经第三分束片(4)透射的泵浦光再经第四分束片(5)分束后，被第二CCD相机(7)采集，第一CCD相机(6)和第二CCD相机(7)将采集的光束数据输入控制器(52)和第二计算机(53)，当第一CCD相机(6)和第二CCD相机(7)所采集的光点飘出一定范围时，控制器(52)控制第一反射镜(2)和第二反射镜(3)做出微调以补偿飘动。
7.根据权利要求1所述基于量子相干控制的分子动力学测量装置，其特征在于，还包括脉冲测量系统，所述脉冲测量系统包括第二分束片(15)、第五分束片(27)和空间编码型光谱相位相干直接电场重构法系统SEA-SPIDER(62)；经过飞秒脉冲整形器(13)的泵浦光再经第二分束片(15)分束后，输入SEA-SPIDER系统(62)，其中一路探测光经过短程延时线(26)之后，被第五分束片(27)导入SEA-SPIDER系统(62)，被导入的泵浦光与探测光在SEASPIDER系统(62)中合频，用于对复杂脉冲进行测量。
8.一种基于量子相干控制的分子动力学测量方法，其特征在于，采用权利要求3所述的装置实现，所述方法包括以下步骤：S1.将飞秒激光经过分束镜一分为二分别进入泵浦光路和探测光路；进入泵浦光路的飞秒激光入射光学参量放大器(61)，产生中心波长位于可见区的飞秒脉冲作为泵浦光，泵浦光进入飞秒脉冲整形器(13)，飞秒脉冲整形器(13)对泵浦光的振幅和相位进行整形；S2.步骤S1的两路探测光分别经过短程延时线(26)和长程延时线(39)后再分别经过各自的光学组件而形成两路超连续白化光，两路超连续白化光与步骤S1整形后的泵浦光在化学样品上聚焦，并重合于一点，其中，泵浦光将化学样品激发至高能级的激发态，两路探测光分别探测化学样品的两种不同激发态布局，并分别通过两台光谱仪实时采集两种不同激发态的光谱信号，从而获得化学样品在步骤S1整形后的泵浦光激发下的全光谱信号；S3.将步骤S2的两种不同激发态的光谱信号相除得到化学样品的光化学反应产物分支比，将此光化学反应产物分支比参数通过基于遗传算法的闭环反馈控制程序反馈给步骤S1的飞秒脉冲整形器(13)，重复步骤S1至S3，反复迭代，获得化学样品的最优光化学反应产物分支比；S4.将在最优光化学反应产物分支比下经整形后的泵浦光进行固定，并激发化学样品，扫描通过步骤S2的两探测光路中的短程延时线(26)和长程延时线(39)，采集化学样品在此泵浦光下不同延时的激发态的光谱信号，从而获得化学样品在最优光化学反应产物分支比下的分子动力学数据。
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