CN107946457B - 一种电致电阻转变功能器件的处理方法及一种超大磁电阻器件 - Google Patents
一种电致电阻转变功能器件的处理方法及一种超大磁电阻器件 Download PDFInfo
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Abstract
本发明提供了一种电致电阻转变功能器件的处理方法,该器件有三明治结构,选用底电极与顶电极为磁性导电材料,通过电场作用控制该器件形成纳米导电丝,器件呈低阻态,在该状态下,对该器件施加磁场并通过调控磁场大小获得器件电阻突变,得到超大电阻,在磁电多功能器件,如磁电信息存储和信息处理以及磁电神经网络模拟等领域中具有良好的应用前景。
Description
技术领域
本发明涉及磁电信息存储和信息处理技术领域,特别是涉及一种电致电阻转变功能器件的处理方法以及利用该方法得到的一种超大磁电阻器件。
背景技术
磁电阻效应能够被用作磁电多功能器件,包括逻辑和存储。为了进一步提高其性能,关键的挑战就是在简单、垂直的纳米尺寸器件上,获得超大的室温磁电阻。
目前研究表明一种简单的“底电极/介质层/顶电极”三明治结构器件,当其中介质层具有电致电阻转变性质时能够作为电致电阻转变功能器件,即在底电极与顶电极之间调控施加电压可以使该器件电阻在高低阻值切换。研究表明,在该结构器件中,大多数在正向电压作用下材料内部通过离子迁移和电化学过程形成连通底电极和顶电极的纳米导电通道,本文中将该纳米导电通道称为“纳米导电丝”,由于该纳米导电丝的形成器件电阻由高阻态跳变到低阻态,在反向电压作用下该纳米导电丝将断开,器件电阻从低阻态返回高阻态。
发明内容
本发明是基于对上述具有三明治结构的电致电阻转变功能器件的研究,发现当底电极与顶电极选用磁性导电材料,在电场作用下器件中纳米导电丝形成,器件处于低阻态,然后撤去底电极与顶电极之间的施加电压器件仍然保持低阻态时,对该器件施加磁场,通过调控磁场大小,器件电阻变化如下:
(1)磁场从初始值增大,在某一磁场临界值,器件电阻突然大大增加,获得超大电阻,呈超高阻态,该超大电阻可以达到低阻态时对应电阻的10-100倍;
(2)继续增大磁场,该超大电阻基本保持不变;
(3)然后,减小磁场,即磁场向初始值返回,得到在另一磁场临界值,器件电阻突然大大减少,恢复低阻态。
即,当纳米导电丝形成,器件处于低阻态时,对器件施加磁场,通过对磁场的调控,实现了电阻从低阻态向超高阻态的转变,获得了超大电阻效应。进一步地,当继续调控磁场,器件电阻从超高阻态返回低阻态,进而实现了器件电阻的还原,并且这种电阻从低阻态向超高阻态转变,然后返回至低阻态的过程具有稳定的可重复性。
综上所述,本发明所采用的技术方案为:一种电致电阻转变功能器件的处理方法,该器件具有“底电极/介质层/顶电极”的三明治结构,其中,底电极为磁性导电材料,顶电极为磁性导电材料,介质层具有电致电阻转变性质;
在底电极与顶电极之间施加正向电压时电极原子离化并进行迁移与还原反应,在介质层中形成磁性纳米导电丝,器件的电阻由高阻态跳变到低阻态;然后,在底电极与顶电极之间施加反向电压,该磁性纳米导电丝断开,器件的电阻从低阻态返回高阻态;
其特征是:当纳米导电丝形成,器件处于低阻态时,撤去底电极与顶电极之间的施加电压,对器件施加磁场,磁场从初始值逐渐增加,在某一磁场临界,器件电阻突变,获得超大电阻,器件呈超高阻态。
作为优选,继续增大磁场,该超大电阻基本保持不变;作为进一步优选,然后减小磁场,即磁场向初始值返回,在另一磁场临界值,器件电阻突变,恢复低阻态。
所述磁场方向不限,作为优选,磁场方向平行或垂直器件表面。
作为一种实现方式,底电极与顶电极之间施加正向电压与反向电压的具体电处理过程如下:
(1)施加正向电压
将所述的三明治结构器件的顶电极接地,底电极施加正电压,或者底电极接地,顶电极施加正电压,限制电流值为预设电流值,并且0<预设电流值<器件的最大耐受电流值,逐渐增大电压,当电压值大于或者等于某一电压值时,电流值发生突变,达到预设电流值;
此过程使底电极磁性离子或顶电极磁性离子迁移到介质层中并发生氧化还原反应形成磁性纳米导电丝,器件处于低阻态;
(2)施加反向电压
将所述的三明治结构器件的顶电极接地,底电极施加负电压,或者底电极接地,顶电极施加负电压,在器件的最大耐受电流值范围之内不限制电流,逐渐增大负电压,当电压值大于或者等于某一电压值时,电流值突然减小,磁性纳米导电丝断开,器件处于高阻态。
作为优选,重复上述过程(1),磁性纳米导电丝重新形成,器件再次处于低阻态,然后重复上述过程(2),磁性纳米导电丝断开,器件重新返回高阻态。即,器件在电压作用下,其电阻可以在高低阻态可逆切换。
作为一种实现方式,对该器件施加的磁场包括正向磁场与反向磁场,具体磁场施加过程如下:
(a)施加正向磁场扫描,磁场从初始值逐渐增大至第一预设值,然后从第一预设值逐渐减小至初始值
在此过程中,器件电阻在第一临界值突然大大增加,器件呈超高阻态,继续增大磁场至第一预设值,器件电阻不变,器件保持超高阻态;当磁场从第一预设值返回时,在第二临界值器件电阻突然大大减小,器件恢复为低阻态,继续减小磁场到初始值,器件保持低阻态;
(b)施加反向磁场,磁场从初始值逐渐增大至第二预设值,然后从第二预设值逐渐减小至初始值
在此过程中,器件电阻在第三临界值突然大大增加,器件呈超高阻态,继续增大磁场至第二预设值,器件电阻不变,器件保持超高阻态;当磁场从第二预设值返回时,在第四临界值器件电阻突然大大减小,器件恢复为低阻态,继续减小磁场到初始值,器件保持低阻态。
所述的磁性导电材料构成,包括但不限于Ni、Co、Fe、Gd中的一种或两种。
所述的底电极为薄膜状态,电极的厚度保证其导电且具有室温铁磁性。
所述的顶电极为薄膜状态,电极的厚度保证其导电且具有室温铁磁性。
所述的介质层具有电致电阻转变性质,其材料不限,包括半导体或绝缘体,例如HfO2、Ta2O5、ZrO2、ZnO、TiO2、SiO2、Al2O3等中的一种。作为优选,所述的半导体或绝缘体为薄膜状态,且厚度保证其不漏电即可。
作为优选,所述的超大磁电阻器件还包括衬底和保护层,所述底电极位于衬底上,保护层位于顶电极上。所述衬底不限,可为刚性衬底、柔性衬底或柔性透明衬底。所述保护层为惰性导电薄膜,包括但不限于Pt、Au、W等中的一种,其厚度保证顶电极不被氧化即可。
所述的三明治结构器件的制备方法不限,可以通过物理沉积法等制备。
本发明采用具有电致电阻转变功能的结构器件,选用底电极与顶电极为磁性导电材料,通过电场作用控制该器件形成纳米导电丝,器件呈低阻态,在该状态下,对该器件施加磁场并通过调控磁场大小获得器件电阻突变,得到超大电阻,与现有技术相比,具有如下有益效果:
(1)器件结构简单,处理方法简便易控制;
(2)选择在器件中纳米导电丝形成,器件呈低阻态时对器件施加磁场,通过对磁场的调控,获得电阻大幅度增加,得到超大电阻,该超大电阻可以达到低阻态时对应电阻的10-100倍,甚至100倍以上,实现了超大磁电阻效应,并且,该超大磁电阻效应具有保持性与可重复性,因此在磁电多功能器件,如磁电信息存储和信息处理以及磁电神经网络模拟等领域中具有良好的应用前景。例如,利用本发明的处理方法可获得一种超大磁电阻器件,可作为逻辑功能单元或者存储功能单元而应用。
附图说明
图1是本发明实施例1中的器件电致电阻转变曲线;
图2是本发明实施例1中的器件在起始态对应的磁电阻曲线;
图3是本发明实施例1中的器件在不同的电致电阻态下的磁电阻曲线;
图4是本发明实例1中的器件形成磁性纳米导电丝后的磁电阻循环测试结果图;
图5是本发明实例1中的器件形成磁性纳米导电丝后获得的超大磁电阻经过13小时后的测试结果;
图6是本发明实例1中的器件在不同的预设电流(0.01A、0.05A、0.1A)下的磁电阻曲线。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步详细描述,需要指出的是,以下所述实施例旨在便于对本发明的理解,而对其不起任何限定作用。
实施例1:
本实施例中,器件结构如图1所示,依次包括衬底、底电极、介质层、顶电极以及保护层。底电极位于衬底上,介质层位于底电极与顶电极之间,保护层位于顶电极上。
本实施例中,衬底采用镀铂Si片;底电极和顶电极均采用室温铁磁性金属Ni,其厚度分别为50nm,介质层采用二氧化铪薄膜,其厚度为10nm;保护层采用惰性金属Au薄膜,其厚度选为2nm。
本实施例中,采用镀膜的方法制备该器件,包括如下步骤:
(1)将镀铂Si片分别用丙酮、乙醇、去离子水超声清洗10分钟,取出后用氮气吹干;
(2)将镀铂Si片放入磁控溅射真空腔体中,依次进行如下沉积:
(2-1)在气压为1Pa的氩气气氛中,Ar流量为50sccm,以Ni为靶材,直流沉积一层厚度为50nm的Ni薄膜作为底电极,直流溅射功率为20W;
(2-2)在氩氧比为4:1,气压为1Pa的气氛中,以二氧化铪为靶材,用射频溅射的方法在底电极表面沉积一层厚度为10nm的二氧化铪薄膜,溅射功率为60W;
(2-3)在气压为1Pa的氩气气氛中,Ar流量为50sccm,以Ni为靶材,在氧化铪薄膜表面直流沉积一层直径为100um,厚度为50nm的Ni薄膜作为顶电极;
(2-4)在气压为1Pa的氩气气氛中,以Au为靶材,在顶电极上直流溅射沉积一层厚度为2nm的金薄膜作为保护层。
使用Keithley 4200半导体参数测量仪,安捷伦34420A纳伏表以及Keithley 237电压源对该器件进行如下处理过程对该器件进行如下电处理:
(1)起始态
如图1所示,起始态时,器件未加电形成磁性纳米导电丝,器件处于高阻态。
(2)施加正向电压形成磁性纳米导电丝
使用Keithley 4200半导体参数测量仪将器件进行Forming操作,即给器件顶电极Ni施加正电压,预设电流为0.01A,逐渐增大电压,如图1所示,当电压到达2.8V时,器件电流突然增大到预设电流,此时器件电阻约7欧姆,处于低阻态,即磁性纳米导电丝形成。
然后,撤去顶电极Ni施加的正电压,器件保持低阻态。
(3)施加反向电压使磁性纳米导电丝断开
使用Keithley 4200半导体参数测量仪将器件进行Reset操作,即给器件顶电极Ni施加负电压,随着电压的增大,如图1所示,当电压到达-1.2V时,器件的电流突然减小,此时器件处于高阻态,磁性纳米导电丝断开;
然后,撤去顶电极Ni施加的负电压,器件保持高阻态,
重复上述步骤(2)将器件进行Set操作,磁性纳米导电丝重新形成,器件再次处于低阻态,然后重复上述过程(3),磁性纳米导电丝断开,器件重新返回高阻态。
即,器件具有电致电阻转变功能,在电压作用下,其电阻可以在高低阻态可逆切换。
利用Keithley4200半导体参数测量仪,Lakeshore EMCRX-HF低温探针台,安捷伦34420A纳伏表以及Keithley 237电压源对该器件进行如下处理过程:
(1)起始态
如图1所示,起始态时,器件未加电形成磁性纳米导电丝,器件处于高阻态。
此时,对器件进行磁场正向扫描及负向扫描,测试器件在起始态时的电阻变化,具体为:利用配有磁场的低温探针台给器件提供扫描磁场,使用电压源给器件施加恒定的较小读电流(1nA),通过测量磁场扫描过程中纳伏表电压的变换间接测量电阻随磁场扫描的变化。
磁场扫描方式为:扫描磁场的方向平行于器件膜面,磁场扫描的变化顺序为:0→5000Oe→0→-5000Oe→0。
测试结果如图2所示,发现电阻随磁场的扫描基本不发生变化,说明器件在起始态没有磁电阻。
(2)施加正向电压形成磁性纳米导电丝
使用Keithley 4200半导体参数测量仪将器件进行Forming操作,即给器件顶电极Ni施加正电压,预设电流为0.01A,逐渐增大电压,如图1所示,当电压到达2.8V时,器件电流突然增大到预设电流,此时器件电阻约7欧姆,处于低阻态,即磁性纳米导电丝形成。
然后,撤去顶电极Ni施加的正电压,器件保持低阻态,对器件进行正向扫描及负向扫描,测量器件在该低阻态下的磁电阻,具体如下:
使用电压源给器件施加恒定的较小读电流1uA,通过测量磁场扫描过程中纳伏表电压的变化间接测量电阻随磁场扫描的变化,磁场扫描方式与步骤(1)中的磁场扫描方式相同,测试结果如下:
(a)正向磁场扫描,即磁场扫描的顺序为0→5000Oe→0时,结果如图3所示,发现当磁场从0扫描到3680Oe,器件电阻突然增大到约700欧姆,器件呈超高阻态,继续增大磁场至5000Oe,器件电阻不变;当磁场从5000Oe返回到2490Oe时,器件电阻从700欧姆突然减小到7欧姆,器件呈低阻态,继续减小磁场到0,电阻不变;
(b)负向磁场扫描,即磁场扫描的顺序为0→-5000Oe→0时,结果与正向磁场扫描时的结果对称,即,当磁场从0扫描到-3680Oe,器件电阻突然增大到约700欧姆,器件呈超高阻态,继续增大磁场至-5000Oe,器件电阻不变;当磁场从-5000Oe返回到-2490Oe时,器件电阻从700欧姆突然减小到7欧姆,器件呈低阻态,继续减小磁场到0,电阻不变;
即,当器件介质层中形成磁性纳米导电丝后,在磁场作用下器件具有超大的磁电阻,可作为一种超大磁电阻器件。
(3)施加反向电压使磁性纳米导电丝断开
使用Keithley 4200半导体参数测量仪将器件进行Reset操作,即给器件顶电极Ni施加负电压,随着电压的增大,如图3所示,当电压到达-1.2V时,器件的电流突然减小,此时器件处于高阻态,磁性纳米导电丝断开;
然后,撤去顶电极Ni施加的负电压,器件保持高阻态,对器件进行正向扫描及负向扫描,测量器件在该高阻态下的磁电阻,具体如下:
使用电压源给器件施加恒定的较小读电流1uA,通过测量磁场扫描过程中纳伏表电压的变化间接测量电阻随磁场扫描的变化,磁场扫描方式与步骤(1)中的磁场扫描方式相同。
测试结果如图3所示,发现随着磁场的扫描电阻变化非常小,处于高阻态。
(4)施加正向电压再次形成磁性纳米导电丝
使用Keithley 4200半导体参数测量仪将器件进行Set操作,即给器件顶电极施加正电压,逐渐增大电压,当电压到达3V时,器件电流突然增大到预设电流值0.01A,器件再次处于低阻态,磁性纳米导电丝再次被形成。
然后,撤去顶电极Ni施加的正电压,器件保持低阻态,再次对器件进行正向扫描及负向扫描,测量器件在该低阻态下的磁电阻,具体过程与步骤(2)中的磁场扫描过程相同,发现测试结果与步骤(2)中磁场扫描后的测试结果完全相同,当磁性纳米导电丝形成后通过磁场调控再次产生超大的室温磁电阻。
接着,重复测量器件在该低阻态下的磁电阻,即,重复步骤(2)中磁场扫描过程12次,结果如图4所示,显示多次重复测试结果相同,均产生超大的室温磁电阻,说明当磁性纳米导电丝形成后通过磁场调控产生超大室温磁电阻具有较好的抗疲劳特性,即获得的超大磁电阻效应具有可重复性。之后,将该器件静置13个小时,然后再次重复步骤(2)中磁场扫描过程,器件的磁电阻如图5所示,依然能够保持器件的磁电阻变化,说明磁场调控产生超大室温磁电阻具有较好的保持性,即获得的超大磁电阻效应非常可靠。
另外,在上述步骤(2)中,预设电流为0.01A,如图6所示,当改变预设电流为0.05A时,转变磁场为4424Oe;当改变预设电流为0.1A时,转变场为4891Oe。即,改变预设电流能够调控磁性纳米导电丝的尺寸,同时磁电阻也被调控,当预设电流越大,磁性纳米导电丝越粗,磁电阻转变磁场越大,
实施例2:
本实施例中,器件结构与实施例1中的结构基本相同,所不同的是底电极和顶电极采用铁磁性金属材料Co代替实施例1中的Ni薄膜。
本实施例中,器件的制备方法与实施例1中的制备方法基本相同,所不同是在步骤(2)和(4)中分别利用磁控溅射沉积Co底电极和Co顶电极。
使用Keithley 4200半导体参数测量仪,安捷伦34420A纳伏表以及Keithley 237电压源对该器件进行类似实施例1的电处理,得到器件具有电致电阻转变功能,在电压作用下,其电阻可以在高低阻态可逆切换。
使用Keithley 4200半导体参数测量仪,Lakeshore EMCRX-HF低温探针台,安捷伦34420A纳伏表以及Keithley 237电压源对器件进行类似实施例1的处理,得到当器件介质层中形成磁性纳米导电丝后,在磁场作用下器件具有超大的磁电阻,可作为一种超大磁电阻器件,可进行信息存储、磁逻辑运算、磁传感以及人工神经网络模拟等。
以上所述的实施例对本发明的技术方案进行了详细说明,应理解的是以上所述仅为本发明的具体实施例,并不用于限制本发明,凡在本发明的原则范围内所做的任何修改、补充或类似方式替代等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (8)
1.一种电致电阻转变功能器件的处理方法,该器件具有“底电极/介质层/顶电极”的三明治结构,其中,底电极为磁性导电材料,顶电极为磁性导电材料;
在底电极与顶电极之间施加正向电压时电极原子离化并进行迁移与还原反应,在介质层中形成物理连通底电极和顶电极的磁性纳米导电丝,器件的电阻由高阻态跳变到低阻态;然后,在底电极与顶电极之间施加反向电压,该磁性纳米导电丝断开,器件的电阻从低阻态返回高阻态;
其特征是:当纳米导电丝形成,器件处于低阻态时,撤去底电极与顶电极之间的施加电压,对器件施加磁场,磁场从初始值逐渐增加,在某一临界磁场,器件电阻突变,获得超大电阻,器件呈超高阻态;从临界磁场值继续增大磁场,该超大电阻基本保持不变;将磁场向初始值返回,在另一磁场临界值,器件电阻突变,恢复低阻态;
所述超大电阻是低阻态时对应电阻的10-100倍。
2.如权利要求1所述的电致电阻转变功能器件的处理方法,其特征是:磁场方向平行或垂直器件表面。
3.如权利要求1或2所述的电致电阻转变功能器件的处理方法,其特征是:所述的磁性导电材料包括Ni、Co、Fe、Gd中的一种或两种。
4.如权利要求1或2所述的电致电阻转变功能器件的处理方法,其特征是:底电极与顶电极之间施加正向电压与反向电压的具体电处理过程如下:
(1)施加正向电压
将所述器件的顶电极接地,底电极施加正电压,或者底电极接地,顶电极施加正电压,限制电流值为预设电流值,并且0<预设电流值<器件的最大耐受电流值,逐渐增大电压,当电压值大于或者等于某一电压值时,电流值发生突变,达到预设电流值;
此过程使底电极磁性离子或顶电极磁性离子迁移到介质层中并发生氧化还原反应形成磁性纳米导电丝,器件处于低阻态;
(2)施加反向电压
将所述器件的顶电极接地,底电极施加负电压,或者底电极接地,顶电极施加负电压,在器件的最大耐受电流值范围之内不限制电流,逐渐增大负电压,当电压值大于或者等于某一电压值时,电流值突然减小,磁性纳米导电丝断开,器件处于高阻态。
5.如权利要求4所述的电致电阻转变功能器件的处理方法,其特征是:重复上述过程(1),磁性纳米导电丝重新形成,器件再次处于低阻态,然后重复上述过程(2),磁性纳米导电丝断开,器件重新返回高阻态。
6.如权利要求1或2所述的电致电阻转变功能器件的处理方法,其特征是:对该器件施加的磁场包括正向磁场与反向磁场,磁场施加过程如下:
(a)施加正向磁场,磁场从初始值逐渐增大至第一预设值,然后从第一预设值逐渐减小至初始值
在此过程中,器件电阻在第一临界值突然大大增加,器件呈超高阻态,继续增大磁场至第一预设值,器件电阻不变,器件保持超高阻态;当磁场从第一预设值返回时,在第二临界值器件电阻突然大大减小,器件恢复为低阻态,继续减小磁场到初始值,器件保持低阻态;
(b)施加反向磁场,磁场从初始值逐渐增大至第二预设值,然后从第二预设值逐渐减小至初始值
在此过程中,器件电阻在第三临界值突然大大增加,器件呈超高阻态,继续增大磁场至第二预设值,器件电阻不变,器件保持超高阻态;当磁场从第二预设值返回时,在第四临界值器件电阻突然大大减小,器件恢复为低阻态,继续减小磁场到初始值,器件保持低阻态。
7.一种超大磁电阻器件,是利用权利要求1或2所述的处理方法处理后得到的器件。
8.如权利要求7所述的超大磁电阻器件作为逻辑功能单元或者存储功能单元的应用。
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Non-Patent Citations (1)
Title |
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Anisotropic Magnetoresistance of Nanoconductive Filament in Co/HfO2/Pt Resistive Switching Memory;Leilei Li, et al.;《Nanoscale Research Letters》;20170322;第12卷(第210期);page 1-6 * |
Also Published As
Publication number | Publication date |
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CN107946457A (zh) | 2018-04-20 |
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