CN107967403A - 石墨烯/环氧树脂复合热界面材料热导率的预测方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种石墨烯/环氧树脂复合热界面材料热导率的预测方法,其步骤为,建立石墨烯填料、环氧树脂以及两者的复合模型;运用分子动力学方法研究石墨烯填料尺寸、功能化以及层数对其热导率的影响,探讨石墨烯填料与环氧树脂基体材料界面的传热机理,以及计算不同体系的温度分布情况等;基于傅里叶定律的理论基础,结合Maxwell‑Garnett有效介质理论,提取满足定理要求的参数进行计算得到热界面材料的有效热导率。本发明研究了不同尺寸、不同层数以及不同功能化的石墨烯对界面热阻的影响,更深入细致,通过结合仿真和理论研究减少实验的成本,更安全有效。
Description
技术领域
本发明涉及一种新型热界面材料热导率的预测方法,具体涉及一种石墨烯/环氧树脂复合热界面材料热导率的预测方法。
背景技术
热界面材料的热导率对其使用效果具有重要的作用,因此在不同功率应用场合需要先确定其热导率是否能满足散热要求。热界面材料属于复合材料通常是在聚合物基体材料中添加导热填料,为了适应不同功率的应用材料可以改变填料的含量以及材料的结构,从而达到使用性能的需求,这样频繁的变化加大了热导率的测试工作。采用数值模型预测方法可以极大的减少材料的设计周期,因此广泛应用于复合材料设计领域中。传统的材料热导率预测方法主要是两种:基于理想假设前提的理论计算;基于实验的经验公式,以及结合理想假设的半经验公式。对于前者而言,本身理想假设就存在计算误差,况且实际情况的复杂程度远远高于理想化的假设,因此理论计算的结果与真实数值可能会存在较大偏差。而后者,由于测试状态不同、实验误差等,经验公式计算的数值与真实数值也可能会存在较大偏差。因此有效的预测方法需要根据具体情况的变化可以随之调整,避免相关情况的改变导致预测结果与真实数值存在偏差。
近些年,热界面材料已经广泛应用于电子散热领域,其作用是填充在电子器件之间的空隙中,排除热导率极低的空气,减少器件之间的接触热阻,从而提高电子器件的热运输能力。因为应用场合的特殊性,热界面材料需要具备绝缘性,因此其制备多数是在环氧树脂、硅树脂等基体材料中添加热导率较高的填料。随着一些新的高热导率碳基材料的出现,如石墨烯、碳纳米管、碳纳米管阵列、碳纤维、石墨和金刚石等,由于它们具有优质的热导率,使得它们作为填充材料在热界面材料方面的应用成为当今研究的热点,也对新型热界面材料的发展具有巨大潜力。其中石墨烯的热导率最为显著,高达5300 W/m K,因此采用石墨烯作为增强填料来提高热界面材料热导率得到广泛应用。
很多学者报道了把石墨烯高导热填料掺杂在聚合物热界面材料中对材料导热系数的提高程度。例如:于伟等以尼龙6作为基体材料,高导热的石墨烯纳米片为添加材料制备得到热界面材料,该热界面材料的热导率随石墨烯纳米片含量的增加呈线性增加,当体积含量为20%时,其热导率达到4.11 W/m K,比基体材料的热导率提高了16倍(于伟, 谢华清, 陈立飞,周晓锋2013工程热物理学报, 1749-1751)。Baladin等在目前商用的导热硅脂中加入体积分数为2%的石墨烯,可将原来热界面材料的热导率从5.8 W/m K提高到14 W/mK(Shahil K M F, Balandin A A2012Nano Letters, 861-867)。以上研究表明,加入石墨烯后复合热界面材料的热导率都有提高,但热导率的提高程度相比于石墨烯超高的热导率来说是非常的无不足道。因此,研究石墨烯等碳基在基体材料中的传热机理,预测石墨烯/环氧树脂复合热界面材料热导率对于设计优质性能的热界面材料具有重要的研究意义和应用价值。
发明内容
本发明的目的在于提供一种石墨烯/环氧树脂复合热界面材料热导率的预测方法。以高性能的石墨烯材料为导热填料,石墨烯与环氧树脂复合的新型热界面材料的热导率,提高得到测试热导率的准确度。
为了实现上述目的,本发明设计了一种石墨烯/环氧树脂复合热界面材料热导率的预测方法,主要包括以下步骤:
步骤1,采用材料工作站打开graphene.xsd文件,设置晶格参数,构建石墨烯超胞模型;
步骤2,选择优化算法对石墨烯超胞模型进行几何优化,使石墨烯超胞模型达到平衡稳定状态;
步骤3,采用材料工作站打开xlink.pl交联脚本对双酚F型缩水甘油醚和三亚乙基四胺进行交联反应,得到环氧树脂分子链;
步骤4,建立石墨烯与环氧树脂的复合模型,选择优化算法对复合模型进行几何优化,使复合模型达到平衡稳定状态;
步骤5,对优化后的石墨烯/环氧树脂复合模型进行动力学模拟;
步骤6,根据模拟得到的界面热阻、温度梯度等参数,并结合有效介质理论模型计算热导率。
优选地,步骤1中,材料工作站采用Materials Studio软件建立不同尺寸、不同层数以及不同功能化的石墨烯超晶胞模型,其中,不同功能化是指对石墨烯表面进行不同的改性处理。
优选地,步骤2中,选择共轭梯度算法对石墨烯超晶胞进行几何优化,随着计算步长的增加总的能量值趋于稳定时,得到收敛曲线,即得到相对稳定石墨烯超晶胞模型。具体步骤为:在Materials Studio的Forcite 模块Task栏选择Geometry optimization,More菜单的Algorithm栏选择Conjugate gradient,Forcefield栏选择COMPASS,Summationmethod选择Ewald,点击Run进行优化计算。
优选地,步骤3中,采用Materials Studio软件打开xlink.pl交联脚本文件,定义反应位点,运行脚本文件进行交联模拟,得到环氧树脂分子链。具体步骤为:指定双酚F型缩水甘油醚和三亚乙基四胺两个单体的反应位点,即对反应原子进行重新命名;在MaterialsStudio的AC模块设置初始密度0.9g/cm3,构建每个单体有10个分子的无定型晶胞;运行xlink.pl交联脚本进行交联反应。
优选地,步骤4中,采用Materials Studio软件的AC模块设置初始密度为0.9g/cm3、选择COMPASS力场构建石墨烯与环氧树脂的复合模型;选择Conjugate gradient算法对复合模型进行几何优化,随着计算步长的增加总的能量值趋于稳定时,得到收敛曲线,即得到相对稳定复合模型。
优选地,步骤5中,对稳定的石墨烯/环氧树脂复合模型进行动力学模拟,具体步骤为:在Materials Studio的Forcite 模块进行Anneal和Dynamics计算,对计算后的模型两端加载热量,形成热流得到不同位置处的温度;Dynamics计算完后选择自相关函数收集原子轨迹,并对收集的轨迹数据进行分析研究声子的匹配性。
优选地,步骤6中,根据动力学模拟得到所需参数,基于传统的傅里叶定律计算不同尺寸、不同层数以及不同功能化的石墨烯与环氧树脂之间的界面热阻,结合Maxwell-Garnett有效介质理论,带入数值计算得到石墨烯/环氧树脂复合热界面材料得有效热导率值。
与现有技术相比,本发明的有益效果在于一下几个方面:
(1)研究不同尺寸、不同层数以及不同功能化的石墨烯对界面热阻的影响,更深入细致。
(2)结合Maxwell-Garnett有效介质理论,考虑几种重要的影响因素(石墨烯的尺寸、层数、功能化以及与环氧树脂界面热阻等),得到一种预测新型热界面材料热导率的计算模型,通过改变石墨烯尺寸、功能化方法等参数来调控热界面材料的热导率,为新型热界面材料的设计提供理论基础。
(3)通过结合仿真和理论研究减少实验的成本,更安全有效。
附图说明
图1是本发明石墨烯/环氧树脂复合热界面材料热导率的预测方法的流程图。
图2是本发明石墨烯/环氧树脂复合热界面材料仿真模型示意图。
具体实施方式
(1)建立模型
采用Materials Studio软件建立不同尺寸、不同层数以及不同功能化的石墨烯超晶胞模型;运行xlink.pl交联脚本对双酚F型缩水甘油醚和三亚乙基四胺进行交联反应,建立环氧树脂分子链;通过Materials Studio软件AC模块设置初始密度为0.9g/cm3、选择COMPASS力场构建石墨烯与环氧树脂的复合模型,本发明石墨烯/环氧树脂复合热界面材料仿真模型示意图如图2。
(2)仿真计算
在仿真计算前,先对建立的仿真模型进行结构优化,使得仿真模型达到相对平衡的状态。然后,对优化后的模型进行退火处理,随后选择其中最低能量构型进行动力学计算。最后,运用Müller-Plather非平衡分子动力学方法传热仿真模型的能量变化,该方法是通过改变原子速度,从而实现能量变化的,计算公式如下:
其中,是热流;是原子数目;和分别是原子的质量和速度,下标1和2分别表示的是热端和冷端的原子;是在仿真中施加热量的时间间隔;和分别是仿真模型在轴和上的长度。
整个仿真模型的局部温度计算公式如下:
其中,是玻尔兹曼常数。
为了研究石墨烯与环氧树脂之间的界面匹配性问题,运用了声学匹配模型。通过计算不同声子的振动功率谱,从而确定界面是否匹配良好。根据自相关函数计算,公式如下所示:
其中,是频率;是频率为时的振动功率谱;和分别是在时间和处的原子速度。
(3)理论计算热导率
基于傅里叶定律计算热导率,计算公式为:
其中,是相应的热导率;是沿热流方向上的温度梯度。
因此,根据上述(2)中计算得到的局部温度可以计算界面热阻,公式如下:
其中,是不同位置的温度差。根据公式5可计算处于不同位置界面的界面热阻。
最后,根据Maxwell-Garnett有效介质理论模型计算整体热导率,计算公式如下:
其中,和分别是环氧树脂基体材料和石墨烯的热导率;和分别是石墨烯的体积分数和从横比;和分别是石墨烯填料的直径和厚度。
实施例1
如图1,石墨烯/环氧树脂复合热界面材料热导率的预测方法的流程过程如下:
第一步:采用Materials Studio打开graphene.xsd文件,先建立12×7×1的超晶胞,设置晶格参数将c轴长度设置为3.35Å;然后再建立1×1×4的超晶胞,设置晶格参数将c轴长度设置为80Å,并四层石墨烯移动在模型的中间;最后再建立1×1×2的超晶胞,得到尺寸为29.5141 Å×29.8199 Å×160 Å的石墨烯超胞模型。
第二步,在Materials Studio的Forcite 模块Task栏选择Geometryoptimization,More菜单的Algorithm栏选择Conjugate gradient,Forcefield栏选择COMPASS,Summation method选择Ewald,点击Run对石墨烯超胞模型进行几何优化,使石墨烯超胞模型达到平衡稳定状态;
第三步,先指定双酚F型缩水甘油醚和三亚乙基四胺两个单体的反应位点,即对反应原子进行重新命名;然后在AC模块中设置初始密度0.9g/cm3,构建每个单体有10个分子的无定型晶胞;最后运行xlink.pl交联脚本进行交联反应,得到环氧树脂单体。
第四步,先在AC模块中设置初始密度为0.9g/cm3、选择COMPASS力场构建石墨烯与环氧树脂的复合模型;然后选择Conjugate gradient算法对复合模型进行几何优化,随着计算步长的增加总的能量值趋于稳定时,得到收敛曲线,即得到相对稳定复合模型,其仿真模型示意图如图2。
第五步,在Materials Studio的Forcite 模块进行Anneal和Dynamics计算,对计算后的模型两端加载热量,形成热流得到不同位置处的温度;Dynamics计算完后选择自相关函数收集原子轨迹,并对收集的轨迹数据进行分析研究声子的匹配性。
第六步,根据动力学模拟得到的温度梯度、热流量、石墨烯填料热导率等参数,基于傅里叶定律计算公式由石墨烯与环氧树脂之间的温度差、热流量计算得到界面热阻,并结合上述有效介质理论模型计算热导率。
Claims (9)
1.石墨烯/环氧树脂复合热界面材料热导率的预测方法,其特征在于,包括以下步骤:
步骤1,采用材料工作站打开graphene.xsd文件,设置晶格参数,构建石墨烯超胞模型;
步骤2,选择优化算法对石墨烯超胞模型进行几何优化,使石墨烯超胞模型达到平衡稳定状态;
步骤3,采用材料工作站打开xlink.pl交联脚本对双酚F型缩水甘油醚和三亚乙基四胺进行交联反应,得到环氧树脂分子链;
步骤4,建立石墨烯与环氧树脂的复合模型,选择优化算法对复合模型进行几何优化,使复合模型达到平衡稳定状态;
步骤5,对优化后的石墨烯/环氧树脂复合模型进行动力学模拟;
步骤6,根据动力学模拟得到所需参数,根据参数基于理论计算得到石墨烯与环氧树脂之间的界面热阻,并结合有效介质理论模型计算石墨烯/环氧树脂复合热界面材料的整体热导率。
2.根据权利要求1所述的石墨烯/环氧树脂复合热界面材料热导率的预测方法,其特征在于,步骤1中,材料工作站采用Materials Studio软件建立不同尺寸、不同层数以及不同功能化的石墨烯超晶胞模型,不同功能化是指对石墨烯表面进行不同的改性处理。
3.根据权利要求1所述的石墨烯/环氧树脂复合热界面材料热导率的预测方法,其特征在于,步骤2中,选择共轭梯度算法对石墨烯超晶胞进行几何优化。
4.根据权利要求3所述的石墨烯/环氧树脂复合热界面材料热导率的预测方法,其特征在于,选择共轭梯度算法对石墨烯超晶胞进行几何优化步骤如下:在Materials Studio的Forcite 模块Task栏选择Geometry optimization,More菜单的Algorithm栏选择Conjugate gradient,Forcefield栏选择COMPASS,Summation method选择Ewald,点击Run进行优化计算,随着计算步长的增加总的能量值趋于稳定时,得到收敛曲线,即得到相对稳定石墨烯超晶胞模型。
5.根据权利要求1所述的石墨烯/环氧树脂复合热界面材料热导率的预测方法,其特征在于,步骤3中,采用Materials Studio软件打开xlink.pl交联脚本文件,定义反应位点,运行脚本文件进行交联模拟,得到环氧树脂分子链。
6.根据权利要求5所述的石墨烯/环氧树脂复合热界面材料热导率的预测方法,其特征在于,得到环氧树脂分子链的具体步骤为:指定双酚F型缩水甘油醚和三亚乙基四胺两个单体的反应位点,即对反应原子进行重新命名;在Materials Studio的AC模块设置初始密度0.9g/cm3,构建每个单体有10个分子的无定型晶胞;运行xlink.pl交联脚本进行交联反应。
7.根据权利要求1所述的石墨烯/环氧树脂复合热界面材料热导率的预测方法,其特征在于,步骤4中,采用Materials Studio软件的AC模块设置初始密度为0.9g/cm3、选择COMPASS力场构建石墨烯与环氧树脂的复合模型;选择共轭梯度算法对复合模型进行几何优化,随着计算步长的增加总的能量值趋于稳定时,得到收敛曲线,即得到相对稳定复合模型。
8.根据权利要求1所述的石墨烯/环氧树脂复合热界面材料热导率的预测方法,其特征在于,步骤5中,对稳定的石墨烯/环氧树脂复合模型进行动力学模拟,具体步骤为:在Materials Studio的Forcite 模块进行Anneal和Dynamics计算,对计算后的模型两端加载热量,形成热流得到不同位置处的温度;Dynamics计算完后选择自相关函数收集原子轨迹,并对收集的轨迹数据进行分析研究声子的匹配性。
9.根据权利要求1所述的石墨烯/环氧树脂复合热界面材料热导率的预测方法,其特征在于,步骤6中,基于傅里叶定律计算得到石墨烯与环氧树脂之间的界面热阻,结合Maxwell-Garnett有效介质理论模型计算整体热导率,有效介质理论模型计算公式如下:
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其中,和分别是环氧树脂基体材料和石墨烯的热导率;和分别是石墨烯的体积分数和纵横比;和分别是石墨烯填料的直径和厚度,为界面热阻。
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