CN108232336A - 一种具有内加热装置的液态金属电池及其制备方法 - Google Patents

一种具有内加热装置的液态金属电池及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明属于液态金属电池领域，涉及一种具有内加热装置的液态金属电池及其制备方法。该液态金属电池包括导电壳体、绝缘壳体、内加热装置、阴极电流导杆、阴极、阳极和电解质，阳极、电解质和阴极由下到上依次叠放在导电壳体内，阴极电流导杆由导电壳体的顶部插入电池阴极内，且阴极电流导杆与导电壳体之间绝缘；所述绝缘壳体设置在导电壳体的内侧壁上，用于防止阴极、电解质和阳极在侧面被导电壳体短路；所述内加热装置设置在电解质中；所述内加热装置包括多根竖直布置、紧密排列、且相互并联的电阻加热管。本发明的液态金属电池可以进行内部加热，调整电池内阻，有利于保温结构的设计。

Description

一种具有内加热装置的液态金属电池及其制备方法
技术领域
本发明属于电化学储能电池领域，特别涉及一种具有内加热装置的液态金属电池及其制备方法。
背景技术
一般认为，大规模储能可以有效消纳可再生能源发电，从而在很大程度上提高风电、太阳能发电等的入网效率。全液态电化学电池的研究始于一个世纪之前，伴随着高纯电解铝的发展而产生。随着如风能、太阳能等可再生能源的快速发展，人们迫切需要低成本、长寿命、大尺度的能量存储，所以可大电流充电的三液体层的流动电池既液态金属电池焕发了生命力。
第一代全液态电化学电池既源于制备高纯铝的hoopes电解池，1922年Hoopes和他的同事申请了几个关于使用三液体层电池制备高纯铝的专利，该电池包括高密度Cu-Al合金(30-70mol％，添加各种杂质，如Fe，Si等等)底电极和低密度、高纯度液态铝(大于99.97质量％)顶电极，二者由熔融盐电解质分开。1958年，Yeager提出了“热回收闭循环”电池的概念，可以将热能转化为化学能进而转化为电能，这种器件可以像普通电池一样进行电化学放电并产生化合物AB，通过热能充电使得化合物分解为电池反应物A和B。与纯电化学电池不同，热回收电池受卡诺循环效率限制，既最大效率为ηCarnot＝(T1-T2)/T1，T1和T2是热化学再生器和电化学电池操作温度。
从1961年到1967年，阿贡国家实验室对双金属电池进行了较为广泛的研究。2006年开始，麻省理工学院Donald R.sadoway教授在阿贡实验室1960年的工作基础上重新开始研究液态金属电池技术，对Na-Bi体系、Mg-Sb体系和Li-Pb-Sb化学体系都进行了大量研究。这些研究得到了美国能源部和法国TOTAL石油公司的大力资助，取得了较好的成果。
麻省理工学院(MIT)设计了1Ah容量的电池，采用电池容器作为正极电流收集器，负极电流收集器浸入到负极液态金属电极中，采用绝缘高纯热压氮化硼护套。Li-Pb-Sb电池，具有高的离子导电率和低的熔点，结合锂负电极和卤化锂电解质以锑为正电极，电池在性价比上具有吸引力，但是锑的熔点较高(631℃)使得该电池必须在高温下使用，进而导致腐蚀和自放电速率的增加。在280mA cm-2的充电-放电电流密度下，Li-Pb-Sb电池获得了98％的库伦效率和67％的电压效率。长期的电池循环寿命测试需要发展密封技术以防止电解质蒸发，并且需要更长时间的测试。
中国专利申请CN 104112865B公开了‘一种液态金属电池装置及其装配方法’，该电池采用多孔金属阴极，可以防止电池短路，但是需要外部加热让电池开始运行。
中国专利申请CN 104124459B公开了‘一种方形液态金属电池装置及其装配方法’，用于解决阳极沿电池壳层向上浸润以造成短路的问题。但是该电池仍需要外部进行加热以便让电池开始运行。
虽然在实际操作过程中，上述方法已经可以成功制备液态金属电池，在防止短路等方面具有创新性，但是上述方法对于大体积电池的外部加热要求较高，相应的会影响到保温层和电池结构的设计，如果能够采用内部加热，则有望降低保温层的设计难度。
发明内容
本发明的目的是提供一种具有内加热装置的液态金属电池，提高加热效率、降低保温层的设计难度。
本发明的另一个目的是提供一种具有内加热装置的液态金属电池的制备方法。
为了实现上述目的，本发明提供了如下技术方案：
本发明提供一种具有内加热装置的液态金属电池，包括导电壳体1、阴极电流导杆4、阴极5、阳极6和电解质7，阳极6、电解质7和阴极5由下到上依次叠放在导电壳体1内，阴极电流导杆4由导电壳体1的顶部插入电池阴极5内，且阴极电流导杆4与导电壳体1之间绝缘。
该液态金属电池进一步包括绝缘壳体2和内加热装置3；
所述绝缘壳体2设置在导电壳体1的内侧壁上，用于防止阴极5、电解质7和阳极6在侧面被导电壳体1短路；
所述内加热装置3设置在电解质7中；
所述内加热装置3包括多根竖直布置、紧密排列、且相互并联的电阻加热管8。
所述内加热装置3从轴线至边缘包括多层电阻加热管8，所述电阻加热管8以内加热装置3的轴线为圆心，逐层周向布置。
所述内加热装置3中，不同层电阻加热管8的电阻值和横截面积不同。
从内加热装置3的轴线至边缘，电阻加热管8的电阻值逐层减小，横截面积逐层增大。
内加热装置3在电池层叠方向上的厚度小于电解质7的厚度，使得内加热装置3完全浸没在电解质7内。
所述电阻加热管8的横截面为圆形、正方形、六边形或三角形。
所述电阻加热管8由绝缘材料包覆电阻构成，绝缘材料为陶瓷材料，包括氮化硼、氧化铝；电阻为镍铬合金或低膨胀合金。
绝缘材料与电阻之间紧密接触或者具有一定间隙。
所述绝缘材料与电阻之间的间隙大于电阻的热膨胀距离。
所述导电壳体1的材质为耐蚀导电合金；导电壳体1既用于封装电池又作为电池阳极电流导杆；所述绝缘壳体2的材质为陶瓷材料；所述阴极电流导杆4的材质与导电壳体1的材质相同，或者为导电性良好的金属或合金；所述耐蚀导电合金选自不锈钢、含铬合金、铁镍合金中的一种，所述不锈钢选自304、316、321不锈钢中的一种。
本发明提供一种制备具有内加热装置的液态金属电池的制备方法，该方法包括如下步骤：
1)制备导电壳体1：以耐蚀导电合金制备导电壳体1，得到电池腔体；
2)制备绝缘壳体2：采用绝缘陶瓷材料在导电壳体1的内侧壁上制备绝缘壳体2；
3)制备内加热装置3：将多根相互并联的电阻加热管8竖直布置、并紧密排列，得到内加热装置3；
4)依次将阳极6、电解质7、内加热装置3和阴极5叠放入电池腔体内，内加热装置3完全浸没在电解质7中；将阴极电流导杆4由导电壳体1的顶部插入电池阴极5内，且阴极电流导杆4与导电壳体1之间绝缘，然后向电池腔体内充入惰性气体完成电池组装。
所述耐蚀导电合金选自不锈钢、含铬合金、铁镍合金中的一种，所述不锈钢选自304、316、321不锈钢中的一种；所述阴极电流导杆4的材质与导电壳体1的材质相同，或者为导电性良好的金属，包括惰性金属和贵金属；所述绝缘壳体2的材质为陶瓷材料。
所述内加热装置3从轴线至边缘包括多层电阻加热管8，所述电阻加热管8以内加热装置3的轴线为圆心，逐层周向布置。
从内加热装置3的中心至边缘，电阻加热管8的电阻值逐层减小，横截面积逐层增大。
所述电阻加热管8的横截面为圆形、正方形、六边形或三角形，所述电阻加热管8由绝缘材料包覆电阻构成，绝缘材料为陶瓷材料，包括氮化硼、氧化铝；电阻为镍铬合金或低膨胀合金。
所述绝缘材料与电阻之间紧密接触或者有一定间隙。
所述绝缘材料与电阻之间的间隙大于电阻的热膨胀距离。
与现有技术相比，本发明的有益效果在于：
本发明针对目前液态金属电池采用外部加热对加热效率利用率低等弱点，提出采用内部加热方式提高加热效率、降低保温层的设计难度；同时，兼顾解决电池运行过程中内应力集中的问题，有利于电池的实际应用。
附图说明
图1本发明具有内加热装置的液态金属电池的结构示意图；
图2a本发明由圆管组成的内加热装置的俯视结构示意图；
图2b本发明由圆管组成的内加热装置的立体结构示意图；
图3本发明由方管组成的内加热装置的俯视结构示意图。
其中的附图标记为：
1 导电壳体
2 绝缘壳体
3 内加热装置
4 阴极电流导杆
5 阴极
6 阳极
7 电解质
8 电阻加热管
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明进行进一步说明。
如图1所示，一种具有内加热装置的液态金属电池，包括导电壳体1、绝缘壳体2、内加热装置3、阴极电流导杆4、阴极5、阳极6和电解质7。
所述导电壳体1的材质为耐蚀导电合金，优选为304不锈钢。导电壳体1既用于封装电池又作为电池阳极电流导杆。
导电壳体1内侧壁附有绝缘壳体2，所述绝缘壳体2的材质为陶瓷材料。绝缘壳体2内由下到上分别设置有阳极6、电解质7和阴极5。
绝缘壳体2呈筒状用于防止阴极5、电解质7和阳极6在侧面被导电壳体1短路，导电壳体1在电池底部直接与阳极6相连，其间没有绝缘壳体2。
内加热装置3设置在电解质7中，内加热装置3在电池层叠方向上的几何尺寸小于电解质7的几何尺寸，即内加热装置3完全镶嵌于电解质7中间。
阴极电流导杆4由电池顶部插入电池阴极5内，阴极电流导杆4与导电壳体1之间绝缘。
内加热装置3包括多根竖直布置、紧密排列、且相互并联的电阻加热管8。电阻加热管8由绝缘材料包覆电阻构成，绝缘材料为陶瓷材料，包括氮化硼、氧化铝；电阻为镍铬合金或低膨胀合金。绝缘材料与电阻之间紧密接触或者具有一定间隙。所述绝缘材料与电阻之间的间隙大于电阻的热膨胀距离。
所述内加热装置3从中心至边缘包括多层电阻加热管8，所述电阻加热管8以内加热装置3的中心为圆心，逐层周向布置；不同层电阻加热管8的电阻值和横截面积不同；从内加热装置3的中心至边缘，电阻加热管8的电阻值逐层减小，横截面积逐层增大。在组成内加热装置3时，位于中心的电阻加热管8的横截面积最小且电阻值最大，靠近绝缘壳体2的电阻加热管8的横截面积最大且电阻值最小。内加热装置3中不同电阻加热管8之间为并联电路。所述电阻加热管8的横截面为圆形、正方形、六边形、三角形或其它形状。
一种制备具有内加热装置的液态金属电池的方法，包括以下步骤：
1)制备导电壳体：以耐蚀导电合金制备导电壳体1，得到电池腔体；
2)制备绝缘壳体：采用陶瓷材料在导电壳体1的内侧壁上制备筒状的绝缘壳体2；
3)制备内加热装置：将多根相互并联的电阻加热管8竖直布置、并紧密排列，得到内加热装置3；
4)依次将阳极6、电解质7、内加热装置3和阴极5放入电池腔体内，内加热装置3完全浸没在电解质7中；将阴极电流导杆4由导电壳体1的顶部插入电池阴极5内，且阴极电流导杆4与导电壳体1之间绝缘，然后向电池腔体内充入惰性气体，完成电池组装。
所述导电壳体1为圆柱形腔体，所述绝缘壳体2呈管状。
所述耐蚀导电合金选自不锈钢、含铬合金、铁镍合金中的一种，所述不锈钢选自304、316、321不锈钢中的一种；所述阴极电流导杆4的材质与导电壳体1的材质相同，或者为导电性良好的金属，包括惰性金属和贵金属；所述绝缘壳体2的材质为陶瓷材料。
所述内加热装置3的电阻加热管8由氮化硼、氧化铝包覆电阻构成，所述电阻由镍铬合金等常规电阻材料或者4J29、4J34等低膨胀合金构成。所述内加热装置3从中心至边缘包括多层电阻加热管8，所述电阻加热管8以内加热装置3的中心为圆心，逐层周向布置；从内加热装置3的中心至边缘，电阻加热管8的电阻值逐层减小，横截面积逐层增大。
所述内加热装置3沿电池层叠方向的延伸小于电解质7的厚度。
所述电阻包覆于所述绝缘陶瓷管的管壁内，所述绝缘陶瓷管可以与所述电阻紧密接触，也可以与电阻有一定间隙。
所述绝缘陶瓷管与所述电阻之间的间隙大于所述电阻的热膨胀距离。
所述电阻的阻值由电池边缘处向电池中心逐渐增加。
实施例1
本发明的一种液态金属电池及其内加热装置的制备方法，包括：
1)制备导电壳体：以304不锈钢制备导电壳体1；
2)制备绝缘壳体：采用氮化硼在导电壳体1的内侧壁上制备绝缘壳体2；
3)制备内加热装置：采用氮化硼包覆镍铬合金电阻制成不同内径不同电阻值(3mm/8Ω、5mm/5Ω、9mm/3Ω)的圆管状电阻加热管8，内径越小电阻值越大。将不同内径的电阻加热管8按照由中心向边缘沿径向逐层增大的方式紧密排列，如图2a和图2b所示。不同电阻加热管8采用电流并联方式连接。
4)依次将阳极6、电解质7、内加热装置3和阴极5放入电池腔体内，内加热装置3完全浸没在电解质7中，内加热装置3的厚度为电解质7厚度的0.8倍；然后向电池腔体内充入惰性气体，再将阴极电流导杆4由导电壳体1的顶部插入电池阴极5内，且阴极电流导杆4与导电壳体1之间绝缘。
其中，采用304不锈钢制备阴极电流导杆；采用锂金属作为阴极，LiF：LiCl：LiBr＝1：1：1作为电解质，铋金属作为阳极，所得电池在5A的加热电流下经过18分钟加热，升温至运行温度进入可充放电模式。
实施例2
本发明的一种液态金属电池及其内加热装置的制备方法，包括：
1)制备导电壳体：以304不锈钢制备导电壳体1；
2)制备绝缘壳体：采用氧化铝在导电壳体1的内侧壁上绝缘壳体2；
3)制备内加热装置：采用搪瓷工艺制备陶瓷包覆的4J29低膨胀合金方管作为合金电阻，其中方管的边长和电阻值分别为(2mm/7Ω、3mm/5Ω、4mm/1.5Ω)，边长越小电阻值越大。将不同边长的电阻加热管由中心向边缘沿径向逐渐增大的方式紧密排列，如图3所示。不同电阻加热管采用电流并联方式连接。
4)依次将阳极6、电解质7、内加热装置3和阴极5放入电池腔体内，内加热装置3完全浸没在电解质7中，内加热装置3的厚度为电解质7厚度的0.3倍；然后向电池腔体内充入惰性气体，再将阴极电流导杆4由导电壳体1的顶部插入电池阴极5内，且阴极电流导杆4与导电壳体1之间绝缘。
其中，采用Pt丝制备阴极电流导杆；采用锂金属作为阴极，LiF：LiCl：LiBr＝1：1：1作为电解质，铋金属作为阳极，所得电池在10A的加热电流下经过12分钟加热，升温至运行温度进入可充放电模式。
虽然描述了确定的实施例，但是这些实施例仅作为实例出现，并且没有旨在限制本发明的范围。实际上，这里描述的新实施例可以修改为任意其它形式；另外，可以在不脱离本发明的精神的下，进行在这里描述的实施例的形式上的不同的省略、替代和改变，当落入本发明的范围和精神中时，附加权利要求及其等价物旨在覆盖这样的形式或者修改。

Claims (17)

1.一种具有内加热装置的液态金属电池，包括导电壳体(1)、阴极电流导杆(4)、阴极(5)、阳极(6)和电解质(7)，阳极(6)、电解质(7)和阴极(5)由下到上依次叠放在导电壳体(1)内，阴极电流导杆(4)由导电壳体(1)的顶部插入电池阴极(5)内，且阴极电流导杆(4)与导电壳体(1)之间绝缘，其特征在于：
该液态金属电池进一步包括绝缘壳体(2)和内加热装置(3)；
所述绝缘壳体(2)设置在导电壳体(1)的内侧壁上，用于防止阴极(5)、电解质(7)和阳极(6)在侧面被导电壳体(1)短路；
所述内加热装置(3)设置在电解质(7)中；
所述内加热装置(3)包括多根竖直布置、紧密排列、且相互并联的电阻加热管(8)。
2.根据权利要求1所述的具有内加热装置的液态金属电池，其特征在于：所述内加热装置(3)从轴线至边缘包括多层电阻加热管(8)，所述电阻加热管(8)以内加热装置(3)的轴线为圆心，逐层周向布置。
3.根据权利要求2所述的具有内加热装置的液态金属电池，其特征在于：所述内加热装置(3)中，不同层电阻加热管(8)的电阻值和横截面积不同。
4.根据权利要求2所述的具有内加热装置的液态金属电池，其特征在于：从内加热装置(3)的轴线至边缘，电阻加热管(8)的电阻值逐层减小，横截面积逐层增大。
5.根据权利要求1所述的具有内加热装置的液态金属电池，其特征在于：内加热装置(3)在电池层叠方向上的厚度小于电解质(7)的厚度，使得内加热装置(3)完全浸没在电解质(7)内。
6.根据权利要求1-5之一所述的具有内加热装置的液态金属电池，其特征在于：所述电阻加热管(8)的横截面为圆形、正方形、六边形或三角形。
7.根据权利要求1-5之一所述的具有内加热装置的液态金属电池，其特征在于：所述电阻加热管(8)由绝缘材料包覆电阻构成，绝缘材料为陶瓷材料，包括氮化硼、氧化铝；电阻为镍铬合金或低膨胀合金。
8.根据权利要求7所述的具有内加热装置的液态金属电池，其特征在于：绝缘材料与电阻之间紧密接触或者具有一定间隙。
9.根据权利要求8所述的具有内加热装置的液态金属电池，其特征在于：所述绝缘材料与电阻之间的间隙大于电阻的热膨胀距离。
10.根据权利要求1所述的具有内加热装置的液态金属电池，其特征在于：所述导电壳体(1)的材质为耐蚀导电合金；导电壳体(1)既用于封装电池又作为电池阳极电流导杆；所述绝缘壳体(2)的材质为陶瓷材料；所述阴极电流导杆(4)的材质与导电壳体(1)的材质相同，或者为导电性良好的金属或合金；所述耐蚀导电合金选自不锈钢、含铬合金、铁镍合金中的一种，所述不锈钢选自304、316、321不锈钢中的一种。
11.一种制备如权利要求1所述的具有内加热装置的液态金属电池的制备方法，其特征在于：该方法包括如下步骤：
1)制备导电壳体(1)：以耐蚀导电合金制备导电壳体(1)，得到电池腔体；
2)制备绝缘壳体(2)：采用绝缘陶瓷材料在导电壳体(1)的内侧壁上制备绝缘壳体(2)；
3)制备内加热装置(3)：将多根相互并联的电阻加热管(8)竖直布置、并紧密排列，得到内加热装置(3)；
4)依次将阳极(6)、电解质(7)、内加热装置(3)和阴极(5)叠放入电池腔体内，内加热装置(3)完全浸没在电解质(7)中；将阴极电流导杆(4)由导电壳体(1)的顶部插入电池阴极(5)内，且阴极电流导杆(4)与导电壳体(1)之间绝缘，然后向电池腔体内充入惰性气体完成电池组装。
12.根据权利要求11所述的具有内加热装置的液态金属电池的制备方法，其特征在于：
所述耐蚀导电合金选自不锈钢、含铬合金、铁镍合金中的一种，所述不锈钢选自304、316、321不锈钢中的一种；所述阴极电流导杆(4)的材质与导电壳体(1)的材质相同，或者为导电性良好的金属，包括惰性金属和贵金属；所述绝缘壳体(2)的材质为陶瓷材料。
13.根据权利要求11所述的具有内加热装置的液态金属电池的制备方法，其特征在于：所述内加热装置(3)从轴线至边缘包括多层电阻加热管(8)，所述电阻加热管(8)以内加热装置(3)的轴线为圆心，逐层周向布置。
14.根据权利要求13所述的具有内加热装置的液态金属电池的制备方法，其特征在于：从内加热装置(3)的中心至边缘，电阻加热管(8)的电阻值逐层减小，横截面积逐层增大。
15.根据权利要求11-14之一所述的具有内加热装置的液态金属电池的制备方法，其特征在于：所述电阻加热管(8)的横截面为圆形、正方形、六边形或三角形，所述电阻加热管(8)由绝缘材料包覆电阻构成，绝缘材料为陶瓷材料，包括氮化硼、氧化铝；电阻为镍铬合金或低膨胀合金。
16.根据权利要求15所述的具有内加热装置的液态金属电池的制备方法，其特征在于：所述绝缘材料与电阻之间紧密接触或者有一定间隙。
17.根据权利要求16所述的具有内加热装置的液态金属电池的制备方法，其特征在于：所述绝缘材料与电阻之间的间隙大于电阻的热膨胀距离。
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