CN108232339A - 用于电化学电池的处理方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提出一种处理电化学电池(10)的方法。该方法包括将处于放电状态的电化学电池(10)充电至电化学电池(10)在第一温度的可达到容量的至少20%充电状态，以获得处于部分充电状态或完全充电状态的电化学电池(10)并保持电化学电池(10)在第二温度处于相应的部分充电状态或完全充电状态。第一温度和第二温度高于电化学电池(10)的操作温度。

Description

用于电化学电池的处理方法
背景
本公开内容一般涉及电化学电池。更特别地，本公开内容涉及处理电化学电池，例如钠-金属卤化物电池以获得增加的循环寿命的方法。
电池组是包含一个或多个电化学电池，并将储存的化学能转化为电能的装置。在一些应用中，一个或多个电池组被用来在移动系统例如电动车和混合动力电动车中储存部分能量。实例包括机车、非公路用采矿车、海上应用、公共汽车和汽车。电池组也可用于固定设施应用，例如用于离网或弱电网通信基站的设施级储能系统、不间断电源(UPS)系统和柴油机-电池混合动力系统。高温钠-金属卤化物电池组常常针对许多这样的应用。
钠-金属卤化物电池组通常由很多钠-金属卤化物电池制得。钠-金属卤化物电池通常包含含有钠的阳极；含有镍、氯化钠和四氯铝酸钠的阴极；和隔离阳极和阴极的固体电解质。多个钠-金属卤化物电池可串联或并联连接在钠-金属卤化物电池组中。这样的电池组由于它们的高能量密度、安全性和在宽的温度范围内操作的能力而很受关注。
钠-金属卤化物电池的目前的发展是针对提高性能和循环寿命。影响钠-金属卤化物电池的循环寿命的一个主要的因素是可能与充电/放电循环期间阴极材料的劣化有关的容量衰减。在减少钠-金属卤化物电池的容量衰减方面存在几种尝试。这些方法的大多数集中于降低阴极材料中的晶粒生长或对电池操作加以限制，例如，限制深度放电或偏移至高充电电压或温度。然而，这些方法可能具有诸如低容量和/或降低的性能的缺点。
本领域对增加电化学电池例如钠-金属卤化物电池的循环寿命的改进方案有持续不断的增长需求。
简要描述
一些实施方案涉及处理电化学电池的方法。该方法包括在第一温度将处于放电状态的电化学电池充电至电化学电池可达到容量的至少20%充电状态，以获得处于部分充电状态或完全充电状态的电化学电池，并在第二温度保持电化学电池处于相应的部分充电状态或完全充电状态。第一温度和第二温度高于电化学电池的操作温度。
在一个实施方案中，用于处理钠-金属卤化物电池的方法包括在第一温度将处于放电状态的钠-金属卤化物电池充电至钠-金属卤化物电池可达到容量的至少30%充电状态，以获得处于部分充电状态的钠-金属卤化物电池，并在第一温度保持钠-金属卤化物电池处于相应的部分充电状态，经历从约30小时至约100小时的范围内的持续时间。第一温度在从约350摄氏度至约500摄氏度的范围内。
在另一个实施方案中，处理钠-金属卤化物电池的方法包括在第一温度将处于放电状态的钠-金属卤化物电池充电，以获得处于完全充电状态的钠-金属卤化物电池，并在第一温度保持钠-金属卤化物电池处于完全充电状态，经历从约30小时至约100小时的范围内的持续时间。第一温度在从约350摄氏度至约500摄氏度的范围内。
本发明包括以下方面：
方面1. 一种处理电化学电池(10)的方法，其包括：
在第一温度将处于放电状态的电化学电池(10)充电至电化学电池(10)可达到容量的至少20%充电状态，以获得处于部分充电状态或完全充电状态的电化学电池(10)；和
在第二温度保持电化学电池(10)处于相应的部分充电状态或完全充电状态，其中第一温度和第二温度高于电化学电池(10)的操作温度。
方面2. 方面1的方法，其中所述第一温度和所述第二温度独立地高于330摄氏度。
方面3. 方面2的方法，其中所述第一温度、所述第二温度或二者在从约350摄氏度至约500摄氏度的范围内。
方面4. 方面1的方法，其中所述第二温度等于所述第一温度。
方面5. 方面1的方法，其中所述充电步骤包括将电化学电池(10)充电至电化学电池(10)的可达到容量的至少30%充电状态。
方面6. 方面1的方法，其中所述保持步骤进行至少6小时的持续时间。
方面7. 方面1的方法，其中所述保持步骤进行从约30小时至约100小时的范围内的持续时间。
方面8. 方面1的方法，其还包括在完成保持步骤后，在高于电化学电池(10)的操作温度的第三温度，继续将处于部分充电状态的电化学电池(10)充电，以获得完全充电状态的电化学电池(10)。
方面9. 方面1的方法，其中所述电化学电池(10)包含含有钠的阳极(12)；包含至少一种碱金属卤化物和电活性金属的阴极(14)；和隔开阳极(12)和阴极(14)的隔离物(16)。
方面10. 方面9的方法，其中所述电活性金属包括镍、铁、铬、铜、锰、锌、钴，或其组合。
方面11. 方面9的方法，其中所述碱金属卤化物包括氯化钠。
方面12. 方面1的方法，其中所述电化学电池(10)位于包含多个彼此电连接的电化学电池(10)的储能装置内。
方面13. 方面12的方法，其中所述处理方法同时应用于多个电化学电池(10)。
方面14. 方面12的方法，其中所述储能装置是钠-金属卤化物电池组。
方面15. 一种处理钠-金属卤化物电池(10)的方法，其包括：
在第一温度将处于放电状态的钠-金属卤化物电池(10)充电至钠-金属卤化物电池(10)可达到容量的至少30%充电状态，以获得处于部分充电状态的钠-金属卤化物电池(10)，其中第一温度在从约350摄氏度至约500摄氏度的范围内；和
在第一温度保持钠-金属卤化物电池(10)处于相应的部分充电状态，经历从约30小时至约100小时的范围内的持续时间。
方面16. 方面15的方法，其还包括在完成保持步骤后，在第三温度继续将处于部分充电状态的钠-金属卤化物电池(10)充电，以获得处于完全充电状态的钠-金属卤化物电池(10)，其中第三温度在从约320摄氏度至约400摄氏度的范围内。
方面17. 一种处理钠-金属卤化物电池(10)的方法，其包括：
在第一温度将处于放电状态的钠-金属卤化物电池(10)充电，以获得处于完全充电状态的钠-金属卤化物电池(10)，其中第一温度在从约350摄氏度至约500摄氏度的范围内；和
在第一温度保持钠-金属卤化物电池(10)处于完全充电状态，经历从约30小时至约100小时的范围内的持续时间。
附图简述
本公开内容的这些和其它特征、方面和优势在参考附图阅读以下详细描述时，将变得更好理解，其中：
图1是根据本公开内容的一些实施方案的电化学电池的示意横截面图；
图2是表示作为部分充电状态循环数的函数的电化学电池的再充电容量的曲线图；和
图3是表示作为深度-放电循环数的函数的电化学电池的放电容量的曲线图。
详细描述
本公开内容一般涵盖涉及用于处理电化学电池以改进它们的循环寿命和性能的方法的实施方案。如以下详细讨论的，本公开内容的一些实施方案提供在操作电化学电池以供应用之前用于处理电化学电池的充电方案。这些实施方案有利地提供用于减少容量衰减和改进电化学电池的循环寿命的方法。虽然目前的讨论提供了钠-金属卤化物电池背景的实例，这些方法可应用于其它电化学电池，例如含镍或铁电化学电池以改进它们的循环寿命。
在典型的钠-金属卤化物电池中，阴极材料通过混合成分并将该混合物压实成颗粒来构建。将所述颗粒填充到钠-金属卤化物电池的阴极室内。随后在初始充电和/或后续充电/放电循环期间，颗粒建立阴极结构。在初始充电后如此形成的阴极结构，由于不一致的导电网络(颗粒与颗粒接触)和/或颗粒中熔融的电解质的非均匀分布，可能是高度可变的并倾向于非均匀电流分布。阴极材料的这种不一致和非均匀性可提供劣化的阴极，其导致容量衰减和钠-金属卤化物电池在后续充电/放电循环期间的劣化。而且，电池组中几个钠-金属卤化物电池之间的初始变动可在充电/放电循环期间加速劣化作用。
如本文所用的，术语“容量衰减”指电化学电池的使用中电化学电池的可达到容量损失的速率。
如本文所用的，术语电化学电池的“可达到容量”一般被定义为从完全充电状态至深度放电状态(其由限制放电电压限定)以低放电速率(例如，C/10)放电的容量。或者，可达到容量可被定义为以低充电速率从深度放电状态或完全放电状态至完全充电状态(由限制充电电压和电流限定)再充电的容量。电化学电池的容量可按再充电容量或放电容量测量。如本领域技术人员所理解的，电化学电池的放电时间和给定容量的知识允许人们确定放电速率。C/10放电速率可被定义为电化学电池在10小时内放电名义额定容量的速率。该放电速率不依赖于电池组中电化学电池的数量。在一些实施方案中，钠-金属卤化物电池的可达到容量被定义为以放电速率C/10放电至1.8伏/电池的容量。
如本文贯穿说明书和权利要求书所用的，近似的语言可用来修饰可允许变化而不导致其涉及的基本功能改变的任何定量表述。因此，由一个或多个术语，例如"约”修饰的值不限于指定的精确值。在一些情况下，近似的语言可对应于测量值的仪器的精度。
在以下说明书和权利要求书中，单数形式“一”、“一个”和“该”包括复数指代物，除非文中另外清楚地指明。如本文所用的，术语“可能”和“或许”指在一组情况中发生的可能性；拥有指定的属性、特征或功能；和/或通过表示一个或多个与限定动词有关的能力、容量或可能性来修饰另一个动词。因此，“可能”和“或许”的使用表示修饰的术语是显然适宜的、有可能的，或适合于指定的能力、功能，或用法，同时考虑到在一些情况下，修饰的术语有时可能不是适宜的、可能的或合适的。
如本文所用的，术语“阴极”和“阴极材料”，其可互换使用，指在充电期间供给电子并作为氧化还原反应的部分存在的材料。术语“阳极”和“阳极材料”，其可互换使用，指在充电期间接受电子并作为氧化还原反应的部分存在的材料。
如本文所用的，术语“电解质”指在电化学电池的阴极和阳极之间提供离子传输机制的介质。促进主要氧化还原过程，但本身不提供主要氧化还原过程的添加剂区别于电解质本身。电化学电池也可称为储能装置，且这些术语可互换使用。
如下文所详细讨论的，本公开内容的一些实施方案提供处理处于放电状态的电化学电池的方法。如本文所用的，术语“处于放电状态的电化学电池”指小于电化学电池的可达到容量的10%充电状态的电化学电池。在一些实施方案中，处于放电状态的电化学电池指新组装或新构建的电化学电池。在一些实施方案中，处于放电状态的电化学电池指已进行数次充电/放电循环的经循环电化学电池。经循环的-电化学电池也可称为劣化的-电化学电池，且这些术语可在整个说明书中互换使用。如本文描述的处理方法可应用于新构建的电化学电池或经循环的-电化学电池，以改进相应的电化学电池的循环寿命和/或使经循环的-电化学电池再生。
在一些实施方案中，处理方法包括在第一温度将处于放电状态的(如前所述的)电化学电池充电至电化学电池的可达到容量的至少20%充电状态，以获得处于部分充电状态或完全充电状态的电化学电池，并在第二温度保持电化学电池处于相应的部分充电状态或完全充电状态。在一些实施方案中，第一温度和第二温度高于电化学电池的操作温度。第二温度可高于或等于第一温度。在某些实施方案中，第二温度等于第一温度。
图1说明根据一个实施方案的电化学电池10，例如钠-金属卤化物电池的示意图。电化学电池10包含阳极12、阴极14和隔开阳极12和阴极14的隔离物16。在一些实施方案中，阳极12包含钠离子源，例如熔融的钠，而阴极14包含阴极材料。在一些实施方案中，阴极材料包含电活性金属、碱金属卤化物，和熔融的电解质。在电化学电池10中，阳极12和阴极14通过隔离物16离子连通。如本文所用的，短语“离子连通”指离子在阳极12和阴极14之间穿越通过隔离物16。隔离物16可以是离子导电的但是电子绝缘的。在一些实施方案中，隔离物16是离子导电的固体隔离物。在某些实施方案中，隔离物16能够在阳极12和阴极14之间传送钠离子。用于隔离物16的合适的材料可包括β’-氧化铝、β”-氧化铝、β’-没食子酸盐、β”-没食子酸盐、沸石、钠超离子导体(NASICON)化合物，或其组合。在某些实施方案中，隔离物16包含β”-氧化铝固体电解质(BASE)。
如本文所用的术语“电活性金属”是在熔融电解质(例如，熔融四氯铝酸钠)中氧化、在电化学反应期间产生金属卤化物盐的金属。在一些情况下，在铝的氧化电位(约1.58V vs. Na/Na离子)以上，和在氯离子的氧化电位(约3.6 V vs. Na/Na离子)以下形成金属卤化物盐。合适的电活性金属包括镍、铁、铬、铜、锰、锌、钴，或其组合。在某些实施方案中，阴极材料包括镍和铁。电活性金属可以元素形式或以盐的形式，例如卤化物或硫化物存在。
碱金属卤化物包括碱金属的氯化物、溴化物，或碘化物。在一些实施方案中，碱金属包括钠。碱金属卤化物的合适的例子包括氯化钠、溴化钠、碘化钠，或其组合。在某些实施方案中，阴极材料包括氯化钠。在这些实施方案中，阴极材料还可包括溴化钠、碘化钠，或其组合。
熔融电解质可包括具有熔融温度在从约120摄氏度至约300摄氏度的范围内的离子导电的盐。在一些实施方案中，熔融电解质包含复合金属卤化物例如四氯铝酸钠(NaAlCl4)。
电化学电池10还包含阳极集流体18和阴极集流体20。阳极集流体18与阳极12电连通，而阴极集流体20与阴极14的内容物电连通。用于阳极集流体的合适的材料包括铁、铝、钨、钛、镍、铜、钼、碳，或其组合。用于阴极集流体的合适的材料包括铂、钯、金、镍、碳、钨、钼，或其组合。
图1说明一种非限制性的电化学电池10的构造或结构。应该理解具有不同的电池化学性质(例如，阳极和阴极组成)和/或结构(例如，具有与图1比较的相反位置的阳极和阴极)的其它类型的电化学电池被认为是在本公开内容的范围内。
钠-金属卤化物电池，例如与电化学电池10的结构一致的钠-氯化镍电池一般在放电状态下装配。阴极14可用阴极材料和熔融电解质填充，而阳极12可以是基本上空的。通常地，在操作期间，钠-金属卤化物电池可通过在阳极12和阴极14之间施加电压来首先充电。在充电时，电活性金属(M)在阴极14中与氯化钠反应以形成钠离子。钠离子在施加的电压的影响下，通过熔融电解质和隔离物16传导与来自外电路的电子结合，以在阳极12形成钠金属，而氯化物离子与电活性金属反应，以在阴极14形成金属氯化物并供给电子返回外电路。在放电期间，在阳极12的钠金属供给电子至外电路，而钠离子传导通过隔离物16，使反应反向以在阴极14再次形成氯化钠。电池反应如下(充电是向右)：
在阴极：nNaCl + M ↔ MCln + nNa+ + ne-
在阳极：nNa+ + ne- ↔ nNa
总体：nNaCl + M ↔ MCl n + nNa
钠-金属卤化物电池的充电通常使用恒定电流充电方法、恒定电压充电方法或使用恒定电流充电和恒定电压充电方法的组合来进行。在一些实施方案中，钠-金属卤化物电池的操作温度在从约240摄氏度至约350摄氏度的范围内。
在一些实施方案中，如本文描述的电化学电池可经多个充电/放电循环再充电。一般来说，电化学电池可用于多种应用；和用于再充电的多个循环可取决于诸如充电和放电电流、放电深度、电池电压限度等因素。
如前所注明的，本公开内容提供用于处理在放电状态的电化学电池，例如钠-金属卤化物电池的方法的实施方案。处理方法在操作使用电化学电池之前执行。在一些实施方案中，处理方法包括在第一温度将处于放电状态的电化学电池充电至电化学电池的可达到容量的至少20%充电状态，以获得处于部分充电状态或完全充电状态的电化学电池。即是说，电化学电池可被部分地或完全地充电。在一些实施方案中，充电步骤包括将电化学电池充电至电化学电池的可达到容量的至少30%充电状态。在一些实施方案中，充电步骤包括将电化学电池充电至电化学电池的可达到容量的至少50%充电状态。在某些实施方案中，充电步骤包括将电化学电池从电化学电池的可达到容量的约50%充电至约90%充电状态。在一些实施方案中，充电步骤包括将电化学电池充电最多至电化学电池的可达到容量的约100%充电状态，即至完全充电状态。如本文所用的，术语“完全充电状态”和“充电顶点(top-of-charge)”指电化学电池的可达到容量的超过95%的充电状态。
处于部分充电状态的电化学电池可被称为“部分充电的电化学电池”，且这些术语可在整个说明书中互换使用。在完全充电状态或在充电顶点的电化学电池可被称为“完全充电的电化学电池”，且这些术语可在整个说明书中互换使用。
在执行充电步骤后，处理方法包括在第二温度保持电化学电池处于相应的部分充电状态或完全充电状态。在一些实施方案中，保持步骤包括在第二温度热处理部分充电的电化学电池或完全充电的电化学电池。保持步骤可进行一定的持续时间，例如至少6小时。在一些实施方案中，保持步骤可进行至少20小时。在一些实施方案中，保持步骤可进行24小时以上。在一些实施方案中，保持步骤可进行从约30小时至约100小时的范围内的持续时间。在某些实施方案中，保持步骤可进行从约48小时至约90小时的范围内的持续时间。在一些情况下，保持部分充电的或完全充电的电化学电池在第二温度超过100小时可能是理想的。这种保持步骤可在选择的时间和温度组合下执行，以获得所需特性。
在其中电化学电池被充电以达到部分充电状态的实施方案中，保持步骤包括在第二温度保持部分充电的电化学电池处于相应的部分充电状态。在其中电化学电池被充电至完全充电状态的实施方案中，保持步骤包括在第二温度保持完全充电的电化学电池处于相应的完全充电状态。
如所注明的，充电步骤可在第一温度下执行且保持步骤可在第二温度下执行。在一些实施方案中，第一温度和第二温度均高于电化学电池的操作温度。在一些实施方案中，第一温度和第二温度各自高于330摄氏度。在一些实施方案中，第一温度和第二温度各自在从约350摄氏度至约500摄氏度的范围内。在某些实施方案中，第一温度和第二温度各自在从约380摄氏度至约450摄氏度的范围内。高于500摄氏度的温度对于执行用于电化学电池，例如钠-金属卤化物电池的充电步骤、保持步骤或二者可能不是合乎需要的。在高于500摄氏度的温度下，钠-金属卤化物电池可由于由阳极和阴极之间的高压差引起的损害而失效。在一些实施方案中，第二温度等于第一温度。换言之，处理方法的充电步骤和保持步骤二者可在高于电化学电池的操作温度的温度下执行。在一些实施方案中，处理方法的充电步骤和保持步骤二者在从约380摄氏度至约450摄氏度的范围内的温度下执行。
在其中执行充电步骤以将在放电状态的电化学电池充电至部分充电状态以获得部分充电的电化学电池的实施方案中，处理方法还包括将部分充电的电化学电池继续充电，以在执行保持步骤后获得处于完全充电状态的电化学电池。在一些实施方案中，在第三温度执行将部分充电的电化学电池继续充电的步骤。第三温度可以低于第一温度和高于电化学电池的操作温度。在一些实施方案中，第三温度高于300摄氏度和低于400摄氏度。在一些实施方案中，第三温度在从约310摄氏度至约350摄氏度的范围内。在某些实施方案中，将部分充电的电化学电池继续充电以获得完全充电的电化学电池的步骤在从约310摄氏度至约350摄氏度的范围内的第三温度下执行。
在一些实施方案中，处理方法还包括在充电步骤之前，在高于电化学电池的操作温度的第四温度保持电化学电池处于放电状态。在一些实施方案中，这个保持步骤(其在充电步骤之前执行)包括在第四温度下热处理处于放电状态的电化学电池例如超过2小时的持续时间。在一些实施方案中，第四温度在从约350摄氏度至约500摄氏度的范围内。在一些实施方案中，第四温度等于第一温度。在一些实施方案中，在充电步骤之前进行在第一温度下保持电化学电池处于放电状态的步骤。
在完成如本文描述的处理方法后，电化学电池可经历操作电化学电池以供使用或操作电化学电池以供应用本领域已知的任何其它处理方法，作为本公开的处理方法的继续。其它处理方法的例子包括如在美国专利公开号2014/0152265 A1中所述的调节循环。
在高于如在本公开内容的一些实施方案中公开的电化学电池的操作温度的温度下执行的处理方法有利地提供在减少容量衰减和电化学电池的劣化方面的改进。不受任何理论的束缚，相信这些结果可归因于改进的和牢固的阴极结构，其促进阴极材料的均匀的电流分布和高的电活性元素保留。一些这样的结果被显示并在以下实施例部分详细描述。这些改进一般有助于增加电化学电池的循环寿命。
一些实施方案涉及处理处于放电状态的钠-金属卤化物电池的方法。处理方法包括将处于放电状态的钠-金属卤化物电池充电至钠-金属卤化物电池在第一温度的可达到容量的至少30%充电状态，以获得处于部分充电状态的钠-金属卤化物电池并在第一温度保持部分充电的钠-金属卤化物电池处于相应的部分充电状态，经历从约30小时至约100小时的范围内的持续时间。在一些实施方案中，保持步骤执行至少48小时。第一温度的范围可以是从约350摄氏度至约500摄氏度。在一些实施方案中，该方法还包括在完成保持步骤后，继续在第三温度将部分充电的钠-金属卤化物电池充电的步骤，以获得处于完全充电状态的钠-金属卤化物电池。第三温度的范围可以是从约320摄氏度至约400摄氏度。
在一些实施方案中，处理处于放电状态的钠-金属卤化物电池的方法包括在第一温度将处于放电状态的钠-金属卤化物电池充电，以获得处于完全充电状态的钠-金属卤化物电池，并在第一温度保持完全充电的钠-金属卤化物电池，经历从约30小时至约100小时的范围内的持续时间。在一些实施方案中，保持步骤执行至少48小时。第一温度的范围可以是从约350摄氏度至约500摄氏度。
在一些实施方案中，电化学电池可位于储能装置，例如电池组内。储能装置包括多个彼此电连接的电化学电池。多个电化学电池可以是以串联、以并联、或串联和并联组合的方式电连接。储能装置的额定功率和能量可取决于诸如储能装置中电化学电池的数量和连接拓扑结构等因素。其它因素可基于最终使用应用的特定标准。在一些实施方案中，储能系统包括多个钠-金属卤化物电池，且被称为钠-金属卤化物电池组。
本公开内容的一些实施方案涉及一种处理位于包含多个电化学电池的储能装置内的电化学电池的方法。在一些实施方案中，处理方法同时应用于储能装置中的多个电化学电池。处理方法可同时应用于位于多个储能装置内的多个电化学电池。在一些实施方案中，处理方法可同时应用于多个储能装置。而且，处理方法可现场应用于一个或多个电化学电池，而不拆卸储能装置。
在一个实施方案中，储能系统采用不间断电源(UPS)装置的形式，其在主电力损失的情况下提供电力。在一个实施方案中，储能系统是混合电力系统的一部分。在这些实施方案中，储能系统在主电源(例如，电网、太阳能光伏、风力涡轮机或柴油发电机)不可得时，例如在弱电网或离网(off-grid)应用时提供电力。在一个实施方案中，储能系统采用电池组的形式，其被用来使来自间断电源(例如，风或太阳能源)的电力输出的波动或电力需求(例如，家庭、商业建筑，或整个电网)的波动最小化。
实施例
以下提出的实施例打算仅仅是举例说明而不应解释为是对要求保护的本发明范围的任何种类的限制。除非另外指明，所有的成分和组分是可从普通化学供应商经市售获得的。几种电化学电池使用用于组装钠-氯化镍电池的标准程序构建。每种电池使用具有四叶形横截面的β”-氧化铝隔离物管和包含如表1中给出的颗粒组成和电解质的阴极材料组装。
表1：阴极材料
实施例1
3个电池(1-3)在放电状态下组装。各个电池在放电状态的电化学测试使用具有最大电流限度100安培的Digatron循环装置执行。电池1、2和3使用测试方案(A) (下文描述)测试，包括作为电信准入资格测试的加速代表的部分充电状态(PSoC)循环方案，然后是特征循环(包含被设计模拟电信放电倍率的低放电循环)。循环在每50个循环时被周期性地中断，以使用特征循环测量电池的再充电容量。在电池1、2和3经历测试方案(A)之前，电池1、2和3使用两个不同的处理方案处理。处理方案(a)代表对照处理，而处理方案(m)代表比较处理(即，初次充电)。
处理方案(a)
(i)充电前于400℃保持50小时(h)
(ii)于400℃充电至19 Ah - 以100mA开始并随时间的推移坡道上升至最多2.75A，充电至2.67V，然后在2.67V至500mA的电流
(iii)于400℃保持部分充电状态(19 Ah充电状态) 72小时
(iv)降低温度至325℃并保持24小时
(v)于325℃继续充电以获得完全充电状态(充电顶点)
处理方案(m)
(i)按以下步骤于325℃充电 - 以100mA持续2小时，接着在400mA持续2小时，接着在800mA持续2小时，接着随时间的推移坡道上升至最多2.75A，充电至2.67V，然后在2.67V至500mA的电流。
测试方案(A)
PSoC循环方案
1. 以-15W放电27.6 Ah至2.1V
2. 以20A充电13.8 Ah至2.67V，然后在2.67V下降至500mA
3. 以-15W放电13.8 Ah至2.1V
4. 重复步骤7和8，最多50次
特征循环
5. 以10A充电至2.67V，然后在2.67V下降至500mA
6. 以-15W放电27.6 Ah
7. 以20A充电至2.67V，然后在2.67V下降至500mA
8. 以-15W放电至1.95 V
9. 以10A充电至2.67V，然后在2.67V下降至500mA (再充电容量在这个步骤测量)
10. 重复步骤(1-9)
电池1经受比较处理方案(m) (步骤vi)，接着是测试方案(A)，包括PSoC循环方案，然后进行特征循环(步骤1-10)。电池2经历处理方案(a) (步骤i-v)，接着是测试方案(A)，包括PSoC循环方案和特征循环(步骤1-10)。电池3于400℃开始热处理50小时，然后经历比较处理方案(m) (步骤-iv)，接着是测试方案(A) (步骤1-10)。电池3显示在约500个循环中的再充电容量的下降(图2)。在那个阶段，劣化的电池3经历处理方案(a) (步骤i-iv)，接着是测试方案(A) (步骤1-10)。
图2表示作为电池1、2和3的PSoC循环数量的函数的再充电容量。曲线图的虚线水平线显示钠-氯化镍电池的初始可达到容量的80%。为研究和表征目的，当钠-氯化镍电池的可达到容量降至小于初始可达到容量的80%时，钠-金属卤化物电池通常被认为已达到其的寿命终结。
图2清楚地显示与使用处理方案(m)处理的电池1的充电循环寿命比较，使用处理方案(a)处理的电池2的充电循环寿命有改进(大约两倍)。虽然电池2的初始再充电容量比电池1的更低，但电池2的容量衰减比电池1的低得多。与电池1的再充电容量在约1200个循环后下降至初始可达到容量的80 %比较，在约2400个循环后，电池2的再充电容量下降至初始可达到容量的80 %。
图2还显示了电池3的性能。电池3显示高容量衰减，在约500个循环后因再充电容量下降到接近最大再充电容量的80 %。图2清楚地显示在劣化的电池3经历处理方案(a)后，再充电容量的改善(~ 7%增加)和容量衰减的显著减少。这个结果表明处理方案(a)具有使劣化的电池再生的潜力。
实施例2
电池(4-10)在放电状态中组装。各个电池在放电状态的电化学测试使用具有最大电流限度100安培的Digatron循环装置执行。电池4-10使用测试方案(B) (下文给出)测试，包括作为设施应用负载循环接的加速代表的深度放电循环方案，然后进行特征循环，其模拟设施应用负载循环和特征循环的加速测试。循环在每50个循环时被周期性地中断，以使用特征循环测量电池的放电容量。在电池(4-10)经受测试方案(B)之前，电池(4-10)使用两个不同的处理方案处理。处理方案(b)代表对照处理，而处理方案(m)代表比较处理(如在实施例1中所述)。
处理方案(b)
(i)于400℃充电至充电顶点 - 以100mA开始并随时间的推移坡道上升至最大2.75A，充电至2.67V，然后在2.67V至500mA的电流
(ii)于400℃在完全充电状态下保持最多72 h
(iii)降低温度至300℃并开始深度放电
测试方案(B)
深度放电循环方案
1. 以-6.3W放电至2.08V
2. 以20A充电最多4.5小时至2.67V，然后在2.67V下降至500mA或经最多4.5 h
3. 将步骤5和6重复10次
特征循环
4. 以15A充电至2.67V，然后在2.67V下降至500mA
5. 以-4.5A放电至2.0V
6. 以20A充电至2.67V，然后在2.67V下降至500mA
7. 重复步骤1-7
电池4经历比较处理方案(m) (步骤vi) (如在实施例1中所述)，接着是测试方案(B)，包括深度放电循环方案，接着是特征循环(步骤1-7)。曲线图中的虚线水平线显示钠-氯化镍电池的初始可达到容量的80%。为研究和表征目的，当钠-氯化镍电池的可达到容量降至小于初始可达到容量的80%时，钠-金属卤化物电池通常被认为已达到其寿命终结。
电池(5-8)经受处理方案(b) (步骤i-iii)，接着是测试方案(B)，包括深度放电循环方案和特征循环(步骤1-7)。电池8在充电步骤(i)之前于400℃保持48小时。电池9如对电池(5-7)所述类似地进行测试，除了于350℃执行处理方案(b)外。电池10如对电池(5-7)所述类似地进行测试，除了于325℃执行处理方案(b)的充电步骤(i)并在充电步骤(i)后于400℃执行保持步骤(ii) 48小时。此外，对于电池5-10，在保持步骤(ii)期间(即，充电步骤(i)后)的保持时间是变化的。电池5-8在保持步骤(ii)期间分别保持24小时、48小时和72小时。表2显示应用于电池(5-10)的处理方案(b)的方法细节(温度、在充电步骤(i)之前的保持时间和在保持步骤(ii)期间(即，在充电步骤(i)之后)的保持时间)。表2进一步显示电池(5-10)达到它们的初始可达到容量的80%的循环数。
表2
电池 温度(℃) 充电步骤(i)前的保持时间(小时) 充电步骤(i)后的保持时间(小时) 达到80%初始可达到容量的循环数
5 400 0 24 60
6 400 0 48 250
7 400 0 72 115
8 400 48 48 115
9 350 0 72 60
10 325 0 48 (于400℃) 70
图3显示作为电池(5-10)深度放电循环数的函数的放电容量(与在通过测试方案(B)之前经历比较处理方案(m)的电池4比较)。已观察到保持充电的电池5 (在充电步骤(i)后)24小时未显示出有关电池4的任何显著改进。然而，在充电步骤(i)后于400℃保持48小时和72小时的电池6-8显示出为电池4的循环寿命2-3倍的改善的循环寿命。即是说，在对电池6-8进行充电步骤(i)后，于400℃保持时间增加至48小时和72小时，显示容量衰减的显著减少。与其中放电容量在较少数量的循环(~ 60个循环)下降至其初始可达到容量的80 %的电池4比较，电池(6-8)的放电容量在较高数量的循环(超过120个循环)中下降至它们的初始可达到容量的80 %。在温度350℃和325℃ (接近钠-氯化镍电池的操作温度~300℃)经受处理方案(b)的电池9-10与电池4类似地进行。然而，如果保持时间在充电步骤(i)后增加至100小时或更多，则可观察到循环寿命的改善。
从以上结果显而易见，经受根据本公开内容的一些实施方案的处理方法的钠-氯化镍电池，与未经受处理方法的类似电池比较，在充电/放电循环期间显示出减少的容量衰减。所公开的处理方法可在初始充电之前应用于新构建的电化学电池或应用于经循环的电化学电池，用于获得提高的循环寿命和/或使经循环的电化学电池再生。
虽然已在此对本公开内容的几个方面进行了描述和叙述，备选的方面可受本领域技术人员的影响而达到相同的目的。因此，预期所附权利要求覆盖所有落入本公开内容的真正精神和范围内的这样的备选方面。

Claims (10)

1. 一种处理电化学电池(10)的方法，其包括：
在第一温度将处于放电状态的电化学电池(10)充电至电化学电池(10)可达到容量的至少20%充电状态，以获得处于部分充电状态或完全充电状态的电化学电池(10)；和
在第二温度保持电化学电池(10)处于相应的部分充电状态或完全充电状态，其中第一温度和第二温度高于电化学电池(10)的操作温度。
2.权利要求1的方法，其中所述第一温度和所述第二温度独立地高于330摄氏度。
3.权利要求2的方法，其中所述第一温度、所述第二温度或二者在从约350摄氏度至约500摄氏度的范围内。
4.权利要求1的方法，其中所述第二温度等于所述第一温度。
5.权利要求1的方法，其中所述充电步骤包括将电化学电池(10)充电至电化学电池(10)的可达到容量的至少30%充电状态。
6.权利要求1的方法，其中所述保持步骤进行至少6小时的持续时间。
7.权利要求1的方法，其中所述保持步骤进行从约30小时至约100小时的范围内的持续时间。
8.权利要求1的方法，其还包括在完成保持步骤后，在高于电化学电池(10)的操作温度的第三温度，继续将处于部分充电状态的电化学电池(10)充电，以获得完全充电状态的电化学电池(10)。
9.权利要求1的方法，其中所述电化学电池(10)包含含有钠的阳极(12)；包含至少一种碱金属卤化物和电活性金属的阴极(14)；和隔开阳极(12)和阴极(14)的隔离物(16)。
10.权利要求9的方法，其中所述电活性金属包括镍、铁、铬、铜、锰、锌、钴，或其组合。
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