CN107871803A - 一种氮化物半导体发光二极管及其制作方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种氮化物半导体发光二极管及其制作方法，包括：N型氮化物半导体，多量子阱，P型氮化物半导体，所述多量子阱由阱层和垒层构成的周期性结构，阱层采用相分离控制方法生长，包括相分离层生长方法和非相分离层生长方法，阱层由至少一相分离层和一非相分离层组成，相分离层形成激子限域深势阱和三维量子限制多量子态的量子点，抑制载流子被非辐射复合中心俘获，并给非相分离层施加量子效应和提供空穴与电子注入，非相分离层则提供电子和空穴辐射复合的势阱，控制发光波长。
Description
技术领域
本发明涉及半导体光电器件领域，特别是一种具有相分离层和非相分离层组成量子阱的氮化物半导体发光二极管及其制作方法。
背景技术
现今，氮化物半导体发光二极管（LED），因其较高的发光效率、使用寿命长、波长连续可调、节能环保等优点，已广泛应用于室内白光照明、手机背光照明、电视背光照明、显示照明、路灯、景观灯等领域。采用量子阱结构的氮化物发光二极管通过量子限制作用，可提升有源区的电子和空穴波函数的交叠几率和复合效率。InGaN材料容易产生包括团聚、有序和分离，形成两个或多个In组分不同的InGaN相，从而产生相分离，传统的氮化物半导体发光二极管的量子阱的阱层的InGaN有的存在局部相分离，有的不存在相分离，或者相分离与非相分离状态杂乱无章地混合，使量子阱的阱层的量子效应的效果受限，甚至会降低发光效率。申请号为200510064802.X的中国专利，提出使用In1-x-yGaxAlyN的阻挡层、In1-x GaxN的势阱活性层和In1-x-yGaxAlyN的第二导电型镀层的结构，通过控制构成组分的摩尔分数来使势阱和势垒间的晶格常数接近，减少失配应力引起晶格缺陷，从而抑制In1-xGaxN势阱内的相分离至最小；该专利主要利用组分、晶格匹配和应力抑制的方法来调节相分离，目的是减少晶格失配应力来降低相分离，效果为相分离最小。因此，本发明通过控制InGaN材料的生长条件，形成有序的InGaN相分离层和非相分离层，提升氮化物半导体发光二极管的量子效率。申请号为200580049629.4的中国专利，提出一种金属有机化学气相沉积（MOCVD）制备白光发光二极管，通过单重或多重InxGa1-xN/InyGa1-yN量子阱（QW）内覆盖氮化铟InN量子点和富铟的InGaN量子点而产生覆盖所有可见光谱的宽带发射光，可调整In释放参数，相当于制作铟组分连续且范围大的InGaN阱层，使阱层的带隙具有红、绿、蓝等波段，从而使量子阱发射不同波长400nm~750nm的光混合为白光出射，该专利的目的为在制作铟组分不同的阱层，作用为在同一个阱层发射不同波长的光而形成白光。
为了解决相分离和非相分离控制问题，有必要提出一种新的氮化物半导体发光二极管及其制作方法，利用相分离效应提升量子效率和发光效率。
发明内容
为了利用相分离和非相分离的特性提升氮化物半导体发光二极管的发光效率，本发明一种的氮化物半导体发光二极管及其制作方法，依次衬底， N型氮化物半导体，多量子阱，P型氮化物半导体，所述多量子阱由阱层和垒层构成的周期性结构，其特征在于：阱层采用相分离控制方法生长，阱层由至少一相分离层和一非相分离层组成，相分离层和非相分离层在空间上沿c轴有序分开，保证二者之间存在尖锐的界面，相分离层形成激子限域深势阱和三维量子限制多量子态的量子点，抑制载流子被非辐射复合中心俘获，非相分离层则提供电子和空穴辐射复合的势阱，控制发光波长；利用相分离层和非相分离层的耦合作用，并给非相分离层施加量子效应和提供空穴与电子注入，提升非相分离层的量子限制和辐射复合几率，提升发光二极管的发光效率。本发明提出新的相分离控制方法，控制系统的自由能与组分的微分相∂G/∂x，控制In组分在混溶隙的范围，控制生长厚度与临界厚度的关系，控制生长温度与临界温度的关系，控制表面的粗糙度，从而可调控相分离的驱动力与衬底应力的关系，进而调控量子阱的相分离，制作具有相分离层和非相分离层构成的量子阱的阱层。
根据本发明的第一方面：一种氮化物半导体发光二极管，包括：N型氮化物半导体，多量子阱，P型氮化物半导体，所述多量子阱由阱层和垒层构成的周期性结构，其特征在于：阱层采用相分离控制方法生长，阱层由至少一相分离层和一非相分离层组成，相分离层形成激子限域深势阱和三维量子限制多量子态的量子点，抑制载流子被非辐射复合中心俘获，非相分离层则提供电子和空穴辐射复合的势阱，控制发光波长。
进一步地，所述阱层内的相分离层必须满足∂G/∂x < 0，形成亚稳态分解效应，从而形成InxGa1-xN相分离层，形成激子限域深势阱和三维量子限制多量子态的量子点，其中G为自由能，x为InxGa1-xN的In组分。
进一步地，所述阱层内的非相分离层必须满足∂G/∂x>0，In原子具备足够的弛豫和生长的能量，使InyGa1-yN的In原子分布均匀，InyGa1-yN的In组分不发生相分离，形成量子阱的势阱，其中G为自由能，x为InxGa1-xN的In组分。
进一步地，所述非相分离层的InyGa1-yN的In组分为恒定值，In组分均匀分布，其中0≤y≤1；所述相分离层内的InxGa1-xN的In组分呈相分离状态，其中0≤x≤1，相分离层的组成包括In团簇、In量子点、InN量子点和InzGa1-zN组分波动层，其中InzGa1-zN组分波动层的In波动范围：y-10%≤z≤y+10%；相分离层的组成形式包括团聚、有序和分离。
进一步地，所述相分离层的InxGa1-xN的In组分在混溶隙内，厚度大于临界厚度，生长温度T1低于临界温度T0，使相分离的驱动力大于衬底应力，从而产生相分离。
进一步地，所述非相分离层的InxGa1-xN的In组分在混溶隙外，厚度小于临界厚度，生长温度T2高于临界温度T0，使相分离驱动力小于衬底应力，In原子被均匀束缚在晶格上，In组分均匀分布，In组分保持恒定值，不产生波动。
进一步地，所述的临界厚度hc满足以下条件：
，
其中，x为相分离层的InxGa1-xN的In组分，为泊松比，b是滑移间距（Burgers矢量级），a（x）为In x Ga1-x N弛豫后体材料的晶格常数，可根据Vegard法则确定，f 是In x Ga1-x N与GaN的晶格失配度。
根据本发明的第二方面：一种氮化物半导体发光二极管的制作方法，包括：在衬底上依次外延生长N型氮化物半导体、多量子阱、P型氮化物半导体，其特征在于：所述多量子阱的阱层采用相分离控制方法生长，控制多量子阱的阱层至少具有一相分离层和一非相分离层。
进一步地，所述相分离控制方法包括相分离层生长方法和非相分离层生长方法组成。
进一步地，所述相分离层的生长方法必须满足：1）∂G/∂x > 0，形成亚稳态分解效应，其中G为自由能，x为InxGa1-xN的In组分；2）相分离层的InxGa1-xN的In组分在混溶隙内，厚度大于临界厚度，生长温度T1低于临界温度T0，使相分离的驱动力大于衬底应力，从而产生相分离。
进一步地，所述非相分离层的生长方法必须满足：1）∂G/∂x < 0，In原子具备足够的弛豫和生长的能量，使InyGa1-yN的In原子分布均匀，其中G为自由能，x为InxGa1-xN的In组分；2）非相分离层的InxGa1-xN的In组分在混溶隙外，厚度小于临界厚度，生长温度T2高于临界温度T0，使相分离驱动力小于衬底应力，In原子被均匀束缚在晶格上，In组分均匀分布，In组分保持恒定值，不产生波动。
进一步地，所述相分离层的生长方法包括控制生长气氛、III族有机源、生长温度T1至临界温度T0以下，使表面的粗糙度R1变大，即T1＜T0，该层为温度渐变生长，生长温度变化范围为T1±100℃，其中20Å≤R1≤100Å，从而使Ga原子束缚在生长位置，而In原子不受束缚。
进一步地，所述非相分离层的生长方法包括控制生长气氛、III族有机源、生长温度T2至临界温度T0以上，即T1＞T0，生长温度为相对恒温生长，温度变化范围为T1±10℃，使表面的粗糙度R2变小，其中0Å≤R2≤20Å，从而使In原子束缚在晶格位置，且In原子均匀分布。
附图说明
图1为传统氮化物半导体发光二极管的结构示意图。
图2为量子阱的阱层中间具有1个相分离层，两侧具有2个非相离层的氮化物半导体发光二极管的结构示意图。
图3为量子阱的阱层具有1个相分离层，1个非相离层的氮化物半导体发光二极管的结构示意图。
图4为量子阱的阱层中间具有2个相分离层，两侧具有3个非相离层的氮化物半导体发光二极管的结构示意图。
图5为量子阱的阱层两侧具有2个相分离层，中间具有1个非相离层的氮化物半导体发光二极管的结构示意图。
图6为量子阱的阱层中间具有1个相分离层，中间具有2个非相离层的氮化物半导体发光二极管的结构示意图，所述相分离层为非连续的无固定形状。
图7为量子阱的阱层中间具有1个相分离层，中间具有2个非相离层的氮化物半导体发光二极管的结构示意图，所述相分离层在非相分离层中的位置分布为随机任意分布，形态为非连续的无固定形状。
图示说明：100：衬底；101：N型氮化物半导体，102：多量子阱，102a：阱层，102b：垒层，102c：相分离层，102d：非相离层，103：P型氮化物半导体。
具体实施方式
实施例1
传统的氮化物半导体发光二极管一般由衬底100，N型氮化物半导体101，多量子阱102，P型氮化物半导体103组成，如图1所示，传统的氮化物半导体发光二极管的量子阱有的存在局部相分离，有的不存在相分离，或者相分离与非相分离状态杂乱无章地混合，不仅使量子阱的阱层的量子效应的效果受限，甚至会降低发光效率。
为了利用相分离和非相分离的特性提升氮化物半导体发光二极管的发光效率，本发明一种的氮化物半导体发光二极管，依次衬底100，N型氮化物半导体101，多量子阱102，P型氮化物半导体103，所述多量子阱由阱层102a和垒层102b构成的周期性结构，其特征在于：阱层102a采用相分离控制方法生长，阱层102a由至少一相分离层102c和一非相分离层102d组成，相分离层102c和非相分离层102d在空间上沿c轴有序分开，保证二者之间存在尖锐的界面，相分离层102c形成激子限域深势阱和三维量子限制多量子态的量子点，抑制载流子被非辐射复合中心俘获，非相分离层102d则提供电子和空穴辐射复合的势阱，控制发光波长；利用相分离层102c和非相分离层102d的耦合作用，利用相分离层102c的量子效应提升非相分离层102d的电子和空穴注入，并提升其量子限制和辐射复合几率，提升发光二极管的发光效率。
一种氮化物半导体发光二极管，如图2所示，依次包括衬底100，N型氮化物半导体101，多量子阱102，P型氮化物半导体103，所述多量子阱102由阱层102a和垒层102b构成的周期性结构，阱层102a采用相分离控制方法生长，阱层102a由至少一相分离层102c和一非相分离层102d组成，如图2所示，量子阱102的阱层102a由中间的1个相分离层102c和两侧的2个非相分离层102d组成，相分离层102c形成激子限域深势阱和三维量子限制多量子态的量子点，抑制载流子被非辐射复合中心俘获，非相分离层102d则提供电子和空穴辐射复合的势阱，控制发光波长。
所述阱层102a内的相分离层102c必须满足∂G/∂x < 0，形成亚稳态分解效应，从而形成InxGa1-xN相分离层，其中G为自由能，x为InxGa1-xN的In组分。
所述阱层102a内的非相分离层102d必须满足∂G/∂x > 0，In原子具备足够的弛豫和生长的能量，使InyGa1-yN的In原子分布均匀，InyGa1-yN的In组分不发生相分离，其中G为自由能，x为InxGa1-xN的In组分。
所述非相分离层102d的InyGa1-yN的In组分为恒定值，In组分均匀分布，其中0≤y≤1；所述相分离层102c内的InxGa1-xN的In组分呈相分离状态，其中0≤x≤1，相分离层102c的组成包括In团簇、In量子点、InN量子点和InzGa1-zN组分波动层，其中InzGa1-zN组分波动层的In波动范围：y-10%≤z≤y+10%；相分离层的组成形式包括团聚、有序和分离。
所述相分离层102c的InxGa1-xN的In组分在混溶隙内，厚度大于临界厚度，生长温度低于临界温度，使相分离的驱动力大于衬底应力，从而产生相分离。
所述非相分离层102d的InxGa1-xN的In组分在混溶隙外，厚度小于临界厚度，生长温度高于临界温度，使相分离驱动力小于衬底应力，In原子被均匀束缚在晶格上，In组分均匀分布，In组分保持恒定值，不产生波动。
进一步地，所述的临界厚度hc满足以下条件：
，
其中，x为相分离层的InxGa1-xN的In组分，为泊松比，b是滑移间距（Burgers矢量级），a（x）为In x Ga1-x N弛豫后体材料的晶格常数，可根据Vegard法则确定，f 是In x Ga1-x N与GaN的晶格失配度。
一种氮化物半导体发光二极管的制作方法，使用MOCVD或MBE外延设备，在衬底100上依次外延生长N型氮化物半导体101、多量子阱102、P型氮化物半导体103，所述多量子阱102的阱层102a采用相分离控制方法生长，控制多量子阱102的阱层102a至少具有一相分离层102c和一非相分离层102d。
所述相分离控制方法包括相分离层生长方法和非相分离层生长方法组成。
所述相分离层的生长方法必须满足：1）∂G/∂x > 0，形成亚稳态分解效应，其中G为自由能，x为InxGa1-xN的In组分；2）相分离层的InxGa1-xN的In组分在混溶隙内，厚度大于临界厚度，生长温度T1低于临界温度T0，使相分离的驱动力大于衬底应力，从而产生相分离。
所述非相分离层的生长方法必须满足：1）∂G/∂x < 0，In原子具备足够的弛豫和生长的能量，使InyGa1-yN的In原子分布均匀，其中G为自由能，x为InxGa1-xN的In组分；2）非相分离层的InxGa1-xN的In组分在混溶隙外，厚度小于临界厚度，生长温度T2高于临界温度T0，使相分离驱动力小于衬底应力，In原子被均匀束缚在晶格上，In组分均匀分布，In组分保持恒定值，不产生波动。
所述相分离层的生长方法包括控制生长气氛、III族有机源、生长温度T1至临界温度T0以下，使表面的粗糙度R1变大，即T1＜T0，该层为温度渐变生长，生长温度变化范围为T1±100℃，其中20Å≤R1≤100Å，从而使Ga原子束缚在生长位置，而In原子不受束缚。
所述非相分离层的生长方法包括控制生长气氛、III族有机源、生长温度T2至临界温度T0以上，即T1＞T0，生长温度为相对恒温生长，温度变化范围为T1±10℃，使表面的粗糙度R2变小，其中0Å≤R2≤20Å，从而使In原子束缚在晶格位置，且In原子均匀分布。
实施例2
如图3所示，与实施例1的区别为量子阱102的阱层由1个相分离层102c和1个非相分离层102d组成。
实施例3
如图4所示，与实施例1的区别为量子阱102的阱层由中间2个相分离层102c和两侧3个非相分离层102d组成。
实施例4
如图5所示，与实施例1的区别为量子阱102的阱层由两侧2个相分离层102c和中间1个非相分离层102d组成。
实施例5
如图6所示，量子阱102的阱层由1个相分离层102c和1个非相分离层102d组成，与实施例1的区别为所述相分离层为非连续的无固定形状，该相分离层呈现不固定形状地分布于非相分离层之中，形态为任意形状。
实施例6
如图7所示，量子阱102的阱层由1个相分离层102c和1个非相分离层102d组成，与实施例1的区别为该相分离层为非连续形状，在非相分离层中的分布亦为任意随机分布，形态为不固定规则形状。
以上实施方式仅用于说明本发明，而并非用于限定本发明，本领域的技术人员，在不脱离本发明的精神和范围的情况下，可以对本发明做出各种修饰和变动，因此所有等同的技术方案也属于本发明的范畴，本发明的专利保护范围应视权利要求书范围限定。
Claims (15)
1.一种氮化物半导体发光二极管，包括：N型氮化物半导体，多量子阱，P型氮化物半导体，其特征在于：所述多量子阱由阱层和垒层构成的周期性结构，阱层由至少一相分离层和一非相分离层组成。
2.根据权利要求1所述的一种氮化物半导体发光二极管，其特征在于：所述相分离层和非相分离层在空间上沿c轴有序分开，保证二者之间存在尖锐的界面，所述相分离层不参与辐射复合，该层形成激子限域深势阱和三维量子限制多量子态的量子点，抑制载流子被非辐射复合中心俘获，并给非相分离层施加量子效应和提供空穴与电子注入；所述非相分离层提供电子和空穴辐射复合的势阱，控制发光波长。
3.根据权利要求1所述一种氮化物半导体发光二极管，其特征在于：所述阱层内的相分离层必须满足，形成亚稳态分解效应，从而形成InxGa1-xN相分离层，形成激子限域深势阱和三维量子限制多量子态的量子点，其中G为自由能，x为InxGa1-xN的In组分。
4.根据权利要求1所述一种氮化物半导体发光二极管，其特征在于：所述阱层内的非相分离层必须满足，In原子具备足够的弛豫和生长的能量，使InyGa1-yN的In原子分布均匀，InyGa1-yN的In组分不发生相分离，形成量子阱的势阱，其中G为自由能，x为InxGa1-xN的In组分。
5.根据权利要求3或4所述的一种氮化物半导体发光二极管，其特征在于：所述非相分离层的InyGa1-yN的In组分为恒定值，In组分均匀分布，其中0≤y≤1；所述相分离层内的InxGa1-xN的In组分呈相分离状态，其中0≤x≤1，相分离层的组成包括In团簇、In量子点、InN量子点和InzGa1-zN组分波动层，其中InzGa1-zN组分波动层的In波动范围：y-10%≤z≤y+10%；相分离层的组成形式包括团聚、有序和分离。
6.根据权利要求1所述的一种氮化物半导体发光二极管，其特征在于：所述相分离层的InxGa1-xN的In组分在混溶隙内，厚度大于临界厚度，生长温度T1低于临界温度T0，使相分离的驱动力大于衬底应力，从而产生相分离。
7.根据权利要求1所述的一种氮化物半导体发光二极管，其特征在于：所述非相分离层的InxGa1-xN的In组分在混溶隙外，厚度小于临界厚度，生长温度T2高于临界温度T0，使相分离驱动力小于衬底应力，In原子被均匀束缚在晶格上，In组分均匀分布，In组分保持恒定值，不产生波动。
8.根据权利要求6或7所述的一种氮化物半导体发光二极管，其特征在于：所述的临界厚度hc满足以下条件： ，
其中，x为相分离层的InxGa1-xN的In组分，为泊松比，b是滑移间距（Burgers矢量级），a（x）为In x Ga1-x N弛豫后体材料的晶格常数，可根据Vegard法则确定，f 是In x Ga1-x N与GaN的晶格失配度。
9.根据权利要求6或7所述的一种氮化物半导体发光二极管，其特征在于：所述的非相分离层的提供电子和空穴辐射复合的势阱，控制相分离程度至最低，发光波长的FWHM降低至15 nm以下。
10.一种氮化物半导体发光二极管的制作方法，包括：在衬底上依次外延生长N型氮化物半导体、多量子阱、P型氮化物半导体，其特征在于：所述多量子阱的阱层采用相分离控制方法生长，控制多量子阱的阱层至少具有一相分离层和一非相分离层。
11.根据权利要求10所述的一种氮化物半导体发光二极管的制作方法，其特征在于：所述相分离控制方法包括相分离层生长方法和非相分离层生长方法组成。
12.根据权利要求11所述的一种氮化物半导体发光二极管的制作方法，其特征在于：所述相分离层的生长方法必须满足：1），形成亚稳态分解效应，其中G为自由能，x为InxGa1-xN的In组分；2）相分离层的InxGa1-xN的In组分在混溶隙内，厚度大于临界厚度，生长温度T1低于临界温度T0，使相分离的驱动力大于衬底应力，从而产生相分离。
13.根据权利要求12所述的一种氮化物半导体发光二极管的制作方法，其特征在于：所述非相分离层的生长方法必须满足：1），In原子具备足够的弛豫和生长的能量，使InyGa1-yN的In原子分布均匀，其中G为自由能，x为InxGa1-xN的In组分；2）非相分离层的InxGa1-xN的In组分在混溶隙外，厚度小于临界厚度，生长温度T2高于临界温度T0，使相分离驱动力小于衬底应力，In原子被均匀束缚在晶格上，In组分均匀分布，In组分保持恒定值，不产生波动。
14.根据权利要求12所述的一种氮化物半导体发光二极管的制作方法，其特征在于：所述相分离层的生长方法包括控制生长气氛、III族有机源、生长温度T1至临界温度T0以下，即T1＜T0，该层为温度渐变生长，生长温度变化范围为T1±100℃，使表面的粗糙度R1变大，其中20Å≤R1≤100Å，从而使Ga原子束缚在生长位置，而In原子不受束缚。
15.根据权利要求13所述的一种氮化物半导体发光二极管的制作方法，其特征在于：所述非相分离层的生长方法包括控制生长气氛、III族有机源、生长温度T2至临界温度T0以上，即T1＞T0，生长温度为相对恒温生长，温度变化范围为T1±10℃，使表面的粗糙度R2变小，其中0Å≤R2≤20Å，从而使In原子束缚在晶格位置，且In原子均匀分布。
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