CN108387923A - 带有光子晶体层的封装式闪烁体及闪烁探测器 - Google Patents

Abstract

本发明属于辐射探测技术领域，针对现有技术中在闪烁体表面制作光子晶体结构工序复杂、成本高，且大尺寸闪烁体本体表面难以制造光子晶体结构，以及无法直接在易潮解类闪烁体表面制作光子晶体结构的技术问题，提供带有光子晶体层的封装式闪烁体及闪烁探测器；其中带有光子晶体层的封装式闪烁体包括闪烁体本体，其特殊之处在于：还包括位于闪烁体本体外部的封装外壳，封装外壳上设置有光学窗口；所述光学窗口的内表面通过光学耦合剂紧贴闪烁体本体的出光面，光学窗口的外表面设置有外光子晶体层；外光子晶体层包括光子晶体阵列。

Description

带有光子晶体层的封装式闪烁体及闪烁探测器

技术领域

本发明属于辐射探测技术领域，具体涉及带有光子晶体层的封装式闪烁体及闪烁探测器。

背景技术

闪烁探测是核辐射探测领域一种非常重要的探测方法，广泛应用于核医学成像、高能物理与粒子物理实验、特殊核材料检测与安全检查、空间辐射探测、脉冲辐射场诊断等方面。闪烁探测器一般由闪烁体和光电器件两部分组成，核辐射粒子与闪烁体发生相互作用，闪烁体将辐射粒子沉积在其中的能量转化为可见光或近可见光(称作闪烁光)辐射出来，光电探测器探测闪烁光并将其转化为电信号输出，最终实现对核辐射探测。

在闪烁体与光电探测器的相交界面处，荧光从闪烁体中产生到最终被光电器件光阴极收集到需要多次穿过不同介质材料界面。根据Snell定律，入射角大于布儒斯特角的光线在界面处将发生全内反射，被反射的闪烁荧光部分被闪烁体自吸收。折射率越高，布儒斯特角越小。无机闪烁体材料折射率多数在1.6～2.8之间，对于折射率1.8的闪烁体界面处向自由空间辐射荧光一次出射概率只有16.8％。在高折射率闪烁体与光电探测器件耦合条件下，由于界面两侧折射率差异，显著降低了闪烁体荧光的提取效率，最终影响了探测器的能量分辨。另一方面，这种界面处的反射现象增加了闪烁荧光传输光程，增大了光子到达光电器件光阴极的时间弥散，对闪烁探测的定时分辨也是不利的。

公开于2015年1月14日的中国发明专利申请CN104280761A提出了一种利用表面光子结构实现的高光提取效率闪烁体，其技术方案主要是先在闪烁体层的表面附着聚苯乙烯微球阵列，然后再利用三维原子层沉积技术在微球阵列上沉积TiO₂覆盖层，这种表面结构可以在一定程度上降低因闪烁体高折射率导致的光陷效应，提高闪烁体的有效光输出。

公开于2015年11月18日的中国发明专利申请CN105068106A提出了一种闪烁体光子晶体结构及其制作方法，其技术方案主要是采用阳模板制作、阴模板制作、聚合物涂覆及固化、脱模处理等一系列步骤在闪烁体表面制作形成周期排布的光子晶体微结构，从而在光子晶体的调制作用下提高闪烁体光输出效率。

公开于2016年11月9日的中国发明专利申请CN106094003A提出了一种复合结构光子晶体闪烁体，其技术方案主要是先纳米压印技术在单晶闪烁体的表面制备光刻胶结构，然后采用软、硬模板或者电子束刻蚀的方法制备光子晶体结构，最后再在光子晶体结构表面制备具有一定厚度的塑料闪烁体层。该方案通过光子晶体调控两种不同波长的闪烁体发光，两种闪烁体的光沿着不同的方向发射，可以在不同的方向上布置相应的探测器，实现伽马射线和中子的甄别测量。

以上研究表明，通过在闪烁体表面制作光子晶体形成周期性势场，在与闪烁光耦合后可以使光学界面处大角度入射的原本会被全反射的光子顺利出射，从而提高闪烁荧光的光提取效率，降低出射荧光的时间弥散，提高探测器的能量分辨与时间分辨性能。但是，以上光子晶体的制作方法均依赖于十分复杂的制作模板和工序步骤，极大地增加了闪烁体的生产成本，且现有工艺无法实现在大尺寸闪烁体本体表面制造光子晶体结构。另一方面，上述方法制作光子晶体结构过程中，闪烁体材料都需要接触液体溶剂或者暴露在在空气中。对于一些易潮解闪烁材料，无法应用上述的方法直接在其表面制作光子晶体结构。

发明内容

本发明目的是提供带有光子晶体层的封装式闪烁体及闪烁探测器，解决了现有技术中在闪烁体表面制作光子晶体结构工序复杂、成本高，且大尺寸闪烁体本体表面难以制造光子晶体结构，以及无法直接在易潮解类闪烁体表面制作光子晶体结构的技术问题。

本发明的技术解决方案是：带有光子晶体层的封装式闪烁体，包括闪烁体本体，其特殊之处在于：还包括位于闪烁体本体外部的封装外壳，封装外壳上设置有光学窗口；所述光学窗口的内表面通过光学耦合剂紧贴闪烁体本体的出光面，光学窗口的外表面设置有外光子晶体层；外光子晶体层包括光子晶体阵列。

进一步地，为提高闪烁荧光进入蓝宝石玻璃的效率，封装式闪烁体还包括内光子晶体层，内光子晶体层包括光子晶体阵列；所述内光子晶体层设置在光学窗口的内表面与光学耦合剂之间，内光子晶体层通过光学耦合剂紧贴闪烁体本体的出光面。

进一步地，上述光学窗口的内表面与闪烁体本体之间光学耦合剂的折射率记为n₁，闪烁体本体的折射率记为n₂，1≤n₂≤3；则n₁≥n₂－0.1。这样设置减少了闪烁荧光在闪烁体光出射面出射时因全内反射带来的损失，使荧光更多、更有效地进入到光学窗口中。

进一步地，在n₁<n₂时，上述光学窗口的内表面和外表面粗糙度均小于20nm，且光学窗口的内表面与闪烁体本体之间的光学耦合剂厚度小于100nm，n₁<n₂时，荧光从光密介质向光疏介质传播，光学窗口表面粗糙度越小、光学耦合剂厚度越小，相当于引入光学折射率失配条件的厚度越薄，能更好地让荧光入射到光学窗口内，并接受外表面光子晶体层的调控。

进一步地，上述闪烁体发光峰值波长记为λ，200nm≤λ≤800nm；光子晶体阵列为由圆柱状或者六棱柱状光子晶体微结构构成的周期性阵列，周期性阵列的阵列周期为0.9λ～1.1λ，即阵列周期与波长接近，提高光子晶体对闪烁光调控效果。

进一步地，上述光子晶体微结构是直径为200～400nm、高度为250～300nm的氮化硅或二氧化钛或氧化锌圆柱。

进一步地，上述闪烁体本体为碱金属卤化物类闪烁体AX:N、镧系卤化物类闪烁体MX:N、钾冰晶石类闪烁体A₂B(RE)X₆，其中A和B为碱金属元素，M为镧系元素，N为掺杂元素，RE为稀有元素，X为卤族元素。

进一步地，上述光学窗口的材质为石英玻璃、硅酸盐玻璃、硼酸盐玻璃、蓝宝石玻璃或者萤石玻璃；封装外壳与闪烁体本体的接触面上设置有特氟龙材质或铝箔材质的反射层。在封装外壳的内壁上设置由高反射率材料构成的反射层，使部分从光学窗口反射出来的荧光经再次反射后进入闪烁体，从而提高有效光输出。

本发明还提供一种闪烁探测器，包括闪烁体和位于闪烁体出光面的光电探测器，其特殊之处在于：闪烁体是上述任一所述的带有光子晶体层的封装式闪烁体。

进一步地，上述光电探测器的入射窗口的材质为硼硅玻璃，所述光电探测器的入射窗口与闪烁体的光学窗口之间通过光学耦合剂耦合或者空气耦合。由于某些情况下无法采用光学耦合剂耦合，所以采用空气耦合；但是在条件具备的情况下，为获得较好的效果，优先采用光学耦合剂耦合。

本发明的有益效果在于：

(1)本发明在闪烁体外部设置封装外壳和光学窗口，并以光学窗口作为光子晶体层的载体，可以降低光子晶体层的制作和安装难度，提高光子晶体调控闪烁发光的应用范围。特别是对于易潮解类闪烁体，实现了在易潮解类闪烁体表面制作光子晶体结构；能够有效提高闪烁体的光提取效率，降低出射荧光的时间弥散，从而提高闪烁探测器的能量分辨与时间分辨性能。

(2)本发明在光学窗口的内外两个表面上均设置光子晶体层，特别是在外表面设置外光子晶体层，可以使进入光学窗口的闪烁荧光更加高效地透射出来，大幅度提高闪烁荧光进入探测器窗口的效率，从而提高探测器灵敏度和信噪比。

附图说明

图1为本发明实施例一闪烁探测器的整体结构剖面示意图；

图2为本发明实施例一闪烁探测器的光子晶体阵列周期排布示意图；

图3为本发明实施例一闪烁探测器的光学窗口结构示意图；

图4为本发明实施例一闪烁探测器的闪烁光透过率随荧光入射角度的变化示意图。

图5为本发明实施例二闪烁探测器的整体结构剖面示意图；

图6为本发明实施例二闪烁探测器的光学窗口结构示意图；

其中，附图标记为：

1-闪烁体，11-闪烁体本体，12-封装外壳，13-光学窗口，14-光学耦合剂，15-内光子晶体层，16-外光子晶体层，17-光子晶体微结构；

2-光电探测器。

具体实施方式

实施例一

带有光子晶体层的封装式闪烁体，包括闪烁体本体11、位于闪烁体本体11外部的封装外壳12，封装外壳12上设置有光学窗口13。光学窗口13的内表面通过光学耦合剂14紧贴闪烁体本体11的出光面，光学窗口13的外表面设置有外光子晶体层16；外光子晶体层16包括光子晶体阵列。光学耦合剂14采用折射率n₁＝1.8的耦合硅油，其厚度为80nm。

图1是基于上述带有光子晶体层的封装式闪烁体的闪烁探测器，其结构包括上述闪烁体1和位于闪烁体1出光面的光电探测器2；光电探测器2的入射窗口与闪烁体1的光学窗口13之间通过空气耦合。

本实施例中的闪烁体本体11采用CsI:Tl单晶闪烁体(闪烁荧光发射峰值波长λ＝550nm，折射率n₂＝1.79)，整体是尺寸为直径5cm、厚度为3cm的圆柱体结构，闪烁体本体表面粗糙度小于20nm。闪烁体本体11在除出光面以外的其他表面上均设置漫反射层。光学窗口13的材质为蓝宝石玻璃。

光子晶体层的制备采用传统纳米压印技术，步骤包括：1)在光学窗口表面旋涂一层光刻胶，再采用预先制备好的压印模板对其进行压印，并经过紫外线照射固化，获得具有周期结构的光刻胶图形，采用等离子体刻蚀去除残留层；2)采用真空镀膜技术在获得的光刻胶结构表面镀制氮化硅层；3)通过lift-off过程去除附着在光刻胶上的氮化硅，最终获得所需光子晶体结构。

参见图1、图2和图3，位于光学窗口外表面上的外光子晶体层包括光子晶体阵列，具体包括由圆柱状的光子晶体微结构17构成的光子晶体阵列。其中，光子晶体微结构6的材质是折射率为2.1的氮化硅。本实施例采用有限时域差分的方法进行光子晶体层的结构优化设计，以出射效率最大化为优化目标，获得的结构参数为阵列周期a＝550nm，圆柱直径d＝250nm，高度h＝300nm。有限时域差分(FDTD)是数值求解含时麦克斯韦方程组，将所需计算结构按照时间和空间网格划分成微小单元，根据麦克斯韦方程数值求解电磁场的电场、磁场和波失等信息，同时可以获得材料的光学性质例如反射率、透射率和衍射级次。具体方法包含了微结构模型的CAD构图，计算参数收敛测试和正式计算，通过在一定范围扫描结构参数，获得光输出效率的优化结构。

由于光学耦合剂折射率n₁＝1.8大于闪烁体本体折射率n₂＝1.79，CsI:Tl晶体发射的荧光相当于从光疏介质入射到光密介质，所有角度入射荧光都能够顺利进入到蓝宝石光学窗口中。图4显示的是中心波长为550nm的光线进入蓝宝石玻璃后其出射效率对入射角度变化的模拟结果。该结果显示大角度入射光经过外光子晶体层后一次出射率的显著增加。与无光子晶体结构的情况相比，有外光子晶体层条件下超过临界角的闪烁光光也可以顺利出射，显著减小了全内反射对闪烁光的限制作用。虽然有部分全内反射角以内入射荧光透射效率降低，但这些荧光被反射回蓝宝石玻璃窗口内部，最终会被反射回光子晶体面，经过外光子晶体层多次提取，显著提高了闪烁体的总体光提取效率。

实施例二

参见图5和图6，本实施例提供另带有光子晶体层的封装式闪烁体及其闪烁探测器，与实施例一闪烁体及其闪烁探测器的区别在于，在光学窗口的内表面与光学耦合剂之间还设置内光子晶体层，内光子晶体层通过光学耦合剂紧贴闪烁体本体的出光面，内光子晶体层包括光子晶体阵列。位于光学窗口内、外两个表面上的内光子晶体层和外光子晶体层具有与实施例一外光子晶体层相同的结构。

在光学耦合剂折射率n₁＝1.8大于闪烁体本体折射率n₂＝1.79条件下，内光子晶体层对闪烁体荧光提取到光学玻璃窗口内过程仅具有非常有限的积极影响，即使部分光子被反射回闪烁体本体，由于CsI:Tl晶体自吸收很弱，反射回来的光子最终也被提出出来。而外光子晶体层则增强了闪烁荧光从蓝宝石光学窗口到光电探测器传输过程的提取效率。

在设定的光子晶体结构条件下，根据FDTD计算，并考虑多次反射后的光提取，与没有光子晶体结构相比，闪烁荧光进入探测器窗口的效率可以提高80％，从而提高探测器的灵敏度和信噪比，尤其在以光输出为基础的伽马能量分辨探测系统中更具有重要作用。

伽马闪烁探测器的能量分辨可以表示为：

其中R_nPR闪烁体非正比性的贡献，R_inh为闪烁体本征贡献，R_tr为闪烁荧光输运贡献，为探测器贡献。其中探测器的贡献来源于光电倍增管第一打拿极产生的光电子，而第一打拿极的光电子数与进入探测器的闪烁光子数成正比，因此该项本质上与光输出相关。

CsI:Tl单晶闪烁体的在662keV能量处的能量分辨率通常为6.2％，其中R_M的贡献约为2.5％，当光输出提高80％后，该项的贡献降低为1.86％，可以获得总能量分辨率5.9％。

实施例三

本实施例提供另带有光子晶体层的封装式闪烁体及其闪烁探测器，与实施例二闪烁体及其闪烁探测器的区别在于闪烁体本体11采用LaBr₃:Ce单晶闪烁体(闪烁荧光发射峰值波长λ＝375nm，折射率n₂＝1.90)，闪烁体表面粗糙度小于20nm，光学耦合剂采用折射率n₁＝1.80的硅油，厚度60nm。采用有限时域差分的方法进行光子晶体结构的优化设计，以出射效率最大化为优化目标，获得的结构参数为周期a＝380nm，圆柱直径d＝200nm，高度h＝250nm。根据FDTD计算，并考虑多次反射后的光提取，最终的光输出可以增加120％。

由于光学耦合剂折射率n₁＝1.80，略小于闪烁体本体折射率n₂＝1.90，LaBr3:Ce晶体发射的荧光相当于从光密介质入射到光疏介质，没有光子晶体结构条件下部分大角度入射荧光会在晶体与光学耦合剂界面处被反射回晶体内部。而设置一层内光子晶体层，改变了界面处的衰势场，内光子晶体层对光提取效率的影响与图4中结果类似，显著增加了大角度入射荧光的出射效率。

除内光子晶体层用以增加闪烁光进入蓝宝石玻璃窗口的几率外，还有外光子晶体层调控作用，进入蓝宝石玻璃中的闪烁荧光更有效地进入到探测器的窗口中。经过内光子晶体层的闪烁光事实上获得了更大的平面内动量分量，这是因为只有通过光子晶体结构增加其平面内的动量分量才可以避免被全反射。具有大的平面内动量分量的光子在进入光电探测器窗口时会部分被强烈反射，在光学窗口外表面布置一层光子晶体可以降低闪烁光平面内动量分量以便更好出射。根据FDTD计算，并考虑多次反射后的光提取，最终的光输出可以增加120％。

LaBr₃:Ce单晶闪烁体的在662keV能量处的能量分辨率通常为3.1％，其中R_M的贡献约为1.5％，当光输出提高120％后，该项的贡献降低为1.0％，可以获得总能量分辨率2.9％。

实施例四

本实施例提供另带有光子晶体层的封装式闪烁体及其闪烁探测器，与实施例二闪烁体及其闪烁探测器的区别在于，闪烁体本体11采用NaI:Tl单晶闪烁体(闪烁荧光发射峰值波长λ＝415nm，折射率n₂＝1.85)。光学窗口外光子晶体层内光子晶体层结构不同。采用有限时域差分的方法进行光子晶体结构的优化设计，以出射效率最大化为优化目标，获得的内光子晶体层的光子晶体阵列结构参数为周期a＝400nm，圆柱直径d＝200nm，高度h＝200nm，外光子晶体层的光子晶体阵列结构参数为周期a＝440nm，圆柱直径d＝220nm，高度h＝250nm。根据FDTD计算，并考虑多次反射后的光提取，最终的光输出可以增加85％。

NaI:Tl单晶闪烁体的在662keV能量处的能量分辨率通常为8％，其中R_M的贡献约为3.0％，当光输出提高85％后，该项的贡献降低为2.2％，可以获得总能量分辨率7.5％。

Claims (10)

1.带有光子晶体层的封装式闪烁体，包括闪烁体本体，其特征在于：还包括位于闪烁体本体外部的封装外壳，封装外壳上设置有光学窗口；

所述光学窗口的内表面通过光学耦合剂紧贴闪烁体本体的出光面，光学窗口的外表面设置有外光子晶体层；外光子晶体层包括光子晶体阵列。

2.根据权利要求1所述的带有光子晶体层的封装式闪烁体，其特征在于：还包括内光子晶体层，内光子晶体层包括光子晶体阵列；所述内光子晶体层设置在光学窗口的内表面与光学耦合剂之间，内光子晶体层通过光学耦合剂紧贴闪烁体本体的出光面。

3.根据权利要求1或2所述的带有光子晶体层的封装式闪烁体，其特征在于：所述光学窗口的内表面与闪烁体本体之间光学耦合剂的折射率记为n₁，闪烁体本体的折射率记为n₂，1≤n₂≤3；n_1≥n₂－0.1。

4.根据权利要求3所述的带有光子晶体层的封装式闪烁体，其特征在于：当n₁<n₂时，所述光学窗口的内表面和外表面粗糙度均小于20nm，且光学窗口的内表面与闪烁体本体之间的光学耦合剂厚度小于100nm。

5.根据权利要求4所述的带有光子晶体层的封装式闪烁体，其特征在于：所述闪烁体发光峰值波长记为λ，200nm≤λ≤800nm；所述光子晶体阵列为由圆柱状或者六棱柱状光子晶体微结构构成的周期性阵列，周期性阵列的阵列周期为0.9λ～1.1λ。

6.根据权利要求5所述的带有光子晶体层的封装式闪烁体，其特征在于：所述光子晶体微结构是直径为200～400nm、高度为250～300nm的氮化硅或二氧化钛或氧化锌圆柱。

7.根据权利要求6所述的带有光子晶体层的封装式闪烁体，其特征在于：所述闪烁体本体为碱金属卤化物类闪烁体AX:N、镧系卤化物类闪烁体MX:N、钾冰晶石类闪烁体A₂B(RE)X₆，其中A和B为碱金属元素，M为镧系元素，N为掺杂元素，RE为稀有元素，X为卤族元素。

8.根据权利要求7所述的带有光子晶体层的封装式闪烁体，其特征在于：所述光学窗口的材质为石英玻璃、硅酸盐玻璃、硼酸盐玻璃、蓝宝石玻璃或者萤石玻璃；所述封装外壳与闪烁体本体的接触面上设置有特氟龙材质或铝箔材质的反射层。

9.一种闪烁探测器，包括闪烁体和位于闪烁体出光面的光电探测器，其特征在于：所述闪烁体是如权利要求1至8中任一所述的带有光子晶体层的封装式闪烁体。

10.根据权利要求9所述的闪烁探测器，其特征在于：所述光电探测器的入射窗口的材质为硼硅玻璃，所述光电探测器的入射窗口与闪烁体的光学窗口之间通过光学耦合剂耦合或者空气耦合。