CN109300922A - 一种基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片及其制作方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于光电功能器件技术领域，公开了一种基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片及其制作方法，利用物理或化学镀膜方法，在衬底基片上相继镀有多层磁性金属薄膜和非磁性金属薄膜，组成复合膜结构；通过复合膜结构的设计，利用逆自旋霍尔效应产生强太赫兹辐射；同时在复合膜结构中设计铁磁钉扎层，以之取代外置磁场，从而减小太赫兹辐射器件的体积。本发明可实现太赫兹发射芯片的制备；通过控制复合膜结构中不同的材料与薄膜厚度，实现太赫兹辐射效率、带宽及偏振态的调控；本太赫兹发射芯片所辐射的电磁波频率范围为0.1THz～10THz，脉冲能量为微焦量级，完全满足太赫兹光谱和太赫兹成像的应用需求。
Description
技术领域
本发明属于光电功能器件技术领域，尤其涉及一种基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片及其制作方法。
背景技术
目前，业内常用的现有技术是这样的：
20世纪80年代，基于超快电子学方法的太赫兹(THz)技术诞生，引起了科学家们的广泛兴趣。尤其是在太赫兹光谱和成像等技术被开发出来以后，太赫兹科学和技术表现出了极大的应用前景。但是太赫兹波在最近十多年才受到广泛的关注，因此太赫兹波段的各种光子学器件还十分缺乏，尤其是微型化，芯片级THz发射源。
现有的太赫兹发射器主要有：量子级联THz激光器、THz光电导天线、非线性混频以及真空电子波荡管。其中，光电导天线可产生毫瓦级太赫兹波辐射，但其外置辅助设备庞大，难以实现太赫兹发射器的小型化。同样地，非线性混频以及真空电子波荡管也难以实现小型化生产。量子级联激光器可克服以上缺点实现太赫兹波的调谐，但其发射效率较低且需要在极低温度下工作。因此，提高太赫兹波的发射效率，同时减小发射器件的体积成为开发THz辐射芯片亟待解决的问题。
早在2004年，法国科学家就已经开展了磁性薄膜发射太赫兹波的理论与实验研究，然而基于亚皮秒超快退磁的太赫兹波辐射效率很低【Beaurepaire E,Turner G M,Harrel S M,et al.Coherent terahertz emission from ferromagnetic films excitedby femtosecond laser pulses[J].Applied Physics Letters,2004,84(18):3465-3467】。2013年，德国科学家Kampfrath等人在铁磁/非磁金属薄膜异质结构中，通过自旋电子的非对称光激发，产生非零的扩散自旋电流【Kampfrath T,Battiato M,Maldonado P,etal.Terahertz spin current pulses controlled by magnetic heterostructures[J].Nature Nanotechnology,2013,8(4):256】。借助于铁磁材料能带结构的自旋相关性，飞秒光激发的多数自旋电子能跃迁到迁移率高的能带，而少数自旋电子则跃迁到迁移率较低的能带。由于这一非对称光激发，能有效地产生净自旋流。由于逆自旋霍尔效应(自旋-轨道耦合使电子偏离)，当自旋流注入异质结构的金属层后，转换成瞬态横向电荷电流，以辐射太赫兹电磁脉冲。可以获得0.3-20THz的宽频太赫兹辐射。通过改变异质结构，比如选择低迁移率金属(Ru)或者高迁移率金属(Au)作为覆盖层，可以有效调控飞秒光所诱导的自旋流向电荷流的转化，从而改变THz辐射的形状。2016年，Seifert等人又进一步将双层结构优化为三层结构，使得太赫兹波的发射效率得到进一步提升，已经可以与传统的THz光子学发射方法相媲美，并具备了一定的实用化条件【Seifert T,et al.Efficient metallicspintronic emitters of ultrabroadband terahertz radiation[J].NaturePhotonics,2016,10(7):483-488】。
本发明设计的磁性多层纳米金属薄膜太赫兹发射芯片的基本物理概念是上述的逆自旋霍尔效应。然而，以前的太赫兹发射都需要在外加磁场条件下工作，制备的发射器尺寸相对较大。相比之前的三层膜设计方案，我们对多层膜结构进行了重新设计。无需外加磁场就能正常工作，为太赫兹波发射器的微型化、集成化提供实现方案。芯片级太赫兹波发射器的研制对于太赫兹科学和技术的发展有着重要意义。
综上所述，现有技术存在的问题是：
(1)目前的光子学方法产生THz辐射技术中，光电导天线外置辅助设备复杂，难以实现太赫兹发射器的小型化；非线性混频以及真空电子波荡管也难以实现小型化生产；量子级联激光器发射效率较低且需要在极低温度下工作；光整流效应中使用的碲化锌晶体(ZnTe)成本高，制备工艺复杂。
(2)现阶段存在的铁磁薄膜THz辐射源在应用时需要外加一个恒定的磁场，外加磁场体积大，不利于芯片级太赫兹辐射源的应用。
解决上述技术问题的难度和意义：
难度在于：很难通过现阶段的制备工艺不仅降低太赫兹辐射源(光电导天线，碲化锌晶体(ZnTe))的成本并简化制备工艺，而且能同时解决外置辅助设备庞大复杂等技术难题。
本发明解决上述技术问题后，带来的意义为：
本发明—基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片解决了传统辐射源(光电导天线，非线性电光晶体)高成本，制备工艺复杂等问题。不需要外置的辅助设备(包括偏置电压、磁场等)，实现太赫兹辐射源小型化和集成化。芯片级太赫兹发射器的研制对于太赫兹科学和技术的发展具有重要意义。
发明内容
针对现有技术存在的问题，本发明提供了一种基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片及其制作方法。
本发明是这样实现的，一种基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片，利用逆自旋霍尔效应在设计的有铁磁钉扎层(以之取代外置磁场)的复合膜结构中产生强太赫兹辐射。所述基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片设置有衬底；
从衬底往上使用物理与化学镀膜方法依次镀有：反铁磁性钉扎层、经钉扎层、氧化物势垒层、第二金属层、铁磁层、第一金属层、覆盖层；其中，铁磁层、反铁磁钉扎层均具有平面内的磁化方向；第二金属层、铁磁层、第一金属层构成太赫兹波发射的异质结构。
从衬底往上使用物理与化学镀膜方法依次镀有：反铁磁性钉扎层、经钉扎层、氧化物势垒层、第二金属层、铁磁层、第一金属层、覆盖层；其中，铁磁层、反铁磁钉扎层均具有平面内的磁化方向；第二金属层、铁磁层、第一金属层构成太赫兹波发射的异质结构。
进一步，衬底的材料选择高阻硅片、石英片、氧化镁或蓝宝石。对太赫兹波具有高的透过率。
进一步，反铁磁性钉扎层的材料选择MnIr、MnAu、CoMnSi或CoFeAl。
进一步，钉扎层(反铁磁性钉扎层和经钉扎层)，厚度为2～10nm。
进一步，氧化物势垒层的材料为MgO；厚度<2nm。
进一步，金属层材料为具有自旋轨道耦合效应大的非磁性金属，或者为具有自旋轨道耦合效应的磁性金属；非磁性金属材料为：Au，Pd，Cr，Ta，W，Pt，Ru；
金属层的厚度为1～10nm。
进一步，铁磁层具有强的磁性；铁磁层材料为NdFeB、NiFe、CoPt、Co2MnSn、CoFeB；
铁磁层厚度为1～10nm。
进一步，覆盖层为氧化物或者惰性金属；覆盖层材料为MgO，Au，Ta；
覆盖层厚度为2-4nm。
本发明另一目的在于通过上述的基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片(复合膜结构)，利用逆自旋霍尔效应产生强太赫兹辐射；同时在复合膜结构中设计铁磁钉扎层，取代外置磁场；通过控制复合膜结构中不同的材料与薄膜厚度，实现太赫兹辐射效率、带宽及偏振态的调控。
进一步，辐射的电磁波频率为0.1THz～10THz，脉冲能量为微焦量级。
综上所述，本发明的优点及积极效果为：
从Kampfrath等人的实验及理论计算来看，太赫兹波的发射效率除了与材料有关外，最为重要的是薄膜的堆叠结构与不同层薄膜的厚度。当太赫兹波发射异质结构选择为W/CoFeB/Pt和Ta/CoFeB/Pt，时域上的THz辐射脉冲强度已与0.5mm的ZnTe晶体相当，如图6(a)所示。实验所用的飞秒激光(脉冲宽度120fs)能量密度为1.4mJ/cm2。时域脉冲信号ETHz(t)经过傅里叶变换得到其复振幅谱|ETHz(ω)|，如图6(b)所示。实验结果表明，在相同的激光脉冲激发下，自旋电子学异质结构的THz辐射频谱宽度与ZnTe晶体的相近，频谱范围覆盖0-2.5THz，已经完全符合桌面式THz时域光谱的应用需求。
图7为一款基于电子自旋的太赫兹发射芯片所实现的THz辐射信号。复合多层膜中钉扎层为CoFeB(3nm)/Ru(0.85nm)/Co75Fe25(2.5nm)/Ir22Mn78(10nm)，绝缘层为MgO(1.9nm)和THz发射异质结构CoFeB(3nm)/Ru(0.2nm)/CoFeSiB(30nm)所组成。如图7所示，太赫兹辐射的强度与是否外加磁场无关。这是由于钉扎层实现了太赫兹发射异质结构层磁化方向的控制。实验结果表明，制备有反铁磁钉扎层的太赫兹发射芯片所辐射的THz电场信号与外加磁场与否无关，可以实现无外加磁场下的THz辐射。
本发明设计的磁性/非磁性多层纳米金属薄膜太赫兹发射芯片的基本物理概念是逆自旋霍尔效应。然而，以前的太赫兹发射都需要在外加磁场条件下工作，制备的发射器尺寸相对较大。相比之前的设计方案，本发明对多层膜结构进行了重新设计，为无外加磁场条件下THz发射器的微型化、集成化，提供实现方案。
本发明提供一种太赫兹波发射芯片。太赫兹波段处于微波和红外波之间，和其他波段相比，这一波段的发射源还较少。用本发明制作的这种发射源具有转换效率高，频谱宽度宽等特点，并能大规模制造，兼容集成电路主流制造工艺，且能实现集成与微型化应用。
本发明提供一种太赫兹波发射芯片的制备方法，采用物理或者化学镀膜方法，生长不同厚度的多层复合薄膜结构即可实现。
在制作方面首先本发明要选取合适的材料，基片衬底必须要满足对太赫兹波的高透过率，主要有高阻硅片、石英片、氧化镁和蓝宝石等。接着生长反铁磁层，主要有MnIr、MnAu等，用于钉扎核心发射层的磁化矢量。氧化物势垒层主要使用MgO等，用于控制核心发射层与反铁磁钉扎层的自旋交换相互作用。结构中，所镀磁性薄膜需要具有强的磁性，主要有NdFeB、NiFe、CoPt、Co2MnSn、CoFeB等选择方案。非磁性金属层需要具有大的自旋轨道耦合效应，主要有Au，Pd，Cr，Ta，W，Pt，Ru等。综合考虑材料的选择才能保证太赫兹波具有高的发射效率。
本发明和现有技术相比较，还具有如下实质性的特点和显著优点：
本发明使用通用型的薄膜制备技术，易于量产。产品不需要使用外加磁场，可以使器件的尺寸极大地缩小，从而应用到各种集成与微型化器件中。
附图说明
图1是本发明实施例提供的基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片结构图。
图中：101、覆盖层；102、第一金属层；103、铁磁层；104、第二金属层；105、氧化物势垒层；106、经钉扎层；107、反铁磁性钉扎层；108、衬底。
图2是本发明实施例提供的基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片的制作方法流程图。
图3是本发明实施例提供的太赫兹发射芯片的性能测试方案。
图4是本发明实施例提供的太赫兹发射芯片的简易光路示意图。
图5是本发明实施例提供的太赫兹发射芯片的时域脉冲信号及其频谱图。
图6是本发明实施例提供的两款THz发射异质结构所辐射的THz脉冲及其与非线性电光晶体ZnTe的对比实验图。
图中：(a)、时域信号；(b)、频谱信号。
图7制备有反铁磁钉扎层的太赫兹发射芯片所辐射的THz电场信号图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
本发明实施例提供的基于电子自旋的太赫兹波发射芯片(结构见附图1)，由衬底(108)和衬底上所镀的多层金属复合薄膜，从衬底往上依次为：107反铁磁性钉扎层、106经钉扎层、105氧化物势垒层、104金属层、103铁磁层、102金属层、101覆盖层。其中铁磁层需要具有面内磁化方向。104金属层、103铁磁层、102金属层需要构成异质结，是太赫兹波发射的核心部分。使用物理与化学镀膜方法，例如磁控溅射，化学气相沉积，分子束外延等，即可获得异质结构THz发射器。
作为本发明的优选实施例，衬底的材料选择高阻硅片、石英片、氧化镁或蓝宝石。对太赫兹波具有高的透过率。
作为本发明的优选实施例，反铁磁性钉扎层的材料选择MnIr、MnAu、CoMnSi或CoFeAl。
作为本发明的优选实施例，钉扎层，厚度为2～10nm。
作为本发明的优选实施例，氧化物势垒层的材料为MgO；厚度<2nm。
作为本发明的优选实施例，金属层材料为具有自旋轨道耦合效应大的非磁性金属，或者具有自旋轨道耦合效应的磁性金属；磁性金属金属材料为：Au，Pd，Cr，Ta，W，Pt，Ru；
金属层厚度为1～10nm。
作为本发明的优选实施例，铁磁层具有强的磁性；铁磁层材料为NdFeB、NiFe、CoPt、Co2MnSn、CoFeB；
铁磁层厚度为1～10nm。
作为本发明的优选实施例，覆盖层为氧化物或者惰性金属；覆盖层材料为MgO，Au，Ta；
覆盖层厚度为2-4nm。
本发明实施例提供的基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片的制作方法包括：
利用物理或化学镀膜方法，在衬底基片上相继镀有多层磁性金属薄膜和非磁性金属薄膜，组成复合膜结构；通过复合膜结构利用逆自旋霍尔效应产生强太赫兹辐射；同时在复合膜结构中设计铁磁钉扎层，取代外置磁场；通过控制复合膜结构中不同的材料与薄膜厚度，实现太赫兹辐射效率、带宽及偏振态的调控。
辐射的电磁波频率为0.1THz～10THz，脉冲能量为微焦量级。
下面结合具体实施例对本发明作进一步描述。
实施例一：
参见图1～3，太赫兹波发射器是由衬底基片和基片上所镀的磁性多层金属薄膜构成。从衬底往上依次为：107为反铁磁性钉扎层(2nm)、106为经钉扎层(2nm)、105氧化物势垒层(2nm)、104第二金属层(Pt，4nm)、103铁磁层(CoFeB，4nm)、102第一金属层(W，4nm)、101覆盖层(MgO,2nm)。其中铁磁层需要具有面内磁化方向。104第二金属层、103铁磁层、102第一金属层需要构成异质结。给出的厚度为常用厚度，改变不同的厚度可以极大改变太赫兹波发射信号的强弱。使用常用的物理与化学镀膜方法，例如磁控溅射，化学气相沉积，分子束外延等。
图3给出了太赫兹发射器信号的测试方案。图4为太赫兹发射简易光路示意图。飞秒激光产生的飞秒脉冲经过分束镜(B)后分成两束，分别为太赫兹产生光和太赫兹探测光。太赫兹产生光激发THz芯片，所辐射的太赫兹脉冲和产生光脉冲经过硅棱镜后过滤掉产生光脉冲只留下THz脉冲。离轴抛物镜(C)将太赫兹脉冲和经过延迟线的太赫兹探测光同时共线汇聚到探测电光晶体ZnTe(<110>,1mm)上，入射的太赫兹脉冲通过普克尔斯效应引起ZnTe晶体的双折射，在晶体中产生的双折射使得探测脉冲的偏振方向发生偏转，探测光经过四分之一波片(D)后线偏光转变为椭圆偏振光，椭圆偏振光经过渥拉斯顿棱镜(E)后分成o光与e光，THz探测器所探测到的o光与e光的强度差正比于太赫兹脉冲的电场强度，从而得到太赫兹脉冲波形。
实施例二：
本实施例与实施例一相同，特别之处在于：104第二金属层、103铁磁层、102第一金属层三层结构替换成单层103铁磁层。具体结构依次为：衬底/107反铁磁性钉扎层/106经钉扎层/105氧化物势垒层/103铁磁层/101覆盖层。或者107反铁磁性钉扎层/106经钉扎层/105势垒层/104第二金属层/103铁磁层/101覆盖层。图3～4给出了太赫兹发射芯片信号的测试方案。
实施例三：
本实施例与实施例一相同，特别之处在于：104第二金属层、103铁磁层、102第一金属层三层结构替换成104第二金属层与103铁磁层双层异质结。具体结构依次为：衬底/107反铁磁性钉扎层/106经钉扎层/105氧化物势垒层/104金属层(Pt、Ru等)/103铁磁层(CoFeB等)/101覆盖层。图3～4给出了太赫兹发射芯片信号的测试方案。图5为测试芯片的太赫兹发射信号。可以看到发射信号具有能量转换效率高、频谱宽度宽等优点。
下面结合效果对本发明作进一步描述。
从Kampfrath等人的实验及理论计算来看，太赫兹波的发射效率除了与材料有关外，最为重要的是薄膜的堆叠结构与不同层薄膜的厚度。当太赫兹波发射异质结构选择为W/CoFeB/Pt和Ta/CoFeB/Pt，时域上的THz辐射脉冲强度已与0.5mm的ZnTe晶体相当，如图6(a)所示。实验所用的飞秒激光(脉冲宽度120fs)能量密度为1.4mJ/cm2。时域脉冲信号ETHz(t)经过傅里叶变换得到其复振幅谱|ETHz(ω)|，如图6(b)所示。实验结果表明，在相同的激光脉冲激发下，自旋电子学异质结构的THz辐射频谱宽度与ZnTe晶体的相近，频谱范围覆盖0-2.5THz，已经完全符合桌面式THz时域光谱的应用需求。
图7为一款基于电子自旋的太赫兹发射芯片所实现的THz辐射信号。复合多层膜中钉扎层为CoFeB(3nm)/Ru(0.85nm)/Co75Fe25(2.5nm)/Ir22Mn78(10nm)，绝缘层为MgO(1.9nm)和THz发射异质结构CoFeB(3nm)/Ru(0.2nm)/CoFeSiB(30nm)所组成。如图7所示，太赫兹辐射的强度与是否外加磁场无关。这是由于钉扎层实现了太赫兹发射异质结构层磁化方向的控制。实验结果表明，制备有反铁磁钉扎层的太赫兹发射芯片所辐射的THz电场信号与外加磁场与否无关，可以实现无外加磁场下的THz辐射。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片，其特征在于，利用逆自旋霍尔效应在设计的有铁磁钉扎层的复合膜结构中产生强太赫兹辐射；所述基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片设置有衬底；
从衬底往上使用物理与化学镀膜方法依次镀有：反铁磁性钉扎层、经钉扎层、氧化物势垒层、第二金属层、铁磁层、第一金属层、覆盖层；其中，铁磁层、反铁磁钉扎层均具有平面内的磁化方向；第二金属层、铁磁层、第一金属层构成太赫兹波发射的异质结构。
2.如权利要求1所述的基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片，衬底的材料选择高阻硅片、石英片、氧化镁或蓝宝石。
3.如权利要求1所述的基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片，反铁磁性钉扎层的材料选择MnIr、MnAu、CoMnSi或CoFeAl。
4.如权利要求1所述的基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片，钉扎层，厚度为2～10nm。
5.如权利要求1所述的基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片，氧化物势垒层的材料为MgO；厚度<2nm。
6.如权利要求1所述的基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片，金属层材料为具有自旋轨道耦合效应大的非磁性金属，或者具有自旋轨道耦合效应的磁性金属；磁性金属金属材料为：Au，Pd，Cr，Ta，W，Pt，Ru；
金属层厚度为1～10nm。
7.如权利要求1所述的基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片，铁磁层具有强的磁性；铁磁层材料为NdFeB、NiFe、CoPt、Co2MnSn、CoFeB；
铁磁层厚度为1～10nm。
8.如权利要求1所述的基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片，覆盖层为氧化物或者惰性金属；覆盖层材料为MgO，Au，Ta；
覆盖层厚度为2-4nm。
9.一种如权利要求1所述基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片的制作方法，包括：
利用物理或化学镀膜方法，在衬底基片上相继镀有多层磁性金属薄膜和非磁性金属薄膜，组成复合膜结构；通过复合膜结构利用逆自旋霍尔效应产生强太赫兹辐射；同时在复合膜结构中设计铁磁钉扎层，取代外置磁场；通过控制复合膜结构中不同的材料与薄膜厚度，实现太赫兹辐射效率、带宽及偏振态的调控。
10.如权利要求9所述的基于电子自旋的高效太赫兹发射芯片的制作方法，辐射的电磁波频率为0.1THz～10THz，脉冲能量为微焦量级。
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