CN109502705A - 一种将电絮凝和电芬顿技术联用处理有机污染物的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种将电絮凝和电芬顿技术联用处理有机污染物的方法,主要步骤包括:1)用于去除藻华污水中悬浮的蓝藻的电絮凝过程;2)用于降解上清液中的有机污染物的电芬顿过程,将絮凝步骤沉淀底泥排出后,保留上清液,将石墨‑炭黑混合空气扩散阴极与Ti/IrO2金属板通过外电路接通,Ti/IrO2金属板作为阳极,石墨‑炭黑混合空气扩散阴极作为阴极,在300rpm的磁力搅拌辅助下进行电芬顿降解水中藻毒素实验。电絮凝技术与电芬顿技术所需的铁离子与过氧化氢无需外界投加,全部由系统内部原位生成,只需控制电路的接通和电流的大小即可调整系统处理模式、处理效率与速度。
Description
技术领域
本发明涉及电化学技术领域,特别涉及一种可将电絮凝技术以及电芬顿技术联用的可切换三电极反应器及其构建方法,以及在处理富含悬浮污染物以及难降解有机污染物的水体(以藻华污水为例)的应用。
背景技术
水是经济和社会发展的物质基础,我国水资源储量丰富,但人均占有量少,我国属于严重缺水国家。近年来,随着经济的快速发展和人口的急剧增加,水体富营养化日趋严重,蓝藻水华频繁发生。受蓝藻水华污染的水体除了会产生颜色和异味外,还会使得饮用水水源受到威胁,蓝藻细胞分泌的次生代谢物微囊藻毒素,通过食物链进入人体,严重威胁着人类的健康。目前,针对蓝藻水华的控制,已有多种方式,如物理法(微滤机法、气浮法、直接过滤法、黏土除藻法、微电解法、紫外光照射法等),生物法(微生物控藻、植物控藻、动物控藻等)和化学法(混凝沉淀、氧化杀藻、非氧化型杀藻)。
目前,电絮凝技术逐步受到了学者以及技术人员的关注,其去除污染物主要包括絮体产生、污染物聚集、污染物与水体的分离及去除3个步骤(包括气浮和沉淀)。将金属板(铁或铝)作为牺牲阳极,接入电路后,阳极通电溶出的金属离子在水中形成羟基水合物胶体,其通过静电吸附以及网捕作用将水中污染物捕获并聚集,使水体中的悬浮污染物易于与水分离。电絮凝技术结合了电化学、化学混凝、气浮3种技术,实现了较短的电解时间内高效去除污染物。
但是电絮凝过程可能由于电流的刺激造成蓝藻细胞的破损,释放胞内物质,尤其是微囊藻毒素的大量释放,严重威胁了水质安全。同时,随絮体进入底泥中的蓝藻细胞,由于生存环境的改变,及底泥在处理处置过程对其造成的影响,可能会造成藻细胞的细胞破损化及死亡分解,释放出大量的藻毒素,造成二次污染,影响水质安全。同时,电絮凝方法无法有效去除水体中已经存在的藻毒素。因此单纯应用电絮凝技术无法彻底处理受水华污染的水体。
高级氧化技术(advanced oxidation process,AOPs)是处理难降解有机废水最具有应用前景的方法之一。AOPs的核心是通过外界能量(光能、电能等)和物质(O3、H2O2等)的持续输入,经过一系列物理过程和化学反应,产生具有强氧化性的羟基自由基(·OH),将废水中的有机污染物氧化成CO2、H2O和无机盐等。由于羟基自由基氧化电位高达2.8V,几乎可以氧化废水中的各种有机物,因此具有广泛的应用前景。其中电芬顿法将高级氧化技术应用于电化学系统中,在阴极持续生产出的过氧化氢在溶液中的亚铁离子的催化下变成羟基自由基和三价铁离子,羟基自由基将溶液中的有机物矿化,三价铁在阴极还原成为二价铁离子继续进行催化反应。电芬顿技术在以下四个方面具有显著优势:(1)作为芬顿试剂的H2O2可在反应过程中产生,避免了运输和贮存药剂时可能产生的危险;(2)控制参数仅有电压和电流,便于实现自动化控制;(3)有机物矿化程度高,且能耗相对较低;(4)铁离子可以不断循环,无需持续添加药剂并避免了底泥的产生。
发明内容
本发明的目的是针对上述存在的问题,提供一种将电絮凝技术和电芬顿技术联用处理有机污染物的方法,即通过不同电路的切换将电絮凝与电芬顿技术相耦合在同一反应器中,用于去除水中的悬浮污染物(蓝藻)以及难降解有机污染物(藻毒素),达到藻华污染水体的清洁处理。
本发明为解决背景技术中提出的技术问题,采用的技术方案是:一种将电絮凝和电芬顿技术联用处理有机污染物的方法,采用可切换三电极反应器,所述可切换三电极反应器主要由有机玻璃容器、石墨-炭黑混合空气扩散阴极、铁板、Ti/IrO2复合金属板以及连接线路组成,所述有机玻璃容器在侧壁上开设圆孔用以固定所述石墨-炭黑混合空气扩散阴极,在顶部与所述石墨-炭黑混合空气扩散阴极平行方向分别开两个槽口,分别插入Ti/IrO2金属板以及铁板,三个电极均引出导线用于接通电路,所述有机玻璃容器底部开孔设置排泥孔;
所述石墨-炭黑混合空气扩散阴极由催化层、扩散层和不锈钢网组成的叠层结构:催化层是由质量比5:1的石墨和炭黑,用无水乙醇溶解,经超声搅拌、滴加聚四氟乙烯悬浮液、超声搅拌,最后水浴蒸发多余无水乙醇成面团状,经辊压机层层辊压制成的;扩散层是由炭黑同样经以上步骤制成,煅烧后,与催化层分别辊压在钢网的两面,最后制成石墨-炭黑混合空气扩散阴极,包括以下步骤:
1)用于去除藻华污水中悬浮的蓝藻的电絮凝过程:
将铁板与Ti/IrO2金属板通过外电路接通,铁板作为阳极,Ti/IrO2金属板作为阴极,阴阳极板浸入藻液中的面积为4cm×5cm=20cm2,在300rpm的磁力搅拌辅助下进行电絮凝实验,断电并停掉磁力搅拌后静置沉降;
2)用于降解上清液中的有机污染物的电芬顿过程:
将絮凝步骤沉淀底泥排出后,保留上清液,将石墨-炭黑混合空气扩散阴极与Ti/IrO2金属板通过外电路接通,Ti/IrO2金属板作为阳极,石墨-炭黑混合空气扩散阴极作为阴极,在300rpm的磁力搅拌辅助下进行电芬顿降解水中藻毒素实验。
所述步骤1)中选取电流为100mA。
所述步骤1)中选取电絮凝时间为30~60min。
所述步骤1)中选取pH=4~10。
所述步骤1)中优选曝气。
所述步骤1)中最佳工艺条件:当初始pH=8,施加100mA电流,通电40min,通入空气曝气1.5L/min,断电后沉降30min。
所述步骤2)中选取电流为7~35mA。
所述步骤2)中选取pH 3。
所述步骤2)中最佳工艺条件:当初始pH=3,施加35mA电流,通电30min。
与现有技术相比,本发明的有益效果是:
1、电絮凝技术与电芬顿技术所需的铁离子与过氧化氢无需外界投加,全部由系统内部原位生成,只需控制电路的接通和电流的大小即可调整系统处理模式、处理效率与速度。
2、电絮凝技术处理水中悬浮污染物所残余的铁离子可以得到进一步利用,在电芬顿系统中发挥催化作用。
3、系统造价低廉,有机玻璃、铁板、石墨-炭黑混合空气阴极均廉价易得。
4、系统对于藻华污水的处理速度及强度可通过控制电流的大小调控,操作简单方便。
5、单纯应用电絮凝技术,对于蓝藻的最高去除率可达96±1.2%,但是絮凝技术无法有效去除水中的藻毒素(去除率最高15%);单纯应用电芬顿技术对水华藻液实施无差别矿化处理,最佳条件下(pH=3,投入Fe2+0.4mM施加电流140mA,运行时间120min),水体中藻细胞去除94.4±2.5%,藻毒素去除率达100%,但是TOC降解率仅为74.3±1.1%,纯电芬顿技术无法将溶液内所有有机物完全矿化,同时能耗非常高(5.6±0.2kWh m-3);将两种电化学技术联用,不仅可去除藻华污水中的蓝藻与藻毒素,同时相比于纯电芬顿技术,时间短(完成一批操作共需100min)能耗低(仅需0.49±0.04kWh m-3)。
6、本系统所具备的功能不仅仅局限于藻华污水的处理,将电絮凝与电芬顿技术联用可应用于其他富含悬浮污染物与可溶性难降解有机污染物的水体处理(例如造纸废水,皮革废水等)。针对不同类型不同浓度的复合复杂污染物,可通过调节电流大小和pH等实验参数优化去除效果。
附图说明
图1是电絮凝和电芬顿技术联用处理有机污染物的装置示意图。
附图标记:1-有机玻璃容器,2-磁力搅拌器,3-磁子,4-排泥孔,5-石墨-炭黑混合空气扩散阴极,6-钛基复合金属电极,7-铁板,8-导线。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明技术方案作进一步详细描述。
如图1所示,本发明是基于一种将电絮凝和电芬顿技术联用的可切换三电极反应器处理悬浮物和难降解有机污染物的,包括有机玻璃容器1和搅拌装置(磁力搅拌器2和磁子3)。
所述有机玻璃容器1的侧壁设有一个通孔,所述有机玻璃容器1的顶部设有两个长形槽口,所述有机玻璃容器的底部设置排泥孔4,所述搅拌装置包括设置在所述有机玻璃容器1内的磁子3和设置在所述机玻璃容器1下方的磁力搅拌器2。
所述通孔内嵌装有石墨-炭黑混合空气扩散阴极5,所述石墨-炭黑混合空气扩散阴极5是由依次层叠压合的扩散层、不锈钢网片和催化层构成的复合层结构;所述扩散层是由导电炭黑与聚四氟乙烯混合物构成的薄片,所述不锈钢网片为60目、0.1mm厚度的不锈钢网片,所述不锈钢网片内嵌有催化层材料,所述催化层材料是由粉末状石墨和粉末状导电炭黑构成的碳粉混合物;所述催化层与所述不锈钢网片的一面贴合,通过辊压使催化层嵌入到所述不锈钢网片中,形成0.5mm的薄片;扩散层与所述不锈钢网片的另一面贴合,通过辊压使所述扩散层与所述不锈钢网片紧密压合;所述石墨-炭黑混合空气扩散阴极5的扩散层朝向所述有机玻璃容器1的外侧。
两个长形槽口按照与所述石墨-炭黑混合空气扩散阴极5的板面平行布置、且与所述石墨-炭黑混合空气扩散阴极5的距离分别为2cm和4cm;两个长形槽口内分别插装有钛基复合金属电极6和铁板7,所述钛基复合金属电极是Ti/IrO2复合金属板、Ti/Pt复合金属板和Ti/Ru/Ir复合金属板中的一种。所述钛基复合金属电极6位于所述石墨-炭黑混合空气扩散阴极5与所述铁板7之间。
所述石墨-炭黑混合空气扩散阴极5、钛基复合金属电极6和铁板7均设有引出导线;引出导线的连接通过切换具有下述两种情形之一:
情形一、所述铁板7的引出导线与所述钛基复合金属电极6的引出导线分别连接至一恒流稳压电源的两极,所述铁板7为电絮凝阶段的阳极用于释放铁离子;
情形二、所述钛基复合金属电极6的引出导线与所述石墨-炭黑混合空气扩散阴极5的引出导线分别连接至一恒流稳压电源的两极,所述石墨-炭黑混合空气扩散阴极5为电芬顿阶段的阴极用于催化产生过氧化氢。
实施例:
实验选取铜绿微囊藻(FACHB-905)作为污染藻源,将藻密度达到5×106cell/mL的藻溶液作为实验污染水体,添加50mM硫酸钠溶液作为辅助电解质。溶液的pH值通过氢氧化钠溶液和稀硫酸溶液调控酸碱度。
阶段一,电絮凝技术去除藻华污水中悬浮的蓝藻
将铁板与Ti/IrO2金属板通过恒流稳压电源接通,铁板作为阳极,Ti/IrO2金属板作为阴极。阴阳极板浸入藻液中的面积为4cm×5cm=20cm2,在300rpm的磁力搅拌辅助下进行电絮凝实验,断电并停掉磁力搅拌后静置30min沉降,取液面下2cm处水样做藻浓度和藻毒素浓度分析。通过实验不断优化实验条件参数。
对于阶段一,反应器中发生的主要化学反应如下:
Fe→Fe2++2e-
Fe2++2OH-→Fe(OH)2
4Fe2++O2+2H2O→4Fe3++4OH-
Fe3++3OH-→Fe(OH)3
对于铜绿微囊藻藻华污水处理,电絮凝技术去除蓝藻参数选取如下:
电流为100mA;电絮凝时间为30min,40min,60min三个取值;选取pH 4,6,8,10四个取值;选取曝气/不曝气两个控制因素。将以上条件一一搭配进行正交试验,确定电絮凝技术除藻最佳效果参数,实施效果如表1。
表1
经正交试验确定:当初始pH=8,施加100mA电流,通电40min,通入空气曝气(1.5L/min)断电后沉降30min,水体中蓝藻去除率达到96±1.2%。
阶段二,电芬顿技术降解上清液中的有机污染物
将絮凝步骤沉淀底泥排出后,保留上清液,pH值调节至3,将石墨-炭黑混合空气阴极与Ti/IrO2金属板通过恒流稳压电源接通,Ti/IrO2金属板作为阳极,石墨-炭黑混合空气扩散阴极作为阴极,在300rpm的磁力搅拌辅助下进行电芬顿降解水中藻毒素实验。
对于阶段二,反应器中发生的主要化学反应如下:
O2+2H++2e-→H2O2(E°=0.68V/SHE)
Fe2++H2O2→Fe3++·OH+OH-
Fe3++e-→Fe2+(E°=0.77V/SHE)
电芬顿技术去除水体中藻毒素参数选取如下:
选取pH为3,电流为7mA,14mA,21mA,28mA,35mA五个取值,将以上条件一一搭配进行正交试验,确定电芬顿技术除藻毒素最佳效果参数,实施效果如表2。
表2
经不断优化实验条件参数,确定:当初始pH=3,施加35mA电流,通电30min,对于水中藻毒素降解率达到100%,TOC去除率达到100%。
综上,本发明是将电絮凝技术与电芬顿技术整合到同一反应器中并通过电路的切换实现功能的转换,最终实现蓝藻和藻毒素等难降解有机物的完全去除。通过连接铁板和Ti/IrO2复合金属板或者石墨-炭黑混合空气扩散阴极和Ti/IrO2复合金属板实现电絮凝或者电芬顿技术,并且处理的速度可以通过调节供电电流的强度进行调整。其中的钛基复合金属电极(如Ti/IrO2复合金属板,Ti/Pt复合金属板Ti/Ru/Ir复合金属板等)作为对电极,在电絮凝阶段充当阴极进行析氢反应,在电芬顿阶段充当阳极进行析氧反应,同一电极可实现不同功能,从而实现了在同一反应器中处理不同类型的污染水体。本发明还可以用于处理富含悬浮污染物以及难降解有机污染物的水体(以藻华污水为例且不仅限于藻华污染水体,还可应用于造纸废水,制革废水等)。
Claims (9)
1.一种将电絮凝和电芬顿技术联用处理有机污染物的方法,采用可切换三电极反应器,所述可切换三电极反应器主要由有机玻璃容器、石墨-炭黑混合空气扩散阴极、铁板、Ti/IrO2复合金属板以及连接线路组成,所述有机玻璃容器在侧壁上开设圆孔用以固定所述石墨-炭黑混合空气扩散阴极,在顶部与所述石墨-炭黑混合空气扩散阴极平行方向分别开两个槽口,分别插入Ti/IrO2金属板以及铁板,三个电极均引出导线用于接通电路,所述有机玻璃容器底部开孔设置排泥孔;
所述石墨-炭黑混合空气扩散阴极由催化层、扩散层和不锈钢网组成的叠层结构:催化层是由质量比5:1的石墨和炭黑,用无水乙醇溶解,经超声搅拌、滴加聚四氟乙烯悬浮液、超声搅拌,最后水浴蒸发多余无水乙醇成面团状,经辊压机层层辊压制成的;扩散层是由炭黑同样经以上步骤制成,煅烧后,与催化层分别辊压在钢网的两面,最后制成石墨-炭黑混合空气扩散阴极,其特征在于,包括以下步骤:
1)用于去除藻华污水中悬浮的蓝藻的电絮凝过程:
将铁板与Ti/IrO2金属板通过外电路接通,铁板作为阳极,Ti/IrO2金属板作为阴极,阴阳极板浸入藻液中的面积为4cm×5cm=20cm2,在300rpm的磁力搅拌辅助下进行电絮凝实验,断电并停掉磁力搅拌后静置沉降;
2)用于降解上清液中的有机污染物的电芬顿过程:
将絮凝步骤沉淀底泥排出后,保留上清液,将石墨-炭黑混合空气扩散阴极与Ti/IrO2金属板通过外电路接通,Ti/IrO2金属板作为阳极,石墨-炭黑混合空气扩散阴极作为阴极,在300rpm的磁力搅拌辅助下进行电芬顿降解水中藻毒素实验。
2.根据权利要求所述的一种将电絮凝和电芬顿技术联用处理有机污染物的方法,其特征在于,所述步骤1)中选取电流为100mA。
3.根据权利要求所述的一种将电絮凝和电芬顿技术联用处理有机污染物的方法,其特征在于,所述步骤1)中选取电絮凝时间为30~60min。
4.根据权利要求所述的一种将电絮凝和电芬顿技术联用处理有机污染物的方法,其特征在于,所述步骤1)中选取pH=4~10。
5.根据权利要求所述的一种将电絮凝和电芬顿技术联用处理有机污染物的方法,其特征在于,所述步骤1)中优选曝气。
6.根据权利要求所述的一种将电絮凝和电芬顿技术联用处理有机污染物的方法,其特征在于,所述步骤1)中最佳工艺条件:当初始pH=8,施加100mA电流,通电40min,通入空气曝气1.5L/min,断电后沉降30min。
7.根据权利要求所述的一种将电絮凝和电芬顿技术联用处理有机污染物的方法,其特征在于,所述步骤2)中选取电流为7~35mA。
8.根据权利要求所述的一种将电絮凝和电芬顿技术联用处理有机污染物的方法,其特征在于,所述步骤2)中选取pH 3。
9.根据权利要求所述的一种将电絮凝和电芬顿技术联用处理有机污染物的方法,其特征在于,所述步骤2)中最佳工艺条件:当初始pH=3,施加35mA电流,通电30min。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Application publication date: 20190322 |
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