CN108417868B - 一种车用燃料电池使用寿命加速测试与分析方法 - Google Patents

Abstract

本发明提供了一种车用燃料电池使用寿命加速测试与分析方法，包括：测试设定的多个衰减区间中第一个衰减区间衰减预设的燃料电池单位电压衰减率所需的时间，以及各工况的占比；基于各工况占比和各工况对燃料电池的核心部件的寿命衰减率，确定所有核心部件的寿命衰减率；将所有核心部件的寿命衰减率中的最大值确定为电池的综合衰减率；根据衰减区间数、第一衰减区间的测试时间以及所述综合衰减率预测燃料电池的使用寿命。本发明提供的车用燃料电池使用寿命加速测试与分析方法能够极大程度降低燃料电池寿命测试的成本与时间，非常具有实用价值。

Description

一种车用燃料电池使用寿命加速测试与分析方法

技术领域

本发明涉及车用燃料电池，尤其涉及一种车用燃料电池使用寿命加速测试与分析方法。

背景技术

随着石油资源的不断消耗，传统燃油汽车在未来将被新能源取代已成定局。燃料电池汽车以其零排放、高效率、长续航、快充气等优点，被誉为新能源汽车发展的终极目标。

燃料电池汽车的核心部件为燃料电池，通过氢气和氧气的化学作用，不经过燃烧，直接将化学能转变成电能以驱动汽车。经过全球多年的持续研发，燃料电池在体积比功率、效率、变载、低温冷启动等性能核心指标已经取得了突破性进展。目前，燃料电池的耐久性是制约该种汽车产业化发展的最大瓶颈。

为了提升燃料电池的使用寿命，需要进行大量实验测试以分析其老化机理，但这需要长期的时间与资源投入，因此，燃料电池寿命加速测试与分析方法具有非常的现实意义。

燃料电池老化机理的研究是一个非常复杂问题，催化剂、催化剂载体与质子交换膜被认为是燃料电池寿命衰减的主要部件，开路电压、高电流密度、变载、启停等工况以及空气污染均会对上述部件寿命造成影响，这些部件寿命受工况因素综合影响，从而燃料电池整体寿命预估是一个复杂的根本无法确定的随机过程。

蒙特卡洛算法是一种统计模拟方法，它可以人为地造出一种概率模型，当所要求解的问题是某种事件出现的概率，它们可以通过某种“试验”的方法，得到这种事件出现的频率，并用它们作为问题的解。基于蒙特卡洛算法对燃料电池加速寿命进行模拟，可以得到燃料电池在随机工况下的寿命预测分布规律。

专利文献1(CN102736033A)中公开了一种车用燃料电池堆及模块耐久性考核工况，包括暖机过程、市区工况、和郊区工况，按照实际运行过程中市区工况与郊区工况怠速载荷、常用载荷、高速载荷各占的百分比，交替运行，直至被测燃料电池电堆衰减到规定的值。

专利文献2(CN101067646A)中公开了一种快速评价车用燃料电池使用寿命的方法，首先定义燃料电池性能下降多少为寿命终结，然后进行电池台架试验，在加载速度与实际在汽车上的使用情况相同的条件下，确定电池性能随加载次数、起停次数、怠速时间的下降率；然后对燃料电池在实际使用过程中的情况进行统计，拟合出特定公式计算车用燃料电池的可用寿命。

专利文献3(CN103698709A)公开了一种燃料电池剩余寿命预测方法，在燃料电池运行过程中，根据工况定义分别记录变载、稳态、怠速、起停四种工况的运行时间或次数并记录每天燃料电池的运行时间，迭代求解四种工况所引起的平均单片电压衰减速率，同时根据近期燃料电池的环境工况调整寿命衰减率的数值，最终得到剩余寿命的预测值。

然而，对于专利文献1、专利文献2和专利文献3公开的系统中均只介绍了变载、稳态、怠速、起停四种工况可能对系统寿命的最终影响，并没有客观直接的与质子交换膜、催化剂、以及催化剂载体等实际物理因素相关联，故其实际应用可参考性不强。另外，专利文献1、专利文献2和专利文献3均未对寿命可能出现的工况进行相关的概率学统计分析，最后寿命预测结果的概率并没有被考虑其中。

发明内容

针对上述技术问题，本发明提供一种车用燃料电池使用寿命加速测试与分析方法，该方法基于稳态工况、开路电压工况、高电流密度工况、变载工况、启停工况以及空气污染等特殊条件下，通过判定燃料电池核心部件质子交换膜、催化剂、催化剂载体的使用寿命，根据木桶原理判定，即燃料电池整体寿命与使用周期最短的核心部件寿命相同，从而推断出燃料电池整体的寿命衰减趋势；通过蒙特卡洛算法模拟核心部件不同寿命衰减率的组合，进而得出燃料电池预测寿命的分布规律。

本发明采用的技术方案为：

本发明实施例提供一种车用燃料电池使用寿命加速测试与分析方法，包括：

测试设定的多个衰减区间中第一个衰减区间衰减预设的燃料电池单位电压衰减率所需的时间，以及各工况的占比；

基于各工况占比和各工况对燃料电池的核心部件的寿命衰减率，确定所有核心部件的寿命衰减率；

将所有核心部件的寿命衰减率中的最大值确定为电池的综合衰减率；

根据衰减区间数、第一衰减区间的测试时间以及所述综合衰减率预测燃料电池的使用寿命。

可选地，还包括：在燃料电池的各核心部件的寿命衰减区间内，随机提取核心部件在不同工况条件下的寿命衰减率，预测出燃料电池的多个寿命以进行寿命分布统计。

可选地，所述多个衰减区间基于燃料电池寿命终止电压衰减率和所述预设的燃料电池单位电压衰减率确定。

可选地，所述衰减区间数为所述燃料电池单位电压衰减率与所述预设的燃料电池寿命终止电压衰减率的比值。

可选地，所述基于各工况占比和各工况对燃料电池的核心部件的寿命衰减率，确定所有核心部件的寿命衰减率包括：

将各工况占比和各工况对燃料电池核心部件的寿命衰减率进行加权求和，确定为燃料电池的各核心部件的寿命衰减率。

可选地，所述根据衰减区间数、第一衰减区间的测试时间以及所述综合衰减率预测燃料电池的寿命包括通过下述公式预测所述燃料电池的使用寿命：

其中，t表示预测的燃料电池的使用寿命；t₀为第一衰减区间的测试时间；i为衰减区间序号；m为衰减区间数；r为燃料电池的综合寿命衰减率。

可选地，所述各工况占比包括稳态工况占比、开路电压工况占比、变载工况占比、启停工况占比、高负载工况占比和空气污染工况占比；

其中，稳态工况占比、开路电压工况占比、变载工况占比、启停工况占比和高负载工况占比的和为1，所述空气污染工况占比小于等于1。

可选地，所述各工况对燃料电池核心部件的寿命衰减率包括：

稳态工况对质子交换膜、催化剂、催化剂载体的寿命衰减率；

开路电压工况对质子交换膜和催化剂载体的寿命衰减率；

变载工况对质子交换膜和催化剂的寿命衰减率；

启停工况对质子交换膜和催化剂的寿命衰减率；

高负载工况对催化剂和催化剂载体的寿命衰减率；以及

空气污染工况对催化剂载体的寿命衰减率。

本发明实施例提供的车用燃料电池使用寿命加速测试与分析方法，基于稳态工况、开路电压工况、高电流密度工况、变载工况、启停工况以及空气污染等特殊条件下，通过判定燃料电池核心部件质子交换膜、催化剂、催化剂载体的使用寿命，根据木桶原理判定，即燃料电池整体寿命与使用周期最短的核心部件寿命相同，从而推断出燃料电池整体的寿命衰减趋势，极大程度降低了燃料电池寿命测试的成本与时间，非常具有实用价值。

附图说明

图1为本发明实施例提供的车用燃料电池使用寿命加速测试与分析方法的流程示意图；

图2为利用本发明实施例的燃料电池加速寿命预测曲线。

具体实施方式

为使本发明要解决的技术问题、技术方案和优点更加清楚，下面将结合附图及具体实施例进行详细描述。

图1为本发明实施例提供的车用燃料电池使用寿命加速测试与分析方法的流程示意图。如图1所示，本发明实施例提供的车用燃料电池使用寿命加速测试与分析方法，包括以下步骤：

S101、测试设定的多个衰减区间中第一个衰减区间衰减预设的燃料电池单位电压衰减率所需的时间，以及各工况的占比。

S102、基于各工况占比和各工况对燃料电池的核心部件的寿命衰减率，确定所有核心部件的寿命衰减率。

S103、将所有核心部件的寿命衰减率中的最大值确定为电池的综合衰减率。

S104、根据衰减区间数、第一衰减区间的测试时间以及所述综合衰减率预测燃料电池的使用寿命。

在步骤S101中，衰减区间可基于实际情况进行确定。在本发明实施例中，多个衰减区间用于表示经过多个衰减区间后，达到燃料电池寿命终止电压衰减率，每个衰减区间的电压衰减率为预设的燃料电池单位电压衰减率，也就是说，多个衰减区间可基于燃料电池寿命终止电压衰减率和所述预设的燃料电池单位电压衰减率确定。具体地，衰减区间数m可为燃料电池单位电压衰减率L₀与预设的燃料电池寿命终止电压衰减率L的比值，即

燃料电池单位电压衰减率L₀基于燃料电池额定工作点初始电压为V_b和燃料电池额定工作点寿命终止电压为V_e确定，具体为

预设的燃料电池寿命终止电压衰减率L可基于实际情况进行确定，例如，如果需要较多的衰减区间，则选择较小值，如果需要较少的衰减区间则选择较大值。

此外，在本发明实施例中，各工况可包括稳态工况、开路电压、高电流密度、变载、启停及空气污染工况，各工况占比包括稳态工况占比k₀、开路电压工况占比k₁、变载工况占比k₂、启停工况占比k₃、高负载工况占比k₄和空气污染工况占比k₅。各工况占比是指单位时间内的各工况的时间占比，即在单位测试时间内，各工况所占的时间比值。在本发明实施例中，设定稳态工况占比、开路电压工况占比、变载工况占比、启停工况占比和高负载工况占比的和为1，即k₀+k₁+k₂+k₃+k₄＝1，所述空气污染占比小于等于1，即k₅≤1。

在步骤S101中，第一衰减区间的测试时间t₀(以下称作初始测试时间)和各工况的占比可通过预设的开展燃料电池台架循环(不含电堆活化过程)试验得到，例如欧洲的NEDC(New European Driving Cycle)。通过循环测试工况，可以获得燃料电池寿命衰减率下降为L时所需的测试时间t₀，以及燃料电池处于各工况时所占的时间比，即初始测试时间t₀和各工况的占比。

在本发明实施例中，燃料电池的核心部件可包括质子交换膜、催化剂、催化剂载体。各工况对燃料电池核心部件的寿命衰减率表示在各工况下所引起的各核心部件的寿命衰减率，可通过下述内容确定：

稳态工况S₀通常认为对燃料电池各部件的寿命存在影响，但影响较小。定义稳态工况S₀对质子交换膜的寿命衰减率为A₀，对催化剂的寿命衰减率为B₀、对催化剂载体的寿命衰减率为C₀，在某种工况对某一核心部件没有严重影响的情况下，取此部件在稳态工况条件下的寿命衰减率。

开路电压工况S₁通常会产生过氧化物自由基影响质子交换膜的聚合物结构，碳的腐蚀降低催化剂载体的使用寿命。因此，开路电压工况对质子交换膜和催化剂载体的寿命衰减率有影响，定义开路电压工况S₁对质子交换膜的寿命衰减率为A₁，对催化剂载体的寿命衰减率为C₁。

变载工况S₂所造成的机械应力使质子交换膜分层，同时使催化剂Pt聚集，降低催化剂电化学表面积。因此，变载工况对质子交换膜和催化剂的寿命衰减率有影响，定义变载工况S₂对质子交换膜的寿命衰减率为A₂，对催化剂的寿命衰减率为B₂。

启停工况S₃所造成的机械应力使质子交换膜分层，并且使催化剂离子聚合物衰减，降低催化剂电化学表面积。因此，启停工况对质子交换膜和催化剂的寿命衰减率有影响，定义启停工况S₃对质子交换膜的寿命衰减率为A₃，对催化剂的寿命衰减率为B₃。

高负载工况S₄所造成的氧化电流可加速催化剂Pt的氧化，降低催化剂电化学表面积；并造成碳的腐蚀，降低催化剂载体的使用寿命。因此，高负载工况对催化剂和催化剂载体的寿命衰减率有影响，定义高负载工况S₄对催化剂的寿命衰减率为B₄，对催化剂载体的寿命衰减率为C₄。

空气污染工况S₅使电极的疏水性能降低，从而碳腐蚀降低催化剂载体的使用寿命。因此，空气污染工况只对催化剂载体的寿命衰减率有影响，定义空气污染情况S₅对催化剂载体的寿命衰减率为C₅。

也就是说，步骤S102中的各工况对燃料电池核心部件的寿命衰减率可包括：稳态工况对质子交换膜、催化剂、催化剂载体的寿命衰减率；开路电压工况对质子交换膜和催化剂载体的寿命衰减率；变载工况对质子交换膜和催化剂的寿命衰减率；启停工况对质子交换膜和催化剂的寿命衰减率；高负载工况对催化剂和催化剂载体的寿命衰减率；以及空气污染对催化剂载体的寿命衰减率。

在本发明实施例中，各工况对燃料电池核心部件的寿命衰减率为衰减区间可通过预设的试验获得。例如，通过加速应力测试(AST)，可以统计出稳态工况、开路电压、高电流密度、变载、启停及空气污染工况条件下，燃料电池质子交换膜、催化剂、催化剂载体的寿命衰减率区间：[A_jmin，A_jmax]，[B_jmin，B_jmax]，[C_jmin，C_jmax](j＝0、1、2、3、4、5)。这样，各工况对燃料电池核心部件的寿命衰减率可通过这些寿命衰减率区间进行确定，即在这些区间中进行取值。

具体地，在步骤S102中，可将各工况占比和各工况对燃料电池核心部件的寿命衰减率进行加权求和，确定为燃料电池的各核心部件的寿命衰减率。即：

燃料电池的质子交换膜的寿命衰减率r_A可为：

r_A＝(k_0*A₀₊k₁*A₁₊k₂*A₂+k₃*A₃₊k₄*A₀) (1)

燃料电池的催化剂的寿命衰减率r_B可为：

r_B＝(k_0*B₀₊k₁*B₀₊k₂*B₂+k₃*B₃₊k₄*B₄) (2)

燃料电池的催化剂载体的寿命衰减率r_C可为：

r_C＝(k_0*C₀₊k₁*C₁₊k₂*C₀+k₃*C₀₊k₄*C₄)_*k₅*C₅ (3)

从而，在步骤S103中，燃料电池综合寿命衰减率r可为：

r＝max(r_A，r_B，r_C) (4)

在本发明实施例中，在步骤S104中，可通过下述公式(5)预测燃料电池的寿命：

其中，t表示预测的燃料电池的使用寿命；t₀为第一衰减区间的测试时间；i为衰减区间序号；m为衰减区间数；r为燃料电池的综合寿命衰减率。即，在本发明实施例中，设定燃料电池的使用寿命为所有衰减区间的使用寿命之和，衰减区间的使用寿命依次递减。燃料电池的使用寿命的预测曲线可如图2所示。

在本发明的另一实施例中，提供的车用燃料电池使用寿命加速测试与分析方法，还包括通过蒙特卡洛算法模拟核心部件不同寿命衰减率的组合，进而得出燃料电池预测寿命的分布规律，即包括以下步骤：在燃料电池的各核心部件的寿命衰减区间内，随机提取核心部件在不同工况条件下的寿命衰减率，预测出燃料电池的多个寿命以进行寿命分布统计。

具体地，针对燃料电池的实际运行工况，提取稳态工况、开路电压工况，变载工况，启停工况，高负载工况的占比以及空气污染发生的概率。

然后，设定计算机仿真模拟的总次数为W，在计算机上进行模拟仿真。具体地，在燃料电池质子交换膜、催化剂、催化剂载体的寿命衰减率区间产生随机数序列A_ji、B_ji、C_ji、(j＝0、1、2、3、4、5，i＝1、2、3、4、5、…、W)。在i不大于W的情况下，每次模拟可以产生一组随机数序列A_0i、A_1i、A_2i、A_3i、A_4i；B_0i、B_1i、B_2i、B_3i、B_4i；C_0i、C_1i、C_2i、C_3i、C_4i、C_5i；并服从：

A_ji∈[A_jmin，A_jmax] (6)

B_ji∈[B_jmin，B_jmax] (7)

C_ji∈[C_jmin，C_jmax] (8)

这样，针对每次模拟产生的随机数序列，可利用上述公式(1)至(4)得到一个燃料电池综合寿命衰减率r_i，进而利用公式(5)可得到一个预测的燃料电池的使用寿命t_i，从而，针对W次模拟产生的随机数序列，可以得到W个预测的燃料电池的使用寿命t_i，通过观测这W个使用寿命的分布情况，可得到在给定可靠度条件下的燃料电池寿命，例如，如果90％的剩余寿命落入在3000h～3500h之间，则可以推导出燃料电池的使用寿命为3000h～3500h或者为该区间的均值3250h。

综上，本发明实施例提供的车用燃料电池使用寿命加速测试与分析方法，基于稳态工况、开路电压工况、高电流密度工况、变载工况、启停工况以及空气污染等特殊条件下，通过判定燃料电池核心部件质子交换膜、催化剂、催化剂载体的使用寿命，根据木桶原理判定，即燃料电池整体寿命与使用周期最短的核心部件寿命相同，从而推断出燃料电池整体的寿命衰减趋势；通过蒙特卡洛算法模拟核心部件不同寿命衰减率的组合，进而得出燃料电池预测寿命的分布规律，极大程度降低了燃料电池寿命测试的成本与时间，非常具有实用价值。

需要注意的是，本发明的车用燃料电池使用寿命加速测试与分析方法仅涉及燃料电池在正常使用情况下的寿命衰减预测，对于控制策略不当导致的低湿度、高温度、解冻/融解等，以及设计不当造成的双极板腐蚀等最终影响燃料电池寿命的非常规状况，暂不考虑它们所带来的负面影响。

以上所述实施例，仅为本发明的具体实施方式，用以说明本发明的技术方案，而非对其限制，本发明的保护范围并不局限于此，尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，其依然可以对前述实施例所记载的技术方案进行修改或可轻易想到变化，或者对其中部分技术特征进行等同替换；而这些修改、变化或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明实施例技术方案的精神和范围，都应涵盖在本发明的保护范围之内。因此，本发明的保护范围应所述以权利要求的保护范围为准。

Claims (3)

1.一种车用燃料电池使用寿命加速测试与分析方法，其特征在于，包括：

测试设定的多个衰减区间中第一衰减区间衰减预设的燃料电池单位电压衰减率所需的时间，以及各工况占比；

基于各工况占比和各工况对燃料电池的核心部件的寿命衰减率，确定所有核心部件的寿命衰减率；

将所有核心部件的寿命衰减率中的最大值确定为电池的综合衰减率；

根据衰减区间数、第一衰减区间的测试时间以及所述综合衰减率预测燃料电池的使用寿命；

其中，所述基于各工况占比和各工况对燃料电池的核心部件的寿命衰减率，确定所有核心部件的寿命衰减率包括：将各工况占比和各工况对燃料电池的核心部件的寿命衰减率进行加权求和，确定为燃料电池的各核心部件的寿命衰减率；

所述根据衰减区间数、第一衰减区间的测试时间以及所述综合衰减率预测燃料电池的使用寿命包括通过下述公式预测所述燃料电池的使用寿命：

其中，t表示预测的燃料电池的使用寿命；t₀为第一衰减区间的测试时间；i为衰减区间序号；m为衰减区间数；r为燃料电池的综合衰减率；

所述各工况占比包括稳态工况占比、开路电压工况占比、变载工况占比、启停工况占比、高负载工况占比和空气污染工况占比；

其中，稳态工况占比、开路电压工况占比、变载工况占比、启停工况占比和高负载工况占比的和为1，所述空气污染工况占比小于等于1；

所述各工况对燃料电池的核心部件的寿命衰减率包括：

稳态工况对质子交换膜、催化剂和催化剂载体的寿命衰减率；

开路电压工况对质子交换膜和催化剂载体的寿命衰减率；

变载工况对质子交换膜和催化剂的寿命衰减率；

启停工况对质子交换膜和催化剂的寿命衰减率；

高负载工况对催化剂和催化剂载体的寿命衰减率；以及

空气污染工况对催化剂载体的寿命衰减率。

2.根据权利要求1所述的车用燃料电池使用寿命加速测试与分析方法，其特征在于，还包括：

在燃料电池的各核心部件的寿命衰减区间内，随机提取核心部件在不同工况条件下的寿命衰减率，预测出燃料电池的多个寿命以进行寿命分布统计。

3.根据权利要求1所述的车用燃料电池使用寿命加速测试与分析方法，其特征在于，所述多个衰减区间基于燃料电池寿命终止电压衰减率和所述预设的燃料电池单位电压衰减率确定。

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