CN109243625B - 一种定向高导热二氧化铀芯块及其制备方法 - Google Patents

一种定向高导热二氧化铀芯块及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种定向高导热二氧化铀芯块及其制备方法，解决了现有技术中二氧化铀热导率低、特别是径向热导率低，易导致安全事故的问题。本发明的定向高导热二氧化铀芯块，以二氧化铀粉末和鳞片石墨为原料，鳞片石墨在二氧化铀芯块中沿水平方向定向排列。本发明的制备方法，以二氧化铀粉末和鳞片石墨为原料，将其混合均匀后，振荡混合粉末，使鳞片石墨在混合粉末中沿水平方向定向排列，之后进行高温烧结，制得定向高导热二氧化铀芯块。本发明设计科学，方法简单，能显著提升二氧化铀芯块的径向热导率，提升燃料组件的安全性。

Description

一种定向高导热二氧化铀芯块及其制备方法
技术领域
本发明涉及核燃料技术领域，具体涉及一种定向高导热二氧化铀芯块及其制备方法。
背景技术
2011年日本福岛核事故暴露出现有商用二氧化铀芯块在事故状态下仍然存在很大的安全风险。这主要是由于二氧化铀热导率低，在事故状况下无法将内部热量及时导出，燃料温度迅速升高甚至熔化，引发严重后果。即使在正常工况下，二氧化铀芯块也由于热导率低而使得内部温度梯度较大，增加了芯块开裂和失效的风险。因此，改进二氧化铀芯块热导率是提高核燃料安全性的有效途径，也是国内外核燃料领域工作者的研究热点。在二氧化铀核燃料服役过程中，热量主要通过芯块径向传到至冷却剂，因此芯块的径向热导率较轴向热导率更为重要。
因此，提供一种二氧化铀芯块，能显著提升芯块的径向热导率，成为了本领域技术人员亟待解决的问题。
发明内容
本发明要解决的技术问题是：提供一种定向高导热二氧化铀芯块，解决现有技术中二氧化铀热导率低、特别是径向热导率低，易导致安全事故的问题。
本发明还提供了该定向高导热二氧化铀芯块的制备方法。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：
本发明所述的一种定向高导热二氧化铀芯块，以二氧化铀粉末和鳞片石墨为原料，所述鳞片石墨在所述二氧化铀芯块中沿水平方向定向排列。
本发明所述的一种定向高导热二氧化铀芯块的制备方法，以二氧化铀粉末和鳞片石墨为原料，将其混合均匀后，振荡混合粉末，之后进行高温烧结，制得定向高导热二氧化铀芯块。
进一步地，所述二氧化铀粉末中235U富为集度1％-19％，氧铀比为1.95-2.15之间，粒径为1-50μm。
进一步地，所述鳞片石墨片层直径为3-200μm之间，片层厚度为1-20μm。
进一步地，将所述混合粉末置入烧结模具后，将粉末连同模具振荡。
进一步地，所述振荡时间为0.1-2h。
进一步地，所述高温烧结为气氛烧结、热压烧结、放电等离子体烧结中的任意一种。
进一步地，所述气氛烧结具体为：将连同模具一起振荡后的混合粉末在一定压力下压制成型，制得素坯，之后将所述素坯在气氛条件下烧结；其中，素坯成型压力为100-500MPa，最高烧结温度为1500-1800℃，升温速率1-10℃/min，保温时间1-7h，烧结气氛为H2，氢气流量为0.1-2L/min。
进一步地，所述热压烧结的最高烧结温度为1500-1700℃，升温速率为2-20℃/min，烧结压力为30-50MPa，保温时间为0.5-2h。
进一步地，所述放电等离子体烧结的最高烧结温度为1200-1650℃，升温速率为50-400℃/min，烧结压力为30-50MPa，保温时间为0.5-30min。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
本发明设计科学，方法简单，能显著提升二氧化铀芯块的径向热导率，提升燃料组件的安全性。
本发明通过振荡二氧化铀粉末和鳞片石墨的混合粉末，由于振荡的作用，混合粉末中片层方向不水平的鳞片石墨会向水平方向偏转。经过充足的振荡时间，鳞片石墨会沿水平方向定向排列，如图1所示。
本发明通过向二氧化铀中引入鳞片石墨来达到提升芯块径向热导率的目的。鳞片石墨为天然显晶质石墨，其形似鱼磷状，属六方晶系，呈层状结构，具有良好的耐高温、导热性和塑性，资源丰富且价格便宜。鳞片石墨沿片层方向的理论热导率可达3000Wm-1K-1(二氧化铀芯块的390倍)，是一种优异的热导率增强体。将鳞片石墨在二氧化铀基体中进行定向排列后，复合燃料芯块沿鳞片石墨方向的热导率将显著提升，同时垂直于鳞片石墨方向的热导率将略微提升。此外，鳞片石墨作为一种韧性相，还可提升燃料芯块的韧性和可加工性。
本发明对混料设备要求不高，并且工艺简单。可根据芯块设计需求，灵活调整二氧化铀粉末与鳞片石墨其在芯块中的比例。
附图说明
图1为振荡前后混合粉末中鳞片石墨的分布示意图。
具体实施方式
下面结合附图说明和实施例对本发明作进一步说明，本发明的方式包括但不仅限于以下实施例。
实施例1
本实施例提供了本发明的定向高导热二氧化铀芯块的制备方法，该方法可使二氧化铀芯块的径向热导率提升5％以上，轴向热导率几乎不变。具体为：
原料：二氧化铀粉末中235U富集度1％，氧铀比1.95，粒径1μm左右；鳞片石墨片层直径3μm左右，厚度1μm左右。
步骤1.将98％体积分数二氧化铀粉末和2％体积分数鳞片石墨置入混料罐混合24h，转速200r/min。
步骤2.按照如下方式开展烧结：
将步骤1中得到的混合粉末装入成形模具中，在振荡机上振荡0.1h，之后在100MPa的压强下模压成型，得到素坯。将素坯置于钼坩埚或者钨坩埚中，转移到气氛烧结炉中进行烧结。温度工艺如下：首先以10℃/min的速率升温至1200℃，之后以5℃/min的速率升温至1800℃，保温1h；之后炉冷至150℃以下开炉。烧结过程和冷却过程通以H2，流量为0.1L/min。
步骤3.将步骤2中得到的烧结坯按照核燃料芯块的具体尺寸进行加工，得到实际工程应用芯块。
实施例2
本实施例提供了本发明的定向高导热二氧化铀芯块的制备方法，该方法可使二氧化铀芯块的径向热导率提升300％以上，轴向热导率提升30％以上。具体为：
原料：二氧化铀粉末中235U富集度19％，氧铀比2.15，粒径50μm左右；鳞片石墨片层直径200μm左右，厚度20μm左右。
步骤1.按照如下方式配比原料：
将50％体积分数二氧化铀粉末和50％体积分数鳞片石墨置入混料罐混合12h，转速300r/min。
步骤2.按照如下方式开展烧结：
将步骤1中得到的混合粉末装入成形模具中，在振荡机上振荡2h，之后在500MPa的压强下模压成型，得到素坯。将素坯置于钼坩埚或者钨坩埚中，转移到气氛烧结炉中进行烧结。温度工艺如下：首先以5℃/min的速率升温至1200℃，之后再以1℃/min的速率升温至1500℃，保温7h；之后炉冷至150℃以下开炉。烧结过程和冷却过程通以H2，流量为2L/min。
步骤3.将步骤2中得到的烧结坯按照核燃料芯块的具体尺寸进行加工，得到实际工程应用芯块。
实施例3
本实施例提供了本发明的定向高导热二氧化铀芯块的制备方法，该方法可使二氧化铀芯块的径向热导率提升60％以上，轴向热导率提升10％以上。具体为：
原料：二氧化铀粉末中235U富集度10％，氧铀比2.05，粒径5μm左右；鳞片石墨片层直径100μm左右，厚度5μm左右。
步骤1.按照如下方式配比原料：
将90％体积分数二氧化铀粉末和10％体积分数鳞片石墨置入混料罐混合4h，转速300r/min。
步骤2.按照如下方式开展烧结：
将步骤1中得到的混合粉末装入石墨模具中，在振荡机上振荡2h，之后进行热压烧结。烧结工艺如下：首先以20℃/min的升温速率升温至1400℃，之后以5℃/min的升温速率升温至1700℃；保温0.5h后炉冷至150℃以下开炉。烧结过程全程施以30MPa的恒压，并采用高纯氩气进行保护。
步骤3.将步骤2中得到的烧结坯按照核燃料芯块的具体尺寸进行加工，得到实际工程应用芯块。
实施例4
本实施例提供了本发明的定向高导热二氧化铀芯块的制备方法，该方法可使二氧化铀芯块的径向热导率提升100％以上，轴向热导率提升15％以上。具体为：
原料：二氧化铀粉末中235U富集度4.95％，氧铀比2.08，粒径5μm左右；鳞片石墨片层直径50μm左右，厚度2μm左右。
步骤1.按照如下方式配比原料：
将80％体积分数二氧化铀粉末和20％体积分数鳞片石墨置入混料罐混合12h，转速250r/min。
步骤2.按照如下方式开展烧结：
将步骤1中得到的混合粉末装入石墨模具中，在振荡机上振荡0.1h，之后进行热压烧结。烧结工艺如下：首先以5℃/min的升温速率升温至1400℃，之后再以2℃/min的升温速率升温至1500℃；保温2h后炉冷至150℃以下开炉。烧结过程全程施以50MPa的恒压，并采用高纯氩气进行保护。
步骤3.将步骤2中得到的烧结坯按照核燃料芯块的具体尺寸进行加工，得到实际工程应用芯块。
实施例5
本实施例提供了本发明的定向高导热二氧化铀芯块的制备方法，该方法可使二氧化铀芯块的径向热导率提升15％以上，轴向热导率基本不变。具体为：
原料：二氧化铀粉末中235U富集度4.45％，氧铀比2.02，粒径3μm左右；鳞片石墨片层直径20μm左右，厚度1μm左右。
步骤1.按照如下方式配比原料：
将95％体积分数二氧化铀粉末和5％体积分数鳞片石墨置入混料罐混合16h，转速300r/min。
步骤2.按照如下方式开展烧结：
将步骤1中得到的混合粉末装入石墨模具中，在振荡机上振荡0.1h，进行放电等离子体烧结，烧结工艺如下：首先以400℃/min的升温速率升温至1100℃，之后以100℃/min的升温速率升温至1650℃，保温0.5min，之后炉冷至200℃以下开炉。烧结过程全程施以30MPa的恒压，并采用高纯氩气保护。
步骤3.将步骤2中得到的烧结坯按照核燃料芯块的具体尺寸进行加工，得到实际工程应用芯块。
实施例6
本实施例提供了本发明的定向高导热二氧化铀芯块的制备方法，该方法可使二氧化铀芯块的径向热导率提升50％以上，轴向热导率提升5％以上。具体为：
原料：二氧化铀粉末中235U富集度15％，氧铀比2.1，粒径20μm左右；鳞片石墨片层直径5μm左右，厚度1μm左右。
步骤1.按照如下方式配比原料：
将85％体积分数二氧化铀粉末和15％体积分数鳞片石墨置入混料罐混合12h，转速250r/min。
步骤2.按照如下方式开展烧结：
将步骤1中得到的混合粉末装入石墨模具中，在振荡机上振荡2h，之后进行放电等离子体烧结，烧结工艺如下：首先以100℃/min的升温速率升温至1100℃，之后以50℃/min的升温速率升温至1200℃，保温30min，之后炉冷至200℃以下开炉。烧结过程全程施以50MPa的恒压，并采用高纯氩气保护。
步骤3.将步骤2中得到的烧结坯按照核燃料芯块的具体尺寸进行加工，得到实际工程应用芯块。
上述实施例仅为本发明的优选实施方式之一，不应当用于限制本发明的保护范围，但凡在本发明的主体设计思想和精神上作出的毫无实质意义的改动或润色，其所解决的技术问题仍然与本发明一致的，均应当包含在本发明的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种定向高导热二氧化铀芯块，其特征在于，以二氧化铀粉末和鳞片石墨为原料，振荡混合均匀后进行气氛烧结制成，所述鳞片石墨在所述二氧化铀芯块中沿水平方向定向排列；所述二氧化铀粉末中235U富集度为1%-19%，氧铀比为1.95-2.15之间，粒径为1-50μm；所述鳞片石墨片层直径为3-200μm之间，片层厚度为1-20μm；所述气氛烧结为：将连同模具一起振荡后的混合粉末在一定压力下压制成型，制得素坯，之后将所述素坯在气氛条件下烧结；其中，素坯成型压力为100-500MPa，最高烧结温度为1500-1800℃，升温速率1-10℃/min，保温时间1-7h，烧结气氛为H2，氢气流量为0.1-2L/min。
2.根据权利要求1所述的一种定向高导热二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于，以二氧化铀粉末和鳞片石墨为原料，将其混合均匀后，将混合粉末置入烧结模具后，将粉末连同模具振荡，使所述鳞片石墨在混合粉末中沿水平方向定向排列，之后进行气氛烧结，制得定向高导热二氧化铀芯块。
3.根据权利要求2所述的一种定向高导热二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于，所述振荡时间为0.1-2h。
4.一种定向高导热二氧化铀芯块，其特征在于，以二氧化铀粉末和鳞片石墨为原料，振荡混合均匀后进行热压烧结制成，所述鳞片石墨在所述二氧化铀芯块中沿水平方向定向排列；所述二氧化铀粉末中235U富集度为1%-19%，氧铀比为1.95-2.15之间，粒径为1-50μm；所述鳞片石墨片层直径为3-200μm之间，片层厚度为1-20μm；所述热压烧结的最高烧结温度为1500-1700℃，升温速率为2-20℃/min，烧结压力为30-50MPa，保温时间为0.5-2h。
5.根据权利要求4所述的一种定向高导热二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于，以二氧化铀粉末和鳞片石墨为原料，将其混合均匀后，将混合粉末置入烧结模具后，将粉末连同模具振荡，使所述鳞片石墨在混合粉末中沿水平方向定向排列，之后进行热压烧结，制得定向高导热二氧化铀芯块。
6.根据权利要求5所述的一种定向高导热二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于，所述振荡时间为0.1-2h。
7.一种定向高导热二氧化铀芯块，其特征在于，以二氧化铀粉末和鳞片石墨为原料，振荡混合均匀后进行放电等离子体烧结制成，所述鳞片石墨在所述二氧化铀芯块中沿水平方向定向排列；所述二氧化铀粉末中235U富集度为1%-19%，氧铀比为1.95-2.15之间，粒径为1-50μm；所述鳞片石墨片层直径为3-200μm之间，片层厚度为1-20μm；所述放电等离子体烧结的最高烧结温度为1200-1650℃，升温速率为50-400℃/min，烧结压力为30-50MPa，保温时间为0.5-30min。
8.根据权利要求7所述的一种定向高导热二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于，以二氧化铀粉末和鳞片石墨为原料，将其混合均匀后，将混合粉末置入烧结模具后，将粉末连同模具振荡，使所述鳞片石墨在混合粉末中沿水平方向定向排列，之后进行放电等离子体烧结，制得定向高导热二氧化铀芯块。
9.根据权利要求8所述的一种定向高导热二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于，所述振荡时间为0.1-2h。
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Inventor after: Duan Limei

Inventor after: Zhang Pengcheng

Inventor before: Li Bingqing

Inventor before: Yang Zhenliang

Inventor before: Gao Rui

Inventor before: Huang Qiqi

Inventor before: Wang Zhiyi

Inventor before: Liu Xuxu

Inventor before: Zhong Yi

Inventor before: Duan Limei

Inventor before: Chu Mingfu

CB03 Change of inventor or designer information
GR01 Patent grant
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