CN109300565B - 一种冷却剂中放射性物质去除系统及方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种冷却剂中放射性物质去除系统，其应用于铅基快堆中，所述铅基快堆至少包括反应堆堆芯、主泵、换热器以及连接三者的冷却剂通道，所述冷却剂放射性物质去除系统包括气泡发生器、气泡分离器以及放射性物质过滤回收装置。相应地，本发明还公开了一种冷却剂中放射性物质去除方法。实现本发明实施例，可以使冷却剂中²¹⁰Po浓度降低到国际放射性防治标准限值以下，从根本上解决冷却剂中²¹⁰Po的去除和固化问题，可以保护人员免遭²¹⁰Po放射性危害。同时还可以将冷却剂中氧浓度降低到ppm以下，大大缩短铅基合金冷却剂还原处理时间。

Description

一种冷却剂中放射性物质去除系统及方法

技术领域

本发明涉及该发明属于铅基快堆中放射性物质处理技术领域,具体涉及一种冷却剂中放射性物质去除系统及方法。

背景技术

钋在1898年由法国居里夫人及丈夫皮埃尔·居里在处理铀矿时发现的一种新化学元素。其英文名称是Polonium(符号为Po)，原子序数为84，共有25个同位素，质量数由192至218，且都具有放射性，²¹⁰Po是其中的一个核素。钋是一种银白色的金属，能在黑暗中发光，其密度9.4g/cm³，熔、沸点分别为254℃、962℃。钋能够溶于浓硫酸、硝酸、稀盐酸、王水和稀氢氧化钾溶液。

²¹⁰Po属于极毒的放射性核素，其物理半衰期为138.4天，它衰变是释放一个α粒子，其能量高达5.3MeV，衰变热为140W/g，衰变产物为稳定的²⁰⁶Po。其衰变的α粒子在空气中的射程很短，不能穿透纸或皮肤，因此它不会在人的体外构成外照射危险。但是它的电离能力很强，假如通过吸入、误食或经过皮肤接触摄入体内，就会导致体内污染、中毒或急性放射病。在短时间内如果人体内的针吸收剂量达到4Gy时即可造成致命危害。

在铅铋或铅冷却剂中，主要是以下三种途径产生放射性²¹⁰Po：

在一个²⁰⁹Bi(铋)原子核上

在一个²⁰⁸Pb原子核上，如果铋含量至少达10^-2％(质量)，应考虑钋反应性的贡献:

因此，对于²⁰⁹Bi反应，考虑Pb-Bi中合金中钋的反应性，如果未设置除钋系统，钋反应性可达到10居里/公斤。

IPPE的实验数据表明，在液态铅铋中，钋产生后会很快与铅反应，生成化学性质稳定的化合物钋化铅(PbPo)。实验数据表明，99.8％的钋以PbPo的形态存在，仅有不到0.2％的钋以单质的形态(Po)存在于液态铅铋合金(LBE)中。由于钋具有很强的挥发性，因此，在高温条件下，钋会从液态铅铋冷却剂中挥发进入上方的覆盖气体氩气(Ar)中，从而使得覆盖气体中积累一定量的放射性钋。由于覆盖气体具有一定的泄露率，在正常工况下，每天都会有一定量的氩气从堆内释放到堆外，进而使得一定量放射性²¹⁰Po的进入堆顶屏蔽室和厂房内，最终会被排放进入大气。

由于放射性²¹⁰Po具有剧毒性和强挥发性，铅基快堆和加速器驱动次临界(ADS)装置中放射性钋防护问题是最为棘手的难题，目前国际上开展了一些机理研究，针对工业规模的²¹⁰Po浓度处理和去除还未有人公开发表专利和论文，目前还没有一种方法是可以非常理想的解决钋放射性物质处置及净化问题。

发明内容

本发明所要解决的技术问题在于，本发明的目的在于提供一种用于铅基快堆中的冷却剂中放射性物质去除系统及方法，可以使得冷却剂中²¹⁰Po浓度低于NRC标准限值以下，保护人员免遭²¹⁰Po放射性危害，并能使其铅基合金中冷却剂中氧浓度降低到ppm以下，大大缩短铅基合金冷却剂还原处理时间。

为解决上述技术问题，本发明的一方面，提供一种冷却剂中放射性物质去除系统，其应用于铅基快堆中，所述铅基快堆至少包括反应堆堆芯、主泵、换热器以及连接三者的冷却剂通道，所述冷却剂放射性物质去除系统包括：

气泡发生器，其一端连接在所述反应堆堆芯入口端的冷却剂通道上，用于向铅基合金冷却剂中鼓入一定量的微小气泡，所述气泡中至少包含有H₂、H₂O气体，其中，所述气泡发生器形成的微小气泡弥散在冷却剂中，并与冷却剂中²¹⁰Po反应，形成含H₂Po的气溶胶，所述气溶胶随微小气泡运动；

气泡分离器，其一端连接在所述主泵出口端的冷却剂通道上，其另一端连接所述气泡发生器；用于通过离心力的作用使进入冷却剂中的微小气泡破裂，从而使气泡中的气体及放射性气溶胶释放；

放射性物质过滤回收装置，与所述气泡分离器相连接，用于对所述经气泡分离器所分离并释放的气体及放射性气溶胶进行过滤和固化。

其中，所述微小气泡通过一定比例的H₂、H₂O与氩气组成，其中氩气作为载气，其中H₂O与H₂两者之间的体积比处于0～1之间。

其中，所述气泡发生器包括：电机、磁流体装置、轴承、固定盘、旋转机构；其中，

所述电机与所述轴承的一端相连接，在所述两者的连接处包覆有用于密封的磁流体装置；

在所述轴承的壳体一端固定有一固定盘，所述固定盘中心设置有一个通孔；

所述旋转机构的纵截面为倒T字型，其包括相互垂直的两部分，在第一部分上形成第一端，在第二部分上形成第二端和第三端，所述第一端通过所述固定盘的通孔与所述轴承相固定，并随轴承转动；

其中，在所述轴承内部设置有气流通道，所述气流通道与所述轴承的壳体上的入口相连通；在所述旋转机构中设置有一连通所述第一端、第二端以及第三端的气泡通道，所述气泡通道与所述气流通道相连通；

在所述固定盘的下表面与所述旋转机构的第二部分的上表面之间设置有间隙。

其中，所述间隙大小处于0.5mm-10mm之间，所述气泡通道进一步设置有与所述间隙相连通的分支通道。

其中，所述气泡分离器上进一步设置有吹扫装置，用于进行氩气吹扫，使释放的气泡中的气体及放射性气溶胶进入所述放射性物质过滤回收装置中。

其中，所述的冷却剂中钋的主要成分为PbPo；所述气泡中释放的气体中钋的主要成分为H₂Po。

其中，所述气泡发生器所产生的微小气泡在冷却剂中发生如下的反应，以实现放射性物质去除以及降低氧浓度：

其中，Me指金属元素，至少包括元素Pb、Fe、Ni中的一个或多个。

其中，所述放射性物质过滤回收装置中设置有过滤单元，在所述过滤单元在捕集一定量的²¹⁰Po后，对其两端进行密封以形成一个单独的密封单元。

其中，所述过滤单元包括：壳体以及容设在所述壳体中的稀土过滤膜层和物理过滤膜；在壳体两端设置有输入口和输出口，所述稀土过滤膜层靠近所述输入口。

相应地，本发明的另一方面，还提供一种冷却剂中放射性物质去除方法，其采用前述的冷却剂放射性物质去除系统所实现，所述方法包括如下步骤：

利用气泡发生器向反应堆堆芯入口端的冷却剂通道中的冷却剂中鼓入一定量的微小气泡，所述气泡中至少包含有H₂、H₂O气体，其中，所述气泡发生器形成的微小气泡弥散在冷却剂中，并与冷却剂中²¹⁰Po反应，形成含H₂Po的气溶胶，所述气溶胶随微小气泡运动；

鼓入微小气泡的冷却剂从所述主泵出口端的冷却剂通道输入到气泡发生器中，通过离心力的作用使进入冷却剂中的微小气泡破裂，从而使气泡中的气体及放射性气溶胶释放；

采用吹扫装置进行氩气吹扫，使释放的气泡中的气体及放射性气溶胶进入所述放射性物质过滤回收装置中；

所述放射性物质过滤回收装置对所述经气泡分离器所分离并释放的气体及放射性气溶胶进行过滤和固化。

实施本发明的实施例，具有如下的有益效果：

本发明的实施例中，对放射性物质的去除效率高，采用气泡发生器鼓入气泡的方式，可使²¹⁰Po与气体充分反应，使得H₂Po随气泡一起从冷却剂中出来；可以使冷却剂和气体中²¹⁰Po浓度降低到国际放射性防治标准限值以下，同时保护人员免遭²¹⁰Po放射性危害；

本发明的实施例中，具备非常高效的使其铅基合金中冷却剂中氧浓度降低到ppm以下，大大缩短铅基合金冷却剂还原处理时间，缩短铅基合金运行之前的准备阶段；

本发明的实施例中，其工程实施难度小，本发明采用的装置和设备基于现有设备进行改造，可充分降低工程实施的难度；

本发明的实施例中，其对反应堆冷却剂的品质影响小，采用鼓入气体的方式，不会对冷却剂引入过多的金属杂质，从而保证冷却剂的品质要求；

本发明的实施例中，固化效果好，冷却剂中²¹⁰Po成分通过气泡分离器、放射性物质过滤回收装置后，可最大程度固化²¹⁰Po，防止²¹⁰Po的二次挥发和释放。

附图说明

为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。

图1是本发明提供的一种冷却剂中放射性物质去除系统的一个实施例的结构示意图；

图2是图1中气泡发生器一个实施例的的结构示意图；

图3是图1中的放射性物质过滤回收装置中一个过滤单元的一个实施例的结构示意图。

具体实施方式

下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。

如图1所示，是本发明提供的一种冷却剂中放射性物质去除系统的一个实施例的结构示意图，一并结合图2所示。在本实施例中，所述冷却剂中放射性物质去除系统，其应用于铅基快堆中，所述铅基快堆至少包括反应堆堆芯5、主泵4、换热器6以及连接三者的冷却剂通道7，所述冷却剂放射性物质去除系统包括：

气泡发生器1，其一端通过管道连接在所述反应堆堆芯5入口端的冷却剂通道7上，用于向铅基合金冷却剂中鼓入一定量的微小气泡，所述气泡中至少包含有H₂、H₂O气体，其中，所述气泡发生器1形成的微小气泡弥散在冷却剂中，并与冷却剂中²¹⁰Po反应，形成含H₂Po的气溶胶，所述气溶胶随微小气泡运动；

具体地，其中，所述微小气泡通过一定比例的H₂、H₂O与氩气组成，其中氩气作为载气。在一个例子中，H₂O与H₂两者之间的体积比处于为0～1之间，氩气的具体含量根据实际的情形进行选择；

所述气泡发生器1所产生的微小气泡在冷却剂中发生如下的反应，以实现放射性物质去除以及降低氧浓度：

其中，Me为金属元素，至少包括元素Pb、Fe、Ni中的一个或多个。

气泡分离器2，其一端通过管道连接在所述主泵4出口端的冷却剂通道7上，其另一端连接所述气泡发生器1；用于通过离心力的作用使进入冷却剂中的微小气泡破裂，从而使气泡中的气体及放射性气溶胶释放出来；可以理解的是，在现有技术中，气泡分离器具有很多可选的结构，在此不进行详述；

放射性物质过滤回收装置3，与所述气泡分离器2相连接，用于对所述经气泡分离器2所分离并释放的气体及放射性气溶胶进行过滤和固化。

在本发明的实施例中，在所述气泡分离器2上进一步设置有吹扫装置，用于进行氩气吹扫，使释放的气泡中的气体及放射性气溶胶进入所述放射性物质过滤回收装置3中。

其中，本实施例中的冷却剂为铅铋冷却剂，所述的冷却剂中钋的主要成分为PbPo；所述气泡中释放的气体中钋的主要成分为H₂Po；所述的气泡发生器产生的气泡为微米量级。

经过本发明的处理，可以使冷却剂和气体中²¹⁰Po浓度降低到国际放射性防治标准限值以下，同时保护人员免遭²¹⁰Po放射性危害。

如图2所示，示出了本发明图1中的气泡发生器的一个实施例的结构示意图。在该实施例中，所述气泡发生器1包括：电机10、磁流体装置11、轴承12、固定盘13、旋转机构14；其中，

所述电机10与所述轴承12的一端相连接，在所述两者的连接处包覆有用于密封的磁流体装置11；

在所述轴承12的壳体一端固定有一固定盘13，所述固定盘13中心设置有一个通孔；

所述旋转机构14的纵截面为倒T字型，其包括相互垂直的两部分，在第一部分上形成第一端140，在第二部分上形成第二端141和第三端142，所述第一端140通过所述固定盘13的通孔与所述轴承12相固定，并随轴承12转动；

其中，在所述轴承12内部设置有气流通道15，所述气流通道15与所述轴承12的壳体120上的入口121相连通；在所述旋转机构14中设置有一连通所述第一端140、第二端141以及第三端142的气泡通道143，所述气泡通道143与所述气流通道15相连通；

在所述固定盘13的下表面与所述旋转机构14的第二部分的上表面之间设置有间隙16；在一个实施例中，所述间隙16大小处于0.5mm-10mm之间。

其中，所述气泡通道143进一步设置有与所述间隙16相连通的分支通道1430。

在实际工作中，所述电机10带动所述轴承12转动，所述轴承12带动所述旋转机构14，此时，在所述气泡通道中产生负压，使外部的包含有H₂、H₂O与氩气的混合气体通过入口121、气流通道15进入所述气泡通道14中，在所述间隙16以及所述分支通道1430的作用下，产生微小的气泡17，然后从第二端141以及第三端142的气泡通道143中排出。

如图3所示，示出了本发明图1中的放射性物质过滤回收装置3中一个过滤单元的一个实施例的结构示意图。在本实施例中，所述放射性物质过滤回收装置3的过滤单元包括：壳体30，以及容设在所述壳体30中的稀土过滤膜层31和物理过滤膜32；在壳体30两端设置有输入口300和输出口301，所述稀土过滤膜层31靠近所述输入口300。其中，在一个实施例中，所述稀土过滤膜层31和物理过滤膜32可以采用喷涂的方式进行结合，而在其他的方式中，稀土过滤膜层31可以采用弥散、沉积、填充等方式与物理过滤膜层32结合，具体结合方式需根据选择的物理过滤膜的不同而不同。其中，稀土过滤膜层31中的稀土过滤膜可设计为粉末状、棒状、板状、颗粒状等不同形状，在一些例子中，可以通过粘合剂来使稀土过滤膜层31与物理过滤膜层32进行很好的结合。

在图3中，所述箭头方向示出了经所述经气泡分离器2所分离并释放的气体及放射性气溶胶的运行方向，所述气体及放射性气溶胶从所述输入口300，然后经过稀土过滤膜层31和物理过滤膜层32的过滤后，最后经过输出口301流出。²¹⁰Po以及其它放射性物质先与稀土过滤膜层31中的稀土成分化学反应形成稳定的化合物。在一个例子中，大约60％的²¹⁰Po以及其它放射性物质可以被稀土过滤膜过滤，剩余²¹⁰Po以及其它放射性物质和其它杂质可以被物理过滤膜过滤。最后由输出口301出来的流体能去除99％的²¹⁰Po和其它杂质。这样结构可以保证²¹⁰Po以及其它放射性物质能先与稀土形成稳定化合物，防止²¹⁰Po以及其它放射性物质二次挥发，同时该方法能通过物理过滤膜过滤大部分其它杂质，效果显著。

可以理解的是所述放射性物质过滤回收装置3中可以设置一个中多个这样的过滤单元，在所述过滤单元在捕集一定量的²¹⁰Po后，对其两端进行密封以形成一个单独的密封单元，即采用密封材料把该过滤单元中的输入口300和输出口302封住，这样就可以把放射性物质固化在所述过滤单元中，方便进行放射性物质的处置。

可以理解的是，在本发明的实施例中，冷却剂的流动方向是，从主泵出口抽出进入到气泡分离器，然后进入气泡发生器，最后又进入到堆芯入口中。其中，冷却剂在流过气泡发生器时，通过鼓入大量弥散的微小气泡，气泡随着冷却剂的流动进入堆芯以及气泡分离器中，气泡中的氢气与Po以及冷却剂中的氧化进行充分反应，冷却剂中夹带的气泡在气泡分离器中进行分离，在气泡分离器中进行分离以及进行吹扫，可以使铅铋冷却剂中的放射性物质大量释放，减少其²¹⁰Po以及其它放射性物质的含量。同时，由于氢气同时会与冷却剂中的氧化物进行反应，所经可以减少铅铋冷却剂中氧化物的含量，使其沾污在设备管道和壁面等位置的氧化铅、氧化铋等氧化物减少，从而可以防止存在堵塞流道的风险。

可以理解的是，本发明相应提供了一种冷却剂中放射性物质去除方法，其特征在于，其采用前述结合图1至图3所描述的冷却剂放射性物质去除系统所实现，所述方法包括：

利用气泡发生器向反应堆堆芯入口端的冷却剂通道中的冷却剂中鼓入一定量的微小气泡，所述气泡中至少包含有H₂、H₂O气体，其中，所述气泡发生器形成的微小气泡弥散在冷却剂中，并与冷却剂中²¹⁰Po反应，形成含H₂Po的含Po气溶胶，所述气溶胶随微小气泡运动；

鼓入微小气泡的冷却剂从所述主泵出口端的冷却剂通道输入到气泡发生器中，通过离心力的作用使进入冷却剂中的微小气泡破裂，从而使气泡中的气体及放射性气溶胶释放；

采用吹扫装置进行氩气吹扫，使释放的气泡中的气体及放射性气溶胶进入所述放射性物质过滤回收装置中；

所述放射性物质过滤回收装置对所述经气泡分离器所分离并释放的气体及放射性气溶胶进行过滤和固化。

更多的细节，可以参照前述对图1至图3的描述，在此不进行详述。

综上，实施本发明的实施例，具有如下的有益效果：

本发明的实施例中，对放射性物质的去除效率高，采用气泡发生器鼓入气泡的方式，可使²¹⁰Po与气体充分反应，使得²¹⁰Po随气泡一起从冷却剂中出来；可以使冷却剂和气体中²¹⁰Po浓度降低到国际放射性防治标准限值以下，同时保护人员免遭²¹⁰Po放射性危害；

本发明的实施例中，具备非常高效的使其铅基合金中冷却剂中氧浓度降低到ppm以下，大大缩短铅基合金冷却剂还原处理时间，缩短铅基合金运行之前的准备阶段；

本发明的实施例中，其工程实施难度小，本发明采用的装置和设备基于现有设备进行改造，可充分降低工程实施的难度；

本发明的实施例中，其对反应堆冷却剂的品质影响小，采用鼓入气体的方式，不会对冷却剂引入过多的金属杂质，从而保证冷却剂的品质要求；

本发明的实施例中，固化效果好，冷却剂中²¹⁰Po成分通过气泡分离器、放射性物质过滤回收装置后，可最大程度固化²¹⁰Po，防止²¹⁰Po的二次挥发和释放。

以上所揭露的仅为本发明一种较佳实施例而已，当然不能以此来限定本发明之权利范围，因此依本发明权利要求所作的等同变化，仍属本发明所涵盖的范围。

Claims (10)

1.一种冷却剂中放射性物质去除系统，其应用于铅基快堆中，所述铅基快堆至少包括反应堆堆芯、主泵、换热器以及连接三者的冷却剂通道，其特征在于，所述冷却剂放射性物质去除系统包括：

气泡发生器，其一端连接在所述反应堆堆芯入口端的冷却剂通道上，用于向铅基合金冷却剂中鼓入一定量的微小气泡，所述气泡中至少包含有H₂、H₂O气体，其中，所述气泡发生器形成的微小气泡弥散在冷却剂中，并与冷却剂中²¹⁰Po反应，形成含H₂Po的气溶胶，所述气溶胶随微小气泡运动；

气泡分离器，其一端连接在所述主泵出口端的冷却剂通道上，其另一端连接所述气泡发生器；用于通过离心力的作用使进入冷却剂中的微小气泡破裂，从而使气泡中的气体及放射性物质释放，从而降低冷却剂中的放射性物质；

放射性物质过滤回收装置，与所述气泡分离器相连接，用于对经气泡分离器所分离并释放的气体及放射性物质进行过滤和固化。

2.如权利要求1所述的系统，其特征在于，所述微小气泡通过一定比例的H₂、H₂O与氩气组成，其中氩气作为载气，其中，H₂O与H₂、两者的体积比为0～1之间。

3.如权利要求2所述的系统，其特征在于，所述气泡发生器包括：电机、磁流体装置、轴承、固定盘、旋转机构；其中，

所述电机与所述轴承的一端相连接，在所述两者的连接处包覆有用于密封的磁流体装置；

在所述轴承的壳体一端固定有一固定盘，所述固定盘中心设置有一个通孔；

所述旋转机构的纵截面为倒T字型，其包括相互垂直的两部分，在第一部分上形成第一端，在第二部分上形成第二端和第三端，所述第一端通过所述固定盘的通孔与所述轴承相固定，并随轴承转动；

其中，在所述轴承内部设置有气流通道，所述气流通道与所述轴承的壳体上的入口相连通；在所述旋转机构中设置有一连通所述第一端、第二端以及第三端的气泡通道，所述气泡通道与所述气流通道相连通；

在所述固定盘的下表面与所述旋转机构的第二部分的上表面之间设置有间隙。

4.如权利要求3所述的系统，其特征在于，所述间隙大小处于0.5mm-10mm之间，所述气泡通道进一步设置有与所述间隙相连通的分支通道。

5.如权利要求4所述的系统，其特征在于，所述气泡分离器上进一步设置有吹扫装置，用于进行氩气吹扫，使释放的气泡中的气体及放射性物质进入所述放射性物质过滤回收装置中。

6.如权利要求5所述的系统，其特征在于，所述的冷却剂中钋的主要成分为PbPo；所述气泡中释放的气体中钋的主要成分为H₂Po。

7.如权利要求6所述的系统，其特征在于，所述气泡发生器所产生的微小气泡在冷却剂中发生如下的反应，以实现放射性物质去除，同时降低氧浓度，使冷却剂中的氧化物得到氢气净化：

其中，Me为金属元素，至少包括元素Pb、Fe、Ni中的一个或多个。

8.如权利要求1至7任一项所述的系统，其特征在于，所述放射性物质过滤回收装置中设置有过滤单元，在所述过滤单元在捕集一定量的²¹⁰Po后，对其两端进行密封以形成一个单独的密封单元。

9.如权利要求8所述的系统，其特征在于，所述过滤单元包括：壳体以及容设在所述壳体中的稀土过滤膜层和物理过滤膜；在壳体两端设置有输入口和输出口，所述稀土过滤膜层靠近所述输入口。

10.一种冷却剂中放射性物质去除方法，其特征在于，其采用如权利要求1至9任一项的冷却剂放射性物质去除系统所实现，所述方法包括如下步骤：

利用气泡发生器向反应堆堆芯入口端的冷却剂通道中的冷却剂中鼓入一定量的微小气泡，所述气泡中至少包含有H₂、H₂O气体，其中，所述气泡发生器形成的微小气泡弥散在冷却剂中，并与冷却剂中²¹⁰Po反应，形成含H₂Po的气溶胶，所述气溶胶随微小气泡运动；

鼓入微小气泡的冷却剂从所述主泵出口端的冷却剂通道输入到气泡发生器中，通过离心力的作用使进入冷却剂中的微小气泡破裂，从而使气泡中的气体及放射性气溶胶释放；

采用吹扫装置进行氩气吹扫，使释放的气泡中的气体及放射性气溶胶进入所述放射性物质过滤回收装置中；

所述放射性物质过滤回收装置对所述经气泡分离器所分离并释放的气体及放射性气溶胶进行过滤和固化。