CN108329693A - 可修复焊接的电驱动高分子材料、碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料以及新型电驱动薄膜 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及智能软材料领域，具体涉及一种可修复焊接的电驱动高分子材料、碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料，以及新型电驱动薄膜。它们都为含有动态共价键的具有交联结构的聚二甲基硅氧烷材料，并具备电驱动性质，可在一定电压下发生体积变化，进而将电能转化为机械能。而借助于掺杂的催化剂，在高分子交联材料内部的化学键可以在一定温度下发生重排，使得材料可以被重塑形、焊接和修复，进而被制备为具备各种形状的器件。该材料可以广泛应用于智能软材料领域，如航空航天，生物医疗领域等。由于回避了碳膏的使用，使用新型电驱动薄膜制得的智能器件更加的清洁，便于使用。

Description

可修复焊接的电驱动高分子材料、碳纳米管掺杂的电驱动高 分子材料以及新型电驱动薄膜
技术领域
本发明涉及智能软材料领域，特别涉及一种可修复焊接的电驱动高分子材料、碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料，以及使用上述两种材料制成的新型电驱动薄膜。
背景技术
先进材料的发展是人类工业进步的驱动力之一，深刻地影响着人们的生产生活。刺激响应性高分子材料能够对外界刺激产生特定的响应，作为智能材料的一类，近年来逐渐成为了科学界和工业界的研究热点，吸引了科学家们广泛的研究兴趣。
介电弹性体是一种可在电刺激下产生形变的新型智能材料。该类材料具备质轻、柔软、不易损坏等性质，并可在外界电场作用下发生大尺度的可逆形变，以较高效率将电能转化为机械能。由于这样的优异性质，介电弹性体材料被大量设计用于软性机器人、人工关节等智能器件的制造，并广泛应用于航空航天、医疗卫生等领域。虽然目前关于介电弹性体已经有了大量的研究。但其在实际应用方面仍然存在一些局限。
首先，由于介电弹性体的基质为三维交联结构，其永久形状在成型后无法被重新塑形。因此，其在电场下仅能发生其固有几何形状（一般为薄膜或柱状）方向上的伸长-缩短或膨胀收缩，而无法体现出更复杂的如蜷曲、凸起等形变，限制了其应用范围。其次，在介电弹性体在被制备为器件的过程中，往往要设计特殊三维结构的器件。而这些形状往往难以被直接制造出来。因此实现介电弹性体材料的可焊接性，使其可由简单形状被拼接为特定三维结构就非常有意义。第三，在功能材料的实际应用中，经常会出现局部的细微破损。而这样的破损会在材料的反复形变中不断扩大并最终导致材料整体力学性能失效，影响材料使用寿命。
因此，开发一种可重塑形、可焊接、可修复的介电弹性体，对于该类材料的实际应用非常有意义。
发明内容
有鉴于此，本发明提供一种可修复焊接的电驱动高分子材料，所述可修复焊接的电驱动高分子材料可重塑形、可焊接、可修复。具体方案是：一种可修复焊接的电驱动高分子材料，所述可修复焊接的电驱动高分子材料包含下述化学式1所示的聚合物A和下述化学式2所示的引发剂：
[化学式1]
[化学式2]
所述化学式1中，n1为150~170的整数；
n2为 50~100的整数；
n3为10~25的整数。
所述化学式2中，m为 4~5的整数。
进一步地，引发剂由质量比为0.9~1.4：1的八甲基环四硅氧烷和四甲基氢氧化铵在 100-110℃，加热 8-12 h制得。
进一步地，所述聚合物A以质量比为20~40：1 的八甲基环四硅氧烷和双七甲基环四硅氧烷为原料，在所述引发剂作用下交联制得，交联温度为 90 -100℃，时间为 3-5 h。
由于引发剂的存在，聚合物A内部的硅氧键在一定温度下可以重新排列，体现出动态化学键的特点，使上述可修复焊接的电驱动高分子材料具有良好的重塑形、修复性能，并且可以被焊接。
本发明还提供了一种碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料，所述碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料含有前述的可修复焊接的电驱动高分子材料，并掺杂有碳纳米管。
进一步地，所述碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料可通过以下方法制备：以碳纳米管、引发剂、八甲基环四硅氧烷和双七甲基环四硅氧烷为原料，在 85-95 ℃下，加热 3-4h交联制得，所述原料中碳纳米管的含量为3-5%（重量）。
通过碳纳米管掺杂可调节其力学和电学性能。碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料通过压制可形成薄膜，通过测试可以发现，该薄膜力学韧性有显著增强，更重要的是可以具备一定的导电性，其电导率约为10 S/m，强于市售导电胶。借助于动态共价键，此高分子薄膜可以进一步被焊接，塑造不同结构。
本发明还提供了一种新型电驱动薄膜，它包括中间层、上表层和下表层，所述中间层由前述的可修复焊接的电驱动高分子材料制成，所述上表层和下表层由前述的碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料制成，所述中间层焊接在上表层和下表层之间。
具体地，焊接的方法为将所述上表层、中间层和下表层依次叠放，并用聚四氟乙烯薄膜覆盖，经过热压后制得新型电驱动薄膜，热压温度为110-120℃，压力为2-4MPa，时间约2-4 h。
现有技术中，为实现电驱动聚合物薄膜的电驱动效果需要在其表面涂抹碳膏以实现上下表层的电压，但是这种方法会因碳膏容易脱落沾粘而使得材料无法被触碰使用。而本发明提供新型电驱动薄膜可回避碳膏的涂抹，而直接实现材料本身上下层的导电；此外，由于碳纳米管的掺杂可以被调节，薄膜的各种理化性质也可以被调控，通过焊接，可以得到在平面或纵深方向上的不对称，从而实现材料的特殊形状变化。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍。
图1 本发明一个实施例的新型电驱动薄膜的结构示意图。
1、上表层；2、中间层；3、下表层。
具体实施方式
本发明公开了一种可修复焊接的电驱动高分子材料、碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料和使用上述两种材料制成新型电驱动薄膜，本领域技术人员可以借鉴本文内容，适当改进工艺参数实现。特别需要指出的是，所有类似的替换和改动对本领域技术人员来说是显而易见的，它们都被视为包括在本发明。本发明的方法及应用已经通过较佳实施例进行了描述，相关人员明显能在不脱离本发明内容、精神和范围内对本文所述的方法和应用进行改动或适当变更与组合，来实现和应用本发明技术。
下面结合实施例，进一步阐述本发明：
本发明提供了一种可修复焊接的电驱动高分子材料，该可修复焊接的电驱动高分子材料包含下述化学式1所示的聚合物A和下述化学式2所示的引发剂：
[化学式1]
[化学式2]
化学式1中，n1为 150 ~ 170的整数；
n2为50 ~ 100的整数；
n3为10 ~ 25的整数。
化学式2中，m为4 ~ 5的整数。
引发剂由八甲基环四硅氧烷和四甲基氢氧化铵加热制得。引发剂是一种有机盐，氮和氧之间的化学键为非共价键。
聚合物A是一种具有交联结构的聚二甲基硅氧烷，以八甲基环四硅氧烷和双七甲基环四硅氧烷为原料，在上述引发剂作用下交联制得。
由于引发剂的存在，聚合物A内部的硅氧键在70-140 ℃下可以重新排列，体现出动态化学键的特点，使上述可修复焊接的电驱动高分子材料具有良好的重塑形、修复性能，并且可以被焊接。
本发明还提供了一种碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料，该碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料为在上述的可修复焊接的电驱动高分子材料掺杂碳纳米管后制得。
具体地，碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料可通过以下方法制备：以碳纳米管、引发剂、八甲基环四硅氧烷和双七甲基环四硅氧烷为原料，交联制得。
通过碳纳米管掺杂可调节其力学和电学性能。碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料通过压制可形成薄膜，通过测试可以发现，该薄膜力学韧性有显著增强，更重要的是可以具备一定的导电性，其电导率约为10 S/m，强于市售导电胶。借助于动态共价键，此高分子薄膜可以进一步被焊接，塑造不同结构。
如图1所示，本发明还提供了一种新型电驱动薄膜，它包括中间层2、上表层1和下表层3，所述中间层2由前述的可修复焊接的电驱动高分子材料制成，所述上表层1和下表层3由前述的碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料制成，所述中间层2焊接在上表层1和下表层3之间。
现有技术中，为实现电驱动聚合物薄膜的电驱动效果需要在其表面涂抹碳膏以实现上下表层的电压，但是这种方法会因碳膏容易脱落沾粘而使得材料无法被触碰使用。而本发明提供新型电驱动薄膜可回避碳膏的涂抹，而直接实现材料本身上下层的导电；此外，由于碳纳米管的掺杂可以被调节，薄膜的各种理化性质也可以被调控，通过焊接，可以得到在平面或纵深方向上的不对称，从而实现材料的特殊形状变化。
实施例1：引发剂的合成
（1a）、将1.8g八甲基环四硅氧烷和2g四甲基氢氧化铵混合均匀，在100℃，加热8h即得到引发剂。
（1b）、将1.8g八甲基环四硅氧烷和1.3g四甲基氢氧化铵混合均匀，在110℃，加热10h即得到引发剂。
（1c）、将10g八甲基环四硅氧烷和10g四甲基氢氧化铵混合均匀，在100℃，加热12h即得到引发剂。
实施例2：聚合物A的合成
（2a）、将1g八甲基环四硅氧烷和0.025g双七甲基环四硅氧烷和0.05g引发剂共同加入玻璃器皿中，充分搅拌混合后，在90℃下加热4h,得到交联产物即为聚合物A。
（2b）、将1g八甲基环四硅氧烷和0.05g双七甲基环四硅氧烷和0.025g引发剂共同加入玻璃器皿中，充分搅拌混合后，在100℃下加热3h,得到交联产物即为聚合物A。
（2c）、将1g八甲基环四硅氧烷和0.025g双七甲基环四硅氧烷和0.015g引发剂共同加入玻璃器皿中，充分搅拌混合后，在90℃下加热5h,得到交联产物即为聚合物A。
实施例3：碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料
（4a）、将 0.05 g碳纳米管、0.05 g引发剂、1g八甲基环四硅氧烷和0.025 g双七甲基环四硅氧烷混合均匀，在90℃下，加热4 h，得到交联产物即为碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料。
（4b）、将 0.04 g碳纳米管、0.04 g引发剂、1g八甲基环四硅氧烷和0.020g双七甲基环四硅氧烷混合均匀，在95℃下，加热3h，得到交联产物即为碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料。
（4c）、将0.06g碳纳米管、0.025g引发剂、1g八甲基环四硅氧烷和0.025g双七甲基环四硅氧烷混合均匀，在 85℃下，加热3.5h，得到交联产物即为碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料。
实施例4：新型电驱动薄膜的制备
中间层的制备：
将可修复焊接的电驱动高分子材料放置于四氟乙烯薄膜上，并利用锡纸（可根据厚度不同确定层数）作为控制厚度的模具，之后再在上方铺展一层四氟乙烯薄膜，经热压后即可得到可修复焊接的电驱动高分子材料薄膜，即中间层2。
该可修复焊接的电驱动高分子材料薄膜在被撕成碎片后，还可由同样的方法，再次被压制成完整均一的薄膜材料。由此可见，该材料具有良好的重塑形和修复性能。
上表层或下表层的制备：
将碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料放置于四氟乙烯薄膜上，并利用锡纸（可根据厚度不同确定层数）作为控制厚度的模具，之后再在上方铺展一层四氟乙烯薄膜，经热压后即可得到碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料薄膜，即上表层1或下表层3。
通过测试可以发现，该碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料薄膜力学韧性有显著增强，掺杂前材料模量为约0.1 kPa,掺杂后可达约2.6 kPa,其更重要的是可以具备一定的导电性，其电导率约为10 S/m，略强于市售导电胶。
焊接：
将上述制得的上表层1、中间层2和下表层3依次叠放于四氟乙烯薄膜上，并利用锡纸（可根据厚度不同确定层数）作为控制厚度的模具，之后再在上方铺展一层四氟乙烯薄膜，经过热压后制得新型电驱动薄膜。
本实施例中，热压优选在温度为120℃、压力为4 MPa条件下，压片4h。
因实施例无法穷举，在 110-120℃、压力为2-4MPa，压片2-4 h的热压条件下也可得到新型电驱动薄膜。
本发明提供的新型电驱动薄膜可回避碳膏的涂抹，而直接实现材料本身上下层的导电；有效解决了现有技术中电驱动聚合物薄膜表面涂抹碳膏容易脱落沾粘而使得材料无法被触碰使用的问题。此外，由于碳纳米管的掺杂可以被调节，薄膜的各种理化性质也可以被调控，通过焊接，可以得到在平面或纵深方向上的不对称，从而实现材料的特殊形状变化。
通过上述实施例可知，本发明提供的可修复焊接的电驱动高分子材料、碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料、以及使用上述两种材料制成的新型电驱动薄膜，含有动态共价键的聚二甲基硅氧烷材料，在具备电驱动性质的同时，还具备可重塑形、可焊接以及可修复等性质，这极大地提高了材料被制备成各种不同几何外形的智能软材料器件的可能。由于回避了碳膏的使用，使用新型电驱动薄膜制得的智能器件更加的清洁，便于使用。可以广泛的应用于航天抓手，医用康复设备，电驱动展开桁架等方面。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (7)

1.一种可修复焊接的电驱动高分子材料，其特征在于，所述可修复焊接的电驱动高分子材料包含下述化学式1所示的聚合物A和下述化学式2所示的引发剂：
[化学式1]
[化学式2]
所述化学式1中，n1为 150~170的整数；
n2为 50~100的整数；
n3为 10~25的整数；
所述化学式2中，m为4~5的整数。
2.根据权利要求1所述的可修复焊接的电驱动高分子材料，其特征在于，所述引发剂由质量比为0.9~1.4：1的八甲基环四硅氧烷和四甲基氢氧化铵在 100-110 ℃，加热 8-12 h制得。
3.根据权利要求1所述的可修复焊接的电驱动高分子材料，其特征在于，所述聚合物A以质量比为20~40：1 的八甲基环四硅氧烷和双七甲基环四硅氧烷为原料，在所述引发剂作用下交联制得，交联温度为90 -100℃，时间为3-5 h。
4.一种碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料，其特征在于，它由权利要求1-3任一项所述的可修复焊接的电驱动高分子材料掺杂碳纳米管制得。
5.根据权利要求4所述的碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料，其特征在于，所述碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料以碳纳米管、引发剂、八甲基环四硅氧烷和双七甲基环四硅氧烷为原料，在85-95℃下，加热3-4 h交联制得，所述原料中碳纳米管的含量为3-5%（重量）。
6.一种新型电驱动薄膜，包括中间层（2）、上表层（1）和下表层（3），其特征在于，所述中间层（2）由权利要求1-3任一项所述的可修复焊接的电驱动高分子材料制成，所述上表层（1）和下表层（3）由权利要求4或5任一项所述碳纳米管掺杂的电驱动高分子材料制成，所述中间层（2）焊接在上表层（1）和下表层（3）之间。
7.根据权利要求6所述的新型电驱动薄膜，其特征在于，焊接的方法为将所述上表层（1）、中间层（2）和下表层（3）依次叠放，并用聚四氟乙烯薄膜覆盖，经过热压后制得新型电驱动薄膜，热压温度为110-120℃，压力为2-4MPa，时间约2-4 h。
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