CN109187289A - 一种气溶胶电迁移率粒径谱测量系统和方法 - Google Patents

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    • G01N15/0266—Investigating particle size or size distribution with electrical classification

Abstract

本发明公开了一种气溶胶电迁移率粒径谱测量系统和方法，所述测量系统包括：双极荷电器、差分电迁移率分析仪、鞘气控制系统、正负高压模块、粒子计数器和数据采集处理模块；双极荷电器通过管路与差分电迁移率分析仪相连，鞘气控制系统通过两路管路与差分电迁移率分析仪相连，并且正负高压模块通过高压导线为差分电迁移率分析仪提供正高压或负高压，差分电迁移率分析仪的出口管路与粒子计数器相连，鞘气控制系统、正负高压模块和粒子计数器分别通过数据线与数据采集处理模块相连；本发明提供了一种基于交替测量正负带电颗粒物的新型气溶胶电迁移率粒径谱测量方法和系统，可显著提高电迁移粒径谱仪测量准确性。

Description

一种气溶胶电迁移率粒径谱测量系统和方法
技术领域
本发明涉及气溶胶测量技术领域，特别是涉及气溶胶电迁移率粒径谱测量系统和方法。
背景技术
气溶胶电迁移率粒径谱仪通常用于测量气溶胶粒径分布，该仪器广泛应用于纳米技术、半导体行业、环境监测等领域。气溶胶电迁移率粒径谱仪通常分为荷电器、差分电迁移率分析仪和粒子计数器三个部分。其中，差分电迁移率分析仪的传输效率方程和粒子计数器的计数效率均可较准确地计算或标定，而荷电器的荷电分布则较难准确计算且影响因素众多。荷电器通过放射性元素、电晕放电等方式产生离子，再通过扩散荷电使颗粒物达到荷电平衡。荷电器根据是否同时存在正负离子可以分为双极荷电器和单极荷电器，双极荷电器即正负离子同时存在，单极荷电器则只有正离子或负离子。单极荷电器通常能获得更高的荷电效率，但由于双极荷电器更加稳定，因此更广泛地应用在商业化的气溶胶粒径谱仪中。
同一粒径颗粒物带不同电荷的比例称为荷电分布，气溶胶粒径谱仪进行粒径分布反演时通常需要稳定并已知的荷电分布。对于双极荷电器，正负离子同时存在，因此正负带电颗粒物也同时存在，由于正负离子电迁移率及质量等性质的不同，正负带电颗粒物荷电分布并不完全相同，且易受离子源、气体组分、环境条件等的影响。
目前商业化的气溶胶粒径谱仪只在差分电迁移率分析仪上施加正或负高压，孤立地测量带负电或者带正电的颗粒物，再相应地用经验近似公式计算所得负荷电分布或者正荷电分布对粒径谱进行反演。已有研究表明，只用正或负带电颗粒的粒径谱测量方法会引入较大误差。
因此希望有一种气溶胶电迁移率粒径谱测量系统和方法，以解决现有技术中由荷电导致的粒径谱测量不准确的问题。
发明内容
本发明的目的在于提供一种气溶胶电迁移率粒径谱测量系统和方法，该气溶胶电迁移率粒径谱测量系统交替测量带正电和带负电的颗粒物粒径分布,以邻近的带正电和带负电颗粒物粒径分布测量结果为一组，经过反演得出初始的颗粒物粒径分布。
本发明公开了一种气溶胶电迁移率粒径谱测量系统，所述测量系统包括：双极荷电器(1)、差分电迁移率分析仪(2)、鞘气控制系统(3)、正负高压模块(5)、粒子计数器(6)和数据采集处理模块(7)；双极荷电器(1)通过管路与差分电迁移率分析仪(2)相连，鞘气控制系统(3)通过两路管路与差分电迁移率分析仪(2)相连，鞘气控制系统(3)为差分电迁移率分析仪(2)提供干净稳定的循环鞘气，并且正负高压模块(5)通过高压导线为差分电迁移率分析仪(2)提供正高压或负高压，差分电迁移率分析仪(2)的出口管路与粒子计数器(6)相连，鞘气控制系统(3)、正负高压模块(5)和粒子计数器(6)分别通过数据线与数据采集处理模块(7)相连。
优选地,所述双极荷电器(1)为含放射性元素的双极荷电器或软X射线或双极电晕放电或等离子体放电的双极荷电器。
优选地,所述差分电迁移率分析仪(2)为纳米颗粒物差分电迁移率分析仪或亚微米颗粒物差分电迁移率分析仪。
优选地,所述正负高压模块(5)为所述差分电迁移率分析仪(2)提供的电压范围为-10kV～10kV，实现电压由负高压到正高压或由正高压到负高压的连续扫描。
优选地,所述差分电迁移率分析仪(2)通过负高压和正高压的连续扫描，实现带正电和带负电的颗粒物的测量。
优选地,所述数据采集处理模块(7)采集鞘气控制系统(3)的温湿度和流量信息、所述正负高压模块(5)的电压信息、所述粒子计数器(6)的颗粒物数浓度信息，并进行数据处理得到颗粒物粒径分布的测量结果；所述数据采集处理模块(7)交替地对所述差分电迁移率分析仪(2)施加正高压和负高压，分别测量带负电颗粒物和带正电颗粒物的粒径分布。
本发明还公开了一种气溶胶电迁移率粒径谱测量系统的方法，所述测量方法以邻近的带正电和带负电颗粒物粒径分布测量结果为一组，经过三种方法反演得出初始的颗粒物粒径分布，提高气溶胶电迁移率粒径谱反演准确性。
优选地，所述3种反演方法分别包括：
方法一：根据交替测量所得的带正电和带负电颗粒物粒径分布，选择比峰值粒径大的某粒径区间，该粒径区间满足多电荷效应对该区间的浓度贡献小于其本身带单电荷比例的10％，可利用经验近似公式(1)进行粗略评估,通过该粒径区间带正电和带负电颗粒物的浓度比值R+/R-，再用公式(2)计算正负离子电迁移率比值
式中，f(±q,dp)表示粒径为dp的颗粒物带±q个电荷的所占的比例，q＝0，1，2；ai(±q)为近似系数，具体数值见表1。
表1近似系数ai(±q)
Z+ ion/Z- ion＝exp[ln(R+/R-)/2] (2)
得到离子电迁移率比值后，再根据公式(3)计算颗粒物荷电分布，根据直接测量所得的带正电或带负电颗粒物粒径分布，经由正或负荷电分布、差分电迁移率分析仪的传输方程和粒子计数器的计数效率进行反演，得到初始粒径分布，
其中
其中，f(±q,dp)表示粒径为dp的颗粒物带+q或-q电荷所占该粒径颗粒物总浓度的比例；e是元电荷电量；ε0是真空介电常数；kB为玻尔兹曼常数；T为温度；为正负离子电迁移率，所用单位均为国际单位；
方法二：根据经验近似公式(1)计算带小于3个电荷的荷电分布，用公式(3)计算3个电荷及以上的荷电分布，将交替测量所得的带正电和带负电颗粒物粒径分布相加，可得带电颗粒物粒径分布，相应地将计算所得的正负荷电分布相加，得整体荷电分布，再利用加和后的带电颗粒物粒径分布与加和后的荷电分布、差分电迁移率分析仪的传输方程和粒子计数器的计数效率进行反演，可得更准确的初始粒径分布；
方法三：根据经验近似公式(1)计算带小于3个电荷的荷电分布，用公式(3)计算3个电荷及以上的荷电分布，对交替测量所得的带正电或带负电颗粒物的粒径分布，根据计算所得的正或负荷电分布、差分电迁移率分析仪的传输方程和粒子计数器的计数效率进行粒径谱反演，得到初始粒径分布，再将两个反演所得的粒径分布进行平均，可得更加准确的初始粒径分布。
本发明公开的气溶胶电迁移率粒径谱测量系统和方法具有以下有益效果:
(1)本发明在原有气溶胶电迁移率粒径谱仪的基础上，通过改变高压模块，实现交替测量正负带电颗粒物，简单易行；
(2)本发明综合利用正负带电颗粒物粒径分布的测量结果以及正负荷电分布进行粒径谱反演，能减小实验条件、离子源、载气组分变化等带来的实验误差，提高粒径谱测量和反演的准确性。
附图说明
图1是交替测量正负颗粒物粒径分布的实验装置示意图。
图2是气溶胶电迁移率粒径谱测量方法测量大气颗粒物粒径分布的结果图。
具体实施方式
为使本发明实施的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行更加详细的描述。在附图中，自始至终相同或类似的标号表示相同或类似的元件或具有相同或类似功能的元件。所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。下面通过参考附图描述的实施例是示例性的，旨在用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
如图1所示，大气进入软X射线双极荷电器，再进入亚微米颗粒物差分电迁移率分析仪中，鞘气控制系统3通过两路管路给差分电迁移率分析仪2提供3L/min的循环鞘气，正负高压模块5通过高压导线4交替地给差分电迁移率分析仪2提供正负高压，并在-5kV～+5kV电压范围内扫描5分钟，交替测量带正电和带负电的颗粒物，对应粒径测量范围为13～432nm。粒子计数器6与差分电迁移率分析仪2出口相连，抽取0.3L/mi n流量测量颗粒物浓度。其中鞘气控制系统3、正负高压模块5、粒子计数器6均通过数据线与数据采集处理模块7相连。
以一组大气颗粒物测量结果为例，用上述系统可以测量得出带正电和带负电的颗粒物粒径分布，数据采集处理模块7用发明内容一中的3种反演方法对测量所得的相邻两组正负带电颗粒物粒径分布进行反演，得到初始颗粒物粒径分布，结果如图2所示。(a)图为方法1的反演结果，正或负表明该初始粒径分布反演结果来自带正电或者带负电的颗粒物，(b)和(c)图分别为方法2和方法3的反演结果。
最后需要指出的是：以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制。尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的精神和范围。

Claims (8)

1.一种气溶胶电迁移率粒径谱测量系统，其特征在于，所述测量系统包括：双极荷电器(1)、差分电迁移率分析仪(2)、鞘气控制系统(3)、正负高压模块(5)、粒子计数器(6)和数据采集处理模块(7)；双极荷电器(1)通过管路与差分电迁移率分析仪(2)相连，鞘气控制系统(3)通过两路管路与差分电迁移率分析仪(2)相连，鞘气控制系统(3)为差分电迁移率分析仪(2)提供干净稳定的循环鞘气，并且正负高压模块(5)通过高压导线为差分电迁移率分析仪(2)提供正高压或负高压，差分电迁移率分析仪(2)的出口管路与粒子计数器(6)相连，鞘气控制系统(3)、正负高压模块(5)和粒子计数器(6)分别通过数据线与数据采集处理模块(7)相连。
2.根据权利要求1所述的气溶胶电迁移率粒径谱测量系统，其特征在于：所述双极荷电器(1)为含放射性元素的双极荷电器或软X射线或双极电晕放电或等离子体放电的双极荷电器。
3.根据权利要求1所述的气溶胶电迁移率粒径谱测量系统，其特征在于：所述差分电迁移率分析仪(2)为纳米颗粒物差分电迁移率分析仪或亚微米颗粒物差分电迁移率分析仪。
4.根据权利要求1所述的气溶胶电迁移率粒径谱测量系统，其特征在于：所述正负高压模块(5)为所述差分电迁移率分析仪(2)提供的电压范围为-10kV～10kV，实现电压由负高压到正高压或由正高压到负高压的连续扫描。
5.根据权利要求4所述的气溶胶电迁移率粒径谱测量系统，其特征在于：所述差分电迁移率分析仪(2)通过负高压和正高压的连续扫描，实现带正电和带负电的颗粒物的测量。
6.根据权利要求5所述的气溶胶电迁移率粒径谱测量系统，其特征在于：所述数据采集处理模块(7)采集鞘气控制系统(3)的温湿度和流量信息、所述正负高压模块(5)的电压信息、所述粒子计数器(6)的颗粒物数浓度信息，并进行数据处理得到颗粒物粒径分布的测量结果；所述数据采集处理模块(7)交替地对所述差分电迁移率分析仪(2)施加正高压和负高压，分别测量带负电颗粒物和带正电颗粒物的粒径分布。
7.一种应用如权利要求1-6之一的所述气溶胶电迁移率粒径谱测量系统的方法，其特征在于，所述测量方法以邻近的带正电和带负电颗粒物粒径分布测量结果为一组，经过三种方法反演得出初始的颗粒物粒径分布，提高气溶胶电迁移率粒径谱反演准确性。
8.根据权利要求7所述的气溶胶电迁移率粒径谱测量系统的方法，其特征在于，所述三种反演方法分别包括：
方法一：根据交替测量所得的带正电和带负电颗粒物粒径分布，选择比峰值粒径大的某粒径区间，该粒径区间满足多电荷效应对该区间的浓度贡献小于其本身带单电荷比例的10％，可利用经验近似公式(1)进行粗略评估,通过该粒径区间带正电和带负电颗粒物的浓度比值R+/R-，再用公式(2)计算正负离子电迁移率比值
式中，f(±q,dp)表示粒径为dp的颗粒物带±q个电荷的所占的比例，q＝0，1，2；ai(±q)为近似系数；
Z+ ion/Z- ion＝exp[ln(R+/R-)/2] (2)
得到离子电迁移率比值后，再根据公式(3)计算颗粒物荷电分布,根据直接测量所得的带正电或带负电颗粒物粒径分布，经由正或负荷电分布、差分电迁移率分析仪的传输方程和粒子计数器的计数效率进行反演，得到初始粒径分布，
其中，f(±q,dp)表示粒径为dp的颗粒物带+q或-q电荷所占该粒径颗粒物总浓度的比例，e是元电荷电量，ε0是真空介电常数，kB为玻尔兹曼常数，T为温度，为正负离子电迁移率；
方法二：根据经验近似公式(1)计算带小于3个电荷的荷电分布，用公式(3)计算3个电荷及以上的荷电分布，将交替测量所得的带正电和带负电颗粒物粒径分布相加，可得带电颗粒物粒径分布，相应地将计算所得的正负荷电分布相加，得整体荷电分布，再利用加和后的带电颗粒物粒径分布与加和后的荷电分布、差分电迁移率分析仪的传输方程和粒子计数器的计数效率进行反演，得到精准初始粒径分布；
方法三：根据经验近似公式(1)计算带小于3个电荷的荷电分布，用公式(3)计算3个电荷及以上的荷电分布，对交替测量所得的带正电或带负电颗粒物的粒径分布，根据计算所得的正或负荷电分布、差分电迁移率分析仪的传输方程和粒子计数器的计数效率进行粒径谱反演，得到初始粒径分布，再将两个反演所得的粒径分布进行平均，得到精准初始粒径分布。
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