CN112563864B - 一种基于自旋滤波的太赫兹发射器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于自旋滤波的太赫兹发射器及其制备方法，包括衬底基片、设置于所述衬底基片上的铁磁层、设置于所述铁磁层上的自旋滤波层、设置于所述自旋滤波层上的非磁层及设置于所述非磁层上的覆盖层，所述铁磁层、自旋滤波层及非磁层构成异质结。根据本发明，太赫兹发射器制备工艺相对简单、成本低、不包括任何刻蚀步骤，只需在多种衬底上沉积均匀的薄层，能够实现太赫兹辐射源的小型化和集成化。
Description
技术领域
本发明涉及光电功能器件的技术领域，特别涉及一种基于自旋滤波的太赫兹发射器及其制备方法。
背景技术
超快激光技术是近几十年来最强有力的新工具之一，为太赫兹脉冲的产生提供了稳定、可靠的激发光源。基于太赫兹辐射的成像技术和时域光谱技术广泛应用于医学、军事、现代通信技术等诸多领域。随着太赫兹科学技术的发展，研发成本低、高效率、结构紧凑的小型太赫兹辐射源成为太赫兹技术发展的关键。太赫兹辐射源主要有三种设计方案。第一是光子学技术，以太赫兹激光器(气体激光器、量子级联激光器等)为代表，这一技术从高频向低频发展。第二是电子学技术，以微波元件(微波管等)为代表，这一技术由低频向高频拓展。第三是超快光电子学技术，利用超短激光脉冲以及非线性差频和参量过程等效应产生太赫兹波，这一技术由1THz左右出发向两侧拓展。就实际应用而言，太赫兹气体激光器所辐射的太赫兹波的频率不是连续可调的，且体积庞大，难以实现小型化；光电导天线辐射太赫兹电磁波的频率低，外置辅助设备复杂；光整流效应使用的非线性电光晶体碲化锌制作成本高，工艺复杂，对产生的太赫兹有本征吸收；非线性差频转换效率低，结构复杂，不易调谐。
近年来，飞秒激光驱动的基于铁磁/非磁异质结构的电子自旋太赫兹辐射源已经得到重点研究，是备受关注的新型太赫兹相干辐射源的候选材料与结构之一。由于铁磁材料中多数自旋电子和少数自旋电子的具有不同的寿命、载流子密度以及迁移率，可以实现光激发自旋流的超快注入。2013年，德国科学家Kampfrath首次利用逆自旋霍尔效应产生高效的电荷流，辐射出宽频太赫兹电磁脉冲【Kampfrath T,et al.Terahertz spin currentpulses controlled by magnetic heterostructures[J].Nature Nanotechnology,8,256(2013)】。2016年，Seifert等人在传统的双层膜铁磁/非磁异质结构中加入另一个具有相反自旋霍尔角的覆盖层，优化后的三层膜结构大大地提高了太赫兹辐射效率。基于铁磁异质结构的太赫兹辐射源可以与非线性晶体或光电导天线相媲美，具有成本低、稳定性高、结构紧凑等优点，在商用太赫兹光谱和太赫兹成像领域具有广阔的应用前景【Seifert T,etal.Efficient metallic spintronic emitters of ultrabroadband terahertzradiation[J].Nature Photonics 10,483(2016)】。2018年，Torosyan等人从厚度、生长参数、衬底和几何构置等方面对铁磁/非磁异质结构Fe/Pt进行了优化【Torosyan G,etal.Optimized Spintronic Terahertz Emitters Based on Epitaxial Grown Fe/PtLayer Structures[J].Scientific Reports 8,1311(2018)】。由于自旋电子学太赫兹发射器中的工作物质是铁磁金属和非磁性重金属纳米薄膜，将非常适合于生物传感和近场成像。最近，Bai等人将基于铁磁异质结构的太赫兹辐射源与非对称双裂环形谐振腔集成，制成单片太赫兹辐射生物传感器，具有高灵敏度的亚微米空间分辨率【Zhongyang Bai,etal.Near-field Terahertz Sensing of HeLa Cells and Pseudomonas Based onMonolithic Integrated Metamaterials with a Spintronic Terahertz Emitter[J].ACS Appl.Mater.Interfaces 12,35895(2020)】。Chen等人利用高效薄膜自旋太赫兹辐射源，结合计算鬼成像技术实现了一种超衍射分辨的太赫兹显微仪，能够在近场中获得微米量级的太赫兹波空间分辨【Si-Chao Chen,et al.Ghost spintronic THz-emitter-arraymicroscope[J].Light:Science&Applications 9,99(2020)】。
目前，提高太赫兹辐射源的强度和频谱宽度是自旋电子学太赫兹发射源的关键技术和科学挑战。根据目前的理论，自旋流的超扩散被用来描述超快退磁和太赫兹发射。铁磁层和非磁层界面通常被忽略，认为所有的电子可以自由地从铁磁层进入非磁层。实际上，激光激发的热电子在界面的两侧经历不同的电子-晶格相互作用，将在界面处形成界面电阻或者自旋累积。
发明内容
针对现有技术中存在的不足之处，本发明的目的是提供一种基于自旋滤波的太赫兹发射器及其制备方法，太赫兹发射器制备工艺相对简单、成本低、不包括任何刻蚀步骤，只需在多种衬底上沉积均匀的薄层，能够实现太赫兹辐射源的小型化和集成化。为了实现根据本发明的上述目的和其他优点，提供了一种基于自旋滤波的太赫兹发射器，包括：
衬底基片、设置于所述衬底基片上的铁磁层、设置于所述铁磁层上的自旋滤波层、设置于所述自旋滤波层上的非磁层及设置于所述非磁层上的覆盖层，所述铁磁层、自旋滤波层及非磁层构成异质结。
优选的，所述铁磁层为铁磁材料制成的铁磁金属层或铁磁绝缘层，所述铁磁材料包括Co、Ni、CoFeB、NdFeB、NiFe、CoPt、CoFe，厚度为2～10nm，所述铁磁绝缘层为Y3Fe5O12、LaY2Fe5O12，厚度为10～60nm。
优选的，所述自旋滤波层为高自旋极化度的铁磁体或者具有半金属电子结构的铁磁合金，包括Fe、Co2FeSi、Co2FeAl、Co2CrSi、Co2MnSi、Co2MnGe、Co2CrAl、Zr2MnAl，厚度为1-2nm。
优选的，所述非磁层为具有强自旋轨道耦合效应的重金属，包括Au、W、Pt、Pd，厚度为2～10nm。
优选的于，所述非磁层为具有强自旋轨道耦合效应的拓扑绝缘体，包括Bi2Se3、Bi2Te3、Sb2Te3，厚度为2～10nm。
优选的，所述自旋滤波层为铁磁绝缘体与重金属的界面，所述重金属为Pt，厚度为3nm。
优选的，所述覆盖层为氧化物或者惰性金属，包括MgO、SiO2、Al、Ta，厚度为1～3nm，所述衬底基片为具有高的透过率的介质或晶体，衬底基片为石英片、氧化镁、高阻硅、石榴石或蓝宝石的一种，厚度为0.1-0.5mm。
一种基于自旋滤波的太赫兹发射器制备方法，包括以下步骤：
S1、选择衬底基片，并对衬底基片进行清洗，准备镀膜材料；
S2、利用物理化学方法对衬底基片进行镀膜；
S3、分别生成铁磁层、自旋滤波层、非磁层及覆盖层；
S4、进行切割使用；
S5、搭建THz发射系统，测试太赫兹发射器的发射性能；
一种基于自旋滤波的太赫兹发射器制备方法，包括以下步骤：
S11、选择衬底基片，并对衬底基片进行清洗，准备镀膜材料；
S12、利用物理化学方法对衬底基片进行镀膜；
S13、生长铁磁绝缘薄膜及重金属薄膜；
S14、进行退火工艺处理，制备自旋滤波层；
S15、利用物理化学方法镀膜，生长非磁层与覆盖层；
S16、搭建THz发射系统，测试太赫兹发射器的发射性能。
本发明与现有技术相比，其有益效果是：
(1)本发明提出新型的基于自旋滤波的高效太赫兹发射器的设计与制备。制作本专利的新型的基于自旋滤波的高效太赫兹发射器由两种可选方案构成，一是铁磁层/自旋滤波层/非磁性层构成的金属磁性多层膜结构，二是铁磁绝缘层/自旋滤波层/非磁性层构成的异质结构。并通过改变结构中各层的厚度和材料种类进行太赫兹辐射性能提升和调控。这两种设计方案将在自旋电子学太赫兹辐射源得到广泛应用。
(2)本发明提出新型的基于自旋滤波的高效太赫兹发射器的结构为多层薄膜结构，器件尺寸小，可以实现高集成、高稳定，并且解决了传统太赫兹辐射源高成本，制备工艺复杂等问题。
附图说明
图1为根据本发明的基于自旋滤波的太赫兹发射器及其制备方法的制作方法流程图；
图2为根据本发明的基于自旋滤波的太赫兹发射器及其制备方法的高效太赫兹发射器性能测试方案图；
图3为根据本发明的基于自旋滤波的太赫兹发射器及其制备方法的发射器光路示意图及太赫兹辐射原理图；
图4为根据本发明的基于自旋滤波的太赫兹发射器及其制备方法的发射器时域脉冲信号及其频谱图。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
参照图1-4，一种基于自旋滤波的太赫兹发射器，包括：衬底基片、设置于所述衬底基片上的铁磁层、设置于所述铁磁层上的自旋滤波层、设置于所述自旋滤波层上的非磁层及设置于所述非磁层上的覆盖层，所述铁磁层、自旋滤波层及非磁层构成异质结。
进一步的，所述铁磁层为铁磁材料制成的铁磁金属层或铁磁绝缘层，所述铁磁材料包括Co、Ni、CoFeB、NdFeB、NiFe、CoPt、CoFe，厚度为2～10nm，所述铁磁绝缘层为Y3Fe5O12、LaY2Fe5O12，厚度为10～60nm。
进一步的，所述自旋滤波层为高自旋极化度的铁磁体或者具有半金属电子结构的铁磁合金，包括Fe、Co2FeSi、Co2FeAl、Co2CrSi、Co2MnSi、Co2MnGe、Co2CrAl、Zr2MnAl，厚度为1-2nm。
进一步的，所述非磁层为具有强自旋轨道耦合效应的重金属，包括Au、W、Pt、Pd，厚度为2～10nm。
进一步的，所述非磁层为具有强自旋轨道耦合效应的拓扑绝缘体，包括Bi2Se3、Bi2Te3、Sb2Te3，厚度为2～10nm。
进一步的，所述自旋滤波层为铁磁绝缘体或重金属的界面，所述重金属为Pt，厚度为3nm。
进一步的，所述覆盖层为氧化物或者惰性金属，包括MgO、SiO2、Al、Ta，厚度为1～3nm，所述衬底基片为具有高的透过率的介质或晶体，衬底基片为石英片、氧化镁、高阻硅、石榴石或蓝宝石的一种，厚度为0.1-0.5mm。
一种基于自旋滤波的太赫兹发射器制备方法，，包括以下步骤：
S1、选择衬底基片，并对衬底基片进行清洗，准备镀膜材料；
S2、利用物理化学方法对衬底基片进行镀膜；
S3、分别生成铁磁层、自旋滤波层、非磁层及覆盖层；
S4、进行切割使用；
S5、搭建THz发射系统，测试太赫兹发射器的发射性能；
一种基于自旋滤波的太赫兹发射器制备方法，包括以下步骤：
S11、选择衬底基片，并对衬底基片进行清洗，准备镀膜材料；
S12、利用物理化学方法对衬底基片进行镀膜；
S13、生长铁磁绝缘薄膜及重金属薄膜；
S14、进行退火工艺处理，制备自旋滤波层；
S15、利用物理化学方法镀膜，生长非磁层与覆盖层；
S16、搭建THz发射系统，测试太赫兹发射器的发射性能。
在第一种实施例中，太赫兹波发射器是由衬底基片和基片上所镀的磁性多层金属薄膜构成。从衬底往上依次为：铁磁金属层(Co，3nm)、自旋滤波层(Fe，1nm)、非磁层(Pt，3nm)、覆盖层(Al，1.5nm)，其中铁磁层需要具有面内磁化方向，太赫兹发射主要来源于铁磁层、自旋滤波层及非磁层构成的异质结，制作方法见附图1(b)。其中铁磁金属层和非磁层给出的厚度为常用厚度，可以通过改变不同层的厚度来调节太赫兹发射信号的强弱。太赫兹发射器的性能测试方案见附图2(a)。
在本发明第一种实施例中，太赫兹发射光路示意图如图3所示。使用钛宝石激光放大器系统(Spitfire Pro)，中心波长800nm，重复频率1kHz，脉冲宽度120fs。实验光路中飞秒脉冲被9:1的分束器(A)分为两路，一路为激发光(90％)，一路为探测光(10％)。准直光束垂直入射到太赫兹发射器表面，产生超快自旋流。其中入射到太赫兹发射器和太赫兹探测晶体中的飞秒脉冲能量分别为0.1mJ，0.05μJ。离轴抛物镜(C)将太赫兹脉冲和经过延迟线的探测光脉冲同时汇聚到1mm厚(110)取向的THz探测电光晶体ZnTe(D)上。探测光经过四分之一波片(E)后线偏光转变为椭圆偏振光，椭圆偏振光经过渥拉斯顿棱镜(F)后分成o光与e光，通过自由空间电光取样记录下THz相干辐射信号E(t)。实验中，使用平衡差分探测器(G)，通过记录THz电场所诱导探测光的时间分辨椭圆率信号来确定THz辐射信号场强的大小。实验中，外加磁场大小为±200mT，异质结构为面内磁化。该外加磁场强度足够强，能够使该结构的磁化强度达到饱和。实验都在室温及干燥氮气氛围中进行，尽量保持水汽含量低于7％。第一种实施例的太赫兹发射器辐射原理见附图3。
本发明第二种实施例提供了新型的基于自旋滤波的高效太赫兹发射器，在衬底基片上使用物理与化学镀膜方法生长薄膜，并通过高温氧气氛围退火1小时制备自旋滤波层。从衬底往上薄膜的制作顺序依次为：铁磁绝缘层；自旋滤波层；非磁层；覆盖层。组成的异质结构即为第二种新型的自旋滤波高效太赫兹发射器，制作方法见附图1(b)。
在第二种实施例中，太赫兹发射器由衬底基片和基片上的铁磁绝缘体和非磁性多层膜组成。从钆镓石榴石GGG衬底往上依次生长：铁磁绝缘层(YIG，40nm)、自旋滤波层(由铁磁绝缘体YIG(40nm)与重金属Pt(3nm)高温800℃氧气氛围退火1小时后形成自旋滤波层)、非磁层(Pt，3nm)、覆盖层(Al，1.5nm)，制作方法见附图1(b)。与实施例一不同，实施例二利用退火工艺制备自旋滤波层。太赫兹发射主要来源铁磁绝缘层、自旋滤波层、非磁层组成的异质结。通过改变各层的厚度、材料、自旋滤波层的退火工艺来调控太赫兹的发射强度。太赫兹发射器的性能测试方案见附图2(b)。
在本发明实施例二中，图4给出了该种新型的自旋滤波太赫兹发射器辐射的时域信号及频率信号。实验中使用的飞秒激光中心波长为800nm，重复频率1kHz，脉冲宽度120fs，入射激光脉冲的能量密度约为1.4mJ/cm2，外加磁场大小为+200mT。如图4(a)所示，通过高温退火工艺处理，设计具有自旋滤波效应的铁磁绝缘体/自旋滤波层/重金属异质结构[YIG(40nm)/Pt(3nm)]/Pt(3nm)/Al(1.5nm)，其中[YIG(40nm)/Pt(3nm)]表示经过高温退火处理，形成自旋滤波层。与未经任何处理的YIG(40nm)/Pt(3nm)/Al(1.5nm)结构相比，具有自旋滤波层的太赫兹发射器所产生的太赫兹辐射强度提高了一个数量级。将该结构的时域信号ETHz(t)经过傅里叶变换得到复振幅谱|ETHz(ω)|，其频率宽度覆盖0.1～2.5THz。实验结果表明，制备有自旋滤波层的太赫兹发射器辐射信号具有能量转换效率高、频谱宽度宽等优点。因此，通过引入自旋滤波层来增强自旋流的注入效率，从而提升太赫兹的辐射强度。基于自旋滤波的高效太赫兹发射器的辐射强度与信噪比符合桌面式太赫兹时域光谱的应用需求。
在以上两个实施例中，第一种自旋滤波高效太赫兹发射器的结构由膜层制备技术在衬底基片上依次制备出各层薄膜，其中通过插入自旋滤波层来达到增强自旋流的注入效率的目的；第二种自旋滤波高效太赫兹发射器通过高温退火工艺调控铁磁绝缘体与非磁层界面的自旋混合电导率，具备自旋滤波效应。这两种太赫兹发射器实施方案的厚度随各种材料的性质而设定，所需薄膜厚度均为纳米尺寸，因此在太赫兹辐射器件的小型化和集成化中起到关键作用。
这里说明的设备数量和处理规模是用来简化本发明的说明的，对本发明的应用、修改和变化对本领域的技术人员来说是显而易见的。
尽管本发明的实施方案已公开如上，但其并不仅限于说明书和实施方式中所列运用，它完全可以被适用于各种适合本发明的领域，对于熟悉本领域的人员而言，可容易地实现另外的修改，因此在不背离权利要求及等同范围所限定的一般概念下，本发明并不限于特定的细节和这里示出与描述的图例。
Claims (9)
1.一种基于自旋滤波的太赫兹发射器，其特征在于，包括：
衬底基片、设置于所述衬底基片上的铁磁层、设置于所述铁磁层上的自旋滤波层、设置于所述自旋滤波层上的非磁层及设置于所述非磁层上的覆盖层；
所述铁磁层为铁磁材料制成的铁磁金属层或铁磁绝缘层；
所述自旋滤波层为高自旋极化度的铁磁体或者具有半金属电子结构的铁磁合金；
其中，铁磁金属层/自旋滤波层/非磁性层构成的金属磁性多层膜结构，自旋滤波层为高自旋极化度的铁磁体，该太赫兹波发射器由膜层制备技术在衬底基片上依次制备出各层薄膜，其中通过插入自旋滤波层来达到增强自旋流的注入效率的目的；
或铁磁绝缘层/自旋滤波层/非磁性层构成的异质结构，自旋滤波层为具有半金属电子结构的铁磁合金，且自旋滤波层通过铁磁绝缘体与重金属高温800℃氧气氛围退火1小时后形成，通过高温退火工艺调控铁磁绝缘体与非磁层界面的自旋混合电导率，具备自旋滤波效应。
2.如权利要求1所述的一种基于自旋滤波的太赫兹发射器，其特征在于，所述铁磁材料包括Co、Ni、CoFeB、NdFeB、NiFe、CoPt、CoFe，厚度为2～10nm，所述铁磁绝缘层为Y3Fe5O12、LaY2Fe5O12，厚度为10～60nm。
3.如权利要求1所述的一种基于自旋滤波的太赫兹发射器，其特征在于，所述自旋滤波层包括Fe、Co2FeSi、Co2FeAl、Co2CrSi、Co2MnSi、Co2MnGe、Co2CrAl、Zr2MnAl，厚度为1-2nm。
4.如权利要求1所述的一种基于自旋滤波的太赫兹发射器，其特征在于，所述非磁层为具有强自旋轨道耦合效应的重金属，包括Au、W、Pt、Pd，厚度为2～10nm。
5.如权利要求1所述的一种基于自旋滤波的太赫兹发射器，其特征在于，所述非磁层为具有强自旋轨道耦合效应的拓扑绝缘体，包括Bi2Se3、Bi2Te3、Sb2Te3，厚度为2～10nm。
6.如权利要求1所述的一种基于自旋滤波的太赫兹发射器，其特征在于，所述自旋滤波层为铁磁绝缘体与重金属的界面，所述重金属为Pt，厚度为3nm。
7.如权利要求1所述的一种基于自旋滤波的太赫兹发射器，其特征在于，所述覆盖层为氧化物或者惰性金属，包括MgO、SiO2、Al、Ta，厚度为1～3nm，所述衬底基片为具有高的透过率的介质或晶体，衬底基片为石英片、氧化镁、高阻硅、石榴石或蓝宝石的一种，厚度为0.1-0.5mm。
8.如权利要求1所述的一种基于自旋滤波的太赫兹发射器制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、选择衬底基片，并对衬底基片进行清洗，准备镀膜材料；
S2、利用物理化学方法对衬底基片进行镀膜；
S3、分别生成铁磁层、自旋滤波层、非磁层及覆盖层；
S4、进行切割使用；
S5、搭建THz发射系统，测试太赫兹发射器的发射性能。
9.如权利要求1所述的一种基于自旋滤波的太赫兹发射器制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S11、选择衬底基片，并对衬底基片进行清洗，准备镀膜材料；
S12、利用物理化学方法对衬底基片进行镀膜；
S13、生长铁磁绝缘薄膜及重金属薄膜；
S14、进行退火工艺处理，制备自旋滤波层；
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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| GR01 | Patent grant | ||
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