CN109072076A - 用于检测紫外辐射和/或x辐射的合成材料 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及下式(I)所代表的材料(M’)8(M”M”’)6O24(X,S)2:M”’式(I)。此外,本发明涉及紫外辐射感应材料、涉及X辐射感应材料、涉及不同的用途、涉及装置并涉及测定紫外辐射的强度的方法。
Description
技术领域
本发明涉及材料、涉及紫外辐射感应材料、涉及X辐射感应材料、涉及装置、涉及该材料的用途、并涉及测定紫外辐射和/或X辐射的强度的方法。
发明背景
升高的紫外线(UV)辐射水平——无论是由阳光还是晒黑紫外线装置引起的——均具有提高患有皮肤癌、皮肤的其它疾病以及皮肤老化的可能性的不利效果。因此,知晓何时寻求遮蔽紫外辐射或何时施用或重新施用防晒霜是重要的。
可以使用在UV暴露时改变颜色的UV响应光致变色有机分子。目前,存在此类装置,如UV指示手镯和卡片,其可用于指示太阳UV辐射的水平。这些装置基于有机分子,如螺-嗪、螺吡喃、俘精酸酐、俘精酰亚胺、二咪唑和紫罗碱衍生物。通常,在移除UV暴露后,来自这些材料的颜色消失,由此令它们成为可重复使用的指示剂,但是也有一些仅可单次使用。但是,许多可重复使用的光致变色分子寿命短暂,因此它们会在太长或太强烈的UV暴露后丧失其功能。但是,螺-嗪可能持续两到三年。螺-嗪的缺点是价格昂贵。昂贵的价格和短的寿命降低了这些材料在光致变色UV指示装置中的可用性。
本发明人因此认识到需要长期稳定的低成本的紫外辐射感应材料。
发明目的
本发明的目的是提供一种新型材料及其用途。此外,本发明的目的是提供一种紫外辐射感应材料及其用途。此外,本发明的目的是提供一种X辐射感应材料及其用途。此外,本发明的目的是提供一种装置。此外,本发明的目的是提供测定紫外辐射和/或X辐射的强度的方法。
发明概述
本发明的材料的特征呈现在权利要求1中。
本发明的紫外辐射感应材料的特征呈现在权利要求15中。
本发明的X辐射感应材料的特征呈现在权利要求16中。
本发明的装置的特征呈现在权利要求17中。
本发明的材料的用途的特征呈现在权利要求19、权利要求21或权利要求22中。
本发明的方法的特征呈现在权利要求23中。
附图概述
附图,包含其以进一步理解本发明并构成本说明书的一部分,图示了本发明的实施方案,并与说明书一起有助于解释本发明的原理。在附图中:
图1公开了实施例5的测试结果;
图2公开了实施例6的测试结果;
图3a和图3b公开了实施例7的测试结果;
图4公开了实施例8的测试结果;和
图5公开了实施例9的测试结果。
发明详述
本发明涉及下式(I)所代表的材料
(M’)8(M”M”’)6O24(X,S)2:M””
式(I)
其中
M’代表至少两种选自IUPAC元素周期表第1族的不同碱金属的单原子阳离子的组合;
M”代表选自IUPAC元素周期表第13族的元素或选自IUPAC元素周期表第3-12族中任一族的过渡元素的三价单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合;
M”’代表选自IUPAC元素周期表第14族的元素的单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合;
X代表选自IUPAC元素周期表第16族的元素的阴离子,或此类阴离子的任意组合;和
M””代表选自IUPAC元素周期表的稀土金属或选自IUPAC元素周期表的过渡金属的元素的掺杂阳离子,或此类阳离子的任意组合,或其中M””不存在。
本发明进一步涉及下式(I)所代表的材料
(M’)8(M”M”’)6O24(X,S)2:M””
式(I)
其中
M’代表选自IUPAC元素周期表第1族的碱金属的单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合;
M”代表选自IUPAC元素周期表第13族的元素或选自IUPAC元素周期表第3-12族中任一族的过渡元素的三价单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合;
M”’代表选自IUPAC元素周期表第14族的元素的单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合;
X代表选自IUPAC元素周期表第16族的元素的阴离子,或此类阴离子的任意组合;和
M””代表选自IUPAC元素周期表的稀土金属或选自IUPAC元素周期表的过渡金属的元素的掺杂阳离子,或此类阳离子的任意组合,或其中M””不存在。
本发明进一步涉及下式(I)所代表的材料
(M’)8(M”M”’)6O24(X,S)2:M””
式(I)
其中
M’代表至少两种选自IUPAC元素周期表第1族的不同碱金属的单原子阳离子的组合;
M”代表选自IUPAC元素周期表第13族的元素或选自IUPAC元素周期表第3-12族中任一族的过渡元素的三价单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合;
M”’代表选自IUPAC元素周期表第14族的元素的单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合;
X代表选自IUPAC元素周期表第16族的元素的阴离子,或此类阴离子的任意组合,或X代表选自F、Cl、Br和I的元素的阴离子,或此类阴离子的任意组合;和
M””代表选自IUPAC元素周期表的稀土金属或选自IUPAC元素周期表的过渡金属的元素的掺杂阳离子,或此类阳离子的任意组合,或其中M””不存在。
本发明进一步涉及下式(I)所代表的材料
(M’)8(M”M”’)6O24(X,S)2:M””
式(I)
其中
M’代表选自IUPAC元素周期表第1族的碱金属的单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合;
M”代表选自IUPAC元素周期表第13族的元素或选自IUPAC元素周期表第3-12族中任一族的过渡元素的三价单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合;
M”’代表选自IUPAC元素周期表第14族的元素的单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合;
X代表选自IUPAC元素周期表第16族的元素的阴离子,或此类阴离子的任意组合,或X代表选自F、Cl、Br和I的元素的阴离子,或此类阴离子的任意组合;和
M””代表选自IUPAC元素周期表的稀土金属或选自IUPAC元素周期表的过渡金属的元素的掺杂阳离子,或此类阳离子的任意组合,或其中M””不存在。
在一个实施方案中,M’代表选自Na、Li、K和Rb的碱金属的单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合。在一个实施方案中,M’代表选自Li、K和Rb的碱金属的单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合。
在一个实施方案中,M’代表选自IUPAC元素周期表第1族的碱金属的单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合;条件是M’不代表单独的Na的单原子阳离子。
该材料是一种合成材料。即,该材料通过合成制备。本发明涉及下式(I)所代表的合成材料
(M’)8(M”M”’)6O24(X,S)2:M””
式(I)
其中
M’代表至少两种选自IUPAC元素周期表第1族的不同碱金属的单原子阳离子的组合;
M”代表选自IUPAC元素周期表第13族的元素或选自IUPAC元素周期表第3-12族中任一族的过渡元素的三价单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合;
M”’代表选自IUPAC元素周期表第14族的元素的单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合;
X代表选自IUPAC元素周期表第16族的元素的阴离子,或此类阴离子的任意组合;和
M””代表选自IUPAC元素周期表的稀土金属或选自IUPAC元素周期表的过渡金属的元素的阳离子,或此类阳离子的任意组合,或其中M””不存在。
本发明涉及下式(I)所代表的合成材料
(M’)8(M”M”’)6O24(X,S)2:M””
式(I)
其中
M’代表至少两种选自IUPAC元素周期表第1族的不同碱金属的单原子阳离子的组合;
M”代表选自IUPAC元素周期表第13族的元素或选自IUPAC元素周期表第3-12族中任一族的过渡元素的三价单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合;
M”’代表选自IUPAC元素周期表第14族的元素的单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合;
X代表选自IUPAC元素周期表第16族的元素的阴离子,或此类阴离子的任意组合,或X代表选自F、Cl、Br和I的元素的阴离子,或此类阴离子的任意组合;和
M””代表选自IUPAC元素周期表的稀土金属或选自IUPAC元素周期表的过渡金属的元素的阳离子,或此类阳离子的任意组合,或其中M””不存在。
在本说明书中,除非另行说明,表述“单原子离子”应理解为由单个原子组成的离子。如果离子含有超过一个原子,即使这些原子为相同元素,其应理解为多原子离子。由此,在本说明书中,除非另行说明,表述“单原子阳离子”应理解为由单个原子组成的阳离子。
紫方钠石(hackmanite),其是多种方钠石材料,是具有化学式Na8Al6Si6O24(Cl,S)2的天然矿物。本发明人令人惊讶地发现,可以制备能够检测紫外辐射的基于合成紫方钠石的材料。本发明人令人惊讶地发现,由于被施以紫外辐射,该合成材料具有显示颜色强度的技术效果,该颜色效果与所感应或检测的辐射的辐射度成比例。本发明人还发现,可以制备一种材料,其具有在不存在紫外辐射的情况下不改变颜色的附加效用,并由此可用于指示是否存在紫外辐射。该材料由此可用于检测和指示例如造成晒伤的紫外线B辐射和紫外线C辐射的量。
紫外线是波长为10nm(30PHz)至400nm(750THz)的电磁辐射。紫外辐射(UVR)的电磁波谱可以细分为由ISO标准ISO-21348推荐的多个范围,包括紫外线A(UVA)、紫外线B(UVB)、紫外线C(UVC)。UVA的波长通常被认为是315-400nm,UVB的波长通常被认为是280-320nm,UVC的波长通常被认为是100-290nm。
在一个实施方案中,该紫外辐射包含紫外线A辐射、紫外线B辐射和/或紫外线C辐射。在一个实施方案中,该紫外辐射由紫外线A辐射、紫外线B辐射和/或紫外线C辐射组成。在一个实施方案中,该紫外辐射是紫外线A辐射、紫外线B辐射和/或紫外线C辐射。
在一个实施方案中,M’代表至少两种选自IUPAC元素周期表第1族的不同碱金属的单原子阳离子的组合,并且其中该组合包含至多66摩尔%(mol%)的Na的单原子阳离子。在一个实施方案中,M’代表至少两种选自IUPAC元素周期表第1族的不同碱金属的单原子阳离子的组合,并且其中该组合包含至多50摩尔%的Na的单原子阳离子。在一个实施方案中,M’代表至少两种选自IUPAC元素周期表第1族的不同碱金属的单原子阳离子的组合,并且其中该组合包含至多40摩尔%的Na的单原子阳离子、或至多30摩尔%的Na的单原子阳离子、或至多20摩尔%的Na的单原子阳离子。
在一个实施方案中,M’代表至少两种选自IUPAC元素周期表第1族的不同碱金属的单原子阳离子的组合,其中该组合包含0-98摩尔%的Na的单原子阳离子。在一个实施方案中,M’代表至少两种选自IUPAC元素周期表第1族的不同碱金属的单原子阳离子的组合,其中该组合包含0-98摩尔%、或0-95摩尔%、或0-90摩尔%、或0-85摩尔%、或0-80摩尔%、或0-70摩尔%的Na的单原子阳离子。在一个实施方案中,M’代表至少两种选自IUPAC元素周期表第1族的不同碱金属的单原子阳离子的组合,其中该组合包含0-100摩尔%的K的单原子阳离子。在一个实施方案中,M’代表至少两种选自IUPAC元素周期表第1族的不同碱金属的单原子阳离子的组合,其中该组合包含0-100摩尔%的Rb的单原子阳离子。在一个实施方案中,M’代表至少两种选自IUPAC元素周期表第1族的不同碱金属的单原子阳离子的组合,其中该组合包含0-100摩尔%的Li的单原子阳离子。
在一个实施方案中,M’代表至少两种选自Li、Na、K和Rb的不同碱金属的单原子阳离子的组合。在一个实施方案中,M’代表两种选自Li、Na、K和Rb的不同碱金属的单原子阳离子的组合。在一个实施方案中,M’代表三种选自Li、Na、K和Rb的不同碱金属的单原子阳离子的组合。在一个实施方案中,M’代表Li、Na、K和Rb的单原子阳离子的组合。
在一个实施方案中,M’代表Na的单原子阳离子与Li的单原子阳离子、K的单原子阳离子和/或Rb的单原子阳离子的组合。在一个实施方案中,M’代表Na的单原子阳离子与K的单原子阳离子或Rb的单原子阳离子的组合。在一个实施方案中,M’代表Na的单原子阳离子与K的单原子阳离子和Rb的单原子阳离子的组合。
在一个实施方案中,M’代表Na的单原子阳离子和K的单原子阳离子的组合;或Na的单原子阳离子和Rb的单原子阳离子的组合;或K的单原子阳离子和Rb的单原子阳离子的组合;或Na的单原子阳离子、K的单原子阳离子和Rb的单原子阳离子的组合;或K的单原子阳离子和Rb的单原子阳离子的组合。
在一个实施方案中,M’代表Li的单原子阳离子和Na的单原子阳离子的组合;或Li的单原子阳离子和K的单原子阳离子的组合;或Li的单原子阳离子和Rb的单原子阳离子的组合;或Li的单原子阳离子,K的单原子阳离子和Rb的单原子阳离子的组合;或Li的单原子阳离子、Na的单原子阳离子、K的单原子阳离子和Rb的单原子阳离子的组合。
在一个实施方案中,M’代表Li的单原子阳离子。在一个实施方案中,M’代表K的单原子阳离子。在一个实施方案中,M’代表Rb的单原子阳离子。
至少两种选自IUPAC元素周期表第1族的不同碱金属的单原子阳离子的组合的效果在于能够制备一种材料,该材料对紫外线A辐射、紫外线B辐射和/或紫外线C辐射敏感。该组合的效果在于能够制备一种材料,该材料能够指示紫外线A辐射、紫外线B辐射和紫外线C辐射的至少一种的存在,或全部的紫外线A辐射、紫外线B辐射和紫外线C辐射的存在。
在一个实施方案中,M”代表选自Al和Ga的金属的三价单原子阳离子,或此类阳离子的组合。
在一个实施方案中,M”代表B的三价单原子阳离子。
在一个实施方案中,M”’代表选自Si和Ge的元素的单原子阳离子,或此类阳离子的组合。
在一个实施方案中,X代表选自F、Cl、Br和I的元素的阴离子,或此类阴离子的任意组合。
在一个实施方案中,X代表选自O、S、Se和Te的元素的阴离子,或此类阴离子的任意组合。
在一个实施方案中,该材料由式(I)代表,其中M””不存在。在该实施方案中,该材料是未掺杂的。
在一个实施方案中,该材料掺杂有至少一种稀土金属离子和/或至少一种过渡金属离子。在一个实施方案中,该材料掺杂有至少一种稀土金属离子和至少一种过渡金属离子。在一个实施方案中,该材料掺杂有至少一种稀土金属离子或至少一种过渡金属离子。
在一个实施方案中,该材料由式(I)代表,其中M””代表选自IUPAC元素周期表的稀土金属或选自IUPAC元素周期表的过渡金属的元素的阳离子,或此类阳离子的任意组合。
在一个实施方案中,M””代表选自Eu和Tb的元素的阳离子,或此类阳离子的组合。在一个实施方案中,M””代表选自Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu和Zn的元素的阳离子,或此类阳离子的任意组合。
在一个实施方案中,M’代表至少两种选自Li、Na、K和Rb的不同碱金属的单原子阳离子的组合,并且其中选择该组合以使该材料具有预定的吸收限。在本说明书中,除非另行说明,表述“吸收限”应理解为能量阈值,高于该能量阈值,材料将变色。
在一个实施方案中,该材料被配置为在暴露于紫外辐射时变色,其中基于下式1计算该材料的颜色强度与紫外辐射强度之间的相关性:
y=A1*e(x/t1)+y0
式1
其中参数具有以下含义:
y=颜色强度[黑色的百分比]
A1=颜色的幅度(amplitude)
x=与UVA、UVB和/或UVC有关的日光或UV灯功率的UV指数值[%]
t1=颜色的增长常数
y0=颜色的初始偏移量。
基于上式1,可以如下由颜色强度计算辐射强度:
x=t1*[ln(y-y0)-lnA1]。
在一个实施方案中,对日光UVI检测,A1=-1至-15、t1=-30至-5且y0=5至20。
在一个实施方案中,对UVA检测,A1=-1.5至-0.1、t1=-30至-10且y0=9.5至10.5。
在一个实施方案中,对UVB检测,A1=-3.0至-1.8、t1=-450至-20且y0=11至13。
在一个实施方案中,对UVC检测,A1=-3.0至-1.8、t1=-200至-15且y0=12至13。
至少两种选自IUPAC元素周期表第1族的不同碱金属的单原子阳离子的组合方面的变化能够制备一种材料,可以调节该材料以检测紫外线A辐射、紫外线B辐射和/或紫外线C辐射。
在一个实施方案中,该材料选自(Na,K)8Al6Si6O24(Cl,S)2、(Na,Rb)8Al6Si6O24(Cl,S)2、(Na,K,Rb)8Al6Si6O24(Cl,S)2、(Na,K)8Al6Si6O24(Cl,S)2:Eu、(Na,K)8Al6Si6O24(Cl,S)2:Tb、(Li,K)8Al6Si6O24(Cl,S)2、(Li,Rb)8Al6Si6O24(Cl,S)2、(Li,K,Rb)8Al6Si6O24(Cl,S)2和(Li,Na,K,Rb)8Al6Si6O24(Cl,S)2。
在一个实施方案中,该材料是(Na,K)8Al6Si6O24(F0.7S0.1)2。所述材料可用于感应X辐射。
在一个实施方案中,该材料是(Na,K)8Al6Si6O24(Cl0.8S0.05)2。所述材料可用于感应紫外辐射。
在一个实施方案中,该材料通过Norrbo等人的反应使用化学计量量的沸石A和Na2SO4以及LiCl、NaCl、KCl和/或RbCl作为原材料来合成(Norrbo,I.;P.;Paturi,P.;Sinkkonen,J.;Lastusaari,M.,Persistent Luminescence of TenebrescentNa8Al6Si6O24(Cl,S)2:Multifunctional Optical Markers.Inorg.Chem.2015,54,7717-7724),该参考文献基于Armstrong&Weller(Armstrong,J.A.;Weller,J.A.StructuralObservation of Photochromism.Chem.Commun.2006,1094-1096)。可能使用的至少一种掺杂剂以氧化物(如Eu2O3或Tb4O7)形式添加。该材料可以如下制备:首先在500℃下将沸石A干燥1小时。随后在空气中在850℃下将初始混合物加热48小时。产物随后自由冷却至室温并研磨。最后,产物在流动的12%H2+88%N2气氛下在850℃下再加热2小时。所制备的材料用水洗涤以除去任何过量的LiCl/NaCl/KCl/RbCl杂质。纯度可以用X射线粉末衍射测量法来验证。
本发明进一步涉及一种紫外辐射感应材料,其中该材料是本说明书中所述一个或多个实施方案的材料。本发明进一步涉及一种紫外辐射感应材料,其中所述紫外辐射感应材料包含本说明书中所述一个或多个实施方案的材料。
本发明进一步涉及一种X辐射感应材料,其中该材料是本说明书中所述一个或多个实施方案的材料。
本发明进一步涉及一种紫外和X辐射感应材料,其中该材料是本说明书中所述一个或多个实施方案的材料。
本发明进一步涉及一种装置,其中所述装置包含本说明书中所述一个或多个实施方案的材料。在一个实施方案中,该装置是紫外辐射传感器、紫外辐射检测器或紫外辐射指示器。在一个实施方案中,该装置是X辐射传感器、X辐射检测器、X辐射指示器或X辐射剂量指示器。
紫外辐射指示器例如可以应用在护肤霜或防晒霜的瓶子上的标签中,其中颜色的变化将提醒使用者采用日光防护。该材料例如可以用在窗户外侧以提醒居民在外出前注意紫外辐射强度。该材料还可以作为粉末混合在用于生产要具有UV指示器的塑料瓶、贴纸、玻璃和类似产品的原材料中。这为产品自身提供了UV指示器。还可以设想含有该材料的产品为珠宝。该材料可以用作仪表的显示部分,其根据色调来校准。
本发明进一步涉及本发明的材料用于指示紫外辐射的存在的用途。在一个实施方案中,该紫外辐射是紫外线A辐射、紫外线B辐射和/或紫外线C辐射。
本发明进一步涉及本发明的材料用于指示波长为0.01-400nm、或10-400nm、或0.01-10nm的电磁辐射的存在的用途。
本发明进一步涉及本发明的材料用于指示X辐射的存在的用途。X辐射是波长为0.01nm至10nm的电磁辐射。
本发明人还令人惊讶地发现,本申请中描述的合成材料因经受X辐射而具有显示颜色强度的技术效果,所述颜色强度与所感应或检测的辐射的剂量成比例。本发明人还发现,可以制备一种材料,其具有在不存在X辐射的情况下不改变颜色的附加效用,并由此可用于指示是否存在X辐射。该材料由此可用于检测和指示X辐射的量。
本发明进一步涉及本发明的材料用于指示紫外辐射和/或X辐射的存在的用途。本发明进一步涉及本发明的材料用于指示紫外辐射和X辐射的存在的用途。
本发明进一步涉及本发明的材料在安全装置中的用途。在一个实施方案中,该安全装置选自线、箔和全息图。在一个实施方案中,该安全装置是油墨。在一个实施方案中,该安全装置用在纸币、护照或身份证上。
本发明进一步涉及测定紫外辐射和/或X辐射的强度的方法,其中该方法包括:
a)提供本说明书中所述一个或多个实施方案的材料;
b)向步骤a)中提供的材料施以紫外辐射和/或X辐射;
c)测定紫外辐射和/或X辐射引起的材料的颜色变化;和
d)将材料的颜色与指示紫外辐射和/或X辐射的强度与材料颜色的相关性的参照物进行比较。
本发明进一步涉及测定紫外辐射的强度的方法,其中该方法包括:
a)提供本说明书中所述一个或多个实施方案的材料;
b)向步骤a)中提供的材料施以紫外辐射;
c)测定经受紫外辐射所造成的材料的颜色变化;和
d)将材料的颜色与指示紫外辐射的强度与材料颜色的相关性的参照物进行比较。
本发明进一步涉及测定X辐射的强度的方法,其中该方法包括:
a)提供本说明书中所述一个或多个实施方案的材料;
b)向步骤a)中提供的材料施以X辐射;
c)测定X辐射引起的材料颜色的变化;和
d)将材料的颜色与指示X辐射的强度与材料颜色的相关性的参照物进行比较。
本发明进一步涉及本发明的材料的用途。
在一个实施方案中,提供了测定X辐射的强度和获得的X辐射的剂量的方法。
在一个实施方案中,步骤c)包括目视测定该材料的颜色变化。
该参照物可以是例如卡片或类似物,其指示该紫外辐射的强度与该材料的颜色强度之间的相关性。在一个实施方案中,该材料的颜色强度用于指示UV指数的值。在一个实施方案中,基于下式1计算该材料的颜色强度与该紫外辐射的强度之间的相关性:
y=A1*e(x/t1)+y0
式1
其中参数具有以下含义:
y=颜色强度[黑色的百分比]
A1=颜色的幅度
x=与UVA、UVB和/或UVC相关的日光或UV灯功率的UV指数值[%]
t1=颜色的增长常数
y0=颜色的初始偏移量。
上文描述的本发明的实施方案可以彼此任意组合使用。多个实施方案可以组合在一起以形成本发明的进一步的实施方案。涉及本发明的材料、装置或用途可以包括至少一个上文描述的本发明的实施方案。
该材料具有作为低成本材料的附加效用,该材料提供甚至在高UV水平下的稳定性以及白光脱色。
该材料具有在不存在UV辐射的情况下可不变色的附加效用。
该材料具有采用可见光或加热将其颜色变回无色(白色),即脱色,由此使其能够重复使用的附加效用。
该材料具有很好地跟踪红斑作用光谱,使其尤其能够监控引起晒伤的UVB和UVC的附加效用。
该材料具有在阳光下该颜色强度可用于指示UV指数值的附加效用。
该材料具有可以指示X辐射的存在的附加效用。
实施例
现在将详细参考本发明的实施方案,其实例图示在附图中。
以下描述详细公开了本发明的一些实施方案,使得本领域技术人员能够基于本公开利用本发明。并未详细讨论该实施方案的所有步骤,因为基于本说明书,许多步骤对本领域技术人员将是显而易见的。
实施例1-制备(Na,K)8Al6Si6O24(Cl,S)2
以下列方式制备式(Na,K)8Al6Si6O24(Cl,S)2所代表的材料:0.7000克经干燥(500℃下1小时)的沸石A、0.0600克Na2SO4和0.3067克KCl粉末混合在一起。该混合物在空气中在850℃下加热48小时。产物自由冷却至室温并研磨。最后,产物在流动的12%H2+88%N2气氛下在850℃下再加热2小时。
实施例2-制备(Na,Rb)8Al6Si6O24(Cl,S)2
以下列方式制备式(Na,Rb)8Al6Si6O24(Cl,S)2所代表的材料:0.7000克经干燥(500℃下1小时)的沸石A、0.0600克Na2SO4和0.4957克RbCl粉末混合在一起。该混合物在空气中在850℃下加热48小时。产物自由冷却至室温并研磨。最后,产物在流动的12%H2+88%N2气氛下在850℃下再加热2小时。
实施例3-制备(Na,K)8Al6Si6O24(Cl,S)2(下文中表示为“Na,K组合物2”)
以下列方式制备式(Na,K)8Al6Si6O24(Cl,S)2所代表的材料:0.7000克经干燥(500℃下1小时)的沸石A、0.0600克Na2SO4和0.1800克NaCl与0.0675克KCl粉末混合在一起。该混合物在空气中在850℃下加热48小时。产物自由冷却至室温并研磨。最后,产物在流动的12%H2+88%N2气氛下在850℃下再加热2小时。
实施例4-制备(Na,K)8Al6Si6O24(Cl,S)2:Eu
以下列方式制备式(NaK)8Al6Si6O24(Cl,S)2:Eu所代表的材料:0.7000克经干燥(500℃下1小时)的沸石A、0.0600克Na2SO4和0.1800克NaCl以及0.0675克KCl粉末与0.002克Eu2O3粉末混合在一起。该混合物在空气中在850℃下加热48小时。产物自由冷却至室温并研磨。最后,产物在流动的12%H2+88%N2气氛下在850℃下再加热2小时。
实施例5–测试实施例1、实施例2和实施例3中制备的材料的样品
通过将实施例1、实施例2和实施例3中制备的各材料的样品使用Varian CaryEclipse发光光谱仪以200至450nm的选定波长辐射1分钟来进行测试。在每次辐射后,拍摄样品架,并用ImageJ程序分析辐射和未辐射部分以获得颜色强度。随后更换样品并用下一波长重新辐射。将由此获得的颜色强度进行归一化,以使在未着色情况下获得零的值,并且最强着色获得1的值。结果显示在图1中,其指示了所制备的材料用于着色的吸收限。
实施例6-测试实施例1、实施例2和实施例4中制备的材料的样品
通过用太阳能模拟灯(LOT/QD LS0500)并采用300至1200W/m2的不同辐照度辐射1分钟来测试实施例1、实施例2和实施例4中制备的各材料的样品。使用手持式SeawardSolar Survey 100装置测量该辐照度。在辐射后,用连接到600微米光纤上的AvantesAvaSpec 2084×14光谱仪测量该材料的反射光谱的变化。在位于样品上方20厘米的60W白炽灯泡的辐射下进行反射率测量。由此获得的反射光谱使用Origin 2015软件(OriginLab)在可见波长(400-700nm)范围内积分以获得反射率的总变化。将该反射率值除以对炭黑获得的反射率值以获得描述颜色强度的值(相比于完全黑色材料)。如下获得例如(Na,K)8Al6Si6O24(Cl,S)2的颜色强度与UV指数之间的相关性:
颜色强度[黑色的%]=-11.4*exp(UV指数/-6.64)+13.9
结果显示在图2中,其表明制备的材料的颜色强度是日光强度与UV指数的函数。
实施例7-测试实施例1和实施例2中制备的材料的样品
通过使用Varian Cary Eclipse发光光谱仪用UVA(330-350nm)、UVB(295-315nm)和UVC(260-280nm)辐射来测试实施例1和实施例2中制备的各材料的样品。在每次辐射后,拍摄样品架,并用ImageJ程序分析辐射和未辐射部分以获得颜色强度。将该强度值除以对炭黑获得的强度值以获得描述颜色强度的值(相比于完全黑色材料)。随后更换样品并用下一功率重新辐射。结果显示在图3a和图3b中,其表明制备的材料的颜色强度是UVA、UVB和UVC的UV灯强度的函数。如下获得(Na,Rb)8Al6Si6O24(Cl,S)2的颜色强度:
颜色强度[黑色的%]=-0.4*exp(UVA灯功率[%]/-25.6)+10.0
颜色强度[黑色的%]=-2.6*exp(UVB灯功率[%]/-446)+12.7
颜色强度[黑色的%]=-2.0*exp(UVC灯功率[%]/-177)+12.4
实施例8–测试实施例1中制备的材料的样品
对实施例1中制备的材料的样品进行测试,并与市售紫外(UV)指示卡(Good LifeInnovations Ltd/Color Changing,UK)进行比较。测试程序与上文实施例5中所述相同。此外,按照Webb,A.R.,Slaper,H.,Koepke,P.和Schmalwieser,A.W.,Know your standard:Clarifying the erythema action spectrum,Photochemistry and Photobiology 87(2011)483-486中描述的程序测试红斑作用光谱。结果显示在图4中,其显示了(Na,K)8Al6Si6O24(Cl,S)2与市售UV指示卡的着色吸收限以及人体皮肤的红斑作用光谱(虚线)的比较。
实施例9-测试实施例2中制备的材料的样品
通过暴露于CuKαX射线(波长=0.15nm,能量=8.05keV)来测试实施例2中制备的材料的样品。结果显示在图5中,其表明了X射线剂量对材料的颜色强度的影响。由结果可以看出,材料的颜色强度随着X射线剂量的增加而线性增加。因此,该颜色强度可用作X射线剂量的传感器:
D=aC+b
其中
D=X射线剂量;
a=校准常数1;
C=颜色强度;和
b=校准常数2。
对于本领域技术人员显而易见的是,随着技术的进步,本发明的基本思想可以以各种方式实现。本发明及其实施方案由此不限于上述实施例;相反,它们可以在权利要求的范围内变化。
Claims (24)
1.一种下式(I)所代表的材料
(M’)8(M”M”’)6O24(X,S)2:M””
式(I)
其中
M’代表至少两种选自IUPAC元素周期表第1族的不同碱金属的单原子阳离子的组合;
M”代表选自IUPAC元素周期表第13族的元素或选自IUPAC元素周期表第3-12族中任一族的过渡元素的三价单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合;
M”’代表选自IUPAC元素周期表第14族的元素的单原子阳离子,或此类阳离子的任意组合;
X代表选自IUPAC元素周期表第16族的元素的阴离子,或此类阴离子的任意组合,或X代表选自F、Cl、Br和I的元素的阴离子,或此类阴离子的任意组合;和
M””代表选自IUPAC元素周期表的稀土金属或选自IUPAC元素周期表的过渡金属的元素的掺杂阳离子,或此类阳离子的任意组合,或其中M””不存在。
2.如权利要求1所述的材料,其中M’代表至少两种选自IUPAC元素周期表第1族的不同碱金属的单原子阳离子的组合,其中所述组合包含0-98摩尔%、或0-95摩尔%、或0-90摩尔%、或0-85摩尔%、或0-80摩尔%、或0-70摩尔%的Na的单原子阳离子。
3.如权利要求1-2中任一项所述的材料,其中M’代表至少两种选自IUPAC元素周期表第1族的不同碱金属的单原子阳离子的组合,并且其中所述组合包含至多66摩尔%的Na的单原子阳离子。
4.如权利要求1-3中任一项所述的材料,其中M’代表至少两种选自Li、Na、K和Rb的不同碱金属的单原子阳离子的组合。
5.如权利要求1-4中任一项所述的材料,其中M’代表Na的单原子阳离子与Li的单原子阳离子、K的单原子阳离子和/或Rb的单原子阳离子的组合。
6.如权利要求1-5中任一项所述的材料,其中M”代表选自Al和Ga的金属的三价单原子阳离子,或此类阳离子的组合。
7.如权利要求1-6中任一项所述的材料,其中M”代表B的三价单原子阳离子。
8.如权利要求1-6中任一项所述的材料,其中M”’代表选自Si和Ge的元素的单原子阳离子,或此类阳离子的组合。
9.如权利要求1-8中任一项所述的材料,其中X代表选自O、S、Se和Te的元素的阴离子,或此类阴离子的任意组合。
10.如权利要求1-9中任一项所述的材料,其中M””代表选自Eu和Tb的元素的阳离子,或此类阳离子的组合。
11.如权利要求1-10中任一项所述的材料,其中M””代表选自Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu和Zn的元素的阳离子,或此类阳离子的任意组合。
12.如权利要求1-11中任一项所述的材料,其中M’代表至少两种选自Na、K和Rb的不同碱金属的单原子阳离子的组合,并且其中选择所述组合以使所述材料具有预定的吸收限。
13.如权利要求1-12中任一项所述的材料,其中所述材料被配置为在暴露于紫外辐射时变色,其中基于下式1计算所述材料的颜色强度与紫外辐射强度之间的相关性:
y=A1*e(x/t1)+y0
式1
其中参数具有以下含义:
y=颜色强度[黑色的百分比]
A1=颜色的幅度
x=与UVA、UVB和/或UVC相关的日光或UV灯功率的UV指数值[%]
t1=颜色的增长常数
y0=颜色的初始偏移量。
14.如权利要求1-13中任一项所述的材料,其中所述材料选自(Na,K)8Al6Si6O24(Cl,S)2、(Na,Rb)8Al6Si6O24(Cl,S)2、(Na,K,Rb)8Al6Si6O24(Cl,S)2、(Na,K)8Al6Si6O24(Cl,S)2:Eu、(Na,K)8Al6Si6O24(Cl,S)2:Tb、(Li,K)8Al6Si6O24(Cl,S)2、(Li,Rb)8Al6Si6O24(Cl,S)2、(Li,K,Rb)8Al6Si6O24(Cl,S)2和(Li,Na,K,Rb)8Al6Si6O24(Cl,S)2。
15.一种紫外辐射感应材料,其特征在于所述材料是如权利要求1-14中任一项所限定的材料。
16.一种X辐射感应材料,其特征在于所述材料是如权利要求1-14中任一项所限定的材料。
17.一种装置,其特征在于所述装置包含如权利要求1-14、权利要求15或权利要求16中任一项所限定的材料。
18.如权利要求17所述的装置,其中所述装置是紫外辐射传感器、紫外辐射检测器或紫外辐射指示器。
19.如权利要求1-14中任一项所限定的材料用于指示紫外辐射的存在的用途。
20.如权利要求19所述的用途,其中所述紫外辐射是紫外线A辐射、紫外线B辐射和/或紫外线C辐射。
21.如权利要求1-14中任一项所限定的材料用于指示X辐射的存在的用途。
22.如权利要求1-14中任一项所限定的材料在安全装置中的用途。
23.一种用于测定紫外辐射和/或X辐射的强度的方法,其中所述方法包括:
a)提供如权利要求1-14、15或16中任一项所限定的材料;
b)向步骤a)中提供的材料施以紫外辐射和/或X辐射;
c)测定所述紫外辐射和/或X辐射引起的材料颜色的变化;和
d)将材料的颜色与指示紫外辐射和/或X辐射的强度与材料颜色的相关性的参照物进行比较。
24.如权利要求23所述的方法,其中所述步骤c)包括目视测定所述材料的颜色变化。
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