CN109012626A - 一种提高铀酰离子选择性吸附效率的方法 - Google Patents

一种提高铀酰离子选择性吸附效率的方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种提高铀酰离子选择性吸附效率的方法,包括步骤:S1:将含有吸附功能基团的高分子纤维或无纺布置于含铀酰离子的溶液中,获得吸附有铀酰离子的高分子纤维或无纺布;S2:将吸附有铀酰离子的高分子纤维或无纺布转移至水中,采用辐射交联法对其进行铀酰离子的印迹化处理,获得铀酰离子印迹型吸附材料;S3:将铀酰离子印迹型吸附材料投入到含有铀酰离子与其他共存离子的溶液中,溶液中的铀酰离子将被选择性吸附到铀酰离子印迹型吸附材料中。根据本发明提供的方法,实现了对铀酰离子的高选择性、高效率吸附,而对其他共存离子的吸附容量下降,为寻找可替代铀资源以应对陆地铀资源匮乏以及维持我国军事核力量的持续发展做出重大贡献。

Description

一种提高铀酰离子选择性吸附效率的方法
技术领域
本发明涉及高分子材料改性领域,更具体地涉及一种提高铀酰离子选择性吸附效率的方法。
背景技术
核工厂的发展带来了大量放射性核废料的排放污染问题。由于铀具有放射性和化学毒理性,铀被认为是废液中最主要的污染物之一,也是对环境和人体健康有害的物质。与此同时,铀也是核工业中不可缺少的原料。因此为了核工业的可持续发展,从放射性废水中提取铀是非常必要的技术。但是核废液中,与铀离子共同存在着许多其他放射性和非放射性的金属离子,要从这些共存离子中选择性地提取出铀是一个很重要的技术手段。
根据核工业中铀的消耗速度,陆地上可探测到的铀资源将在本世纪末消耗殆尽。然而海洋中铀的总量大约是陆地上铀总量的1000倍。如果能将海水中的铀提取出来,那么就可供接下来好多个世纪的人类发展。但是由于海水中铀的浓度非常低,大约为3.3ppb,以及存在大量的浓度相对较高的共存金属离子,从海水中提取铀非常困难。因此克服从海水中高效选择性的提取铀能够为核工业和核科学研究提供源源不断的原料。
核能近年来的发展使其成为我国能源战略重要组成部分,逐步推进核能在能源供应中的地位。在《核电中长期发展规划(2011—2020年)》文件中写到,到2020年我国核电装机达到5800万千瓦,在建3000万千瓦,届时我国每年对天然铀的需求量约5800~8800吨。铀燃料的稳定供应则是实现我国军事核力量与核电共同发展宏伟目标的前提。然而,预计到2020年,我国铀燃料缺口进一步扩大,将达到90%,这对我国核能与军事核力量的发展构成了威胁。寻找可替代铀资源以应对陆地铀资源匮乏以及维持我国核能和军事核力量的持续发展,具有非常重要的战略意义。
在过去的几十年里,液液提取法被广泛应用于核废液中放射性元素的提取。相对于液液提取法,固液提取法由于其灵活性,简易型,经济性以及低污染性的优点,受到了很多关注。目前很多方法已经被应用到吸附铀酰离子当中,包括膜分离,化学沉积,溶剂萃取,离子交换,生物吸附,电沉积和吸附。
由于含铀溶液中存在大量的共存离子,所以选择性的提取铀酰离子具有很重要的意义。为了克服选择性低的问题,离子印迹型吸附材料被应用于选择性吸附铀。现有的方法是利用目标金属离子为模板离子引入到含氨基,羧基或磷酸基的材料中,并额外引入交联剂将吸附位点固定,最后洗脱模板离子。然而该方法的缺点在于交联剂的引入使制备方法复杂化。
发明内容
本发明的目的是提供一种提高铀酰离子选择性吸附效率的方法,从而解决现有技术中对铀酰离子的吸附存在效率低、选择性差的问题。
为了解决上述技术问题,本发明采用以下技术方案:
提供一种提高铀酰离子选择性吸附效率的方法,包括以下步骤:S1:将含有吸附功能基团的高分子纤维或无纺布置于含铀酰离子的溶液中,获得吸附有铀酰离子的高分子纤维或无纺布;S2:将所述吸附有铀酰离子的高分子纤维或无纺布转移至水中,采用辐射交联法对其进行铀酰离子的印迹化处理,获得铀酰离子印迹型吸附材料;以及S3:将所述铀酰离子印迹型吸附材料投入到含有铀酰离子与其他共存离子的溶液中,所述溶液中的铀酰离子将被选择性吸附到所述铀酰离子印迹型吸附材料中。
所述步骤S1中的吸附功能基团包括:偕胺肟基、氨基、羧基、磺酸基或磷酸基。
所述高分子纤维或无纺布为超高分子量聚乙烯纤维、聚乙烯聚丙烯纤维、高密度聚乙烯纤维、聚乙烯无纺布、聚乙烯聚对苯二甲酸乙二酯纤维或聚酰胺纤维。
所述印迹化处理是指:对所述吸附有铀酰离子的高分子纤维或无纺布进行辐照,使所述高分子纤维或无纺布上能与铀酰离子发生配位作用的吸附功能基团在空间中固定,形成仅对铀酰离子的空间大小和配位结构匹配的吸附位点。
所述辐照为钴源辐照或电子束辐照。
所述辐照的剂量为200~300kGy。
所述步骤S2包括将所述吸附有铀酰离子的高分子纤维或无纺布转移至充满蒸馏水的自封袋中进行辐射交联。
所述步骤S2还包括:在辐射交联后,将所述吸附有铀酰离子的高分子纤维或无纺布放入洗脱剂中混合震荡,蒸馏水冲洗,以洗脱铀酰离子。
所述洗脱剂为0.1~0.5mmol/L HCl溶液。
所述含有铀酰离子与其他共存离子的溶液为浓缩海水、天然海水、铀矿坑废水或含铀放化废水。
根据本发明提供的方法,对含吸附功能基团的材料进行辐射交联,使印迹化方法更为简便可行,提高了含吸附功能基团的材料在共存离子存在下对铀酰离子的选择性吸附。通过辐射交联法将纤维或无纺布上能与铀酰离子发生配位作用的吸附功能基团在空间中固定,形成仅对铀酰离子的空间大小和配位结构匹配的吸附位点。在吸附领域或者在离子印迹邻域,辐照交联通常需要交联剂,而本发明首次将水诱导交联应用到该领域,通过水诱导交联以及模板离子铀离子的吸附脱附两步法制备出了离子印迹型吸附材料,避免了额外引入交联剂,使制备方法简单化,并且带来了显著的有益效果。
总之,根据本发明提供的提高铀酰离子选择性吸附的方法,得到的铀酰离子印迹型纤维或无纺布吸附材料既能减少对共存离子的吸附,提高对铀酰离子的吸附选择性,又能够提高吸附材料对铀酰离子的吸附效率。
具体实施方式
以下结合具体实施例,对本发明做进一步说明。应理解,以下实施例仅用于说明本发明而非用于限制本发明的范围。
实施例1
首先,称取0.4g含偕胺肟基的超高分子量聚乙烯纤维(UHMWPE-AO),将其浸泡于200mL含有100mg/L的UO2 2+溶液中,12h后,用蒸馏水冲洗表面3次后放入60℃烘箱内干燥24h。
然后,将经过上述步骤获得的吸附有铀酰离子的材料转移至充满蒸馏水的自封袋中,在300kGy电子束下进行辐照;接着,将辐照之后的材料放置于100mL0.5mM盐酸溶液中,混合振荡2h,用蒸馏水冲洗表面3次放入60℃烘箱内干燥24h,获得铀酰离子印迹型吸附材料UHMWPE-AO-II。
实施例2
首先称取0.4g含乙二胺的聚乙烯聚丙烯纤维(PE/PP-NH2),将其浸泡于200mL100mg/L的UO2 2+溶液中,12h后,用蒸馏水冲洗表面3次放入60℃烘箱内干燥24h。
然后,将吸附了铀酰离子的材料转移至充满蒸馏水的自封袋中,在200kGy钴源下进行辐照;接着,将辐照之后的材料放置于100mL的0.1mM盐酸溶液中,混合振荡1h,用蒸馏水冲洗表面3次放入60℃烘箱内干燥24h,获得铀酰离子印迹型吸附材料PE/PP-NH2-II。
实施例3
首先,称取0.4g含三乙基四胺的高密度聚乙烯纤维(HDPE-NH2),将其浸泡于200mL100mg/L的UO2 2+溶液中,12h后,用蒸馏水冲洗表面3次放入60℃烘箱内干燥24h。
然后,将吸附了铀酰离子的材料转移至充满蒸馏水的自封袋中,在250kGy电子束下进行辐照;接着,将辐照之后的材料放置于100mL的0.5mM盐酸溶液中,混合振荡2h,用蒸馏水冲洗表面3次放入60℃烘箱内干燥24h,获得铀酰离子印迹型吸附材料HDPE-NH2-II。
实施例4
首先,称取0.4g含磺酸基的聚乙烯无纺布(PENWF-SO3H),将其浸泡于200mL 100mg/L的UO2 2+溶液中,12h后,用蒸馏水冲洗表面3次放入60℃烘箱内干燥24h。
然后,将吸附了铀酰离子的材料转移至充满蒸馏水的自封袋中,在300kGy钴源下进行辐照;接着,将辐照之后的材料放置于100mL 0.1mM盐酸溶液中,混合振荡2h,用蒸馏水冲洗表面3次放入60℃烘箱内干燥24h,获得铀酰离子印迹型吸附材料PENWF-SO3H-II。
实施例5
首先,称取0.4g含羧基的聚乙烯聚对苯二甲酸乙二酯纤维(PE/PET-COOH),将其浸泡于200mL 100mg/L的UO2 2+溶液中,12h后,用蒸馏水冲洗表面3次放入60℃烘箱内干燥24h。
然后,将吸附了铀酰离子的材料转移至充满蒸馏水的自封袋中,在250kGy电子束下进行辐照;接着,将辐照之后的材料放置于100mL 0.5mM盐酸溶液中,混合振荡2h,用蒸馏水冲洗表面3次放入60℃烘箱内干燥24h,获得铀酰离子印迹型吸附材料PE/PET-COOH-II。
实施例6
首先,称取0.4g含磷酸基的聚氨酯(PA-PO3H2),将其浸泡于200mL 100mg/L的UO2 2+溶液中,12h后,用蒸馏水冲洗表面3次放入60℃烘箱内干燥24h。
然后,将吸附了铀酰离子的材料转移至充满蒸馏水的自封袋中,在200kGy钴源下进行辐照;接着,将辐照之后的材料放置于100mL的0.5mM盐酸溶液中,混合振荡2h,用蒸馏水冲洗表面3次放入60℃烘箱内干燥24h,获得铀酰离子印迹型吸附材料PA-PO3H2-II。
实施例7:铀酰离子印迹型纤维或无纺布材料对浓缩海水中各离子的吸附
取模拟海水5L,其中各离子浓度(以元素计)分别为:UO2 2+330μg/L,VO3 -152μg/L,Fe3+141μg/L,Co2+5.3μg/L,Ni2+101μg/L,Cu2+65μg/L,Zn2+408μg/L,Pb2+34.6μg/L,Mg2+1.2×105μg/L,Ca2+0.6×105μg/L。
向其中投加0.1g由实施例1-实施例6制备的含吸附功能基团的纤维或无纺布吸附材料以及相对应的铀酰离子印迹型吸附材料UHMWPE-AO,UHMWPE-AO-II,PE/PP-NH2,PE/PP-NH2-II,HDPE-NH2,HDPE-NH2-II,PENWF-SO3H,PENWF-SO3H-II,PE/PET-COOH,PE/PET-COOH-II,PA-PO3H2,PA-PO3H2-II,室温下震荡吸附24h。
将材料取出进行微波消解,使用电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)测试吸附材料上对各离子的吸附容量(mg/g),结果如下表1所示:
表1
注:Control为未印迹化处理的吸附材料;II为印迹化处理的吸附材料。
对于实施例1-6中的吸附材料,每个实施例中印迹化处理的吸附材料相对于未印迹化处理的吸附材料,对铀的吸附容量均有一定的提高,而对其他金属离子的吸附容量则相应下降。由此可以看出,采用本发明的印迹化处理是材料吸附铀离子之前的一个提高对铀选择性吸附的有效预处理方法。
例子8:金属离子负载型纤维或无纺布材料对含铀放化废水中铀的吸附
配置两种不同浓度的模拟含铀放化废水,其中铀浓度分别为100μg/L和10μg/L,氟化钠浓度为30g/L,pH值为6。
取两种不同浓度的模拟含铀放化废水各100mL,向其中分别投加0.02g由实施例1-实施例6制备的含吸附功能基团的纤维或无纺布吸附材料以及相对应的铀酰离子印迹型吸附材料UHMWPE-AO,UHMWPE-AO-II,PE/PP-NH2,PE/PP-NH2-II,HDPE-NH2,HDPE-NH2-II,PENWF-SO3H,PENWF-SO3H-II,PE/PET-COOH,PE/PET-COOH-II,PA-PO3H2,PA-PO3H2-II,室温下震荡吸附1小时。使用ICP-MS测试各吸附材料对两种不同铀浓度溶液吸附前后的浓度,并计算出各吸附材料对铀的吸附效率,结果如下表2所示:
表2
注:Control为未印迹化处理的吸附材料;II为印迹化处理的吸附材料。
对于实施例1-6中的吸附材料,每个实施例中印迹化处理的吸附材料相对于未印迹化处理的吸附材料,对铀的吸附容量均有一定的提高,而对其他金属离子的吸附容量则相应下降。由此可以看出,采用本发明的印迹化处理是材料吸附铀离子之前的一个提高对铀选择性吸附的有效预处理方法。
例子9:铀酰离子印迹型纤维或无纺布材料对模拟放化废水中各离子吸附
配置50mL pH为4.0的模拟放化废水,其中UO2 2+80mg/L,Na+56.6g/L,Sr2+100mg/L,Cr3+150mg/L,Mn2+100mg/L,Ni2+100mg/L,Co2+120mg/L,Zn2+150mg/L,Ce2+100mg/L,La3+100mg/L。
向其中分别投加0.25g由实施例1-实施例6对应制备的含吸附功能基团的纤维或无纺布吸附材料UHMWPE-AO,UHMWPE-AO-II,PE/PP-NH2,PE/PP-NH2-II,HDPE-NH2,HDPE-NH2-II,PENWF-SO3H,PENWF-SO3H-II,PE/PET-COOH,PE/PET-COOH-II,PA-PO3H2,PA-PO3H2-II,室温下震荡吸附48h。
将材料取出进行微波消解,使用ICP-AES测试溶液中U浓度变化,并计算出各吸附材料对铀的吸附效率(%),结果如下表3所示:
表3
注:Control为未印迹化处理的吸附材料;II为印迹化处理的吸附材料。
对于实施例1-6中的吸附材料,每个实施例中印迹化处理的吸附材料相对于未印迹化处理的吸附材料,对铀的吸附容量均有一定的提高,而对其他金属离子的吸附容量则相应下降。由此可以看出,采用本发明的印迹化处理是材料吸附铀离子之前的一个提高对铀选择性吸附的有效预处理方法。
以上所述的,仅为本发明的较佳实施例,并非用以限定本发明的范围,本发明的上述实施例还可以做出各种变化。凡是依据本发明申请的权利要求书及说明书内容所作的简单、等效变化与修饰,皆落入本发明专利的权利要求保护范围。本发明未详尽描述的均为常规技术内容。

Claims (10)

1.一种提高铀酰离子选择性吸附效率的方法,其特征在于,包括以下步骤:
S1:将含有吸附功能基团的高分子纤维或无纺布置于含铀酰离子的溶液中,获得吸附有铀酰离子的高分子纤维或无纺布;
S2:将所述吸附有铀酰离子的高分子纤维或无纺布转移至水中,采用辐射交联法对其进行铀酰离子的印迹化处理,获得铀酰离子印迹型吸附材料;以及
S3:将所述铀酰离子印迹型吸附材料投入到含有铀酰离子与其他共存离子的溶液中,所述溶液中的铀酰离子将被选择性吸附到所述铀酰离子印迹型吸附材料中。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述步骤S1中的吸附功能基团包括:偕胺肟基、氨基、羧基、磺酸基或磷酸基。
3.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述高分子纤维或无纺布为超高分子量聚乙烯纤维、聚乙烯聚丙烯纤维、高密度聚乙烯纤维、聚乙烯无纺布、聚乙烯聚对苯二甲酸乙二酯纤维或聚酰胺纤维。
4.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述印迹化处理是指:对所述吸附有铀酰离子的高分子纤维或无纺布进行辐照,使所述高分子纤维或无纺布上能与铀酰离子发生配位作用的吸附功能基团在空间中固定,形成仅对铀酰离子的空间大小和配位结构匹配的吸附位点。
5.根据权利要求4所述的方法,其特征在于,所述辐照为钴源辐照或电子束辐照。
6.根据权利要求4所述的方法,其特征在于,所述辐照的剂量为200~300kGy。
7.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述步骤S2包括将所述吸附有铀酰离子的高分子纤维或无纺布转移至充满蒸馏水的自封袋中进行辐射交联。
8.根据权利要求7所述的方法,其特征在于,所述步骤S2还包括:在辐射交联后,将所述吸附有铀酰离子的高分子纤维或无纺布放入洗脱剂中混合震荡,蒸馏水冲洗,以洗脱铀酰离子。
9.根据权利要求8所述的方法,其特征在于,所述洗脱剂为0.1~0.5mmol/L HCl溶液。
10.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述含有铀酰离子与其他共存离子的溶液为浓缩海水、天然海水、铀矿坑废水或含铀放化废水。
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