CN109632651A - 浑浊介质多参数光谱测量方法及测量系统 - Google Patents

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Abstract

浑浊介质多参数光谱测量方法及测量系统，包括有产生入射样品的入射光束的依次设置在光路上的光源单元、对入射光束的强度进行调制和分光的光调制与分光单元、获得设定光束面积和功率分布的入射光强探测装置和光路反射镜，光路反射镜的反射光构成入射光束，以及分别接收来自于样品、透过样品皿的漫反射光、漫投射光和前向散射光的第一光电探测器、第二光电探测器和第三光电探测器，入射光强探测装置、第一光电探测器、第二光电探测器和第三光电探测器的信号输出端分别连接对接收的信号进行放大、滤波和模数转换的信号处理单元，信号处理单元的输出端连接用于系统控制、数据处理的控制计算单元的信号输入端，控制计算单元分别连接光源单元和光调制与分光单元的控制端。

Description

浑浊介质多参数光谱测量方法及测量系统
技术领域
本发明涉及一种浑浊介质多参数光谱测量。特别是涉及一种无需积分球装置和无需测量衰减系数、只需制备一个样品即可准确测量由吸收系数、散射系数和各向异性系数组成的浑浊介质多参数光谱测量方法及测量系统。
背景技术
浑浊介质材料具有较强的光散射特性，涵盖包括生物组织在内的许多材料，如牛奶、葡萄酒、合成材料、细胞样品、血液、皮肤、环境污水和污染气体等，浑浊介质特征参数光谱的测量研究在材料研究、食品检验、环境监测与临床诊断等领域内具有广泛的应用，为光学领域内的重大基本科学问题之一。浑浊介质材料内部存在微粒或折射率非均匀结构(微米尺度量级)，显现较强的光散射特性，而其材料分子结构的差异(纳米尺度量级)造成光谱区域内较大的吸收特性差异，因而其光谱含有丰富的材料特征信息。
准确测量可描述浑浊介质材料光学特性的多个参数(以下简称为多参数)及其光谱数据为一隐式光散射逆问题，其求解需要建立于对浑浊介质材料内光散射机理与能量传输过程的准确描述基础之上。目前认为可准确描述光与尺度远大于波长的浑浊介质样品相互作用的模型为辐射传输理论。根据该理论，光能量在浑浊介质材料中的传播可由下述稳态、单一能量、无源的辐射传输方程描述：
其中L(r,s)为在位置r、沿单位向量s方向传播的光辐射度，μa为材料吸收系数，μs为材料散射系数，p(s,s’)为材料散射相函数，dΩ’为单位向量s’方向的立体角积分微元。上述浑浊介质材料的多个光学参数μa、μs和p(s,s’)均为波长λ的函数。与其他近似理论模型如Kubelka-Munk近似和光扩散模型相比，辐射传输理论描述光在浑浊介质材料中传输过程和能量分布的准确性较高，本发明根据该理论对浑浊介质材料内的光传输过程和能量分布进行仿真计算。
上述公式(1)中的散射相函数p(s,s’)描述光能量由s’方向散射至s方向的分布，其准确测量需要在多个散射角度上测量散射光强，一般需要特殊的仪器和较长的时间，因而很难在较大的波长λ范围内实现。Henyey和Greenstein于1941年定义了HG函数，即汉尼－格林斯坦散射相函数pHG(cosθ)，可近似代替许多种不同的浑浊介质材料的实际散射相函数p(s,s’)，即设p(s,s’)约等于pHG(cosθ)，其中θ为散射光方向s’与入射光方向s之间的极角。汉尼－格林斯坦散射相函数pHG(cosθ)的函数形式完全由参数g决定，而g的定义恰为基于光散射过程所计算的cosθ的平均值，通常定义为各向异性系数。由于汉尼－格林斯坦散射相函数pHG(cosθ)形式简单、便于分析，可近似代替浑浊介质材料的实际散射相函数，在许多浑浊介质材料的研究中得到广泛采用，并被证明可近似代表许多不同种类浑浊介质材料散射相函数的角度区域平均分布。本发明使用汉尼－格林斯坦散射相函数pHG(cosθ)近似代替浑浊介质样品材料的散射相函数p(s,s’)，采用基于辐射传输理论的仿真模型描述浑浊介质材料内的光传输过程和计算散射光信号，假设已知菲涅尔公式所定义的折射率n，则所测量的浑浊介质材料的多个光学参数定义为μa、μs和g。需要指出的是，一般材料的μa、μs和g均为波长λ的函数，因此多个光学参数μa、μs和g的光谱数据可完全描述在辐射传输理论架构下的浑浊介质材料光学特性。
浑浊介质材料样品的多个光学参数μa、μs和g的光谱数据测量需要求解基于方程(1)的光散射逆问题。样品多个光学参数的测量方法可按下述步骤进行：(一)制备样品，获取系统测量参数；(二)获得符合测量要求的、具有用户所选择的测量波长中心值λ的入射光束，将其入射至样品，测量入射光强信号；(三)在相对于样品皿的多个角度上测量自样品和样品皿出射的散射光强信号，获得测量波长中心值λ处的散射光信号测量值Rd、Td与Tf；(四)设置样品光学参数的初始预设值为：材料吸收系数μa0、材料散射系数μs0和材料各向异性系数g0，求解基于辐射传输方程(1)的边界值问题，获得散射光信号计算值Rdc、Tdc与Tfc；(五)将散射光信号测量值与计算值带入差值目标函数δ；(六)如差值目标函数δ值大于差值目标函数阈值δmin，则进入第七步，重新获得散射光信号计算值，如差值目标函数δ值等于或小于差值目标函数阈值δmin，即满足逆计算收敛条件，则进入第八步；(七)根据逆计算算法，在逆计算子程序内更新样品光学参数预设值为：材料吸收系数μa’、料散射系数μs’和材料各向异性系数g’，求解基于辐射传输方程(1)的边界值问题，获得新的散射光信号计算值，返回第五步；(八)将获得散射光信号计算值所使用的样品光学参数μa、μs和g的预设值存为浑浊介质材料在测量波长λ值处的样品光学参数值，完成测量波长中心值为λ的逆问题求解；(九)选择新的测量波长中心值λ，返回第二步，直至完成测量波长范围内的所有波长中心值的样品光学参数μa、μs和g的光谱数据。
除极少数样品边界和光源-测量传感器几何呈简单形状(如长方体或球形)的边界值问题之外，一般情况下基于辐射传输方程(1)的边界值问题均无法获得闭合解，需采用数值或统计求解方法，如有限元方法、adding-doubling方法和discrete ordinate方法等。但这些数值求解算法和编程较为复杂，任何样品边界或光源-测量传感器几何形状的变化都需要修改程序。鉴于这些问题，许多研究人员转向发展算法相对简单的统计求解方法，其中最具代表的是蒙特卡罗(Monte Carlo)求解辐射传输理论边界值问题的方法。
已见于文献报道的浑浊介质材料多参数以及光谱数据的测量方法均需分多步求解光散射逆问题，包括使用积分球测量散射光信号的方法(参见例如C.Chen,J.Q.Lu,H.Ding,K.M.Jacobs,Y.Du,and X.H.Hu,"A primary method for determination ofoptical parameters of turbid samples and application to intralipid between550and 1630nm",Optics Express,vol.14,pp.7420-7435(2006)以及文章内所引的其他参考文献)和不需使用积分球测量散射光信号的方法(参见例如X.Liang,M.Li,J.Q.Lu,C.Huang,Y.Feng,Y.Sa,J.Ding,X.H.Hu"Spectrophotometric determination of turbidoptical parameters without using an integrating sphere",Applied Optics,vol.55,pp.2079-2085(2016)以及文章内所引的其他参考文献)。这些方法一般需要制备至少两个不同厚度D的样品；首先测量两个或多个样品的准直透射率Tc，根据Tc与D的关系计算获得材料的衰减系数μt＝μa+μs；然后再使用至少一个样品，测量其他散射光信号，通过逆计算，求解其他光学参数如μa、μs和g。此外，使用上述方法需要测量准直透射率Tc，而Tc随样品的衰减系数μt和厚度D指数下降，因此所制备样品的厚度D必须足够小，才能获得可满足测量信噪比要求的准直透射率Tc信号。当D值很小时，如小于0.5毫米，则样品制备难度增大、D值测量误差上升，会造成Tc的测量误差上升，也即衰减系数μt和其他光学参数的误差上升。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是，提供一种可实现无需积分球装置和无需测量衰减系数、只需制作一个厚度不需过小的样品即可准确测量浑浊介质材料的多参数光谱数据的浑浊介质多参数光谱测量方法及测量系统。
本发明所采用的技术方案是：浑浊介质多参数光谱测量方法，是测量吸收系数μa、散射系数μs和各向异性参数g的光谱数据，包括如下步骤：
1)制备样品，获取系统测量参数，并输入至基于辐射传输理论的信号计算子程序；
2)获得设定的测量波长中心值λ的入射光束，测量入射光束的光强信号，将入射光束入射至样品；
3)在相对于样品皿的多个角度上测量自样品和样品皿出射的散射光强信号，获得测量波长中心值λ处的散射光信号测量值，包括漫反射率测量值Rd、漫透射率测量值Td和前向透射率测量值Tf；
4)设定样品光学参数初始预设值为：材料吸收系数μa0、材料散射系数μs0和材料各向异性系数g0，求解基于辐射传输方程的边界值问题，获得散射光信号计算值Rdc、Tdc与Tfc：
5)将散射光信号测量值与散射光信号计算值带入差值目标函数δ的公式；
6)在逆计算子程序内，如差值目标函数δ值大于差值目标函数阈值δmin，则进入步骤7)，重新获得散射光信号计算值，如差值目标函数δ值等于或小于差值目标函数阈值δmin，即满足逆计算收敛条件，则进入步骤8)；
7)根据逆计算算法，在逆计算子程序内更新样品光学参数预设值为材料吸收系数μa’、材料散射系数μs’和材料各向异性系数g’；输入至信号计算子程序，求解基于辐射传输方程的边界值问题，获得新的散射光信号计算值，返回步骤5)；
8)将获得散射光信号计算值所使用的样品光学参数预设值μa’、μs’和g’作为浑浊介质材料在测量波长λ值处的样品光学参数值μa、μs和g储存，完成测量波长中心值为λ的逆问题求解；
9)返回步骤2)，直至完成测量波长范围内的所有波长中心值的样品光学参数μa、μs和g的光谱数据。
步骤1)所述的系统测量参数包括：样品和样品皿的形状、尺寸和折射率，探测器的形状、尺寸、位置和相对于样品皿的取向。
步骤2)所述的符合测量要求的入射光束是指入射光束的形状、面积、功率分布、入射角度、测量波长中心值和带宽符合测量要求，其中的光束形状、面积、功率分布、入射角度均输入至基于辐射传输理论的信号计算子程序。
步骤3)包括：在测量波长中心值为λ值时，使用光电探测器在相对于样品皿的多个角度上读取自样品不同角度出射的漫反射光强IRd、漫透射光强ITd和前向散射光强ITf；然后将入射光强I0和散射光强信号进行放大、滤波处理，获得四个光强数字信号，采用如下公式，计算获得所述的散射光信号测量值：
其中Rd为漫反射率测量值，Td为漫透射率测量值，Tf为前向透射率测量值。
步骤4)包括：在逆计算子程序内设定样品光学参数初始预设值为μa0、μs0和g0；通过信号计算子程序，获得散射光信号计算值，所述散射光信号计算值包括反射率计算值Rdc，漫透射率计算值Tdc，前向透射率计算值Tfc。
步骤5)包括通过逆计算子程序，计算散射光信号测量值与散射光信号计算值的差值目标函数δ，所述的差值目标函数δ定义为散射光信号测量值与散射光信号计算值相对差值的平方和：
或者，所述的差值目标函数δ定义为散射光信号测量值与散射光信号计算值的其他差值，所述的其他差值是指每类散射光信号测量值与计算值差别的均方根值，或是指每类散射光信号测量值与计算值差别的绝对值的和。
所述的基于辐射传输理论的信号计算子程序，是采用蒙特卡罗计算方法进行计算，对代表入射光束的N0个入射光子逐个进行跟踪计算，直至每个被跟踪的、第N个入射光子都被样品吸收或溢出样品皿后被探测器接受或逃逸为止，而N的初始值设为1，包括：
(1)对第N个入射光子根据由样品的材料吸收系数初始预设值μa0或更新后的预设值μa’以及随机数计算该光子的总路程长度；
(2)根据由样品的材料散射系数初始预设值μs0或更新后的预设值μs’以及随机数计算第N个入射光子的下一段行进路程长度；
(3)设第N个入射光子在沿初始行进方向至下一段行进路程的终点被散射，根据该光子的行进路程计算该光子的终点位置；
(4)根据第N个入射光子的终点位置对该入射光子是否溢出样品皿进行判断：是则进入第(10)步，否则进入第(5)步；
(5)计算第N个入射光子的累积行进路程总长度，如累积行进路程总长度大于总路程长度，则判断被样品吸收，进入第(11)步，否则进入第(6)步；
(6)根据由样品的材料散射系数初始预设值μs0或更新后的预设值μs’以及随机数计算第N个入射光子的下一段行进路程长度；
(7)根据样品的材料散射相函数和各向异性系数初始预设值g0或更新后的预设值g’以及随机数计算第N个入射光子的下一段行进方向；
(8)设第N个入射光子在沿下一段行进方向至下一段行进路程的终点被散射，根据该光子的行进路程计算该光子的终点位置；
(9)返回第(4)步；
(10)如溢出样品皿则判断第N个入射光子是否被用于接收所述样品的漫反射光的光电探测器、用于接收所述样品的漫透射光的光电探测器以及用于接收所述样品的前向散射光的光电探测器接受，是则对相应光电探测器光子累计数加1，否则进入第(11)步；
(11)将被追踪入射光子的累计数N与N0进行比较，如N小于N0，则对N加1，返回第(1)步，开始下一个入射光子的跟踪计算，否则进入第(12)步；
(12)如N大于等于N0，则将三个光电探测器的累加光子数分别与N0之比作为散射光信号计算值进行输出，即为漫反射率计算值Rdc、漫透射率计算值Tdc和前向透射率计算值Tfc，信号计算子程序结束。
所述的逆计算子程序，包括：
s1：输入散射光信号测量值，包括漫反射率测量值Rd、漫透射率测量值Td和前向透射率测量值Tf；
s2：计算散射光信号测量值和散射光信号计算值的差值目标函数δ；
s3：判断差值目标函数δ值是否大于差别阈值δmin；
s4：如差值目标函数δ大于阈值δmin时，根据逆计算算法更新样品光学参数预设值，输入至信号计算子程序，启动信号计算子程序；
s5：如差值目标函数δ小于阈值δmin时，将样品的当前光学参数预设值作为浑浊介质材料在测量波长λ值处的样品光学参数值μa、μs和g储存，完成测量波长中心值为λ的逆问题求解，计算结束。
用于权利要求1所述的浑浊介质多参数光谱测量方法的测量系统，包括有放置样品的样品皿，还设置有用于产生入射所述样品的入射光束的依次设置在光路上的光源单元、用于对入射光束的强度进行调制和分光的光调制与分光单元、用于获得设定光束面积和功率分布的入射光强探测装置和光路反射镜，所述光路反射镜的反射光构成所述的入射光束，以及设置有用于接收所述样品透过样品皿的漫反射光的第一光电探测器，用于接收所述样品透过样品皿的漫透射光的第二光电探测器，用于接收所述样品透过样品皿的前向散射光的第三光电探测器，所述入射光强探测装置、第一光电探测器、第二光电探测器和第三光电探测器的信号输出端分别连接用于对接收的信号进行放大、滤波和模数转换的信号处理单元的输入端，所述信号处理单元的输出端连接用于系统控制、数据处理的控制计算单元的信号输入端，所述控制计算单元的信号输出端分别连接光源单元和光调制与分光单元的控制输入端。
所述的光调制与分光单元包括有用于对入射光束的强度进行调制的调制器和用于获得具有设定测量波长范围内的测量波长中心值为λ的单色入射光束的分光器，其中，所述的调制器与所述的分光器在入射光到出射光的光路上依次设置，或者所述的分光器与所述的调制器在入射光到出射光的光路上依次设置。
本发明所述的浑浊介质多参数光谱测量方法及测量系统，无需积分球且无需测量样品的衰减系数、只需制备一个厚度不需过小的样品，由于不需测量随样品厚度D指数衰减的准直透射光强信号，厚度D值可不受准直透射光强信号不能过小的条件限制，因此可制备厚度D值不需过小的样品，提高D值测量精度；在每个测量波长中心值λ处可通过一次测量即可准确获得浑浊介质材料的三个光学参数。测量系统简单、制备样品方便，能够准确地测量散射光信号和可准确测量由吸收系数、散射系数和各向异性系数组成的浑浊介质材料光学参数光谱数据。可以极大地提高光谱仪作为包括浑浊介质在内的材料分析与研究的能力。
附图说明
图1是本发明的光谱仪系统的结构示意图；
图2是本发明的实施例中样品和探测器示意图；
图3是本发明的控制计算单元部分内的子程序结构图；
图4是本发明的控制计算单元部分内的信号计算程序流程图和逆计算程序流程图；
图5是本发明方法中的基于辐射传输理论的仿真计算散射光信号程序流程图。
其中：
1：光源单元 2：调制器
3：分光器 4：入射光强探测装置
5：光路反射镜 6：样品皿
7：样品 8：入射光束
9：第一光电探测器 10：第二光电探测器
11：第三光电探测器 12：信号处理单元
13：控制计算单元 14：信号与控制电缆
15：漫反射光 16：漫透射光
17：前向散射光
具体实施方式
下面结合实施例和附图对本发明的浑浊介质多参数光谱测量方法及测量系统做出详细说明。
本发明通过测量光散射信号获得浑浊介质材料多参数光谱数据的过程为：首先测量入射光强信号和自样品不同方向出射的散射光强信号，再通过基于辐射传输方程的信号计算子程序和逆计算子程序，根据所测量的散射光信号测量值获得样品的吸收系数μa、散射系数μs和各向异性系数g。自样品出射的散射光强信号包括漫反射光强信号和漫透射光强信号。漫反射光是入射光经样品散射后，自样品入射光面一侧出射的散射光，测量其光强需要避开由于样品皿造成的镜面反射光。镜面反射光是可以根据菲涅尔公式计算的反射光。漫透射光位于样品与入射光相对的一侧，包括前向透射光和漫透射光。前向透射光是入射光经样品散射后，其传播方向与入射光方向差别不大的散射光。漫透射光是入射光经样品散射后，自样品与入射光相对的一侧出射、其传播方向或与入射光方向差别较大的散射光。
本发明的一种浑浊介质多参数光谱测量方法，是测量吸收系数μa、散射系数μs和各向异性参数g的光谱数据，包括如下步骤：
1)制备样品，获取系统测量参数，并输入至基于辐射传输理论的信号计算子程序；所述的系统测量参数包括：样品和样品皿的形状、尺寸和折射率，探测器的形状、尺寸、位置和相对于样品皿的取向。
2)获得设定的测量波长中心值λ的入射光束，测量入射光束的光强信号，将入射光束入射至样品；
所述的符合测量要求的入射光束是指入射光束的形状、面积、功率分布、入射角度、测量波长中心值和带宽符合用户测量要求，其中的形状、面积、功率分布、入射角度均输入至基于辐射传输理论的信号计算子程序。
例如光束形状与面积需要小于样品皿和样品的入射面的面积，如形状为椭圆形、面积不超过5平方毫米；其功率分布需保证光束中心和边缘的功率比需小于4；其入射角度需小于例如45度或60度；通过控制计算单元内的系统控制子程序控制光调制与分光部分，获得符合测量要求的入射光束的其他参数，包括测量波长中心值、带宽与调制频率，例如测量波长中心值λ在200nm至2500nm范围或其部分波长范围内可调，测量波长带宽Δλ在0.5nm至15nm范围内可调，调制频率在1Hz到100MHz范围内可调；在入射光束进入样品之前，使用入射光强探测装置，获得符合测量要求的入射光束，并测量入射光强信号I0；再将光束入射至置于样品皿内的样品。
3)在相对于样品皿的多个角度上测量自样品和样品皿出射的散射光强信号，获得测量波长中心值λ处的散射光信号测量值，包括漫反射率测量值Rd、漫透射率测量值Td和前向透射率测量值Tf；包括：
在测量波长中心值为λ值时，使用光电探测器在相对于样品皿的多个角度上读取自样品不同角度出射的漫反射光强IRd、漫透射光强ITd和前向散射光强ITf；然后将入射光强和散射光强信号进行放大、滤波处理，获得四个光强数字信号，采用如下公式，计算获得所述的散射光信号测量值：
其中Rd为漫反射率测量值，Td为漫透射率测量值，Tf为前向透射率测量值，I0入射光强信号。
4)设定样品光学参数初始预设值为：材料吸收系数μa0、材料散射系数μs0和材料各向异性系数g0，求解基于辐射传输方程的边界值问题，获得散射光信号计算值Rdc、Tdc与Tfc：包括：在逆计算子程序内设定样品光学参数初始预设值为μa0、μs0和g0；通过信号计算子程序，获得散射光信号计算值，所述散射光信号计算值包括反射率计算值Rdc，漫透射率计算值Tdc，前向透射率计算值Tfc。
5)将散射光信号测量值与散射光信号计算值带入差值目标函数δ的公式；包括通过逆计算子程序，计算散射光信号测量值与散射光信号计算值的差值目标函数δ，所述的差值目标函数δ定义为散射光信号测量值与散射光信号计算值相对差值的平方和：
或者，所述的差值目标函数δ定义为散射光信号测量值与散射光信号计算值的其他差值，所述的其他差值是指每类散射光信号测量值与计算值差别的均方根值，或是指每类散射光信号测量值与计算值差别的绝对值的和。
6)在逆计算子程序内，如差值目标函数δ值大于差值目标函数阈值δmin，则进入步骤7)，重新获得散射光信号计算值，如差值目标函数δ值等于或小于差值目标函数阈值δmin，即满足逆计算收敛条件，则进入步骤8)；
7)根据逆计算算法，在逆计算子程序内更新样品光学参数预设值为材料吸收系数μa’、材料散射系数μs’和材料各向异性系数g’；输入至信号计算子程序，求解基于辐射传输方程的边界值问题，获得新的散射光信号计算值，返回步骤5)；
8)将获得散射光信号计算值所使用的样品光学参数预设值μa’、μs’和g’作为浑浊介质材料在测量波长λ值处的样品光学参数值μa、μs和g储存，完成测量波长中心值为λ的逆问题求解；
9)返回步骤2)，直至完成测量波长范围内的所有波长中心值的样品光学参数μa、μs和g的光谱数据。
本发明的一种浑浊介质多参数光谱测量方法中，所述的基于辐射传输理论的信号计算子程序，是采用蒙特卡罗计算方法进行计算，对代表入射光束的N0个入射光子逐个进行跟踪计算，直至每个被跟踪的入射光子都被样品吸收或溢出样品皿后被探测器接受或逃逸为止，包括：
(1)对第N个入射光子根据由样品的材料吸收系数初始预设值μa0或更新后的预设值μa’以及随机数计算该光子的总路程长度；
(2)根据由样品的材料散射系数初始预设值μs0或更新后的预设值μs’以及随机数计算第N个入射光子的下一段行进路程长度；
(3)设第N个入射光子在沿初始行进方向至下一段行进路程的终点被散射，根据该光子的行进路程计算该光子的终点位置；
(4)根据第N个入射光子的终点位置对该入射光子是否溢出样品皿进行判断：是则进入第(10)步，否则进入第(5)步；
(5)计算第N个入射光子的累积行进路程总长度，如累积行进路程总长度大于总路程长度，则判断被样品吸收，进入第(11)步，否则进入第(6)步；
(6)根据由样品的材料散射系数初始预设值μs0或更新后的预设值μs’以及随机数计算第N个入射光子的下一段行进路程长度；
(7)根据样品的材料散射相函数和各向异性系数初始预设值g0或更新后的预设值g’以及随机数计算第N个入射光子的下一段行进方向；
(8)设第N个入射光子在沿下一段行进方向至下一段行进路程的终点被散射，根据该光子的行进路程计算该光子的终点位置；
(9)返回第(4)步；
(10)如溢出样品皿则判断第N个入射光子是否被用于接收所述样品的漫反射光的光电探测器、用于接收所述样品的漫透射光的光电探测器以及用于接收所述样品的前向散射光的光电探测器接受，是则对相应光电探测器光子累计数加1，否则进入第(11)步；
(11)将被追踪入射光子的累计数N与N0进行比较，如N小于N0，则对N加1，返回第(1)步，开始下一个入射光子的跟踪计算，否则进入第(12)步；
(12)如N大于等于N0，则将三个光电探测器的累加光子数分别与N0之比作为散射光信号计算值进行输出，即为漫反射率计算值Rdc、漫透射率计算值Tdc和前向透射率计算值Tfc，信号计算子程序结束。
本发明的一种浑浊介质多参数光谱测量方法中，所述的逆计算子程序，包括：
s1：输入散射光信号测量值，包括漫反射率测量值Rd、漫透射率测量值Td和前向透射率测量值Tf；
s2：计算散射光信号测量值和散射光信号计算值的差值目标函数δ；
s3：判断差值目标函数δ值是否大于差别阈值δmin；
s4：如差值目标函数δ大于阈值δmin时，根据逆计算算法更新样品光学参数预设值，输入至信号计算子程序，启动信号计算子程序；
s5：如差值目标函数δ小于阈值δmin时，将样品的当前光学参数预设值作为浑浊介质材料在测量波长λ值处的样品光学参数值μa、μs和g储存，完成测量波长中心值为λ的逆问题求解，计算结束。
本发明所述的基于求解辐射传输方程的信号计算子程序可有多种实施方法：如数值解方法和以蒙特卡罗方法为代表的统计方法。数值解方法为将辐射传输方程(1)转化为差分方程组后根据基于菲涅尔方程的边界条件求解。蒙特卡罗方法则为根据辐射传输方程(1)所描述的光学传输过程，用许多光子代表入射光束，计算每个光子在三维空间内传输过程的行进路程，而光子的行进路程由多个随机数决定，而这些随机数的分布函数分别由吸收系数，散射系数和散射相函数决定。光子在所考虑的区域边界附近的行进路程通常根据基于菲涅尔方程计算的边界反射系数公式和随机数处理。在对所有光子(几十万或更多)的行进路程计算完成后再进行统计分析，那些被光电探测器收集到的光子数与入射光子总数之比即为散射光信号计算值，即漫反射率测量值Rd、漫透射率测量值Td和前向透射率测量值Tf。
图5是实现所述蒙特卡罗方法的一种信号计算子程序的流程图。该方法将浑浊介质材料样品等价于一包含随机分布的光吸收中心和光散射中心的介质，光吸收中心和光散射中心的浓度与混浊介质的吸收系数，散射系数分别相关，而光吸收中心和光散射中心的随机分布则通过对光子总路程与行进路程的计算采用随机分布函数体现。在蒙特卡罗方法计算开始之前，需要输入包括样品和样品皿的形状、尺寸和折射率，探测器的形状、尺寸、位置和相对于样品皿的取向在内的系统参数，以及入射光束形状、面积、功率分布、入射角度在内的入射光束参数和代表入射光束的光子数N0，以及样品的光学参数预设值。因为蒙特卡罗方法为统计方法，其结果会包含统计误差，所以需要进行跟踪计算的光子数N0必须足够大，才能将计算结果中的统计误差降到足够小。但N0过大会造成计算时间过长。一般情况下N0在10的6次方至10的10次方之间。
如图5所示，采用蒙特卡罗计算方法的信号计算子程序需要对N0个入射光子逐个进行其在样品和样品皿内行进路程跟踪计算直至该光子行进结束，也即光子或被样品吸收或溢出样品皿(也即光子逃逸)。在对第N个光子的行进路程跟踪计算开始之前，蒙特卡罗计算程序将根据由样品吸收系数预设值μa决定的随机数分布函数确定光子的总路程和根据由样品散射系数预设值μs决定的随机数分布函数确定光子的行进路程长度。光子跟踪计算的第一步为跟踪光子沿初始行进方向至其行进路程终点所决定的位置，假设光子在此位置被散射。在光子开始下一段行进路程之前将对该光子是否被吸收或溢出进行测试。如上述条件之一被满足，即该光子被吸收或溢出，则开始下一个光子的行进路程跟踪计算。如上述条件均未被满足，蒙特卡罗计算程序将根据样品的散射相函数(或在确定相函数形式如汉尼－格林斯坦散射相函数的条件下根据样品的各向异性参数预设值g)决定散射角度也即下一行进路程的方向后，再根据由样品散射系数所决定的随机数分布函数确定光子的行进路程长度，从而开始对该光子的行进路程跟踪的反复计算直至光子行进结束。如被跟踪的光子在溢出样品和样品皿后被某一个仿真光电探测器(图1中的第一光电探测器9，第二光电探测器10，第三光电探测器11之一)接受，则将被该光电探测器接受的光子累积数增加1，作为与计算光信号有关的计算数据记录，并结束多该光子的跟踪计算。当对某个光子行进路程跟踪计算结束后，信号计算子程序比较N0与被跟踪计算光子的累计数N，如N大于N0，蒙特卡罗计算结束，否则将N增加1后对下一个入射光子开始跟踪计算。当对N0个入射光子的跟踪计算全部完成后，所有被各个仿真光电探测器接受的累加光子数与N0之比即作为与散射光信号测量值相对应的散射光信号计算值自蒙特卡罗计算程序输出，即Rdc、Tdc和Tfc。
如图1所示，本发明的一种用于权利要求1所述的浑浊介质多参数光谱测量方法的测量系统，包括有放置样品7的样品皿6，还设置有用于产生入射所述样品7的入射光束8的依次设置在光路上的光源单元1、用于对入射光束的强度进行调制和分光的光调制与分光单元、用于获得设定光束面积和功率分布的入射光强探测装置4和光路反射镜5，所述光路反射镜5的反射光构成所述的入射光束8，以及设置有用于接收所述样品7透过样品皿6的漫反射光15的第一光电探测器9，用于接收所述样品7透过样品皿6的漫透射光16的第二光电探测器10，用于接收所述样品7透过样品皿6的前向散射光17的第三光电探测器11，所述入射光强探测装置4、第一光电探测器9、第二光电探测器10和第三光电探测器11的信号输出端分别连接用于对接收的信号进行放大、滤波和模数转换的信号处理单元12的输入端，所述信号处理单元12的输出端连接用于系统控制、数据处理的控制计算单元13的信号输入端，所述控制计算单元13的信号输出端分别连接光源单元1和光调制与分光单元的控制输入端。
本发明中所述的光调制与分光单元包括有用于对入射光束的强度进行调制的调制器2和用于获得具有设定测量波长范围内的单色入射光束的分光器3，其中，所述的调制器2与所述的分光器3在入射光到出射光的光路上依次设置，即调制器2与光源单元1相邻，分光器3与所述的入射光强探测装置4相邻。或者所述的分光器3与所述的调制器2在入射光到出射光的光路上依次设置，即分光器3与光源单元1相邻，调制器2与所述的入射光强探测装置4相邻。
在本发明的实施例中：
所述的光源单元1可由氙灯或碘钨灯或卤素灯等具有连续光谱的非相干连续光源组成，再由透镜或反射镜组成的光路产生满足测量要求的入射光束；光源单元1也可由具有波长可调的相干连续激光组合或连续发光二极管组合组成。
在本发明的实施例中，调制器2可采用机械调制的方式实现对入射光束的强度调制，如Stanford Research Systems公司生产的型号为SR540的光学斩波器；本发明的实施例中，调制器2还可采用电光调制的方式实现对入射光束的强度调制，如Qioptiq公司生产的型号为84503011002的电光调制器；或本发明的实施例中，调制器2还可采用声光调制的方式实现对入射光束的强度调制；如Gooch&Housego公司生产的型号为23080-1的声光调制器；光调制与分光部分的光调制频率在1Hz到100MHz范围内可调。
分光器3，用以获得具有设定测量波长范围内的单色入射光束，其中心波长值λ在200nm至2500nm内或其部分波长范围内可调，其带宽Δλ在0.5nm至15nm范围内可调。本发明的实施例中，分光器件3可采用棱镜分光器件作为主要器件，如大恒光电公司生产的型号为GCL-03013的等边棱镜；本发明的实施例中，分光器3还可采用衍射光栅器件作为主要器件，如Thorlabs公司生产的型号为GR25-1204的衍射光栅；或本发明的实施例中，分光器3还可采用干涉滤光片组合作为主要器件，如Thorlabs公司生产的型号为FKB-VIS-10的可见波长范围干涉滤光片系列和型号为FKB-IR-10的近红外波长范围干涉滤光片系列。
入射光强探测装置4将入射光束经过由透镜和/或反射镜以及光阑等器件组成的光路，获得设定光束面积以及功率分布，例如可将入射光束界面调节为圆形或椭圆形，其直径可在2毫米到30毫米范围内可调；入射光强探测装置4还包括分光片和光电探测器，用于监测入射光束在进入由样品皿6和样品7组成的样品装置之前的强度；当入射光束入射至样品装置后，部分光束能量会被样品皿6反射，其余部分进入样品7，在样品7内被吸收或散射，散射光可从样品7经样品皿6出射，形成漫散射光。
本发明的实施例中，入射光强探测装置4内的光电探测器和探测散射光强的第一光电探测器9、第二光电探测器10和第三光电探测器11可采用光电二极管或光电倍增管，如Thorlabs公司生产的型号为FDS10X10或FGA21的光电二极管，或Hamamatsu公司生产的型号为R5473-02或R5473-02的光电倍增管。第一光电探测器9收集自样品7出射、经样品皿6透射后的漫反射光，第二光电探测器10收集自样品7出射、经样品皿6透射后的漫透射光，第三光电探测器11收集自样品7出射、经样品皿6透射后的前向漫透射光。入射光强探测装置4内的光电探测器和第一光电探测器9、第二光电探测器10和第三光电探测器11输出的散射光强模拟电信号送入信号处理单元12。
信号处理单元12由信号放大、滤波解调和模数转换等电路组成。在本发明的实施例中，可根据入射光的调制频率，将输入的散射光强模拟电信号通过锁相放大原理放大和滤波解调，如Stanford Research Systems公司生产的型号为SR830的锁相放大器，然后再通过模数转换电路转换成散射光强数字电信号后输入至控制计算单元部分。或在本发明的实施例中，可将散射光强模拟电信号输入至放大、滤波和模数转换电路，然后多次获得散射光强数字电信号并计算其平均值，输入至控制计算单元部分内的散射光信号测量值计算子程序，根据方程(2)至(4)获得散射光信号测量值。
本发明的控制计算单元13可采用计算机实现，如图3所示，包括用户界面子程序、系统控制子程序、光强信号读入处理子程序、散射光信号计算子程序和逆计算子程序。系统控制子程序控制光源单元、光调制与分光部分和入射光强探测装置，以获得满足测量要求的入射光束，并将系统测量参数和入射光束参数输入至信号计算子程序。光强信号读入处理子程序读入入射光强和散射光强数字信号，获得由公式(2)至(4)定义的散射光信号测量值，并输入至逆计算子程序。控制计算单元内的散射光信号计算子程序和逆计算子程序如图4所示，信号计算子程序通过求解辐射传输方程(1)，根据样品光学参数初始预设值μa0、μs0、g0或由逆计算子程序决定的样品光学参数更新预设值μa’、μs’和g’，获得散射光信号计算值Rdc、Tdc与Tfc，并输入至逆计算子程序。逆计算子程序计算差值目标函数δ；并检查δ值是否大于差值目标函数阈值δmin，如δ>δmin则更新设置样品光学参数预设值为μa’、μs’和g’，迭代上述步骤直至δ值小于或等于δmin；此时所使用的样品光学参数预设值为μa’、μs’和g’即储存为浑浊介质材料在测量波长λ值处的样品光学参数值μa、μs和g，然后传输至用户界面子程序，存入输出数据文件。
获得浑浊介质材料样品的三个光学参数值，并控制光源单元和单色仪部分，改变设定中心波长，循环重复上述测量和计算过程，直至获得浑浊介质材料三个光学参数即多参数光谱数据为止，最后由控制计算单元部分内的用户界面子程序显示并输出光谱数据和系统参数文件。
本发明只需制备一个样品，无需积分球装置即可准确测量即可准确测量浑浊介质材料样品的吸收系数μa、散射系数μs和各向异性系数g的光谱数据，且无需测量样品的准直透射率Tc和衰减系数μt，样品厚度不需过小，可显著降低样品制备难度和样品厚度测量误差，因此可准确测量上述三个光学参数光谱数据。

Claims (10)

1.一种浑浊介质多参数光谱测量方法，其特征在于，是测量吸收系数μa、散射系数μs和各向异性参数g的光谱数据，包括如下步骤：
1)制备样品，获取系统测量参数，并输入至基于辐射传输理论的信号计算子程序；
2)获得设定的测量波长中心值λ的入射光束，测量入射光束的光强信号，将入射光束入射至样品；
3)在相对于样品皿的多个角度上测量自样品和样品皿出射的散射光强信号，获得测量波长中心值λ处的散射光信号测量值，包括漫反射率测量值Rd、漫透射率测量值Td和前向透射率测量值Tf；
4)设定样品光学参数初始预设值为：材料吸收系数μa0、材料散射系数μs0和材料各向异性系数g0，求解基于辐射传输方程的边界值问题，获得散射光信号计算值Rdc、Tdc与Tfc：
5)将散射光信号测量值与散射光信号计算值带入差值目标函数δ的公式；
6)在逆计算子程序内，如差值目标函数δ值大于差值目标函数阈值δmin，则进入步骤7)，重新获得散射光信号计算值，如差值目标函数δ值等于或小于差值目标函数阈值δmin，即满足逆计算收敛条件，则进入步骤8)；
7)根据逆计算算法，在逆计算子程序内更新样品光学参数预设值为材料吸收系数μa’、材料散射系数μs’和材料各向异性系数g’；输入至信号计算子程序，求解基于辐射传输方程的边界值问题，获得新的散射光信号计算值，返回步骤5)；
8)将获得散射光信号计算值所使用的样品光学参数预设值μa’、μs’和g’作为浑浊介质材料在测量波长λ值处的样品光学参数值μa、μs和g储存，完成测量波长中心值为λ的逆问题求解；
9)返回步骤2)，直至完成测量波长范围内的所有波长中心值的样品光学参数μa、μs和g的光谱数据。
2.根据权利要求1所述的一种浑浊介质多参数光谱测量方法，其特征在于，步骤1)所述的系统测量参数包括：样品和样品皿的形状、尺寸和折射率，探测器的形状、尺寸、位置和相对于样品皿的取向。
3.根据权利要求1所述的一种浑浊介质多参数光谱测量方法，其特征在于，步骤2)所述的符合测量要求的入射光束是指入射光束的形状、面积、功率分布、入射角度、测量波长中心值和带宽符合测量要求，其中的光束形状、面积、功率分布、入射角度均输入至基于辐射传输理论的信号计算子程序。
4.根据权利要求1所述的一种浑浊介质多参数光谱测量方法，其特征在于，步骤3)包括：在测量波长中心值为λ值时，使用光电探测器在相对于样品皿的多个角度上读取自样品不同角度出射的漫反射光强IRd、漫透射光强ITd和前向散射光强ITf；然后将入射光强I0和散射光强信号进行放大、滤波处理，获得四个光强数字信号，采用如下公式，计算获得所述的散射光信号测量值：
其中Rd为漫反射率测量值，Td为漫透射率测量值，Tf为前向透射率测量值。
5.根据权利要求1所述的一种浑浊介质多参数光谱测量方法，其特征在于，步骤4)包括：在逆计算子程序内设定样品光学参数初始预设值为μa0、μs0和g0；通过信号计算子程序，获得散射光信号计算值，所述散射光信号计算值包括反射率计算值Rdc，漫透射率计算值Tdc，前向透射率计算值Tfc。
6.根据权利要求1所述的一种浑浊介质多参数光谱测量方法，其特征在于，步骤5)包括通过逆计算子程序，计算散射光信号测量值与散射光信号计算值的差值目标函数δ，所述的差值目标函数δ定义为散射光信号测量值与散射光信号计算值相对差值的平方和：
或者，所述的差值目标函数δ定义为散射光信号测量值与散射光信号计算值的其他差值，所述的其他差值是指每类散射光信号测量值与计算值差别的均方根值，或是指每类散射光信号测量值与计算值差别的绝对值的和。
7.根据权利要求1所述的一种浑浊介质多参数光谱测量方法，其特征在于，所述的基于辐射传输理论的信号计算子程序，是采用蒙特卡罗计算方法进行计算，对代表入射光束的N0个入射光子逐个进行跟踪计算，直至每个被跟踪的入射光子都被样品吸收或溢出样品皿后被探测器接受或逃逸为止，包括：
(1)对第N个入射光子根据由样品的材料吸收系数初始预设值μa0或更新后的预设值μa’以及随机数计算该光子的总路程长度；
(2)根据由样品的材料散射系数初始预设值μs0或更新后的预设值μs’以及随机数计算第N个入射光子的下一段行进路程长度；
(3)设第N个入射光子在沿初始行进方向至下一段行进路程的终点被散射，根据该光子的行进路程计算该光子的终点位置；
(4)根据第N个入射光子的终点位置对该入射光子是否溢出样品皿进行判断：是则进入第(10)步，否则进入第(5)步；
(5)计算第N个入射光子的累积行进路程总长度，如累积行进路程总长度大于总路程长度，则判断被样品吸收，进入第(11)步，否则进入第(6)步；
(6)根据由样品的材料散射系数初始预设值μs0或更新后的预设值μs’以及随机数计算第N个入射光子的下一段行进路程长度；
(7)根据样品的材料散射相函数和各向异性系数初始预设值g0或更新后的预设值g’以及随机数计算第N个入射光子的下一段行进方向；
(8)设第N个入射光子在沿下一段行进方向至下一段行进路程的终点被散射，根据该光子的行进路程计算该光子的终点位置；
(9)返回第(4)步；
(10)如溢出样品皿则判断第N个入射光子是否被用于接收所述样品的漫反射光的光电探测器、用于接收所述样品的漫投射光的光电探测器以及用于接收所述样品的前向散射光的光电探测器接受，是则对相应光电探测器光子累计数加1，否则进入第(11)步；
(11)将被追踪入射光子的累计数N与N0进行比较，如N小于N0，则对N加1，返回第(1)步，开始下一个入射光子的跟踪计算，否则进入第(12)步；
(12)如N大于等于N0，则将三个光电探测器的累加光子数分别与N0之比作为散射光信号计算值进行输出，即为漫反射率计算值Rdc、漫透射率计算值Tdc和前向透射率计算值Tfc，信号计算子程序结束。
8.根据权利要求1所述的一种浑浊介质多参数光谱测量方法，其特征在于，所述的逆计算子程序，包括：
s1：输入散射光信号测量值，包括漫反射率测量值Rd、漫透射率测量值Td和前向透射率测量值Tf；
s2：计算散射光信号测量值和散射光信号计算值的差值目标函数δ；
s3：判断差值目标函数δ值是否大于差别阈值δmin；
s4：如差值目标函数δ大于阈值δmin时，根据逆计算算法更新样品光学参数预设值，输入至信号计算子程序，启动信号计算子程序；
s5：如差值目标函数δ小于阈值δmin时，将样品的当前光学参数预设值作为浑浊介质材料在测量波长λ值处的样品光学参数值μa、μs和g储存，完成测量波长中心值为λ的逆问题求解，计算结束。
9.一种用于权利要求1所述的浑浊介质多参数光谱测量方法的测量系统，包括有放置样品(7)的样品皿(6)，其特征在于，还设置有用于产生入射所述样品(7)的入射光束(8)的依次设置在光路上的光源单元(1)、用于对入射光束的强度进行调制和分光的光调制与分光单元、用于获得设定光束面积和功率分布的入射光强探测装置(4)和光路反射镜(5)，所述光路反射镜(5)的反射光构成所述的入射光束(8)，以及设置有用于接收所述样品(7)透过样品皿(6)的漫反射光(15)的第一光电探测器(9)，用于接收所述样品(7)透过样品皿(6)的漫投射光(16)的第二光电探测器(10)，用于接收所述样品(7)透过样品皿(6)的前向散射光(17)的第三光电探测器(11)，所述入射光强探测装置(4)、第一光电探测器(9)、第二光电探测器(10)和第三光电探测器(11)的信号输出端分别连接用于对接收的信号进行放大、滤波和模数转换的信号处理单元(12)的输入端，所述信号处理单元(12)的输出端连接用于系统控制、数据处理的控制计算单元(13)的信号输入端，所述控制计算单元(13)的信号输出端分别连接光源单元(1)和光调制与分光单元的控制输入端。
10.根据权利要求1所述的用于浑浊介质多参数光谱测量方法的测量系统，其特征在于，所述的光调制与分光单元包括有用于对入射光束的强度进行调制的调制器(2)和用于获得具有设定测量波长范围内的测量波长中心值为λ的单色入射光束的分光器(3)，其中，所述的调制器(2)与所述的分光器(3)在入射光到出射光的光路上依次设置，或者所述的分光器(3)与所述的调制器(2)在入射光到出射光的光路上依次设置。
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