CN108827914A - 太赫兹瞬态吸收光谱探测系统及载流子寿命测量方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及太赫兹光谱技术领域，为降低高时间精度的太赫兹瞬态吸收光谱仪的装置复杂程度和搭建成本，提升工作窗口宽度，提高探测响应速度。同时，提供一种测量半导体中非平衡态少数载流子寿命的方法。提供一种新的表征光电材料载流子动力学性质的方法，克服现阶段测量载流子瞬态过程装置的缺点：动态时间探测范围窄、同步两台纳秒激光器难、装置使用维护成本高，本发明，太赫兹瞬态吸收光谱探测系统及载流子寿命测量方法，包括：探测单元；激发单元；接收单元：设置有皮秒级响应太赫兹超快探头作为光谱分布探测器，由示波器将光谱分布探测器输出的电信号加以处理，直接呈现。本发明主要应用于太赫兹光谱测试场合。

Description

太赫兹瞬态吸收光谱探测系统及载流子寿命测量方法
技术领域
本发明涉及太赫兹光谱技术领域。具体讲，涉及太赫兹瞬态吸收光谱探测系统及载流子寿命测量方法。
背景技术
在“电子设备无处不在”的21世纪，半导体材料的改进和优化对于解决生产成本、环境污染等问题有重要的意义。硅(Silicon)、砷化镓(GaAs)、锑化铟(InSb)等已经成为光电子学领域应用广泛的半导体材料。现阶段有很多表征半导体光电特性的方法，例如表面光伏法(surface photovoltaic)[1]、开路电压衰减法(open circuit voltage decay)[2]等，这些方法需要与待测样品进行电接触，测量方式复杂，不便于实时原物测量。另一种常用方式是基于热成像技术的载流子密度成像法(carrier density imaging)[3]，以波长范围在5μm以下的热辐射电磁波来探测样品中光生载流子，然而光电材料在这一波长范围内的吸收率极低，限制了探测结果的准确性。上述的方式都属于对光电材料稳态特性的表征测量。此外，对半导体瞬态响应光谱的探测分析，也是一种研究瞬态载流子动力学和光电材料性质的重要工具，是推动半导体元器件制备和创新的基础。瞬态动力学性质的表征为深入研究光电材料工作原理提供依据，为进一步优化材料的功能特性奠定基础。
瞬态吸收光谱(Transient absorption spectroscopy)即泵浦-探测吸收光谱实验方法，一般利用特定波长的飞秒激光激发样品，以宽带、连续光谱探测样品的光致响应，研究光激励后材料的基态漂白、激发态吸收等特性，进而分析计算材料中电子空穴复合过程、能量转移过程等动力学现象，是现阶段研究半导体、光电材料瞬态动力学特性的一种重要实验方法。
近些年，太赫兹时域光谱系统(Terahertz time-domain spectroscopy system)成为电磁领域和光谱学领域的研究热点。物质的太赫兹光谱包含着丰富的物理和化学信息，研究物质在该波段的光谱对于物质特性的探索具有重要意义。随着太赫兹光源的不断发展，探测信号强度、单色性等得到显著提升，为太赫兹瞬态响应光谱探测的研究奠定基础，为研究光与物质相互作用的诸多超快过程提供可能。光泵太赫兹探测(Optical-pumpterahertz-probe)是一种无创无接触式探测方法[4],[5]，使用泵浦光(一般需要飞秒量级的脉冲泵浦源)作为激励，待测样品中产生的光生载流子通过能带填充，带隙重整，陷阱填充以及载流子吸收等一系列作用影响瞬态光电导率，从而进一步改变瞬态响应光谱。由于太赫兹波的吸收与样品内部电导率的变化存在函数关系，通过对瞬态响应光谱中衰减信号的处理，可以得到待测样品内载流子浓度、载流子寿命、载流子迁移率等材料信息，为研究电子捕获、电子空穴复合、扩散现象等超快动力学过程的材料相关参数提供帮助。
但是常规的光泵太赫兹瞬态吸收光谱测量仍存在一些局限性。由于探测光谱的时间响应窗口受泵浦光和探测脉冲之间时间延迟调控的影响，纳秒及纳秒量级以上的时间延迟是不可能单纯靠增加光学延迟线的长度来实现的。因此，使用光学延迟线的太赫兹瞬态响应光谱系统仅能实现时间窗口较窄的光谱探测(皮秒到纳秒)，严重制约对半导体中纳秒到微秒甚至若干秒时间范围内的动力学过程的研究[6]。纳秒到微秒时间窗口的瞬态吸收光谱探测可通过同步一台飞秒激光器(泵浦光源)和一台纳秒超连续激光器(探测光源)实现，现在已属于相对成熟的商业产品，但是价格十分昂贵。也有一些科研团队在不断探索皮秒到微秒甚至秒量级的宽时间窗口太赫兹瞬态吸收光谱系统的搭建。然而在纳秒时间精度同步两台激光器在技术实现上具有高困难性，搭建的探测系统光路复杂，成本较高，需要搭配使用高精度电子元器件和设计反馈回路，调试过程繁复，维护检修困难[7],[8]。现在比较成熟的测量宽时间窗口半导体载流子寿命的方法是时间分辨荧光光谱法，可实现皮秒到秒量级中皮秒时间精度的光生载流子寿命测量。这种方法成本相对较高，需要使用飞秒激光器、光谱仪、高精度窗口采样等设备。而且，载流子复合过程除电子空穴复合辐射荧光外，还存在非辐射复合，因此，在物理原理上限制了使用荧光光谱测量载流子寿命的精确性。
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发明内容
为克服现有技术的不足，本发明旨在降低高时间精度的太赫兹瞬态吸收光谱仪的装置复杂程度和搭建成本，提升工作窗口宽度，提高探测响应速度。同时，提供一种测量半导体中非平衡态少数载流子寿命的方法。提供一种新的表征光电材料载流子动力学性质的方法，克服现阶段测量载流子瞬态过程装置的缺点：动态时间探测范围窄、同步两台纳秒激光器难、装置使用维护成本高。为此，本发明采取的技术方案是，太赫兹瞬态吸收光谱探测系统，包括：
探测单元：设置有太赫兹连续波激光器作为探测光源，采用短焦透镜组将探测光源输出的空间自由光准直聚焦到待测品表面；
激发单元：设置有由激光振荡器、放大器以及光学参量放大器组成的可调谐飞秒激光系统作为泵浦光源,泵浦光经过一个反射镜照射到待测品表面；
接收单元：设置有皮秒级响应太赫兹超快探头作为光谱分布探测器，由示波器将光谱分布探测器输出的电信号加以处理，直接呈现。
光谱分布探测器与待测品之间设置有接收用短焦透镜组，穿过待测品的透射光由接收用短焦透镜组输出，并由透镜焦点上的光谱分布探测器接收。
太赫兹瞬态吸收光谱载流子寿命测量方法，利用前述探测系统实现，具体步骤如下：首先探测光经短焦透镜组聚焦入射到待测品表面，探测光穿过待测样品的透射光被短焦透镜组收集并聚焦，由接收用短焦透镜组输出到透镜焦点上的光谱分布探测器处，由其接收透射信号，光谱分布探测器连接示波器显示信号幅值随时间变化的波形曲线，用于记录探测光经过待测样品吸收后的光谱分布；打开泵浦光源，泵浦光经反射镜入射到待测品表面上，分子受光激发，电子由基态跃迁到激发态；探测光经短焦透镜组聚焦后入射到样品激发区域，泵浦光束入射区域光斑直径大于探测束光斑；经待测样品吸收后的透射信号被接收用短焦透镜组输出到透镜焦点上的光谱分布探测器并接收，通过连接光谱分布探测的示波器记录光泵条件下待测样品吸收作用后的光谱分布；通过对比光泵前后示波器记录的光谱差异，得到样品的瞬态吸收信息；经归一化数学处理的光泵条件下示波器的瞬态吸收波形曲线，直接读取待测样品中非平衡态载流子寿命。
本发明的特点及有益效果是：
1.纳秒到若干秒时间窗口内非平衡态载流子动力学过程的探测。
2.亚纳秒时间精度载流子动力学的探测。
3.数据采集速率高。
4.成本相对较低。
5.光路简单。
6.使用便捷，省去调节光学延迟线用以同步探测光源和泵浦光源激光器的过程。
附图说明：
图1为本发明的一种太赫兹瞬态吸收光谱仪的结构示意图。
图2为本发明的一种半导体中非平衡态载流子寿命测量方法的原理图。
图3为样品1和3光泵下经归一化处理的透射振幅变化时域图。
图4为样品2和4光泵下经归一化处理的透射振幅变化时域图。
图5为样品2和3光泵下经归一化处理的透射振幅变化时域图。
图6为样品1和5光泵下经归一化处理的透射振幅变化时域图。
图1中，1为100GHz太赫兹连续源，2-a、2-b、2-c、2-d为短焦透镜，3为波长可调飞秒激光器，4为反射镜，5为皮秒响应超快速探头，6为示波器。
具体实施方式
本发明属于太赫兹光谱技术领域，使用太赫兹连续光源和超快探头一种装置简单、成本较低、使用便捷的太赫兹瞬态吸收时域光谱探测系统，可用于表征半导体材料中载流子动力学性质。本装置有以下特性：高时间分辨精度(纳秒级分辨精度)；宽时间探测窗口(纳秒到秒量级)；非接触式测量方式。基于该探测系统所提出的一种全新的表征半导体中少数载流子寿命的方法，可用于非接触式原位测量半导体、光伏材料、光催化材料等多种材料的载流子寿命和浓度等重要特性。与时间分辨太赫兹光谱、时间分辨荧光光谱等成熟的光谱手段形成互补和对照，在半导体科学、光电材料科学、超快光谱技术、太赫兹技术等领域具有广阔的应用前景。
鉴于背景技术的分析，本发明设计出一种工作时间窗口在纳秒到秒范围，时间精度在纳秒量级的非接触式的太赫兹瞬态吸收光谱探测系统。该系统装置简单、操作方便，成本相对低廉。同时，基于该系统，提出一种用于表征半导体中非平衡态少数载流子寿命的新方法。这种方法和已有的半导体载流子动力学表征方法互补，更全面地实现对半导体材料特性的分析研究，推动半导体材料研制及应用的进程。
为了实现上述目的，本发明搭建的新型实用装置由以下器件组成(见附图说明图1所示)：光源，短焦透镜，反射镜，样品架，超快速探头，示波器。
探测单元，使用100GHz太赫兹连续波激光器作为探测光源。由于激光器输出的是空间自由光，所以需要使用短焦透镜组准直聚焦到样品表面。
激发单元，使用由激光振荡器，放大器以及光学参量放大器组成的可调谐飞秒激光系统作为泵浦光源。重复频率为1000Hz，脉宽小于50fs，
接收单元，使用皮秒级响应太赫兹超快探头作为光谱分布探测器。响应时间短于150ps，工作频段在0.05-0.7THz。由示波器将探头输出的电信号加以处理，直接呈现。
如图1所示，首先记录待测样品无激励条件下的瞬态吸收时域光谱，探测光经短焦透镜组2-a、2-b后，聚焦入射到样品表面。探测光穿过待测样品的透射光被短焦透镜组2-c、2-d收集并聚焦，从而有效增加测量的精确度。超快速探头5位于透镜2-d的焦点上，接收经待测样品吸收后的透射信号。连接示波器6，将肉眼无法观测的电信号变换为可直接实时观测的信号幅值随时间变化的波形曲线，用于记录探测光经过待测样品吸收后的光谱分布。然后，打开泵浦光源，泵浦光经过一个反射镜4后入射到待测样品表面上，分子受光激发，电子由基态跃迁到激发态；探测光经短焦透镜组2-a、2-b聚焦后入射到样品激发区域，与泵浦光束入射区域大致重合(泵浦光束由于倾斜入射，光斑直径一般需大于探测束光斑)。经待测样品吸收后的透射信号被短焦透镜组2-c、2-d收集并聚焦，被位于透镜2-d的焦点上的超快速探头5接收，示波器6记录光泵条件下待测样品吸收作用后的光谱分布。通过对比光泵前后示波器记录的光谱差异，即可得到样品的瞬态吸收信息。
需要指出的是，本发明所涉及的光源，探测探头等属于已有技术并且有多种形式的应用，在此不做进一步特征性描述。此外，在探测装置中所描述的具体部件型号、特征等是为了清晰说明本发明的设计思路和使用方法，在实际制造中会有根据实际应用细节上的变化，包括部件的变动和组合。
基于该装置，本发明提出一种探测半导体中非平衡态载流子寿命的方法，测量原理见附图说明图2。
系统包括探测单元，激发单元和接收单元。
所述的激发单元，是指可激发样品的周期性触发信号。
所述的探测单元，是指太赫兹波连续源，用于发射太赫兹连续波作为探测光束，入射待测样品的激发区域。
所述的接收单元，是指皮秒级响应的超快速太赫兹探头和示波器。探头接收激励前后，探测光束经待测样品吸收后的时域光谱信号，示波器处理探头输出信号，直接将波形图呈现在显示器上。
实施技术原理，利用脉冲型触发信号在半导体中产生非平衡态载流子，这里可以利用激光脉冲激发半导体，脉冲激光可以由飞秒脉冲激光器、皮秒脉冲激光器或者纳秒脉冲激光器产生；或者利用电脉冲信号作为激发单元。利用太赫兹连续波激光器聚焦照射到样品上，使用超快皮秒响应太赫兹光电探测器，接收太赫兹信号，探测激发前后太赫兹信号的变化。
在本发明所提出的测量方法和原理上的变形和应用都应当属于本发明的范围。
下面，以硅在光泵浦条件下，非平衡态少数载流子寿命的测量作为具体实施，对本发明作进一步的详细说明。
样品1，单抛电子型(N型)高阻硅，电阻率大于1×104Ω·cm，厚度为502μm。
样品2，单抛空穴型(P型)硅，电阻率为30-150Ω·cm，厚度为519μm。
样品3，单抛电子型(N型硅)，电阻率为30-150Ω·cm，厚度为524μm。
样品4，单抛空穴型(P型硅)，电阻率为2000-5000Ω·cm，厚度为503μm。
样品5，双抛电子型(N型)高阻硅，电阻率大于1×104Ω·cm，厚度为250μm。
实验装置如附图说明中图1所示。
系统调节过程。放置带有小孔的样品架，小孔尺寸小于探测光斑的大小，使用太赫兹相机作为探测端，调节探测光源与小孔的相对位置，将探测光路信号调至最佳状态。然后，打开泵浦光源，调节反射镜4的高低俯仰，使泵浦光入射到样品架上小孔处，并覆盖并略大于小孔尺寸。完成后，遮挡泵浦光入射。
测量过程。将待测硅片(略大于小孔尺寸)固定在样品架小孔处合适位置，打开数字示波器，调节超快探头至示波器显示波形稳定后，保存硅片样品无光泵时的太赫兹响应光谱。然后，取消对泵浦光的遮挡，使泵浦光入射硅片表面，通过观察示波器波形，调节超快探头至信号稳定，保存泵浦时样品的太赫兹瞬态吸收光谱。随后，再次遮挡泵浦光的入射，待示波器波形稳定后，保存泵浦后硅片样品无激励条件下的太赫兹响应光谱。
对示波器导出的各样品光泵后瞬态吸收响应数据进行归一化数学处理后，由下图可直接读取不同参数硅片的载流子寿命。注：图中横坐标为时间，单位微秒(μs)；纵坐标为归一化幅值，任意单位(a.u.)。
图3中样品1和样品3表明，不同电阻率的N型硅，非平衡状态下，少数载流子寿命随着电阻率的升高而增长；太赫兹瞬态响应幅值随着电阻率的升高而降低。
图4中样品2和样品4表明，不同电阻率的P型硅，非平衡状态下，少数载流子寿命基本相同；太赫兹瞬态响应幅值随着电阻率的升高而降低。
图5中样品2和样品3表明，相同电阻率的不同掺杂类型的硅，非平衡状态下，N型掺杂的载流子寿命长于P型掺杂；太赫兹瞬态响应幅值N型小于P型。
图6中样品1和样品5表明，相同电阻率和掺杂类型的硅，非平衡状态下，少数载流子寿命随厚度的增加变长；太赫兹瞬态响应幅值随厚度的增加变小。

Claims (3)

1.一种太赫兹瞬态吸收光谱探测系统，其特征是，包括：
探测单元：设置有太赫兹连续波激光器作为探测光源，采用短焦透镜组将探测光源输出的空间自由光准直聚焦到待测品表面；
激发单元：设置有由激光振荡器、放大器以及光学参量放大器组成的可调谐飞秒激光系统作为泵浦光源,泵浦光经过一个反射镜照射到待测品表面；
接收单元：设置有皮秒级响应太赫兹超快探头作为光谱分布探测器，由示波器将光谱分布探测器输出的电信号加以处理，直接呈现。
2.如权利要求1所述的太赫兹瞬态吸收光谱探测系统，其特征是，光谱分布探测器与待测品之间设置有接收用短焦透镜组，穿过待测品的透射光由接收用短焦透镜组输出，并由透镜焦点上的光谱分布探测器接收。
3.一种太赫兹瞬态吸收光谱载流子寿命测量方法，其特征是，利用权利要求1所述的探测系统实现，具体步骤如下：首先探测光经短焦透镜组聚焦入射到待测品表面，探测光穿过待测样品的透射光被短焦透镜组收集并聚焦，由接收用短焦透镜组输出到透镜焦点上的光谱分布探测器处，由其接收透射信号，光谱分布探测器连接示波器显示信号幅值随时间变化的波形曲线，用于记录探测光经过待测样品吸收后的光谱分布；打开泵浦光源，泵浦光经反射镜入射到待测品表面上，分子受光激发，电子由基态跃迁到激发态；探测光经短焦透镜组聚焦后入射到样品激发区域，泵浦光束入射区域光斑直径大于探测束光斑；经待测样品吸收后的透射信号被接收用短焦透镜组输出到透镜焦点上的光谱分布探测器并接收，通过连接光谱分布探测的示波器记录光泵条件下待测样品吸收作用后的光谱分布；通过对比光泵前后示波器记录的光谱差异，得到样品的瞬态吸收信息；经归一化数学处理的光泵条件下示波器的瞬态吸收波形曲线，直接读取待测样品中非平衡态载流子寿命。
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