CN109524525B - 无机复合发光材料，包括其的发光膜、发光二极管封装、发光二极管和发光装置 - Google Patents
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Abstract
公开了无机复合发光材料，包括其的发光膜、发光二极管封装、发光二极管和发光装置。所述无机复合发光材料包括无机发光体，该无机发光体包括被配置成发光的无机发光颗粒以及包围无机发光颗粒的多孔涂层。多孔涂层具有多个孔。无机复合发光材料还可以包括在无机发光体的多孔涂层中的多个孔的至少一部分孔内的散射剂。散射剂被配置成散射从无机发光颗粒发射的光。
Description
本申请要求于2017年9月19日在韩国提交的韩国专利申请第10-2017-0120435号的优先权，其全部内容通过引用并入本文。
技术领域
本公开涉及一种发光材料，更具体地，涉及一种具有改善的发光效率和改善的散射特性的无机复合发光材料，以及包括该无机复合发光材料的发光膜、发光二极管(LED)封装、LED和发光装置。
背景技术
随着信息时代的发展，处理和显示大量信息的显示器领域在迅速发展之中。因此，已经开发了各种平板显示装置例如液晶显示器(LCD)装置、有机发光二极管(OLED)显示装置等，并且成为关注焦点。
在这些显示装置中，LCD包括液晶面板，该液晶面板由介于两个基板之间的液晶层构成，并且当向液晶面板施加电压时，在液晶层中产生电场，构成液晶层的液晶分子的取向方向由于电场而改变，从而显示图像。由于液晶面板本身无法发光，因此使用外部背光单元作为光源是必要的。背光单元需要发光的光源，将从光源发出的光转换成面光源的导光板和各种类型的扩散膜。近来，作为发光的光源，LED被广泛使用。
特别地，LCD必须包括滤色器以实现白光。为此，可以使用从构成LED的LED芯片发射的蓝光和在蓝光的一部分被吸收和激发之后发射的黄光的组合来实现白光。作为吸收蓝光的一部分的荧光体(phosphor)，已经使用了YAG荧光体，但是由于YAG荧光体在颜色再现方面的限制，近年来黄色荧光体已被量子点(QD)取代。
然而，当LCD被驱动时，由于LED芯片中生成的大量的热，QD容易劣化，因此对实现足够的发光特性存在限制。另外，由于从LED芯片发射的光在QD中没有被充分散射，亮度降低，因此难以在不使用大量高价QD的情况下充分地生成白光。
相反，当使用更多的QD时，一个QD相对于相邻的QD非常靠近地布置，因此，由于荧光共振能量转移(FRET)现象，能量被转移到相邻的QD，从而量子效率降低，导致发光效率不足。
发明内容
因此，本公开涉及无机复合发光材料，以及包括该材料的发光装置诸如发光膜，LED芯片，LED或显示装置，其消除由于相关技术的局限和缺点引起的问题中的一个或更多个。
本公开的一个目的是提供具有优异散射特性的无机复合发光材料，以及使用该无机复合材料的发光设备例如发光膜，LED芯片，LED或发光装置。
本公开的另一个目的是提供一种具有优异量子效率和改善的发光效率的无机复合发光材料，以及使用该无机复合发光材料的发光设备例如发光膜，LED芯片，LED或发光装置。
根据本公开的一个方面，本公开提供一种无机复合发光材料，其包括：无机发光体，该无机发光体包括包围无机发光颗粒的表面的多孔涂层；以及可以透入到多孔涂层的孔中的散射剂。
根据本公开的另一方面，本公开提供一种各自包括无机复合发光材料的发光膜，LED封装以及包括发光膜和/或LED封装的LCD。
根据本公开的又一方面，本公开提供一种无机LED和包括该无机LED的无机发光装置，在无机LED中无机复合发光材料包括在发光材料层中。
实施方案还涉及包括无机发光体的无机复合发光材料。无机发光体包括被配置成发光的无机发光颗粒以及包围无机发光颗粒的多孔涂层。多孔涂层具有多个孔。在一个实施方案中，无机复合发光材料还包括在无机发光体的多孔涂层中的多个孔的至少一部分孔内的散射剂。散射剂被配置成散射从无机发光颗粒发射的光。
附图说明
包括附图以提供对本公开的进一步的理解，附图被并入且构成该说明书的一部分，例示了本公开的实施并且与描述一起用于说明本公开的实施方案的原理。
图1是根据本公开的一个实施方案的无机复合发光材料的结构的示意图。图1的上部例示了无机复合发光材料的表面的结构，其包括设置在该材料的多孔表面中的散射剂，并且图1的下部例示了构成无机复合发光材料的无机发光体的截面。
图2是示意性示出根据本公开的一个示例性实施方案的包括无机复合发光材料的发光膜的结构的截面图。
图3是示意性示出根据本公开的一个示例性实施方案的包括应用了无机复合发光材料的发光膜的显示装置的截面图。
图4是示意性地示出构成根据本公开的一个示例性实施方案的显示装置的显示面板的截面图。
图5是示意性地示出根据本公开的一个示例性实施方案的显示装置的截面图。
图6是示意性示出根据本公开的一个示例性实施方案的LED封装的截面图，在LED封装中无机复合发光材料被应用至封装材料。
图7和图8是分别示意性示出根据本公开的一个示例性实施方案的无机LED的截面图，在无机LED中无机复合发光材料被应用至发光材料层。
图9是示意性地示出根据本公开的一个示例性实施方案的应用了无机LED的无机发光显示装置的截面图。
图10A和图10B是示出根据本公开的一个示例性实施方案的其中在无机发光颗粒的表面上形成有多孔涂层的无机发光体的孔的形状的透射电子显微镜(TEM)图像。
图11是示出根据本公开的另一示例性实施方案的其中在无机发光颗粒的表面上形成有多孔涂层的无机发光体的截面结构的TEM图像。
图12是示出测量根据本公开的一个示例性实施方案的无机复合发光材料的亮度随着施加电压变化的结果的图。
具体实施方案
在下文中，将根据需要参照附图描述本公开。
[复合无机发光材料]
图1是根据本公开的示例性实施方案制备的无机复合发光材料的结构的示意图。如图1所示，无机复合发光材料100包括：无机发光体102，其包括包围无机发光颗粒110的表面的多孔涂层120；以及可以透入到多孔涂层120的孔122中的散射剂130，所述多孔涂层120提供无机发光体102的最外表面。
在根据本公开的无机复合发光材料100中，实质上实现发光的无机发光颗粒110可以是纳米荧光体或量子尺寸的发光颗粒，例如量子点(QD)或量子棒(QR)。作为一个示例，当用从光源发射的初级光照射这样的无机发光颗粒110时，电子从基态到达激发态，当电子从激发态到达基态时，发射光子，因此无机发光颗粒110发射作为次级光的具有不同波长的光。替选地，无机发光颗粒110可以通过经由从LED中彼此相对设置的两个电极分别生成的空穴和电子激发而形成激子来发射特定波长的光。
作为无机发光颗粒110，可以使用红色荧光体，绿色荧光体和/或黄色荧光体。例如，红色荧光体可以是硅基的，氮化物基的，硫化物基的或其组合。在一个示例性实施方案中，红色荧光体可以是在600nm至660nm范围内的波长处具有电致发光峰的荧光体，也就是说，该红色荧光体可以是在该范围内具有峰值波长的荧光体，并且绿色荧光体或黄色荧光体可以是具有530nm至560nm的峰值波长的荧光体。例如，红色荧光体可选自K2SiF6:Mn4+(KSF)、K2TiF6:Mn4+(KTF)、Ca2Si5N8:Eu2+、Sr2Si5N8:Eu2+、Ba2Si5N8:Eu2+、CaAlSiN3:Eu2+、SrS:Eu2+、CaS:Eu2+及其组合。绿色荧光体可以是选自SiAlON:Eu2+、SrSi2O2N2:Eu2+及其组合的材料，黄色荧光体可以是诸如Y3Al5O12:Ce3+(YAG)的材料。
在一个替选示例性实施方案中，无机发光颗粒110可以是无机发光纳米颗粒，例如QD或QR。QD或QR是无机颗粒，其在不稳定电子的能级从导带落到价带时发光。这种无机发光纳米颗粒对于有机颗粒具有非常高的消光系数和优异的量子产率，因此发出强烈的荧光。另外，由于发光波长根据无机发光纳米颗粒的尺寸而变化，因此可以借助通过调节无机发光颗粒的大小而获得整个可见光范围的光来实现各种颜色。
在一个示例性实施方案中，QD或QR可以具有单结构。在另一个示例性实施方案中，QD或QR可以具有异质结构，包括在其中心发光的芯110a和覆盖芯110a的表面以保护其的壳110b，并且配体组分可以配置成包围壳110b的表面以将QD或QR分散在溶剂中。在此，壳110b可以形成为单个壳或多个壳。可以根据构成芯110a和/或壳110b的反应前体的反应性和注入速率、配体的类型和反应温度来调节无机发光颗粒的生长程度和晶体结构，因此，可以通过调节能量带隙来诱发各种波长范围的光的发射。
作为一个示例，QD或QR具有I型芯/壳结构，其中芯110a的组分的能量带隙被壳110b的能量带隙包围，并且电子和空穴被转移到芯110a且在作为发光体的芯110a中复合，从而发射作为光的能量。
当QD或QR具有Ⅰ型芯110a/壳110b结构时，芯110a是实质上发生发光的区域，并且QD或QR的发射波长由芯110a的大小决定。为了实现量子限域效应，根据QD或QR的材料，芯110a必须具有比激子波尔半径小的尺寸，以及相应尺寸的光学带隙。
同时，构成QD或QR的壳110b促进芯110a的量子限域效应，并决定QD或QR稳定性。在具有单结构的胶态QD或QR表面上露出的原子具有孤对电子，与内部原子不同，其不参与化学键。由于这些表面原子的能级位于QD或QR的导带边和价带边之间，因而原子可以捕获电荷，从而形成表面缺陷。由于表面缺陷引起的激子的非辐射性复合过程，因此QD或QR的发光效率可能劣化，并且被捕获的电荷可能与外部氧和化合物反应，导致QD或QR的化学组成变化，或QD或QR的电特性/光学特性的永久性丧失。
为了在芯110a的表面上有效地形成壳110b，构成壳110b的材料的晶格常数需要与构成芯110a的材料的晶格常数相似。由于芯110a的表面被壳110b包围，因此可以防止芯110a的氧化，可以增强QD或QR的化学稳定性，并且可以防止由于外部因素例如水或氧引起的芯110a的光降解。另外，可以使由芯110a的表面上的表面陷阱引起的激子损失最小化，并且可以防止由于分子振动而引起的能量损失，从而提高量子效率。
QD或QR可以是半导体纳米晶或金属氧化物颗粒，其具有量子限域效应。例如，QD或QR可以是第II-VI族、III-V族、IV-VI族或I-III-VI族纳米半导体化合物。更具体地，构成QD或QR的芯110a和/或壳110b可以是第II-Ⅵ族化合物半导体纳米晶例如CdS、CdSe、CdTe、ZnS、ZnSe、ZnTe、HgS、HgTe和/或其组合；第Ⅲ-Ⅴ族化合物半导体纳米晶例如GaP、GaAs、GaSb、InP、InAs、InSb和/或其组合；第Ⅳ-Ⅵ族化合物半导体纳米晶例如PbS、PbSe、PbTe和/或其组合；第Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族化合物半导体纳米晶例如AgGaS2、AgGaSe2、AgGaTe2、CuInS2、CuInSe2、CuGaS2和/或其组合；金属氧化物纳米颗粒如ZnO、TiO2和/或其组合；或芯-壳结构的纳米晶例如CdSe/ZnSe、CdSe/ZnS、CdS/ZnSe、CdS/ZnS、ZnSe/ZnS、InP/ZnSZnO/MgO和/或其任意组合。半导体纳米颗粒可以掺杂有稀土元素例如Eu、Er、Tb、Tm或Dy或其任意组合或者不进行掺杂，或者可以掺杂有过渡金属元素例如Mn、Cu、Ag或Al或其任意组合。
作为一个示例，构成QD或QR的芯110a可以选自ZnSe、ZnTe、CdSe、CdTe、InP、ZnCdS、CuxIn1-xS、CuxIn1-xSe、AgxIn1-xS及其组合。另外，构成QD或QR的壳110b可以选自ZnS、GaP、CdS、ZnSe、CdS/ZnS、ZnSe/ZnS、ZnS/ZnSe/CdSe、GaP/ZnS、CdS/CdZnS/ZnS、ZnS/CdSZnS、CdXZn1-xS及其组合。
同时，QD可以是合金QD(例如，CdSxSe1-x、CdSexTe1-x或ZnxCd1-xSe)，例如均质合金QD或梯度合金QD。
构成无机发光体102的多孔涂层120包围上述无机发光颗粒110的表面的至少一部分。本文中使用的术语“涂层”可与“第二壳”互换使用，或以将其与“胶囊”区分开。孔可以是多孔涂层120的表面上的多个开口。孔可具有各种形状。例如，孔可以具有弯曲形状，例如圆形或椭圆形，但不限于此。孔的尺寸可以通过其直径来测量，该直径表示沿着孔的轴从开口的一个边缘到开口的另一个边缘的长度。在一些测量技术中，孔的尺寸可以通过将孔建模为圆形横截面并且将圆形横截面的直径确定为孔的尺寸来确定。
作为一个示例，多孔涂层120可以由选自二氧化硅(SiO2)、氧化钛(TiO2)、氧化铝(Al2O3)、氧化锆(ZrO2)、氧化锌(ZnO)、铌、锆、铈、硅酸盐和/或其组合中的任一种材料形成，但是本公开不限于此。
在一个示例性实施方案中，多孔涂层120可以是微孔涂层、中孔涂层和/或大孔涂层。本文中使用的微孔涂层是指具有平均直径小于2nm的孔122的多孔涂层，中孔涂层是指具有平均直径为2nm以上且小于50nm的孔122的多孔涂层，而大孔涂层是指具有平均直径为50nm以上的孔122的多孔涂层。在一个示例性实施方案中，多孔涂层120可以具有中孔122，但是本公开不限于此。
在一个示例性实施方案中，多孔涂层120可以通过共沉淀、水热合成、自组装、流延、阳极氧化、电化学蚀刻、溶胶-凝胶方法或配位化学来施加，并且可以使用添加多孔涂层120的前体和成孔剂的方法形成为覆盖无机发光颗粒110的表面。
作为一个示例，可以通过如下三步法形成用多孔二氧化硅涂层120覆盖无机发光颗粒110的表面的无机发光体102：在将二氧化硅前体(例如，四乙氧基原硅酸酯；TEOS)添加至分散有无机发光体和成孔剂的溶液中时，通过使烷氧基硅烷水解形成二氧化硅低聚物；形成二氧化硅/成孔剂的初级颗粒；以及由于初级颗粒的聚集而生长作为合适尺寸的孔的中孔。
在这种情况下，作为用于在无机发光颗粒110的表面上形成多孔涂层120的成孔剂，可以使用能够用于形成多孔表面的任何成孔剂。例如，成孔剂可以是阳离子表面活性剂，例如，烷基铵盐、烷基吡啶盐、烷基咪唑
盐、季铵盐和/或脂族伯胺盐、仲胺盐或叔胺盐。具体地，成孔剂可以是十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、十四烷基三甲基溴化铵(TTAB)、十六烷基三甲基氯化铵(CTAC)、十六烷基三甲基溴化铵(HTAB)、N-十二烷基吡啶氯化物和/或苯扎氯铵(烷基二甲基苄基氯化铵)。
无机发光体102包括覆盖无机发光颗粒110的表面的多孔涂层120。由于多孔涂层120，实质上实现发光的无机发光颗粒110不会在特定距离内接近另一发光颗粒。在仅由无机发光颗粒110组成的常规发光体的情况下，无机发光颗粒(供体)在特定距离内接近相邻的无机发光颗粒(受体)，导致从供体无机发光颗粒发射的光至受体无机发光颗粒的吸收。因此，从供体无机发光颗粒发射的能量不会通过供体无机发光颗粒发光那样发射，而是被消耗从而激发相邻的受体无机发光颗粒并诱发荧光，从而发生荧光共振能量转移(福斯特共振能量转移(Forster Resonance Energy Transfer)；FRET)现象。因此，量子效率或发光效率降低。
然而，由于根据本公开的无机发光体102具有包围无机发光颗粒110的表面的多孔涂层120，因此实质上参与实现发光的无机发光颗粒和相邻的无机发光颗粒不会布置成彼此足够靠近来引起FRET现象。如上所述，通过使用根据本公开的无机发光体102，可以防止FRET现象，因此，可以实现期望的量子效率或发光效率。为此，多孔涂层120的厚度可以是例如5nm至100nm，但是本公开不限于此。
同时，根据本公开的无机复合发光材料100包括散射剂130，其能够透入到在形成上述无机发光体102的最外表面的多孔涂层120中形成的孔122中。因此，无机复合发光材料100可以包括在多孔涂层120的多个孔122内的散射剂130。散射剂130可以散射从无机发光颗粒110发射的光。由于散射剂130能够透入到孔122中，因此从无机发光体102发射的次级光可以有效地朝着外部散射。
在一个示例性实施方案中，散射剂130可以包括选自如下的无机散射剂：有机硅、二氧化硅(SiO2)、氧化铝(Al2O3)、氧化钛(TiO2)、氧化锆(ZrO2)、硫酸钡(BaSO4)、氧化锌(ZnO)、氟化镁(MgF)及其组合。在另一示例性实施方案中，散射剂130可以是由选自如下之一形成的有机珠的形式：丙烯酸类(例如，聚甲基丙烯酸甲酯基)树脂、苯乙烯基树脂、氨基甲酸酯基树脂、黑色素基树脂、苯并胍胺基树脂、环氧基树脂、有机硅基树脂及其组合。
在此，为了使从无机发光体102发射的次级光的散射效果最大化，优选的是，散射物质130的折射率低于无机发光颗粒110的折射率，但是可以高于基体树脂(220，见图2；620，见图6)的折射率。由于从具有最高折射率的无机发光颗粒110发射的次级光被转移到具有中等折射率的散射剂130，然后转移到具有最低折射率的基体树脂，因此由折射率差引起的反射率降低。因此，可以使透射和散射到外部的光的量最大化，从而可以增强亮度和发光特性。
散射剂130优选地具有合适的尺寸以透入形成在多孔涂层120的表面上的多个孔122中。例如，散射剂130的尺寸可以小于孔122的尺寸的阈值百分比。无法透入到孔122中的散射剂130可能在分散溶剂中彼此聚集，因此可能不会引起所需的散射效应。
另外，在根据本公开的无机复合发光材料100中，散射剂130优选相对于100重量份的无机发光体102以1重量份至30重量份添加。当散射剂130的含量相对于100重量份的无机发光体102小于1重量份时，难以期望增强的散射效果。另一方面，即使散射剂130的含量大于30重量份，散射效果也可能不会增强，而是相反由于散射剂130彼此聚集而降低。
根据本公开的无机复合发光材料100具有无机发光体102，其具有在无机发光颗粒110的表面上形成的具有预定厚度的多孔涂层120。由于无机发光颗粒110不会在特定距离内接近另一个无机发光颗粒110，因此可以防止由FRET现象引起的发光效率的劣化。无机发光颗粒110之间的距离可以大于多孔涂层120的厚度。另外，由于可以透入到多个孔122中的散射剂130设置在多孔涂层120的表面上，因此从无机发光体102发射的次级光被有效地散射，可以改善亮度。另外，采用不同类型的无机发光颗粒110，可以发射各种波段的光，从而实现各种颜色。
[发光膜、LED封装及显示装置]
如上所述，根据本公开的无机复合发光材料可以实现优异的发光效率和各种颜色，并且可以防止光降解或FRET现象。根据本公开的无机复合发光材料可以应用于需要发光的显示装置，并且在该实施方案中，将描述包括无机复合发光材料的发光膜、LED封装和显示装置。
图2是示意性示出根据本公开的一个示例性实施方案的发光膜的结构的截面图。如图2所示，发光膜200可以包括无机复合发光材料100，以及分散有无机复合发光材料100的基体树脂220，每个无机复合发光材料100包括：无机发光体102(参见图1)，其具有包围无机发光颗粒110的多孔涂层120；和能够透入到形成在多孔涂层120中的多个孔122中的散射剂130。分散有根据本公开的无机复合发光材料100的基体树脂220可以由具有优异耐热性的聚合物材料例如环氧基树脂、有机硅基树脂和/或聚酰亚胺基树脂组成，但是本公开不限于此。
作为一个示例，无机发光颗粒110可以是荧光体、QD或QR，并且当无机发光颗粒110是QD或QR时，其可以形成为芯110a和壳110b的异质结构。当调节构成无机发光颗粒110的芯110a的组分和尺寸时，可以容易地实现各种颜色，并且由于芯110a受壳110b保护，所以可以降低陷阱能级。另外，由于在无机发光颗粒110周围形成具有预定厚度的多孔涂层120，所以相邻无机发光颗粒110之间的距离增大，因此可以使相邻无机发光颗粒110之间可能发生的FRET现象最小化。
此外，散射剂130透入到形成于多孔涂层120中的孔122中，多孔涂层120构成无机发光体的最外表面。在这种情况下，散射物质130的折射率可以低于发射次级光的无机发光颗粒110的折射率，但是高于基体树脂220的折射率。当无机发光颗粒110简单地分散在基体树脂220中时，由于无机发光颗粒110的折射率远高于基体树脂220的折射率，因此从无机发光颗粒110发射的相当大部分的次级光可以被全反射，而不被传播或扩散到外面。因此，发光膜的亮度和发光效率可能降低。
相反，根据本公开，当使用其中折射率比基体树脂220的折射率高的散射剂130布置在无机发光颗粒110周围的无机复合发光材料100时，无机发光颗粒110和散射物质130之间的折射率差以及散射物质130和基体树脂220之间的折射率差远小于无机发光颗粒110和基体树脂220之间的折射率差。因此，在从无机发光颗粒110发射的次级光中，可以减少被全反射的次级光的量，并且从无机发光颗粒110发射的大多数次级光透射并散射到外部，从而增强亮度和发光效率。
在下文中，将描述应用有根据本公开的发光膜的显示装置。图3是示意性地示出包括根据本公开的一个示例性实施方案的发光膜的LCD的截面图，并且图4是示意性地示出图3的液晶面板的截面图。
如图3所示，根据本公开的一个示例性实施方案的LCD装置400包括液晶面板410、设置在液晶面板410下方的背光单元470、以及设置在液晶面板410和背光单元470之间的发光膜300。
如图4所示，液晶面板410包括第一基板420和第二基板450，以及介于第一基板420和第二基板450之间并包括液晶分子462的液晶层460。
在第一基板420上形成有栅电极422，并形成栅极绝缘膜424以覆盖栅电极422。另外，在第一基板420上形成有连接至栅电极422的栅极线(未示出)。
在栅极绝缘膜424上，形成有半导体层426以与栅电极422对应。半导体层426可以由氧化物半导体材料组成。然而，半导体层426可以包括由非晶硅组成的有源层和由具有杂质的非晶硅组成的欧姆接触层。
在半导体层426上，源电极430和漏电极432形成为彼此间隔开。另外，连接到源电极430的数据线(未示出)与栅极线交叉以限定像素区域。栅电极422、半导体层426、源电极430和漏电极432构成薄膜晶体管Tr。
在薄膜晶体管Tr上，形成有钝化层434，钝化层434具有使漏电极432露出的漏极接触孔436。在钝化层434上，形成有像素电极440和公共电极442，像素电极440是通过漏极接触孔436连接到漏极电极432的第一电极，公共电极442是与像素电极440交替布置的第二电极。
同时，在第二基板450上形成覆盖包括薄膜晶体管Tr、栅极线、数据线等的未示出区域的黑矩阵454。另外，形成滤色器层456以与像素区域对应。
组合第一基板420和第二基板450以使液晶层460设置在它们之间，并且液晶层460的液晶分子462由在像素电极440和公共电极442之间产生的电场驱动。尽管未在图4中示出，但是可以在第一基板420和第二基板450中的每个上形成与液晶层460接触的取向层，并且可以将具有彼此垂直的透射轴的偏振器分别附接到第一基板420和第二基板450的外表面。
返回参照图3，背光单元470包括光源(未示出)并向液晶面板410提供光。根据光源的位置，背光单元470可以分为直下型和侧面型。
当背光单元470为直下型时，背光单元可包括覆盖液晶面板410的下部的底框(未示出)，并且可以在底框的水平表面上布置多个光源。同时，当背光单元470是侧面型时，背光单元470可以包括覆盖液晶面板410的下部的底框(未示出)，导光板(未示出)可以设置在底框的水平表面上，并且光源可以设置在导光板的至少一部分上。在此，光源可以发射在蓝光的波长范围内的光，例如，在约430nm至470nm的波长范围内的光。
发光膜300可以设置在液晶面板410和背光单元470之间，并且增强由背光单元470提供的光的色纯度。例如，发光膜300可以包括无机复合发光材料100和其中分散有无机复合发光材料100的基体树脂320。无机复合发光材料100包括：无机发光体102(参见图1)，其具有包围无机发光颗粒110的多孔涂层120，无机发光颗粒110可以是荧光体，QD或QR；以及能够透入到形成在多孔涂层120中的多个孔122中的散射剂130。作为一个示例，无机发光颗粒110可以发射红光和绿光的波长范围的光，但是本公开不限于此。
如上所述，根据本公开的无机复合发光材料100可以通过使用无机发光颗粒110的不同组分来发射各种波段的光。特别地，由于采用具有芯110a/壳110b的异质结构的无机发光颗粒110，无机发光颗粒110的量子效率可以提高多于两倍，并且可以防止光降解。另外，在无机发光颗粒110的外侧上形成具有预定厚度的多孔涂层120可以防止无机发光颗粒110布置为彼此过于靠近，因此可以防止FRET现象。此外，由于散射剂130透入到形成无机发光体102的最外表面的多孔涂层120的孔122中(参见图1)，因此从无机发光颗粒110发射的次级光有效地透射并散射到外部，从而提高了包括发光膜300的LCD装置400的亮度和发光效率。
在下文中，将描述根据本公开的应用有无机复合发光材料的LED封装。图5是示意性示出根据本公开的一个示例性实施方案的显示装置的截面图，而图6是示意性示出根据本公开的一个示例性实施方案的LED封装的截面图。
如图5所示，显示装置500包括作为显示面板的液晶面板502，位于液晶面板502下方的背光单元520。显示装置500还可包括主框530，顶框540和底框550，用于模块化液晶面板502和背光单元520。液晶面板502包括第一基板510和第二基板560以及其间的液晶层460(图4)。由于液晶面板502可以具有与图4中的液晶面板相似的结构，因此省略其说明。在第一基板510和第二基板560的外表面上可以分别附接有透射预定光的第一偏振板512和第二偏振板514。与第一偏振板512和第二偏振板514的透射轴的方向平行的线性偏振光穿过第一偏振板512和第二偏振板514。例如，第一偏振板512和第二偏振板514的透射轴可以彼此垂直。
虽然未示出，但是可以经由诸如柔性印刷电路板(PCB)或带载封装(TCP)的连接构件将PCB连接至液晶面板502的至少一侧。在显示装置500的模块化过程期间，PCB沿主框530的侧表面或底框450的后表面弯曲。
提供光的背光单元520被设置在液晶面板502的下方。背光单元520包括发光二极管(LED)组合件600、白色或银色的反射板525、反射板525上的导光板523以及导光板523上的光学片521。
LED组合件600设置在导光板523的一侧，并且包括多个LED封装610和LED PCB660。LED封装610布置在LED PCB 660上。每个LED封装610可以包括发射红光、绿光和蓝光光或白光的LED芯片612(图6)，使得从LED封装610朝向导光板523提供白光。例如，相邻的三个LED封装610分别发射红光，绿光和蓝光，并且光被混合以提供白光。LED PCB660可以是柔性PCB或金属芯PCB。
来自LED封装610的光入射至导光板523上。光在导光板523中行进，并且平面光源通过在导光板523中的全反射被提供到液晶面板502上。可以在导光板523的后表面上形成用于提供均匀平面光的图案。例如，导光板523的图案可以是椭圆形图案、多边形图案或全息图案。
反射板525设置在导光板523下方，并且来自导光板523后侧的光被反射板525反射，以提高亮度。在导光板523上或上方的光学片521可包括光扩散片或至少一个聚光片。LED封装610可以以多条线布置在LED PCB 660上。
液晶面板502和背光单元520通过主框530、顶框540和底框550而被模块化。顶框540覆盖液晶面板502的前表面的边缘和液晶面板502的侧表面的边缘。顶框540具有开口，使得来自液晶面板502的图像可以通过顶框540的开口显示。底框550包括底表面和四个侧表面，以覆盖背光单元520的后表面和背光单元520的侧表面。底框550覆盖背光单元520的后表面。主框530具有矩形框形状。主框530覆盖液晶面板502的侧表面和背光单元520的侧表面，并且与顶框540和底框550结合。
如图6所示，LED封装610包括LED芯片612和覆盖LED芯片612的封装部614。封装部614包括作为发光材料的无机复合发光材料100，每个无机复合发光材料100包括：无机发光体102(参见图1)，其具有包围无机发光颗粒110的外表面的多孔涂层120；以及能够透入多孔涂层120的孔122中的散射剂130。封装部614还可以包括作为封装树脂的基体树脂620，其能够分散无机复合发光材料100。作为一个示例，无机复合发光材料100可以分散在具有良好分散性能的基体树脂620例如环氧基树脂、有机硅基树脂和/或聚酰亚胺基树脂中。无机复合发光材料100还可以包括在无机发光体的多孔涂层120的孔内的散射剂130，其中散射剂130的折射率大于基体树脂620的折射率，并且其中散射剂130的折射率小于无机发光颗粒110的折射率。
类似于图2中所示的发光膜200，可以使用其中折射率大于基体树脂620的散射剂130设置在无机发光颗粒110的外表面上的无机复合发光材料100。因此，从无机发光颗粒110发射的光的全反射的次级光的量可以减小，并且从无机发光颗粒110发射的大多数次级光透射并散射到外部，从而增强亮度和发光效率。
在一个示例性实施方案中，LED封装610可以是白色LED封装，其可以实现白色发光。实现白光的一种方法包括使用能够进行紫外(UV)发光的LED芯片612作为光源，并且在封装部614中组合能够发射红(R)光、绿(G)光和蓝(B)光的根据本公开的无机复合发光材料100。实现白光的另一种方法是使用LED芯片612(例如发射蓝光)并组合能够发射黄光、绿光和/或红光并吸收蓝光的无机复合发光材料100。
例如，LED芯片612可以是发射波长范围为大约430nm至470nm的光的蓝色LED芯片，并且构成无机复合发光材料100的无机发光颗粒110可以是发射绿色波长范围和/或红色波长范围的光的荧光体、QD或QR。在一个示例性实施方案中，发蓝光的LED芯片612可以使用蓝宝石作为基板，并且可以应用具有蓝色峰值波长的材料作为用于激发的光源。作为一个示例，用于蓝色LED芯片的材料可以选自GaN、InGaN、InGaN/GaN、BaMgAl10O7:Eu2+、CaMgSi2O6:Eu2+及其组合，但是本公开不限于此。
在这种情况下，可以使用通过强烈吸收由蓝色发光光源发射的蓝光而具有预定发射波长范围的无机发光颗粒110。这些无机发光颗粒110可以施加在例如发蓝光的LED芯片612上，从而整体实现白色LED。
另外，LED封装610还可以包括壳体630、以及经由第一布线652和第二布线654连接到LED芯片612并且暴露到壳体630的外部的第一电极引线642和第二电极引线644。壳体630包括主体632和从主体632的顶表面突出以用作反射表面的侧壁634，并且LED芯片612设置在主体632上方，并且由侧壁634包围。
如上所述，可以通过改变无机发光颗粒110的组成和组分来实现各种波长范围内的发光。由于采用具有芯110a/壳110b的异质结构的无机发光颗粒110，无机发光颗粒110的量子效率可以提高，并且可以抑制光降解。由于在无机发光颗粒110的外侧上形成的具有预定厚度的多孔涂层120，可以防止FRET现象。另外，由于散射剂130设置在形成于多孔涂层120中的孔122内，因此可以改善从无机发光颗粒110发射的次级光的散射特性和亮度特性。因此，包括无机复合发光材料100的LED封装610的亮度可以增加，并且包括LED封装610的LCD的亮度大大增强。
[无机LED和发光装置]
根据本公开制备的无机复合发光材料具有优异的发光效率和优异的散射特性，并且可以发射具有各种波长范围的光，因此，该无机复合发光材料可以用作无机LED例如QLED的发光材料层的材料。图7是示意性地示出根据本公开的一个示例性实施方案的具有正常结构的无机LED的截面图，在无机LED中发光颗粒被应用至发光材料层。
如图7所示，根据本公开的第一示例性实施方案的无机LED 700包括第一电极710、与第一电极710相对设置的第二电极720、以及设置在第一电极710和第二电极720之间并且包括发光材料层(EML)750的发光层730。作为一个示例，发光层730还可以包括设置在第一电极710和EML750之间的第一电荷转移层740、以及设置在EML 750和第二电极720之间的第二电荷转移层760。
在第一示例性实施方案中，第一电极710可以是阳极例如空穴注入电极。第一电极710可以形成在由玻璃或聚合物形成的基板上(图7中未示出)。作为一个示例，第一电极710可以是掺杂或未掺杂的金属氧化物，例如铟锡氧化物(ITO)、铟锌氧化物(IZO)、铟锡锌氧化物(ITZO)、铟铜氧化物(ICO)、氧化锡(SnO2)、氧化铟(In2O3)、镉：氧化锌(Cd：ZnO)、氟：氧化锡(F：SnO2)、铟：氧化锡(In：SnO2)、镓：氧化锡(Ga：SnO2)或铝：氧化锌(Al：ZnO；AZO)。替选地，不同于上述金属氧化物，第一电极710可以由包含镍(Ni)、铂(Pt)、金(Au)、银(Ag)、铱(Ir)或碳纳米管(CNT)的金属或非金属材料组成。
在第一示例性实施方案中，第二电极720可以是阴极例如电子注入电极。作为一个示例，第二电极720可以由Ca、Ba、Ca/Al、LiF/Ca、LiF/Al、BaF2/Al、CsF/Al、CaCO3/Al、BaF2/Ca/Al、Al、Mg、Au：Mg或Ag：Mg组成。作为一个示例，第一电极710和第二电极720中的每一个可以堆叠至30nm至300nm的厚度。
在一个示例性实施方案中，在底部发射型发光二极管的情况下，第一电极710可以由诸如ITO、IZO、ITZO或AZO的透明导电金属氧化物组成，并且作为第二电极720，可以使用Ca、Ba、Ca/Al、LiF/Ca、LiF/Al、BaF2/Al、Al、Mg或Ag：Mg合金。
可以构成发光层730的第一电荷转移层740设置在第一电极710和EML 750之间。在该示例性实施方案中，第一电荷转移层740可以是向EML 750提供空穴的空穴传输层。作为一个示例，第一电荷转移层740可以包括：空穴注入层(HIL)742，其在第一电极710和EML750之间设置为与第一电极710相邻；以及空穴传输层(HTL)744，其在第一电极710和EML750之间设置为与EML 750相邻。
HIL 742有助于空穴从第一电极710注入EML 750。作为一个示例，HIL 742可以由选自聚(亚乙基二氧噻吩)：聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT：PSS)、掺杂四氟-四氰基-醌二甲烷(F4-TCNQ)的4,4',4”-三(二苯基氨基)三苯胺(TDATA)，例如，p型掺杂的酞菁如掺杂F4-TCNQ的锌酞菁(ZnPc)、掺杂F4-TCNQ的N,N'-二苯基-N,N'-双(1-萘基)-1,1'-联苯-4,4”-二胺(α-NPD)、六氮杂苯并菲-己腈(HAT-CN)、及其组合中的有机材料组成，但是本公开不限于此。作为一个示例，诸如F4-TCNQ的掺杂剂可以用于相对于主体的重量以1wt％至30wt％来掺杂主体。根据LED 700的结构和类型，可以省略HIL 742。
HTL 744将空穴从第一电极710转移到EML 750。HTL 744可以由无机材料或有机材料组成。作为一个示例，HTL 744可以由有机材料组成，HTL 744可以由选自芳基胺例如4,4'-N,N'-二咔唑基联苯(CBP)、N,N'-二苯基-N,N'-双(1-萘基)-1,1'-联苯-4,4”-二胺(α-NPD)、N,N'-二苯基-N,N'-双(3-甲基苯基)-(1,1'-联苯基)-4,4'-二胺(TPD)、N,N'-双(3-甲基苯基)-N,N'-双(苯基)-螺(螺-TPD)、N,N'-二(4-(N,N'-二苯基-氨基)苯基)-N,N'-二苯基联苯胺(DNTPD)、4,4',4”-三(N-咔唑基)-三苯胺(TCTA)、三(3-甲基苯基苯基氨基)-三苯胺(m-MTDATA)、聚(9,9'-二辛基芴基-2,7-二基)-共-(4,4'-(N-(N-)4-仲丁基苯基)二苯胺(TFB)、和聚(4-丁基苯基-二苯基胺)(聚-TPD)；聚苯胺；聚吡咯；聚(对)亚苯基亚乙烯基及其衍生物如聚(亚苯基亚乙烯基)(PPV)、聚[2-甲氧基-5-(2-乙基己氧基)-1,4-亚苯基亚乙烯基](MEH-PPV)、聚[2-甲氧基-5-(3',7'-二甲基辛氧基)-1,4-亚苯基亚乙烯基](MOMO-PPV)；铜酞菁；芳香族叔胺或多核芳香族叔胺；4,4'-双(对咔唑基)-1,1'-联苯化合物；N,N,N',N'-四芳基联苯胺；PEDOT：PSS及其衍生物；聚(N-乙烯基咔唑)(PVK)及其衍生物；聚甲基丙烯酸酯及其衍生物；聚(9,9-辛基芴)及其衍生物；聚(螺芴)及其衍生物；N,N'-二(萘-1-基)-N,N'-二苯基-联苯胺(NPB)；螺NPB；及其组合中的有机材料形成。
当HTL 744由无机材料组成时，HTL 744可以由选自金属氧化物如NiO、MoO3、Cr2O3、Bi2O3或p型ZnO；非氧化物等价物如硫氰酸铜(CuSCN)、Mo2S或p型GaN；及其组合中的无机材料组成。
在图7中，虽然第一电荷转移层740被分成HIL 742和HTL 744，但第一电荷转移层740可以形成为单层。例如，可以省略HIL 742，第一电荷转移层740可以仅由HTL 744组成，或者上述空穴传输有机材料可以掺杂有空穴注入材料(例如，PEDOT：PSS)。
包括HIL 742和HTL 744的第一电荷转移层740可以通过选自真空沉积工艺(包括真空气相沉积和溅射)和溶液工艺(例如旋涂、滴涂、浸涂、喷涂、辊涂、流涂、流延、丝网印刷和喷墨印刷或其组合)中的一种形成。例如，HIL 742和HTL 744的厚度可以在10nm至200nm的范围内，并且优选地在10nm至100nm的范围内，但是本公开不限于此。
另一方面，EML 750可以由根据本公开的无机复合发光材料100组成。例如，EML750包括无机发光体102(参见图1)，其由包围具有芯110a和壳110b的异质结构的无机发光颗粒110的表面的多孔涂层120，以及可以透入到多孔涂层120的孔122中的散射剂130组成。特别地，当使用诸如QD或QR的无机发光颗粒110作为EML 750的发光材料时，每个像素的色纯度可以增加，并且可以实现由红光(R)、绿光(G)和蓝光(B)组成的高纯度白光。
在一个示例性实施方案中，EML 750可以通过使用溶液工艺用在溶剂中包含无机发光材料100的分散体涂覆第一电荷转移层740并使溶剂挥发来形成。EML 750可以使用选自诸如旋涂、滴涂、浸涂、喷涂、辊涂、流涂、流延、丝网印刷和喷墨印刷或其组合的溶液工艺中的一种进行堆叠。
在一个示例性实施方案中，EML 750可以包括在440nm、530nm和620nm具有光致发光(PL)特性的无机发光纳米颗粒(QD或QR)，由此制造白色LED。替选地，EML 750可以包括具有红色、绿色和蓝色中的任何一种的发光颗粒例如QD或QR，并且可以形成为单独发射任一种颜色。
同时，第二电荷转移层760设置在EML 750和第二电极720之间。在该示例性实施方案中，第二电荷转移层760可以是向EML 750提供电子的电子传输层。在一个示例性实施方案中，第二电荷转移层760可以包括在第二电极720和EML 750之间设置为与第二电极720相邻的电子注入层(EIL)762，以及与第二电极720和EML 750之间设置为与EML 750相邻的电子传输层(ETL)764。
EIL 762有助于电子从第二电极720注入EML 750。例如，EIL 762可以由其中诸如Al、Cd、Cs、Cu、Ga、Ge、In或Li的金属被掺杂氟或与氟结合的材料组成，或由与诸如掺杂有或未掺杂Al、Mg、In、Li、Ga、Cd、Cs或Cu的氧化钛(TiO2)、氧化锌(ZnO)、氧化锆(ZrO)、氧化锡(SnO2)、氧化钨(WO3)或氧化钽(Ta2O3)的金属氧化物组成。
ETL 764被配置成将电子传递到EML 750。ETL 764可以由无机材料和/或有机材料组成。当ETL 764可以由无机材料形成时，所述无机材料选自金属或非金属氧化物例如未掺杂或掺杂有Al、Mg、In、Li、Ga、Cd、Cs或Cu的氧化钛(TiO2)、氧化锌(ZnO)、氧化镁锌(ZnMgO)、氧化锆(ZrO)、氧化锡(SnO2)、氧化钨(WO3)、氧化钽(Ta2O3)、氧化铪(HfO3)、氧化铝(Al2O3)、氧化硅锆(ZrSiO4)、氧化钡钛(BaTiO3)和氧化钡锆(BaZrO3)；半导体颗粒例如未掺杂或掺杂有Al、Mg、In、Li、Ga、Cd、Cs或Cu的CdS、ZnSe和ZnS；氮化物例如Si3N4；及其组合。
ETL 764可以由有机材料组成，所述有机材料选自基于
唑的化合物、基于异
唑的化合物、基于三唑的化合物、基于异噻唑的化合物、基于
二唑的化合物、基于噻二唑的化合物、基于菲咯啉的化合物、基于苝的化合物、基于苯并
唑的化合物、基于苯并噻唑的化合物、基于苯并咪唑的化合物、基于三嗪的化合物和铝络合物。
具体地，可用于形成ETL 764的有机材料可以选自包括3-(联苯-4-基)-5-(4-叔丁基苯基)-4-苯基-4H-1,2,4-三唑(TAZ)、浴铜灵(2,9-二甲基-4,7-二苯基-1,10-菲咯啉(BCP)、2,2',2”-(1,3,5-苯三基)-三(1-苯基-1-H-苯并咪唑)(TPBi)、三(8-羟基喹啉)铝(Alq3)、双(2-甲基-8-喹啉基)-4-苯基苯酚铝(Ⅲ)(Balq)、双(2-甲基-喹啉)(三苯基硅氧基)铝(Ⅲ)(Salq)及其组合的材料，但本公开不限于此。
类似于第一电荷转移层740，虽然图7作为包括EIL 762和ETL 764的双层示出了第二电荷转移层760，但是第二电荷转移层760可以形成为仅具有ETL 764的单层。此外，第二电荷转移层760可以形成为由碳酸铯与上述电子传输无机材料的共混物形成的ETL 764的单层。
包括EIL 762和/或ETL 764的第二电荷转移层760可以使用选自溶液工艺例如旋涂、滴涂、浸涂、喷涂、辊涂、流涂、流延、丝网印刷和喷墨印刷或其组合中的一种形成。作为一个示例，EIL 762和ETL 764中的每一者可以堆叠至10nm至200nm的厚度，并且优选地，10nm至100nm的厚度。
例如，当采用其中构成第一电荷转移层740的HTL 744由有机材料形成而第二电荷转移层760由无机材料形成的混合电荷转移层(CTL)时，LED 700的发光特性可以增强。
同时，当空穴通过EML 750传输到第二电极720，或者电子通过EML750传输到第一电极710时，二极管的寿命和效率可能减少。为了防止这种减少，根据本公开的第一示例性实施方案的LED 700可以包括与EML750相邻设置的至少一个激子阻挡层。
例如，根据本公开的第一示例性实施方案的LED 700可以包括能够控制和防止HTL744和EML 750之间的电子转移的电子阻挡层(EBL)。
作为一个示例，EBL可以由TCTA、三[4-(二乙基氨基)苯基]胺、N-(联苯-4-基)-9,9-二甲基-N-(4-(9-苯基-9H-咔唑-3-基)苯基)-9H-芴-2-胺、三对甲苯基胺、1,1-双(4-(N,N'-二(对甲苯基)氨基)苯基)环己烷(TAPC)、m-MTDATA、1,3-双(N-咔唑基)苯(mCP)、3,3'-双(N-咔唑基)-1,1'-联苯(mCBP)、聚-TPD、铜酞菁(CuPc)、DNTPD和/或1,3,5-三[4-(二苯基氨基)苯基]苯(TDAPB)组成。
另外，作为第二激子阻挡层的空穴阻挡层(HBL)可以设置在EML 750和ETL 764之间，以防止EML 750和ETL 764之间的空穴传输。在一个示例性实施方案中，HBL的材料可以是可以用于ETL 764的基于
二唑的化合物、基于三唑的化合物、基于菲咯啉的化合物、基于苯并
唑的化合物、基于苯并噻唑的化合物、基于苯并咪唑的化合物、基于三嗪的化合物等的衍生物。
例如，HBL可以由具有比用于EML 750的材料更深的最高占据分子轨道(HOMO)能级的2,9-二甲基-4,7-二苯基-1,10-菲咯啉(BCP)、BAlq、Alq3、PBD、螺-PBD和/或Liq组成。
如上所述，可以根据构成无机复合发光材料100的无机发光颗粒110的组成和组分发射具有各种颜色的光，并且可以使用具有异质结构的无机发光颗粒110来增强量子效率。由于设置多孔涂层120以防止无机发光颗粒110布置为相互非常靠近，因此可以防止由FRET现象导致的发光效率的降低。随着散射剂130透入到多孔涂层120中，可以改善从无机发光颗粒110发射的光的散射特性和亮度特性。因此，可以增强包括无机复合发光材料100的无机LED 700的发光效率和亮度。
同时，在图7中，示出了具有如下正常结构的LED，其中HTL设置在具有相对低的功函数的第一电极和EML之间，并且ETL设置在具有相对高的功函数的第二电极和EML之间。LED可以具有倒置结构，而不是正常结构，并将对其进行描述。
图8是示意性地示出根据本公开的第二示例性实施方案的具有倒置结构的LED的截面图。如图8所示，根据本公开的第二示例性实施方案的LED 800包括第一电极810、与第一电极810相对设置的第二电极820、以及设置在第一电极810和第二电极820之间并包括EML 850的发光层830。发光层830还可以包括设置在第一电极810和EML 850之间的第一电荷转移层840，以及设置在第二电极820和EML 850之间的第二电荷转移层860。
在本公开的第二示例性实施方案中，第一电极810可以是阴极例如电子注入电极。作为一个示例，第一电极810可以由掺杂或未掺杂的金属氧化物例如ITO、IZO、ITZO、ICO、SnO2、In2O3、Cd：ZnO、F：SnO2、In：SnO2、Ga：SnO2和AZO形成，或不同于上述金属氧化物，由含有Ni、Pt、Au、Ag、Ir或CNT的材料形成。
在本公开的第二示例性实施方案中，第二电极820可以是阳极例如空穴注入电极。作为一个示例，第二电极820可以是Ca、Ba、Ca/Al、LiF/Ca、LiF/Al、BaF2/Al、CsF/Al、CaCO3/Al、BaF2/Ca/Al、Al、Mg、Au：Mg或Ag：Mg。例如，第一电极810和第二电极820中的每一者可以堆叠至30nm至300nm的厚度。
在本公开的第二示例性实施方案中，第一电荷转移层840可以是向EML 850提供电子的ETL。在一个示例性实施方案中，第一电荷转移层840包括在第一电极810和EML 850之间设置为与第一电极810相邻的EIL 842，以及在第一电极810和EML 850之间设置为与EML850相邻的ETL 844。
EIL 842可以由其中诸如Al、Cd、Cs、Cu、Ga、Ge、In或Li掺杂有氟或结合有氟的金属的材料组成，或者由未掺杂或掺杂有Al、Mg、In、Li、Ga、Cd、Cs或Cu的金属氧化物(例如，TiO2、ZnO、ZrO、SnO2、WO3或Ta2O3)组成。
ETL 844可以由无机材料和/或有机材料组成。当ETL 844可以由无机材料组成时，ETL 844可以由选自金属/非金属氧化物例如未掺杂或掺杂有Al、Mg、In、Li、Ga、Cd、Cs或Cu的TiO2、ZnO、ZrO、SnO2、WO3、Ta2O3、HfO3、Al2O3、ZrSiO4、BaTiO3和BaZrO3；半导体颗粒例如未掺杂或掺杂有Al、Mg、In、Li、Ga、Cd、Cs或Cu的CdS、ZnSe和ZnS；氮化物例如Si3N4；及其组合的无机材料组成。
当ETL 844由有机材料组成时，ETL 844可以由诸如基于
唑的化合物、基于异
唑的化合物、基于三唑的化合物、基于异噻唑的化合物、基于
二唑的化合物、基于噻二唑的化合物、基于菲咯啉的化合物、基于苝的化合物、基于苯并
唑的化合物、基于苯并噻唑的化合物、基于苯并咪唑的化合物、基于芘的化合物、基于三嗪的化合物或铝络合物的有机材料组成。具体地，可用于形成ETL 844的有机材料可以选自TAZ、BCP、TPBi、2-[4-(9,10-二-2-萘基-2-蒽基)苯基]-1-苯基-1H-苯并咪唑、Alq3、Balq、LIQ、Salq及其组合，但是本公开不限于此。
然而，第一电荷转移层840可以形成为仅为ETL 844的单层。替选地，第一电荷转移层840可以形成为通过将碳酸铯与上述电子传输无机材料共混而形成的ETL 844的单层。作为一个示例，EIL 842和ETL 844中的每一者可以堆叠至10nm至200nm的厚度，并且优选地，10nm至100nm的厚度。
EML 850可以由无机复合发光材料100组成，无机复合发光材料100包括由包围无机发光颗粒110的表面的多孔涂层120形成的无机发光体102(参见图1)，以及可以透入到多孔涂层120的孔122中的散射剂130。有机发光颗粒110可以是具有芯110a和壳110b的异质结构的QD或QR。
当EML 850由诸如QD或QR的无机发光颗粒组成时，通过使用溶液法将在溶剂中包含QD或QR的溶液施加至第一电荷转移层840例如ETL844上并使溶剂挥发来形成EML 850。
同时，在本公开的第二示例性实施方案中，第二电荷转移层860可以是向EML 850提供空穴的空穴转移层。在一个示例性实施方案中，第二电荷转移层860包括在第二电极820和EML 850之间设置为与第二电极820相邻的HIL 862，以及在第二电极820和EML 850之间设置为与EML850相邻的HTL 864。
HIL 862可以由选自PEDOT：PSS、掺杂F4-TCNQ的TDATA如p型掺杂的酞菁(例如，掺杂F4-TCNQ的ZnPc)、掺杂F4-TCNQ的α-NPD、HAT-CN及其组合的材料组成，但是本公开不限于此。作为一个示例，诸如F4-TCNQ的掺杂剂可以相对于主体的重量以1wt％至30wt％的量用于掺杂主体。根据LED 800的结构和类型，可以省略HIL 862。
HTL 864可以由无机材料或有机材料组成。作为一个示例，HTL 864可以由选自芳基胺如CBP、α-NPD、TPD、螺-TPD、DNTPD、TCTA、m-MTDATA、TFB和聚-TPD；聚苯胺；聚吡咯；聚(对)亚苯基亚乙烯基如PPV、MEH-PPV和MOMO-PPV及其衍生物；铜酞菁；芳香族叔胺或多核叔胺；4,4'-双(对咔唑基)-1,1'-联苯化合物；N,N,N',N'-四芳基联苯胺；PEDOT：PSS及其衍生物；聚-N-乙烯基咔唑及其衍生物；聚甲基丙烯酸酯及其衍生物；聚(9,9-辛基芴)及其衍生物；聚(螺芴)及其衍生物；NPB；螺-NPB及其组合的有机材料组成。
当HTL 864由无机材料组成时，HTL 864可以由选自金属氧化物如NiO、MoO3、Cr2O3、Bi2O3和p型ZnO；非氧化等价物如硫氰酸铜(CuSCN)、Mo2S和p型GaN；及其组合的无机材料组成。
第二电荷转移层860可以形成为单层。例如，第二电荷转移层860可以在不具有HIL862的情况下仅由HTL 864组成，或者可以通过用空穴注入材料(例如，PEDOT：PSS)掺杂上述空穴传输有机材料来制备。HIL 862和HTL 864的厚度可以在10nm至200nm的范围内，并且优选地在10nm至100nm的范围内，但是本公开不限于此。
类似于第一示例性实施方案，根据本公开的第二示例性实施方案的LED 800可以包括与EML 850相邻设置的至少一个激子阻挡层。例如，LED 800还可以包括设置在EML 850和HTL 864之间以控制和防止电子的转移的EBL，以及设置在ETL 844和EML 850之间以控制和防止空穴的转移的HBL。
可以根据无机发光颗粒110的组成和组分发射具有各种颜色的光，并且可以使用具有异质结构的无机发光颗粒110来增强量子效率。由于多孔涂层120，无机发光颗粒110不会以预定距离或更小的距离彼此接近，因此可以防止由FRET现象导致的发光效率下降。随着散射剂130透入到多孔涂层120中，可以改善从无机发光颗粒110发射的光的散射特性和亮度特性。因此，可以增强包括无机复合发光材料100的无机LED 800的发光效率和亮度。
因此，将根据本公开的无机复合发光材料应用于EML的无机LED可以应用于诸如照明装置或显示装置的发光设备。作为一个示例，将描述具有其中根据本公开的无机复合发光材料被应用于EML的LED的发光设备。图9是示意性地示出根据本公开的一个示例性实施方案的无机发光显示装置的截面图。
如图9所示，无机发光显示装置900包括基板910、作为设置在基板910上的驱动元件的薄膜晶体管Tr、以及连接至薄膜晶体管Tr的LED(D)。
在基板910上形成有由氧化物半导体材料或多晶硅组成的半导体层922。当半导体层922由氧化物半导体材料组成时，可以在半导体层922下方形成屏蔽图案(未示出)以防止光入射到半导体层922上，从而防止由于光引起的半导体层922的劣化。相反，半导体层922可以由多晶硅组成，并且在这种情况下，半导体层922的相对边缘可以掺杂有杂质。
在半导体层922上形成有由绝缘材料组成的栅极绝缘膜924。栅极绝缘膜924可以由诸如氧化硅(SiO2)或氮化硅(SiNx)的无机绝缘材料组成。在栅极绝缘膜924上形成有由诸如金属的导电材料组成的栅电极930，以对应于半导体层922的中心。
在栅电极930上形成有由绝缘材料组成的层间绝缘膜932。层间绝缘膜932可以由诸如氧化硅(SiO2)或氮化硅(SiNx)的无机绝缘材料形成，或者由诸如苯并环丁烯或光压克力的有机绝缘材料形成。
层间绝缘膜932具有使半导体层922的两侧露出的第一半导体层接触孔934和第二半导体层接触孔936。第一半导体层接触孔934和第二半导体层接触孔936设置在栅电极930的任一侧上，使得第一半导体层接触孔934和第二半导体层接触孔936与栅电极930间隔开。在层间绝缘膜932上形成有由诸如金属的导电材料组成的源电极940和漏电极942。
源电极940和漏电极942设置在栅电极930的任一侧上，使得源电极940和漏电极942与栅电极930间隔开，并且经由第一半导体层接触孔934和第二半导体层接触孔936连接至半导体层922的两个相对侧。
作为驱动元件的薄膜晶体管Tr包括半导体层922、栅电极930、源电极940和漏电极942。
在图9中，薄膜晶体管Tr具有其中栅电极930、源电极940和漏电极942设置在半导体层922上的共面结构。替选地，薄膜晶体管Tr可以具有其中栅电极设置在半导体层下方，并且源电极和漏电极设置在半导体层上的反交错结构。在这种情况下，半导体层可以由非晶硅组成。
尽管在图9中未示出，但是像素区域由彼此交叉的栅极线和数据线限定，并且还设置链接至栅极线和数据线的开关元件。开关元件链接至作为驱动元件的薄膜晶体管Tr。此外，还可以包括设置为与栅极线或数据线间隔开并平行于栅极线或数据线的电源线，以及存储电容器，以在一帧期间恒定地保持作为驱动元件的薄膜晶体管Tr的栅电极的电压。
同时，钝化层950覆盖驱动薄膜晶体管Tr，所述钝化层950具有通过其使薄膜晶体管Tr的漏电极942露出的漏极接触孔952。
对于每个像素区域，在钝化层950上形成有通过漏极接触孔952连接至薄膜晶体管Tr的漏电极942的第一电极1010。第一电极1010可以是阳极或阴极，并且可以由具有相对高的功函数的导电材料组成。例如，第一电极1010可以由掺杂或未掺杂的金属氧化物例如ITO、IZO、ITZO、ICO、SnO2、In2O3、Cd：ZnO、F：SnO2、In：SnO2、Ga：SnO2或AZO组成，或不同于上述金属氧化物，由包括镍(Ni)、铂(Pt)、金(Au)、银(Ag)或铱(Ir)的金属材料或CNT组成。
同时，当本公开的发光显示装置900为顶部发光型时，还可以在第一电极1010下方形成有反射电极或反射层。例如，反射电极或反射电极层可以由铝-钯-铜(APC)合金组成。
另外，形成堤层968以覆盖钝化层950上的第一电极1010的两端。堤层968被配置为使对应于像素区域的第一电极1010的中心露出。
在第一电极1010上形成有包含根据本公开的无机复合发光材料100的发光层1030。发光层1030可以仅由EML组成，或者可以具有多个电荷转移层以便提高发光效率。作为一个示例，第一电荷转移层740或840(参见图7和图8)可以形成在第一电极1010和发光层1030之间，并且第二电荷转移层760或860(参见图7和图8)还可以形成在发光层1030和第二电极1020之间。
第二电极1020形成在形成于基板910上的发光层1030上。第二电极1020可以设置在显示区域的整个表面上，由具有相对低的功函数的导电材料组成，并且可以是阴极或阳极。例如，第二电极1020可以是Ca、Ba、Ca/Al、LiF/Ca、LiF/Al、BaF2/Al、CsF/Al、CaCO3/Al、BaF2/Ca/Al、Al、Mg、Au：Mg或Ag：Mg。
例如，无机复合发光材料100包括无机发光体102(参见图1)，其由包围无机发光颗粒110的表面的多孔涂层120组成，和透入到形成在多孔涂层120中的多个孔122中的散射剂130。构成根据本公开的无机复合发光材料100的无机发光颗粒110可以由芯110a和壳110b的异质结构组成。由于可以改变芯110a的组分的组成比或者调节壳110b的厚度，所以可以实现各种波段中的发光。另外，由于设置多孔涂层120以防止无机发光颗粒110布置为彼此非常靠近，因此可以防止由FRET现象导致的发光效率的降低。随着散射剂130透入到多孔涂层120中，从无机发光颗粒110发射的光可以被有效地散射。因此，增强了应用根据本公开的无机复合发光材料100的无机LED(D)的亮度和发光效率，并因此还可以增强无机发光显示装置900的亮度和发光效率。
在下文中，将根据以下实例描述本公开，但是本公开不限于以下实例中描述的技术构思。
合成例1：无机发光体的合成
通过以下方法合成具有包围QD表面的多孔二氧化硅涂层(第二壳)的无机发光体，所述QD具有芯-壳结构。将溶解在0.5mL的氯仿中的3.0μM的QD(InP/ZnS2/ZnS；电致发光峰：628nm)与作为十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)水溶液(55mM)的2.5mL(137.5μM)成孔剂混合并搅拌，从而制备均质微乳液。将混合物在50℃加热约15分钟以使氯仿蒸发，从而制备CTAB稳定的清澈QD水溶液。将QD水溶液用预先在50℃加热的45mL NaOH溶液(13mM)稀释，向其中加入0.5mL原硅酸四乙酯(TEOS)和3mL乙酸乙酯，然后在搅拌同时继续反应15分钟。将所得混合物缓慢冷却至室温，然后用乙醇反复洗涤二氧化硅包封的QD以除去未反应的前体，从而合成具有被多孔二氧化硅涂层包围的QD表面的无机发光体。
合成例2：无机发光体的合成
除了将作为成孔剂的CTAB的含量调节至5.0mL(275μM)之外，以与合成例1中所述相同的方式合成具有被多孔二氧化硅涂层包围的QD表面的无机发光体。
合成例3：无机发光体的合成
除了将作为成孔剂的CTAB的含量调节至10.0mL(550μM)之外，以与合成例1中所述相同的方式合成具有被多孔二氧化硅涂层包围的QD表面的无机发光体。
合成例4：无机发光体的合成
除了将作为成孔剂的CTAB的含量调节至5.0mL(275μM)以及将此处加入的TEOS的量调节至1.0mL之外，以与合成例1中所述相同的方式合成具有被多孔二氧化硅涂层包围的QD表面的无机发光体。
合成例5：无机发光体的合成
除了将作为成孔剂的CTAB的含量调节至5.0mL(275μM)以及将此处加入的TEOS的量调节至1.5mL之外，以与合成例1中所述相同的方式合成具有被多孔二氧化硅涂层包围的QD表面的无机发光体。
实验例1：确认无机发光体表面的孔径和均匀性
使用透射电子显微镜(TEM)测量构成在合成例1至5中合成的无机发光体各自的外表面的多孔二氧化硅涂层中形成的孔的尺寸和均匀性。图10A和图10B分别是合成例1和2中制造的无机发光体表面的电子显微镜图像。在合成例1至3中制造的无机发光体的二氧化硅表面中形成的孔的平均尺寸分别为5nm至7nm、3nm至4nm和2nm至6nm。另外，确认在合成例1和2中制造的无机发光体的表面中非常均匀地形成了孔。此外，图11示出了合成例2中制备的无机发光体的截面结构的TEM图像。确认多孔二氧化硅涂层均匀地形成在QD表面中。在合成例4和5中，即使通过增加TEOS的含量，在二氧化硅涂覆的表面中形成的孔的尺寸也与合成例2中的相同。
实施例1：无机复合发光材料的制备
基于合成例2中合成的无机发光体，制备其中掺杂有作为无机散射剂的5wt％的偏振TiO2(平均粒径：3nm)的无机复合发光材料。随后，评估以下发光特性。
比较例1：QD
使用未被多孔二氧化硅涂层包围的QD评估以下发光特性。
比较例2：无机发光体
使用其中QD表面被多孔二氧化硅涂层包围而不添加散射剂的无机发光体评估以下发光特性。
比较例3：无机复合发光材料的制备
通过经由重复实施例1的工序制备无机复合发光材料来评估以下发光特性，不同之处在于，相对于无机发光体添加平均粒径为6nm的5wt％的TiO2作为无机散射物质。
实验例2：评估无机发光材料的物理特性
对于在实施例1和比较例1至3中的每一个中制备的发光材料，评估亮度、发光特性例如光致发光量子产量(PLQY)和内量子效率以及稳定性。将实施例1和比较例1至3中制备的发光材料中的每一种的亮度在536nm的绿色波长和6V的测量条件下相互比较，合成例1中合成的无机发光体的初始发射波长为628nm，亮度为697cd/m2，并且通过测量样品在120℃下保持30分钟后的亮度来评估稳定性。测量根据实施例和比较例的无机复合发光材料的物理特性的结果示于表1和图12中。
[表1]
无机复合发光材料物理特性的评估
如表1和图12所示，与仅使用QD的情况(比较例1)相比，QD表面被多孔二氧化硅涂层(比较例2)包围的无机发光体的亮度增加，并且其PLQY仅为5.08％。另外，在散射剂未透入到多孔二氧化硅涂层的孔中的情况(比较例3)下，亮度增加，但发生散射剂的聚集。相比之下，当QD表面被多孔二氧化硅涂层包围，并且散射剂能够透入到多孔二氧化硅涂层表面中形成的孔中(实施例1)时，与仅使用QD时相比，亮度增加156.2％，与不使用散射剂时相比，亮度增加了78.3％。与散射剂未透入到孔中时相比，亮度增加了25.8％。因此，确认根据本公开，在亮度和发光效率方面得到改善的无机复合发光材料可以应用于发光膜、LED封装或发光设备。
根据本公开的无机复合发光材料包括无机发光体和散射剂，无机发光体包括包围无机发光颗粒的表面的多孔涂层，散射剂可以透入到多孔涂层的孔中。
通过改变无机发光颗粒的组成和组分，可以发射具有各种波长的光。由于多孔涂层，实现发光的无机发光颗粒可以布置成在特定距离内彼此不接近，因此防止由于FRET现象能量转移到相邻的无机发光颗粒，从而防止发光特性的劣化。
此外，散射剂透入到无机发光体的表面可以导致从无机发光颗粒发射的光朝向外部的有效透射和散射。因此，本公开提出的无机复合发光材料可以广泛应用于发光膜、LED封装、LED或发光设备，在发光效率和亮度方面得到改善。
本公开中公开了以下实施方案：
1.一种无机复合发光材料，包括无机发光体，所述无机发光体包括：
被配置成发光的无机发光颗粒；和
包围所述无机发光颗粒的多孔涂层，所述多孔涂层具有多个孔。
2.根据项1所述的无机复合发光材料，还包括在所述无机发光体的所述多孔涂层中的所述多个孔的至少一部分孔内的散射剂，所述散射剂被配置成散射从所述无机发光颗粒发射的光。
3.根据项2所述的无机复合发光材料，其中所述散射剂由如下中的至少之一形成：有机硅、二氧化硅(SiO2)、氧化铝(Al2O3)、氧化钛(TiO2)、氧化锆(ZrO2)、硫酸钡(BaSO4)、氧化锌(ZnO)以及氟化镁(MgF)。
4.根据项2所述的无机复合发光材料，其中相对于100重量份的所述无机发光体，所述无机复合发光材料包括1重量份至30重量份的所述散射剂。
5.根据项1所述的无机复合发光材料，其中所述无机发光颗粒是量子点、量子棒和荧光体中的至少之一。
6.根据项5所述的无机复合发光材料，其中所述无机发光颗粒是包括芯和包围所述芯的壳的量子点。
7.根据项1所述的无机复合发光材料，其中所述多孔涂层由如下中的至少之一形成：二氧化硅(SiO2)、氧化钛(TiO2)、氧化铝(Al2O3)、氧化锆(ZrO2)、氧化锌(ZnO)、铌、锆、铈以及硅酸盐。
8.根据项1所述的无机复合发光材料，其中所述多孔涂层的所述多个孔具有小于2nm的平均直径。
9.根据项1所述的无机复合发光材料，其中所述多孔涂层的所述多个孔具有2nm以上且小于50nm的平均直径。
10.根据项1所述的无机复合发光材料，其中所述多孔涂层的所述多个孔具有50nm以上的平均直径。
11.根据项1所述的无机复合发光材料，其中所述无机发光颗粒之间的距离大于所述多孔涂层的厚度。
12.一种发光膜，包括：
基体树脂；和
分散在所述基体树脂中的根据项1所述的无机复合发光材料。
13.根据项12所述的发光膜，
其中所述无机复合发光材料还包括在所述无机发光体的所述多孔涂层中的所述多个孔的至少一部分孔内的散射剂，以及
其中所述散射剂的折射率大于所述基体树脂的折射率，并且其中所述散射剂的折射率小于所述无机发光颗粒的折射率。
14.一种液晶显示(LCD)装置，包括：
被配置成发光的背光单元；
液晶面板；和
布置在所述背光单元与所述液晶面板之间的根据项12或13所述的发光膜。
15.一种发光二极管(LED)封装，包括：
被配置成发光的LED芯片；和
封装部，其覆盖所述LED芯片并且包括根据项1所述的无机复合发光材料。
16.根据项15所述的发光二极管(LED)封装，其中所述封装部还包括基体树脂，所述无机复合发光材料分散在所述基体树脂中。
17.根据项16所述的发光二极管(LED)封装，其中所述无机复合发光材料还包括在所述无机发光体的所述多孔涂层中的所述多个孔的至少一部分孔内的散射剂，以及
其中所述散射剂的折射率大于所述基体树脂的折射率，并且其中所述散射剂的折射率小于所述无机发光颗粒的折射率。
18.一种显示装置，包括：
包括LED组合件的背光单元，所述LED组合件包括根据项15至17中任一项所述的发光二极管(LED)封装；和
在所述背光单元上的显示面板。
19.一种发光二极管(LED)，包括：
第一电极；
第二电极；和
布置在所述第一电极与所述第二电极之间的发光层，所述发光层包括根据项1至11中任一项所述的无机复合发光材料。
20.一种发光装置，包括：
基板；和
在所述基板上的根据项19所述的发光二极管。
虽然已经参考示例性实施方案和实例描述了本公开，但是这些实施方案和实例并不旨在限制本公开的范围。相反，对于本领域技术人员明显的是，在不脱离本公开的精神或范围的情况下，可以在本公开中进行各种修改和变化。因此，旨在本公开覆盖本公开的修改和变化，只要其落入所附权利要求及其等同物的范围内。
Claims (18)
1.一种无机复合发光材料，包括无机发光体，所述无机发光体包括：
被配置成发光的无机发光颗粒；和
包围所述无机发光颗粒的多孔涂层，所述多孔涂层具有形成在其外表面上的多个孔，其中所述多孔涂层形成为覆盖各个无机发光颗粒的表面；以及
所述无机复合发光材料还包括在所述无机发光体的所述多孔涂层中的所述多个孔的至少一部分孔内的散射剂，所述散射剂被配置成散射从所述无机发光颗粒发射的光，所述散射剂的尺寸设置为小于所述孔的尺寸，
其中所述散射剂的折射率小于所述无机发光颗粒的折射率；以及
其中相对于100重量份的所述无机发光体，所述无机复合发光材料包括1重量份至30重量份的所述散射剂。
2.根据权利要求1所述的无机复合发光材料，其中所述散射剂由如下中的至少之一形成：有机硅、二氧化硅(SiO2)、氧化铝(Al2O3)、氧化钛(TiO2)、氧化锆(ZrO2)、硫酸钡(BaSO4)、氧化锌(ZnO)以及氟化镁(MgF)。
3.根据权利要求1所述的无机复合发光材料，其中所述无机发光颗粒是量子点、量子棒和荧光体中的至少之一。
4.根据权利要求3所述的无机复合发光材料，其中所述无机发光颗粒是包括芯和包围所述芯的壳的量子点。
5.根据权利要求1所述的无机复合发光材料，其中所述多孔涂层由如下中的至少之一形成：二氧化硅(SiO2)、氧化钛(TiO2)、氧化铝(Al2O3)、氧化锆(ZrO2)、氧化锌(ZnO)、铌、锆、铈以及硅酸盐。
6.根据权利要求1所述的无机复合发光材料，其中所述多孔涂层的所述多个孔具有小于2nm的平均直径。
7.根据权利要求1所述的无机复合发光材料，其中所述多孔涂层的所述多个孔具有2nm以上且小于50nm的平均直径。
8.根据权利要求1所述的无机复合发光材料，其中所述多孔涂层的所述多个孔具有50nm以上的平均直径。
9.根据权利要求1所述的无机复合发光材料，其中所述无机发光颗粒之间的距离大于所述多孔涂层的厚度。
10.一种发光膜，包括：
基体树脂；和
分散在所述基体树脂中的根据权利要求1所述的无机复合发光材料。
11.根据权利要求10所述的发光膜，
其中所述散射剂的折射率大于所述基体树脂的折射率。
12.一种液晶显示(LCD)装置，包括：
被配置成发光的背光单元；
液晶面板；和
布置在所述背光单元与所述液晶面板之间的根据权利要求10或11所述的发光膜。
13.一种发光二极管(LED)封装，包括：
被配置成发光的LED芯片；和
封装部，其覆盖所述LED芯片并且包括根据权利要求1所述的无机复合发光材料。
14.根据权利要求13所述的发光二极管(LED)封装，其中所述封装部还包括基体树脂，所述无机复合发光材料分散在所述基体树脂中。
15.根据权利要求14所述的发光二极管(LED)封装，
其中所述散射剂的折射率大于所述基体树脂的折射率。
16.一种显示装置，包括：
包括LED组合件的背光单元，所述LED组合件包括根据权利要求13至15中任一项所述的发光二极管(LED)封装；和
在所述背光单元上的显示面板。
17.一种发光二极管(LED)，包括：
第一电极；
第二电极；和
布置在所述第一电极与所述第二电极之间的发光层，所述发光层包括根据权利要求1至9中任一项所述的无机复合发光材料。
18.一种发光装置，包括：
基板；和
在所述基板上的根据权利要求17所述的发光二极管。
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