CN109069979A - 用于通过逆流吸收法和流化床吸收目标气体的方法和接触器容器 - Google Patents

用于通过逆流吸收法和流化床吸收目标气体的方法和接触器容器 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种方法和接触器容器，其中发生气体和液体接触以促进其间的质量传递。在一个实施方案中，所述方法包括流化床，所述流化床包括流动惰性主要对象和促进所述接触器中湍流混合的次要颗粒以及增强的气体/液体表面积。

Description

用于通过逆流吸收法和流化床吸收目标气体的方法和接触器 容器
技术领域
本发明涉及一种方法和接触器容器，其中发生气体和液体接触以促进其间的质量传递(mass transfer)。该方法还可促进气相和液相之间的热传递。举例来说，本发明涉及加工工业，诸如从烟道气流和其他工业气流中捕获酸性气体，其中目标气体物质(targetedgas species)被吸收性材料吸收，然后在再生步骤中从吸收性材料中剥除。
背景技术
使用各种溶剂的气体吸收是化学和石化工业中最重要的方法之一。该方法基于通过气-液界面层的质量传递。为了获得最大吸收效率，有必要使用适当的设备使气-液接触最大化。接触器是任何化学转化方法的关键单元操作，并广泛用于能源、化学、制药和食品加工行业。最广泛使用的质量传递装置用于诸如蒸馏、气体吸收和液体提取等操作中。
传统的气体液体接触器已经发展了许多代。这些容器含有流体，并具有可倾倒或结构化的物理内部结构，诸如托盘或填料。填料的实际形式可以是具有各种设计的环、网孔或堆叠波纹板。它们可由塑料、金属、玻璃或陶瓷材料等制成。它们在最小和最大流量之间的狭窄操作窗口内运行，其中液体处于低雷诺数(Reynolds Number)。
无填料的接触器，诸如气泡和喷雾柱，通过形成气泡或液滴提供必要的质量传递表面积。在气泡塔的情况下，需要气体流过深层液体柱以实现必要的质量传递，导致比填料系统更高的压降。与较高表面积的填料系统相比，喷雾柱具有较低的压降，但具有相对低的表面积。
填充柱仍然是主要依靠(mainstay)，并且简单倾倒填料的活动催生了几代填料。最新版本的规整填料(structured packing)被设计为通过增加给定体积的相之间的接触面积来加强操作，使设备更小或更高效并降低设备成本。填料本身需要付出代价，并且必要的支持以及相关的气体和液体分配系统与在其中安装的色谱柱一样昂贵。
填充柱的操作通常受气体和液体的压降和流体流动特性的限制。传统上寻求不断增加的接触面积是以压降为代价的。大多数填料是这样操作的：液体在重力作用下向下流经填料并与向上流动的气体接触。相反的流体流在填料区域上接触并且在可接受压降的窗口内操作。有一个(在低侧)“湿润”表面积的最小流速和低于其下填料不会“泛滥”的最大流速(压降在处理范围外显著上升)。任何形式的填料也会在接触器中产生滞留(holdup)，这是在气流操作期间动态保留在床中的吸收剂流的体积。对于所有填充的接触器，一旦气流停止，从填料中排出“液体”滞留物。
填充柱通常需要“清洁”流体，并且在处理过程中存在或产生较高量的固体的情况下，某些类型的填料是优选的。优选的填料具有更宽的间隙，并且结果是，倾向于具有较低的可用于质量传递的表面积。因此，对于传统系统的压降、表面积、每单位体积的表面积强度和固体耐受性而言，有许多权衡(trade-off)。
WES Environmental Systems已经开发出一种被认为可以容忍在吸收剂中形成固体的替代系统。该系统是一种基于泡沫的吸收器，其使用气体液体比率和泡沫产生装置来提供高接触表面积，并且同时允许系统中形成的固体从吸收器中排出。泡沫系统可与脉动流一起使用，以提高质量传递速率并要求气相和液相同时流动(flow co-currently)。
在过去十到十五年，一直特别关注的气体处理领域是从烟道气流或合成气流捕获碳。燃烧后捕获选项尤其可要求比目前部署的任何其他方法更大的称为吸收柱的接触器。除了该系统在低压气体运行的事实之外，还要在压降和面积之间进行权衡。虽然商业供应商现在开始提供可用于这些服务的方法解决方案，但它仍需付出代价并且主要集中在涉及纯液体和气体接触的现有处理溶剂。
因此，本发明的一个目的是提供一种用于在气相和液相之间进行质量传递的替代方法和接触器容器，其具有增强的接触表面积并且可用于更宽范围的溶剂，所述溶剂表现出比常规液体溶剂或比表现出相变行为(例如由饱和液体形成固体)的那些溶剂更高的粘度。较高的表面积可用于所有溶剂，包括那些具有较慢动力学的溶剂，由于需要额外的高成本填充体积，其以前可能会打折扣。
发明内容
本发明涉及一种目标气体物质被吸收剂吸收的方法，所述方法包括：
提供含有可流化填料(在下文中称为主要对象(primary object))的容器，所述容器具有位于容器下部的气体入口以及位于容器上部的吸收剂入口，含有目标气体物质的气流通过所述气体入口进入所述容器，含有吸收剂的吸收剂流通过所述吸收剂入口注入所述容器；
将气流注入所述气体入口并在容器中向上输送气流，以使主要对象流化并在容器内形成流化床；
将吸收剂流注入所述吸收剂入口并在容器中向下输送吸收剂流，使得吸收剂流从气体流吸收目标气体物质并形成析出物，所述析出物在通过容器的流化床被输送的同时降低吸收剂流中目标气体物质的分压；
控制通过床的气流和吸收剂流的流速，使得主要对象在流化床内移动，在吸收剂流和流化床的气流中产生湍流，并且在流化床中产生液体滞留；
从容器中抽出具有富含目标气体物质的液相的浆液产物流和析出物，同时主要对象保留在容器中。
本发明还涉及一种接触器容器，其包括：
可流化填料的床(以下称为保留在床中的主要对象)，
位于容器下部的气体入口，含有目标气体物质的气流通过所述气体入口进入容器并通过所述床向上输送，和
位于容器上部的吸收剂入口，含有吸收剂的吸收剂流通过所述吸收剂入口注入容器并通过所述床向下输送；
控制器，其控制气流和吸收剂流穿过所述床的流速，使得主要对象在流化床内以湍流方式移动，产生滞留并提供吸收剂流之间在其上接触的表面，使得吸收剂流从气流中吸收目标气体物质并形成含有目标物质的析出物，所述目标物质降低目标气体物质的分压并在被输送穿过流化床的同时为吸收剂流中的气体液体接触提供附加表面积；
在接触容器的下部区域中的出口，其排出具有富含目标气体物质和析出物的液相的浆液产物流。
本发明的优点在于它提供了更大的表面积，在该表面积上利用主要对象的湍流运动，其自身通过气相和液相之间的快速表面更新而提高气相和液相/浆液相之间的质量和能量传递速率。与所述气泡塔相比，所述方法的流化特性降低了整个接触器的压力差，并允许接触器有效处理通过最小化由颗粒堵塞床而在床中析出的固体。换言之，本发明能够加强，即减小转移操作的尺寸并进行更有效的使用，这继而可减少资本支出和运营支出。
整个流化床上的压降可能取决于一系列参数，包括气体速度、主要颗粒(primaryparticle)尺寸和密度以及液体密度。理想情况下，压降可在0.5至 5kPa/m床高度的范围内，并且合适地在0.5至2.0kPa/m床高度的范围内。
理想情况下，主要对象的移动会增加接触器容器内的湍流，其产生混合效应。换言之，主要对象在大部分床上产生吸收剂流的湍流(与常规接触器的典型低雷诺数流动相比)，并且合适地在床的至少75％高度上产生湍流，并且理想情况下，在床的至少90％的高度。随着湍流增加，雷诺数也会增加，然而，指定一个特定的雷诺数是不现实的。
该方法可包括输送小于主要对象的次要颗粒(secondary particle)通过流化床，其中所述次要颗粒为气体液体接触提供额外的表面积。
在一个实例中，次要颗粒可被夹带(entrain)或包含在吸收剂流中，并且次要颗粒与吸收剂流一起穿过床。
次要颗粒的补充物(makeup)流可被添加到流化床和/或吸收剂流中。补充物流可与吸收剂流分开。
该方面的优点在于该方法可包括在流化床正在运行的同时，通过例如调节床中的次要颗粒的浓度和液体滞留体积来控制床中液体/气体接触的总表面积。也就是说，用于调节床中液体/气体接触的表面积可通过增加例如吸收流中的次要颗粒的浓度来调节，并且不会中断或防止气流被送入容器。次要颗粒可提供液体/气体接触的可用表面积的显著增加，而不引起整个床上的压降的增加。控制膨胀床中滞留体积内的液体/气体表面积可包括调节床中主要对象和/或次要颗粒的浓度。
次要颗粒可以浆料流的形式进料到流化床中。换言之，流化床可与次要颗粒一起给予。
本发明涉及在接触器中执行的方法，所述方法包括：
通过接触器中的填料(以下称为主要对象)向上输送气流以形成主要对象的流化床，其中所述气体流包括目标气体物质；
通过接触器容器中的流化床向下输送吸收剂流；
其中主要对象提供吸收剂流和气体流在其上接触的表面，使得吸收剂流吸收目标气体物质，并形成含有目标物质的析出物，其中析出物降低吸收剂流中目标气体物质的分压；
控制通过流化床的气流和吸收剂流的流动速率，使得主要对象在流化床中产生湍流，并进而提高目标气体物质吸收到吸收剂流中的速率；
从容器中抽出具有富含目标气体物质的液相的浆料产物流和析出物；和
将主要对象保留在流化床中。
本发明涉及一种其中目标气体物质被吸收剂吸收的方法，所述方法包括：
提供容器，其含有可流化填料(下文称为主要对象)、位于容器下部的气体入口以及位于容器上部的吸收剂入口，含有目标气体物质的气体物流通过所述气体入口进入容器，含有吸收剂的吸收剂流通过所述吸收剂入口注入容器；
将气流注入所述气体入口并在容器中向上输送气流，以使主要对象流化并在容器内形成流化床；
将吸收剂流注入所述吸附剂入口中并且在容器中向下输送吸收剂流，以允许吸收剂流在被输送通过容器的流化床的同时从气流吸收目标气体物质；
控制穿过床的气流和吸收剂流的流速，使得主要对象在流化床内移动，产生湍流和液体滞留；
从容器中抽出具有富含目标气体物质的液相的产物流，同时主要对象保留在容器中。
本发明还涉及一种接触器容器，其包括：
具有小于或等于10mm的横截面的可流化填料的床(以下称为保留在床中的主要对象)，
位于容器下部的气体入口，含有目标气体物质的气流通过所述气体入口进入容器并通过所述床向上输送，和
位于容器上部的吸收剂入口，含有吸收剂的吸收剂流通过所述吸收剂入口诸如容器并通过所述床向下输送；
控制器，其控制通过床的气流和吸收剂流的流速，使得主要对象在流化床内以湍流的方式移动，并且主要对象提供吸收剂流之间在其上接触的表面，使得吸收剂流从气流中吸收目标气体物质；
在接触容器的下部区域中的出口，其排出具有富含目标气体物质的液相的产物流和析出物。
具体实施方式
主要对象可能对酸性气体和吸收剂流是惰性的。例如，当方法包括次要颗粒和/或析出物时，主要对象可以是任何尺寸。
主要对象可具有任何合适的形状、密度和横截面，以便流化并在吸收剂流中产生湍流。在一个实例中，主要对象可以是空心对象，诸如球形球体或椭圆形球体。主要对象也可以是不对称的，例如借助于其外表面中的凹坑(dimple)。
主要对象的性能将由液体吸收剂流和气流的横截面和密度以及相对流速和它们各自的流体性质决定。
本发明的一个方面是关于在高度湍流的流体接触器中产生额外的表面积以增强它们在更强烈的成本效益应用中处理大质量和热传递任务的能力。与现有技术方法相比，创建附加面积是将主要对象的尺寸减小到等于或低于对于常规湍流气体吸收器而言理想的“直径”的尺寸。
主要对象可具有任何合适的尺寸，例如，直径在5至50mm，合适地为10至50mm，或甚至更合适地为10至40mm的范围内。根据公式直径可以是由主要对象(或次要颗粒)的表面积(SA)除以“π(pi)”的平方根所确定的等效直径。
理想情况下，主要对象的直径小于或等于10mm，例如在5至10mm 的范围内。这个尺寸范围通常小于目前可用的流化填料。尺寸减小的优点在于，填料的每单位体积的表面积增加，然而在这样做时，未经慎重考虑，颗粒密度可能增加并增加接触器压降。
主要对象的密度可在80至500kg/m3的范围内，并且合适地在150至 300kg/m3的范围内。可流动填料在操作过程中经受相当大的机械应力。为了在连续方法中达到所要求的坚固性，在选择材料和壁厚时必须小心。较新的制造技术，包括3D打印技术和改进的材料，开启了这样的可能性：通过增加面积，同时保持密度和由此的压降在可接受的范围内，使性能适合于达到所需的质量和热传递效果。
接触面积的最大化对于大规模二氧化碳捕获系统而言至关重要，因为接触器容器的尺寸和成本都很高，并且可加强该方法的任何手段都是值得重视的。液体气体吸收器的接触表面积在一定程度上与气相的气泡尺寸、一级流化对象的表面积、各自的流体流速和流化床的液体滞留的函数。系统中最容易确定的物理表面积是一级流化对象的物理表面积。接触表面积的有效性以及迅速更新该表面以提高表面能力的能力取决于性能特征。举例来说，诸如40mm球形球的主要对象具有名义上为80至120m2/m3的表面，并且适当地为大约100m2/m3。每单位体积的表面积取决于诸如反映球之间间距的填充因子等变量。
次要颗粒为液体气体接触提供了增加表面积的额外手段。
次要颗粒可包括以下任何一种或组合：i)惰性颗粒，ii)反应性颗粒或iii) 催化颗粒。
次要颗粒可对气流和吸收剂流是惰性的，并且可由任何合适的材料制成。例如，次要颗粒可由以下任何一种或组合制成：硅酸盐、玻璃、聚合物或含锆材料。
次要颗粒可与气流并且特别是气流的目标物质反应。
在一个实例中，吸收剂流可以是浆料流，其中次要颗粒包括可与目标气体物质反应的矿物颗粒。可吸收酸性气体诸如二氧化碳的矿物质的实例包括氧化钙、硅酸盐诸如橄榄石和蛇纹岩。
主要对象和次要颗粒中的一个或两个可具有催化成分以增强吸收剂吸收目标物质的反应动力学。
所述方法可包括基于一个或多个以下参数选择次要颗粒的尺寸：
i)气流中气泡的尺寸，
ii)床中气流和液体吸收剂流的流速和流体性质，
iii)床中次要颗粒的密度、颗粒尺寸和浓度，以及
iv)床中主要颗粒的密度、尺寸和浓度。
另外，所述方法可包括基于次要颗粒的密度、颗粒尺寸和表面积控制吸收剂流的次要颗粒的质量百分比。例如，当次要颗粒是惰性珠粒时，次要颗粒在流化床中的质量百分比可在0.5至14重量％的范围内。
除了这些参数之外，选择次要颗粒的尺寸还可以是主要对象的尺寸和主要对象及次要颗粒的密度的函数。
次要颗粒的主要目的是增加促进液体吸收剂溶液和流化床中气流接触的总面积。
次要颗粒可具有任何合适的尺寸范围，例如小于进入床的气流的气泡尺寸，例如多达5mm。由于次要颗粒不像主要对象那样保留在流化床中，所以次要颗粒需要穿过物理分隔器/结构(支撑格栅)，其将主要对象保留在流体化床中。
在一个实例中，次要颗粒可具有从纳米级到5000微米的横截面，并且理想情况下，在1至2000微米的范围内，并且甚至更适合地在1至1000 微米的范围内，或者在1到100微米的范围内。可操纵颗粒的尺寸范围以实现液体加工性和表面积的有效性之间的平衡，即较小颗粒在较低浓度可实现比较大颗粒更大的标称表面积，然而，它们作为气体液体接触面积的成功可能会受到气体、液体、固体颗粒(一次和次要颗粒)的流体动力学特性的影响。
可通过增加面积分量来添加次要颗粒以实现必要的转移速率。
举例来说，CO2进入溶剂的流量由下面的方程1描述。为了获得总吸收速率，需要将NCO2乘以界面面积‘a’(m2)。
NCO2＝kLEH(PCO2i-PCO2e) 方程1
其中：
NOCO2 CO2流量(kmol/hr.m2)
kL 液侧质量转移系数(m/hr)
E 增强因子
H CO2在溶液中的溶解度(kmol/atm.m3)
PCO2i CO2在气相中的分压(atm)
PCO2e CO2在液相中的平衡压(atm)
标称面积改进因子可通过考虑溶液中标称颗粒尺寸(因此表面积)和颗粒浓度并将其与床中主要对象的表面积进行比较来获得。可确定接触的效率，然后通过修改影响系统流体动力学的参数进行调整。
主要对象可包含在床中，并且可将次要颗粒添加至吸收剂流中或直接添加至床中。决定达到必要性能所需浓度的因素将具有催化活性的额外维度(除尺寸和密度的维度之外)。
该方法可包括再生步骤，其中负载的产物流可再生以产生再生吸收剂和富含目标气体物质的气流。再生吸收剂可用于形成注入接触容器的至少部分吸收剂流。
负载的产品流可具有任何合适的载量。在其中目标气体物质是二氧化碳并且吸收剂是碱金属碳酸盐的一个实施方案中，负载的产物流可具有0.5 至1.0范围内的载量，并且合适地在0.6至0.8范围内，并且甚至更适合大约为0.75。
再生吸收剂流可具有任何合适的载量。它通常小于0.5，但对于高捕获率，理想情况下其小于0.3。理想情况下，再生吸收剂流具有0.15至0.3范围内的载量。
尽管贫再生流(lean regenerated stream)可具有碳酸氢盐析出物，但理想情况下，当吸收剂流注入接触器容器时，吸收剂流不含或基本上不含析出物。
在一个实施方案中，次要颗粒可通过再生步骤输送以帮助从吸收剂中挥发目标气体物质并提供表面积以增强解吸。
在另一个实施方案中，可将次要颗粒与产物流分开。根据析出物和/或次要颗粒的物理和化学特性，在有或没有催化作用的情况下，可通过一系列方法步骤通过物理手段注入水力旋流器(hydrocyclone)从产物流中分离次要颗粒。
气流可以是流化床中气泡的形式。例如，气流可通过喷射装置或穿孔板注入流化床。
该方法可包括控制流化床中气流的气泡大小，以调节流化床的一种或多种以下性质，即：流化床的湍流，颗粒表面上的吸收剂的更新以及流化床中次要颗粒的滞留。
本文所述的方法和接触器容器可用于任何合适的工业应用中。在一个实例中，目标气体物质可以是酸性气体，注入来自气流的二氧化碳。酸性气体的其他实例包括含氮气体诸如NOx和含硫气体诸如二氧化硫和硫化氢。
理想情况下，吸收剂是相变吸收剂，其中当吸收剂与目标气体物质反应时，吸收剂产生反应产物，其积聚至吸收剂流中形成析出物的点。析出物的形成降低了液体中目标气体物质的蒸气压，从而增强了吸收并使得吸收剂流以比简单的气体液体吸收方法更高的载量进行操作。这可提供的益处是它可减少分离目标气体物质的能量需求。
然而，当不形成析出物时，应该理解，吸收剂可能不是相变吸收剂。
当目标气体物质是酸性气体时，例如燃烧后气流中的二氧化碳或燃烧前气流诸如合成气(syn-gas)，理想情况下，吸收剂(通常称为溶剂)可以是含水形式的以下物质之一：i)碱金属碳酸盐，ii)胺吸收剂，iii)氨基酸盐，iv) 氨或v)任何其他含水或非水溶剂。吸收剂可以是液体吸收剂，其在负载之前基本上不含包含目标气体物质的析出物，例如注入接触器。诸如接触器的吸收剂可以是饱和的，使得目标物质诸如二氧化碳的吸收导致形成析出物或浆状混合物。
在吸收剂是碱金属碳酸盐或氨的情况下，形成的析出物可以是碱金属碳酸氢盐。其他溶剂可产生其他化合物作为析出物。许多吸收溶剂含有促进剂以增强反应/吸收动力学，并且这些附加材料可能形成或可能不形成可以优化该方法的经济性的方式处理和处置的析出物。
吸收剂流的吸收剂可包括固相反应物，诸如可吸收酸性气体的污物或矿物质。在通过接触器之后，可使用合适的方式(诸如沉降池、旋风分离器或过滤器)将固相反应物与吸收剂流分离。
在整个说明书中，提及“载量”，“吸收剂的载量”或其变化形式是指目标物质以0-1的比例进入吸收剂流中的摩尔比例，其中负载完全再生流是0 并且完全负载流的载量是1。举例来说，当目标物质是CO2并且吸收剂是碱金属碳酸盐时，掺入碱金属碳酸盐/碱金属碳酸氢盐混合物中的CO2的载量， 0载量代表仅含有碱金属碳酸盐的溶液并且仅含有碱金属碳酸氢盐的溶液的载量为1。在该实例中，载量等于每摩尔K2CO3吸收的CO2的摩尔数。
如果存在，通过负载的吸收剂的析出形成的析出物可提供额外的表面积以促进液体气体接触。仅仅依靠析出物以提供液体气体接触位点的困难在于析出物的表面积可能不太明确，因为析出物本身正在生长，因此表现出颗粒尺寸和表面积的动态变化，此外它们可能受温度或浓度变化的影响，并且因此在提供增强的系统表面积方面不太可靠。
吸收剂流可具有任何合适的浓度以促进流化床中析出物的形成，例如，对于碳酸钾，30至60重量％的范围将是优选的。理想情况下，碳酸钾的浓度将在40至60重量％的范围内，并且合适地在45至60重量％的范围内。
该方法可包括当没有析出物时使用次要颗粒。类似地，当形成析出物时，可使用次要颗粒。无论如何，次要颗粒可用于：
■确保提供增强的表面积，而不依赖于可能影响析出的任何加工变异性，
■利用已在系统中处理颗粒的事实，因此可弥补任何其他系统缺陷，和
■增加表面积并克服或减少对促进剂或动力学增强化学品的需求，
■提高任何液体/气体分离系统的表面积，其中添加颗粒可被容许/设计至方法中。
随着溶剂溶液的温度升高，吸收剂溶液的目标气体的反应速率增加。然而，如方程1所示，吸收速率受附加标准的范围影响。我们已经发现，目标气体的吸收热和析出物的析出热可提供温度升高，这在没有仔细温度控制的情况下会由于温度驱动的质量传递效应而不利地影响目标气体的吸收量并且抵消相变溶剂可带来的益处。此外，随着吸收剂的温度升高，析出物的溶解度也增加，从而降低了在接触器容器中形成析出物的能力，或甚至降低了形成析出物的可能性。
该方法可包括控制流化床中的吸收剂流和/或流化床本身的温度。在吸收剂是碳酸钾的情况下，吸收剂流和/或流化床的温度控制在40-95℃的温度范围内。在一个实施方案中，控制温度可包括在接触器容器中原位冷却吸收剂。例如，接触器容器可包括延伸穿过接触器容器的至少一部分的冷却管/板，用于经其输送温度控制介质或冷却剂，同时仍提供必要的气体和液体/浆液接触。
在另一个实例中，控制吸收剂的温度可包括从接触器容器中抽出吸收剂的一个或多个侧流，冷却侧流并将侧流返回到接触器容器。
该方法可包括将产物流的至少一部分作为再循环流而再循环通过流化床。再循环流可被注入流化床的上部并且可与流化床中的吸收剂流混合以增加液体滞留并增加湍流。
在一个实施方案中，该方法可包括串联连接的多个流化床，其中气流通过限定第一流化床和沿气流行进方向的另一流化床的连续流化床输送，并且吸收剂流沿与所述另一流化床相反的方向输送至所述第一流化床，其中吸收剂流的中间子流在连续流化床之间输送，并且从流化床下部排出的再循环流被输送回同一流化床的上部。
与气流相比，优化流化床中的吸收剂流和再循环流的流速可称为流化床的液体/气体比率(通常称为L/G)和床的多级分级。
在这种液体/气体比率优化的情况下，对于单床或多床接触器，特定床的液体/气体比率可能与其他床不同，并且事实上不同于吸收/再生过程的最佳能量性能所期望的整体液体/气体比率，即来自再生器的液体/浆体流量是 L/G比率的分子并且吸收器的总体气体是分母。
附图说明
现在将参考附图描述本发明的优选实施方案，其中：
图1是包括在容器中包含主要对象和次要颗粒的流化床的方法的示意图；
图2是示例说明试验结果的图，包括通过诸如图1所示的流化床再循环的30重量％碱溶液的载量；和
图3是具有三个流化床和一体式再生器的方法的示意图，其中气流通过连续的流化床输送并且吸收剂流以相反的方向输送，并且循环流提供于每个流化床上以达到所需的L/G比率。
具体实施方式
参照图1，由大圆圈表示的主要对象10在支撑板11上操作期间被限制在床上，并且由点表示的次要颗粒12通过被夹带在从床上排出的吸收剂中而从床中排出。该方法可包括以下任何一个或多个：
·控制进入接触器的液体/浆液吸收流的流动速率以形成湍流床；
·控制进入流化床的气体的流量以形成湍流床；
·单独控制液体和气体与流化床或多个流化床的比，以产生湍流和滞留以及压降；
·选择主要对象的属性，诸如尺寸和密度；
·通过调整床中主要对象和/或次要颗粒的浓度和/或床滞留来控制气体/液体接触的表面积；
·选择次要颗粒和/或主要对象的尺寸分布；
·通过支撑板开口的大小来控制气泡尺寸；
·控制流化床的温度，例如通过操作输送温度控制流体的内部或外部传热装置或表面积；
·控制流体床的温度，例如通过从每个流体中抽出侧流并冷却侧流；
·通过调节再循环流的流量来控制流化床的L/G比率；和
·控制多个流化床的整体L/G比率在一个值，其可能与单个床的L/G 比率值不同，以便优化集成吸收器和再生器的能量性能。
L/G比率也可通过调节气流或吸收剂流中的任一个的流速来控制。从流化床中排出的用于冷却的侧流也可用作用于控制流化床的L/G比率的再循环流。
图3是包括三个流化床B1、B2和B3(用于从气流诸如二氧化碳、SOX和NOX中吸收酸性气体)以及再生器S2的方法的示意图。该构造 (configuration)可根据吸收器和再生器的相对压力而变化，并且其被提供用于说明而不意图在实践中限制潜在的布局(layout)。气流G1被注入B1中并且可包括例如15％二氧化碳。气流G2从B1输送到B2，气流G3从B2输送到B3。耗尽酸性气体并最后沿气流的流动方向从流化床B3排出的气流 G4可例如具有约1.5％的二氧化碳含量。再生吸收剂流L5沿与气流相反的方向输送，并且子流L6和L7分别在B3到B2之间以及B2和B1之间输送。负载的产品流L4可以是负载有析出物或矿物颗粒的浆液流，从B1排出。
图1中所示的流化床可表示图3中的每个流化床B1至B3。
图3的方法的益处是为了保持适当的质量传递驱动力，并且特别是为了使质量传递驱动力中的一个或多个夹管(pinch)的冲击最小化，可操作多个流化床以提高每个床B1、B2和B3的性能。例如，可针对每个流化床B1、 B2和B3调节再循环流L1、L2和L3的流速以优化性能，包括以下因素：诸如流化床B1、B2和B3的湍流，在主要对象表面处的气体和吸收剂之间的界面处更新吸收剂溶液；并基于每个流化床B1、B2和B3中的条件在每个流化床B1、B2和B3中操作温度控制介质。
当在流化床B1、B2和B3中进行质量传递时，预计液体/气体比率，更具体地说吸收剂流和气流的流速对每个流化床B1、B2和B3都是特定的。每个流化床B1、B2和B3的液体气体比率可如下表示：
比率1(B3) (L5+L1)/G3
比率2(B2) (L6+L2)/G2
比率3(B1) (L7+L3)/G1
比率1至3可各自不同，并且另外，比率1至3可不同于总体液体/气体比率L5/G1(比率4)。
尽管在图3中未示出，但是如果存在于产物流L4中，则矿物颗粒可在被注入再生器S2中之前被去除，诸如由分离器S1和流P1所示。如果存在于产物流L4中(具有或不具有次要颗粒)，则析出物可在热交换器E1中加热后注入再生器S2中，使二氧化碳从其中挥发。换热器E1可任选使用来自换热器E2的热量加热。理想情况下，再生吸收剂流L5基本上不含析出物。另外，虽然图3中未示出，但E1和E2也可设置在单个换热器的相对侧上。
尽管在图3中未示出，但再生器S2可以是流化床(诸如图1所示的流化床)或常规再生器形式。再生器S2也可包括常规再沸器R1。
实施例
已经进行了一系列试验，其中二氧化碳被吸收到30％碳酸钾溶液中。
该方法在包括标称200mm直径的Perspex柱的接触器容器中进行，该柱包含密度为80kg/m3的40mm球形球形式的主要对象，柱高约600mm(流化前)。用闭合回路将二氧化碳循环气流与从气瓶注入二氧化碳以在吸收时置换二氧化碳的气球一起流化。从闭合回路中连续取出排出流(bleed stream) 以确保在整个试验过程中环中存在过量的CO2。含有30重量％碳酸钾的吸收剂流通过床再循环。
对一系列流动参数进行监测和控制，以确保球在整个多个一小时的测试中以湍流方式移动。吸收的进展通过pH使用采集的常规样品进行监测。随后对这些样品进行分析，并且产生的吸收曲线提供了湍流气体吸收器的“基本情况(base-case)”。图2说明在试验过程中吸收剂的载量从0增加到约 0.33。
然后重复该试验，其中向循环吸收剂中添加许多尺寸范围为0.2-1000 微米的惰性珠粒形式的不同的次要颗粒。以各种浓度向流化床中添加惰性珠粒，包括在流化床的0.5至14.0重量％范围内。主要对象(即球)保留在接触器容器中。
试验表明，如图2所示，添加次要颗粒导致二氧化碳吸收到30％碳酸钾溶液中的改善。具体地说，吸收剂的载量增加到总共约0.43。该改善显示在基础情况上增加了40％。
所描述的实施方案的潜在益处和优点包括以下内容。
·碳捕获与储存(CCS)空间有所转变，特别是在碳捕获方面，对于表现出相变的溶剂，即产生固体析出物的那些，例如冷冻氨、氨基酸或碳酸钾等等。这种相变可促进大量减少二氧化碳分离的能源使用。不幸的是，相变溶剂也倾向表现出较慢的吸收动力学，并且可表现出较高的粘度，这可能影响气体液体接触期间的流体流动。这些实施方案也适用于广泛用于 CCS和化学加工工业的一系列其他气体吸收溶剂系统。
·湍流气体吸收器的固体能力汇合，更高的质量和热传递潜力，由于湍流接触条件和更宽的操作窗口，使其对新的相变溶剂具有吸引力。方法强化的潜力和适中的色谱柱内部要求也使其对碳捕集和储存应用中的设备成本降低具有吸引力。
·接触面积的最大化对于大规模二氧化碳捕获系统至关重要，因为这些系统的尺寸和资金成本都很高，并且可加强该方法的任何手段都是值得重视的。湍流气体吸收器的典型接触表面积是一些接触器中液相、气相和固相以及气体流和液体流各自的流量和性质的函数。
·本文所述的各种实施方案增加了液体气体接触的基本表面积并通过以下方式促进相变溶剂的使用。
○减小主要流化对象的尺寸(等于或低于常规湍流气体吸收器理想的'直径')。主要对象可以是现有技术认为有用的任何形状。
○引入离散尺寸的次要颗粒以产生更大的表面积。另外，次要颗粒可具有固有的或工程化的催化行为，其可增加基本反应动力学。
○允许在接触器内形成析出物，以充当额外的表面积。
·本文描述的实施方案提供了一种用于确定如何通过添加各种形式的异质颗粒来最佳地利用具有面积增加的湍流气体吸收器/再生器中的添加面积的益处。这通过以下方式发生：选择主要流化对象、具有催化促进剂选项的附加次要颗粒，以及针对主要对象目标和次要颗粒选择尺寸、密度、结构材料和催化性能以产生必要的质量和热传递。这些参数将基于基本系统化学行为和流体特性进行修改，以确定方法约束条件(诸如压降)所需的面积，然后以特定的变化进行部署，该变化使以最有效方式使用的该表面积的能力最大化。
·本文描述的实施方案特别适合于处理相变化溶剂，其中当接触方法进行时液体转化成固体，例如，通过固体析出，因为溶解度极限被满足和超过。这使得浆液能够在新的气体/液体/固体吸收器系统中被处理。
·这些实施方案非常适合于处理浆液，其中为了反应和/或气体吸收目的，其中的液体和固体可与气流接触。
·湍流气体吸收器减少了对固定柱填料的需求，降低了成本。床的扩展动态提供了额外的接触量/滞留。
·接触器的操作窗口提供了加工灵活性。
·方法集约化的潜力对于一系列气体处理情况是有价值的。
·这些实施方案提供了高表面积、高固体容差(tolerance)和可接受的低压降的组合，其可用于应用于需要这些特征的系统。

Claims (47)

1.一种其中目标气体物质被吸收剂吸收的方法，所述方法包括：
提供含有在下文中称为主要对象的可流化填料的容器，所述容器具有位于容器上部的吸收剂入口以及位于容器下部的气体入口，含有吸收剂的吸收剂流通过所述吸收剂入口注入所述容器，含有目标气体物质的气流通过所述气体入口进入所述容器；
将气流注入所述气体入口并在所述容器中向上输送作为气泡的气流，以使所述主要对象流化并在所述容器内形成流化床；
将吸收剂流注入所述吸收剂入口并在所述容器中向下输送吸收剂流，使得吸收剂流从气流吸收目标气体物质并形成析出物，所述析出物在通过所述容器的流化床被输送的同时降低吸收剂流中目标气体物质的分压；
控制通过所述床的气流和吸收剂流的流速，使得所述主要对象在所述流化床内移动，在所述流化床中的吸收剂流和气流中产生湍流，并且液体滞留在所述流化床中；和
从所述容器中取出具有富含目标气体物质的液相的负载产物流和析出物，同时所述主要对象保留在容器中。
2.权利要求1的方法，其中所述流化床的湍流的特征在于在0.5至5kPa/m床高度的范围内的压降。
3.权利要求1或2的方法，其中所述主要对象在所述床的至少75％的高度以上产生所述吸收剂流的湍流。
4.前述权利要求中任一项的方法，其中所述主要对象所具有的直径或等效直径在5至50mm的范围内，并且合适地在10至40mm的范围内。
5.前述权利要求中任一项的方法，其中所述主要对象可具有80至500kg/m3范围内的密度，并且合适地在150至300kg/m3范围内的密度。
6.权利要求1至5中任一项的方法，其中所述方法包括控制所述流化床中气流的气泡的尺寸，以调节流化床的一种或多种以下性质，即：流化床的湍流，以及所述主要对象表面上的吸收剂流的更新。
7.权利要求1至6中任一项的方法，其中所述吸收剂是可在吸收酸性气体时表现出相变并且在所述流化床中原位产生析出物的溶剂。
8.权利要求1至7中任一项的方法，其中所述吸收剂是碱金属碳酸盐，并且所述目标气体物质包括二氧化碳。
9.权利要求8的方法，其中所述碱金属碳酸盐是碳酸钾，并且所述吸收剂流具有30至60重量％范围的重量。
10.权利要求1至9中任一项的方法，其中所述方法包括控制所述流化床的温度，以抵消吸收剂流吸收目标气体的热以及析出物的析出热，使得均不影响由于温度对质量传递的影响而导致的酸性气体吸收的量。
11.权利要求10的方法，其中控制流化床中吸收剂流的温度包括以下之一或其组合：i)冷却延伸穿过接触器容器的至少一部分的管或板，所述接触器容器用于经其输送温度控制介质或冷却剂，同时仍提供必要的气体和液体/浆液接触；或ii)从所述接触器容器抽出吸收剂流的一个或多个侧流，冷却所述侧流并将所述侧流返回到所述接触器容器。
12.权利要求1至11中任一项的方法，其中当所述目标气体物质包括二氧化碳并且所述吸收剂是碱金属碳酸盐时，所述负载产物流所具有的载量范围为0.5至1.0。
13.权利要求1至12中任一项的方法，其中所述方法包括输送小于所述主要对象的次要颗粒穿过所述流化床，其中所述次要颗粒为所述吸收剂流提供附加表面积以吸收目标物质。
14.权利要求13的方法，其中所述次要颗粒为以下之一或其组合：i)夹带在吸收剂流中并且与吸收剂流一起穿过所述床；或ii)将次要颗粒的补充物流添加至流化床和/或吸收剂流中，并与吸收剂流一起穿过所述床。
15.权利要求13或14的方法，其中所述方法包括在流化床运行的同时，通过调节流化床中的次要颗粒的浓度来控制床中液体/气体接触的总表面积。
16.权利要求13至15中任一项的方法，其中所述次要颗粒对所述气流和所述吸收剂流是惰性的。
17.权利要求13至15中任一项的方法，其中所述次要颗粒与所述气流具有反应性并且包括可与所述目标气体物质反应的矿物颗粒。
18.权利要求12至14中任一项的方法，其中所述次要颗粒具有催化组分以增强所述吸收剂流对所述目标物质的吸收的反应动力学。
19.权利要求1至18中任一项的方法，其中所述主要对象具有催化组分以增强所述吸收剂流对所述目标物质的吸收的反应动力学。
20.权利要求13至19中任一项的方法，其中所述方法还包括基于一个或多个以下参数选择所述次要颗粒的尺寸：
i)气流中气泡的尺寸，
ii)流化床中气流和吸收剂流的流速和流体性质，
iii)流化床中次要颗粒的密度、颗粒尺寸和浓度，以及
iv)床中主要颗粒的密度、尺寸和浓度。
21.权利要求12至20中任一项的方法，其中所述次要颗粒具有0.2至5000微米范围内的横截面尺寸，并且合适地在1至2000微米范围内，并且所述次要颗粒穿过物理分隔器，所述物理分隔器将主要对象保留在流体床中。
22.权利要求1至21中任一项的方法，其中所述方法包括再生步骤，其中所述负载产物流被再生以产生再生吸收剂和富含所述目标气体物质的气流，其中所述再生吸收剂形成所述吸收剂流的至少一部分，并且所述再生流具有小于0.5的载量，并且注入接触器的吸收剂流基本上不含析出物。
23.权利要求22的方法，当从属于权利要求12至21中任一项时，其中所述次要颗粒通过再生步骤输送以帮助从吸收剂挥发目标气体物质并提供表面积以增强解吸。
24.权利要求1至23中任一项的方法，其中所述方法包括将所述产物流的至少一部分作为再循环流而再循环通过所述流化床，并且通过调节再循环流的流速来控制所述流化床中的液体/气体比率。
25.权利要求1至24中任一项的方法，其中所述方法包括串联连接的多个流化床，其中所述气流通过限定第一流化床和沿气流行进方向的另一流化床的连续流化床输送，并且所述吸收剂流沿与所述另一流化床相反的方向输送至所述第一流化床，其中所述吸收剂流的中间子流在连续流化床之间输送，并且从至少两个流化床的下部排出的再循环流被输送回到同一流化床的上部，并且控制再循环流的流速。
26.权利要求24或25的方法，其中所述方法包括控制所述再循环流或每个再循环流的流速，以调节所述流化床或每个流化床内的湍流和液体滞留。
27.权利要求24至26中任一项的方法，其中所述方法包括控制总体液体/气体比率，所述总体液体/气体比率是注入吸收剂入口的吸收剂流与注入气体入口的气流的比率。
28.一种其中目标气体物质被吸收剂吸收的方法，所述方法包括：
提供容器，其含有在下文称为主要对象的可流化填料、位于容器下部的气体入口以及位于容器上部的吸收剂入口，含有目标气体物质的气体物流通过所述气体入口进入容器，含有吸收剂的吸收剂流通过所述吸收剂入口注入容器；
将气流注入所述气体入口并在容器中向上输送气流，以使主要对象流化并在容器内形成流化床；
将吸收剂流注入所述吸附剂入口中并且在容器中向下输送吸收剂流，以允许吸收剂流在被输送通过容器的流化床的同时从气流吸收目标气体物质；
控制通过床的气流和吸收剂流的流速，使得主要对象在流化床内移动，产生湍流和液体滞留；
从容器中取出具有富含目标气体物质的液相的产物流，同时主要对象保留在容器中。
29.权利要求28的方法，其中所述方法包括输送小于所述主要对象的次要颗粒穿过所述流化床，所述次要颗粒相对于所述目标气体物质是惰性的、反应性的或具有催化作用。
30.权利要求28的方法，其中所述方法包括输送包括对所述目标物质具有反应性的矿物颗粒的次要颗粒。
31.权利要求29或30的方法，其中所述次要颗粒为以下物质之一或其组合：i)夹带在所述吸收剂流中并且与所述吸收剂流一起穿过所述床；或ii)将次要颗粒的补充物流添加至所述流化床和/或所述吸收剂流中，并与所述吸收剂流一起穿过所述床。
32.权利要求28至31中任一项的方法，其中所述方法包括在流化床运行的同时，通过调整流化床中的次要颗粒的浓度来控制床中液体/气体接触的总表面积。
33.权利要求28至32中任一项的方法，其中所述方法还包括基于一个或多个以下参数选择所述次要颗粒的尺寸：
i)气流中气泡的尺寸，
ii)流化床中气流和吸收剂流的流速和流体性质，
iii)流化床中次要颗粒的密度、颗粒尺寸和浓度，以及
iv)床中主要颗粒的密度、尺寸和浓度。
34.权利要求28至33中任一项的方法，其中所述流化床的湍流的特征在于在0.5至5kPa/m床高度的范围内的压降。
35.权利要求28至34中任一项的方法，其中所述主要对象在所述床的至少75％的高度以上产生所述吸收剂流的湍流。
36.权利要求28至35中任一项的方法，其中所述主要对象所具有的直径或等效直径在5至50mm的范围内，并且合适地在10至40mm的范围内。
37.权利要求28至36中任一项的方法，其中所述主要对象可具有80至500kg/m3范围内的密度，并且合适地在150至300kg/m3的范围内。
38.权利要求28至37中任一项的方法，其中所述主要对象具有催化组分以增强所述吸收剂流对所述目标物质的吸收的反应动力学。
39.权利要求28至38中任一项的方法，其中所述吸收剂是在吸收所述目标气体物质时不发生相变并且因此不会在所述流化床中原位产生析出物的溶剂。
40.权利要求28至39中任一项的方法，其中所述方法包括控制流化床中气流的气泡的尺寸，以调节流化床的一种或多种以下性质，即：流化床的湍流，以及主要颗粒表面上的吸收剂流的更新。
41.权利要求28至39中任一项的方法，其中所述方法包括控制流化床的温度，以抵消吸收剂流吸收目标气体的热的有害温度作用。
42.权利要求41的方法，其中控制流化床中吸收剂流的温度包括以下之一：i)冷却延伸穿过接触器容器的至少一部分的管或板，所述接触器容器用于经其输送温度控制介质或冷却剂，同时仍提供必要的气体和液体/浆液接触；或ii)从接触器容器抽出吸收剂流的一个或多个侧流，冷却所述侧流并将所述侧流返回到所述接触器容器。
43.权利要求28至42中任一项的方法，其中所述方法包括再生步骤，其中所述负载产物流被再生以产生再生吸收剂和富含所述目标气体物质的气流，其中所述再生吸收剂形成所述吸收剂流的至少一部分，并且所述再生剂流具有小于0.5的载量。
44.权利要求28至43中任一项的方法，其中所述方法包括将所述产物流的至少一部分作为再循环流而再循环通过所述流化床，并且通过调节再循环流的流速来控制所述流化床中的液体/气体比率。
45.权利要求28至44中任一项的方法，其中所述方法包括串联连接的多个流化床，其中所述气流通过限定第一流化床和沿气流行进方向的另一流化床的连续流化床输送，并且所述吸收剂流沿与所述另一流化床相反的方向输送至所述第一流化床，其中所述吸收剂流的中间子流在连续流化床之间输送，并且从至少两个流化床的下部排出的再循环流被输送回到同一流化床的上部，并且控制再循环流的流速。
46.权利要求44或45的方法，其中所述方法包括控制所述再循环流或每个再循环流的流速，使得所述主要对象在所述流化床内移动，产生湍流和液体滞留。
47.权利要求44至46中任一项的方法，其中所述方法包括控制总体液体/气体比率，所述总体液体/气体比率是注入吸收剂入口的吸收剂流与注入气体入口的气流的比率。
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