CN107760379A - 流化床和熔融床组合式煤催化气化反应装置及其方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种流化床和熔融床组合式催化气化装置及其方法,解决了现有技术中存在的碳转化率和气化强度低、甲烷产率偏低以及气化炉运行稳定性和可靠性差的问题。本发明由上方流化床气化段和下方熔融床气化段组成,其特征在于两个气化段采用喉口相连接,流化床气化段下部设有原料进口和用于通入循环合成气的气体分布器,熔融床气化段内上部设有回料进口,侧面设有气化剂喷嘴。主要包括以下步骤:含碳原料、循环合成气和高温混合气体在流化床气化段内进行热解、气化和甲烷化反应,未反应完全的半焦分离出来并进入熔融床气化段进行燃烧气化反应的技术方案,较好地解决了上述问题,可应用于煤制合成气领域。

Description

流化床和熔融床组合式煤催化气化反应装置及其方法
技术领域
本发明涉及一种煤催化气化反应装置及方法,更具体地,本发明设计一种流化床和熔融床相组合的催化气化反应装置及方法,属于煤催化气化领域。
背景技术
富煤、贫油、少气是我国的能源结构特征,随着我国经济的快速发展以及城镇化步伐的加快,对天然气的需求日益增加。我国自身的天然气产量以无法达到天然气的需求量,供需矛盾日益突出,供应缺口唯有依赖进口得以弥补,极大程度上影响了我国的能源安全。鉴于我国是一个煤炭大国,煤炭产量丰富,将煤转化成天然气,是煤炭清洁高效利用的重要途径,因其能量转化率高,适合我国国情,有效缓解了天然气的供需矛盾,成为当前煤化工领域的研究热点之一。
现阶段常用的煤制天然气技术是先将煤转换成合成气(CO+H2),再进行甲烷化得到SNG的方法,需要经历以下几个步骤:气化、变换冷却、净化、甲烷合成等,即两步法煤制天然气的过程。该方法反应能耗大、热损失较多,需要多个反应装置因而导致工艺也较为复杂。然而,一步法煤制天然气技术是以煤为原料,在催化剂的作用下直接合成甲烷,通过在同一反应内进行催化气化、催化变换和催化甲烷化反应得到富含甲烷的合成气,该技术具有较高的经济性和可行性,因而成为煤制天然气领域的重要研究方向。
美国专利US4077778提出了一种煤一步法制甲烷的工艺,采用碱金属碳酸盐或碱金属氢氧化物为催化剂,通过过热蒸汽控制炉内反应温度在700℃左右,并与煤粉在催化剂的作用下进行反应,直接得到富甲烷气体。该工艺需要将过热蒸汽加热至850℃左右,能耗较高,煤颗粒的停留时间较长,碳转化率较低,在没有外供热的条件下难以维持反应温度,并且该技术尚处于研发阶段。
新奥集团的专利CN201010279560.7提出了一种多层流化床催化气化制富甲烷气体的工艺,将气化炉分为合成气产生段、煤甲烷化段和合成气甲烷化段。使燃烧、气化、甲烷化反应和热解反应分段进行,实现了自供热反应。然而气化炉内需要设置多层布风板和溢流通道,炉内结构复杂,气化效率和甲烷产率偏低,并且流化床底部氧气的通入容易使灰渣熔融团聚,形成大块的熔渣,堵塞气化炉的出口和气体分布器,从而影响装置的运行稳定性。
熔融床气化技术是一种较为新颖的气化技术,是将煤粉和气化剂高速喷入一温度较高且高度稳定的熔池内进行气化反应,具有煤种适应性广,气化强度高、良好的污染物控制和较低的气化剂需求量的特点。因而,可以考虑将高效的熔融床气化炉和流化床气化炉相结合应用于催化气化领域,研究一种气化强度高,气化反应速率快,工艺简单,运行稳定的新型一步法煤催化气化制甲烷的技术。
发明内容
本发明主要解决的技术问题之一是现有技术中碳转化率和气化强度低、甲烷产率偏低以及气化炉运行稳定性和可靠性差的问题,本发明提出了一种流化床和熔融床相组合的催化气化装置,该装置由流化床气化段和熔融床气化段组成,流化床气化段内通入循环合成气和高温混合气体,进行热解、气化和甲烷化反应。将流化床气化段中的细灰半焦颗粒,循环至熔融床气化段中进行燃烧气化反应,实现了物料平衡,提高了气化强度、碳转化率和冷煤气效率,并且该装置运行稳定,易于放大。
本发明所要解决的技术问题二是提供一种与解决技术问题之一相对应的气化反应方法。
为解决上述技术问题之一,本发明采用的技术方案如下:一种熔融床和流化床相组合的催化气化反应装置,包括原料进口、流化床气化段、气体分布器、喉口、熔融床气化段、冷却夹套、气化剂喷嘴、下渣口、旋风分离器、灰斗、回料直管、回料装置、回料进口和分离装置组成。其特征在于原料进口与流化床气化段相连通,气体分布器位于流化床气化段底部,熔融床气化段周边至少设有一层气化剂喷嘴,熔融床气化段底部与下渣口相连通,熔融床气化段通过喉口与流化床气化段底部相连通,旋风分离器与流化床气化段出口相连通,旋风分离器出口与分离装置相连通,旋风分离器底部设有灰斗和回料直管,回料直管底部与回料装置相连通,回料进口与熔融床气化段相连通。
所述的原料进口的位置低于流化床气化段密相区高度的1/2,原料进口角度与水平轴线呈0~75°的夹角。
所述的流化床气化段分为密相段和稀相段,稀相段的内径大于或等于密相段的内径,为密相段内径的1.0~5.0倍。
所述的气体分布器位于流化床气化段底部,与水平轴线呈小于或等于60°的夹角,气体分布器锥面上设有气孔,气孔沿圆周均匀布置,设有5~50圈气孔,开孔率1~5%。
所述的喉口用于连接流化床气化段和熔融床气化段,其内径小于流化床密相段的内径,为密相段内径的0.1~0.5倍。
所述的熔融床气化炉本体外部设有冷却夹套,熔融床气化段侧面设有1~3层气化剂喷嘴,每层2~4个,喷嘴为等间距布置;
所述的技术方案中气化剂喷嘴优选设置3层,每层等间距设置4个喷嘴,不同层的喷嘴之间相错(15°~45°)。
所述的气化剂喷嘴的位置低于熔融床气化段高度的1/2,设置的方向由外向内,并且向熔融床气化段底部倾斜,倾斜角的范围为10~60°。
所述的熔融床气化段底部设有下渣口,下渣口的内径为熔融床气化段的0.1~0.6倍。
所述的旋风分离器底部与灰斗相连接,灰斗的内径为旋风分离器筒体内径的0.5~0.8倍。
所述的回料装置底部通有返料气,用于疏松和流化旋风分离器分离下来的飞灰。
所述的回料进口的位置高于熔融床气化段高度的1/2,回料进口的角度与水平轴线呈15~75°的夹角。
为解决上述问题之二,本发明采用的技术方案如下:一种流化床和熔融床相组合的气化反应方法,其特征在于,包括以下步骤:负载催化剂的含碳原料通过原料进口进入流化床气化段内,流化床气化段底部的气体分布器中通入循环合成气,在流化床气化段内进行热解、气化和甲烷化反应,产生的合成气中夹带了未反应完全的半焦,进入旋风分离器中在离心力的作用下,半焦颗粒被分离下来,进入回料直管,收集于回料装置中,回料装置中的半焦颗粒在底部流化风的作用下从回料进口送入熔融床气化段内,与高温熔融的灰渣和催化剂的混合物接触,进行高温熔融气化反应。气化剂由熔融床侧面的气化剂喷嘴喷入,反应产生的高温混合气体由喉口向上进入流化床气化段内与循环合成气混合并参与反应,为流化床内的气化反应补充了热量和气化剂;从旋风分离器出来的气体产物经过分离装置将合成气中的焦油分离出来,分离装置出口的合成气中将一部分合成气循环通入流化床气化段底部的气体分布器中。
所述的原料进口中的含碳原料包括:煤、石油焦、生物质或者其混合物。
所述的催化剂包括碱金属、碱土金属、过渡金属或者其混合物优选的技术方案为催化剂包括碳酸钾、碳酸钠、氢氧化钾、氢氧化钠、氢氧化钙、硝酸铁或者硝酸钼中的至少一种;
上述技术方案中优选的技术方案为催化剂为碳酸钾和硝酸铁的复合型催化剂。
上述的技术方案中优选的技术方案为催化剂为碳酸钾和硝酸铁,他们的重量比为(7~9):(3~1)。
上述的技术方案中优选的技术方案为催化剂为氢氧化钾和硝酸钼,他们的重量比为(7~9):(3~1)。
上述的技术方案中优选的技术方案为催化剂碳为酸钾、氢氧化钙和硝酸铁,他们的重量比为(5~7):(2~1):(2~1)。
所述的催化剂以浸渍法、干混法或离子交换法的方式负载在原煤上;所述的催化剂的负载量占原煤质量的0.1~50%。
所述的气化剂喷嘴通入的气化剂包括空气、氧气、富氧空气、水蒸气、二氧化碳或者其混合物。
所述的回料装置底部的返料风包括氮气、氩气、水蒸气、二氧化碳或者其混合物。
所述的熔融床气化段流化床气化段操作温度300~800℃,熔融床气化段的操作温度600~1200℃,熔融床气化段中的氧碳比控制范围0.5~0.9mol/mol,,水碳比控制范围0.5~2mol/mol,操作压力范围3~6.5MPa。
所述的流化床气化段内密相区线速度控制范围1~10m/s,稀相区线速度控制范围0.1~1m/s,气相停留时间范围10~100s。
所述的气体分布器中通入循环合成气,循环合成气的流量占出口合成气总流量的10~50%。所述的气体分布器中通入循环合成气,优选的技术方案为循环合成气的流量占出口合成气总流量的20~40%。
使用本发明的设备所采用的工艺过程简述:
通过给料机将负载催化剂的含碳原料经原料进口进入流化床气化段内,从底部的气体分布器喷入的循环合成气和来自下方喉口的高温送入到流化床气化段内。含碳原料、循环合成气和高温混合气体在流化床气化段内混合,进行催化热解、气化和甲烷化反应,操作温度范围300~800℃,生成CH4、CO、H2、CO2等气体。流化床气化段上部的稀相区,线速度控制在0.1~1m/s的范围内,减少了煤颗粒的跑漏,延长了颗粒在炉内的停留时间。流化床气化段出口合成气中夹带的未反应完全的半焦颗粒进入旋风分离器中,在离心力的作用下,半焦颗粒被分离下来并落入回料直管并收集于回料装置中。回料装置中的半焦颗粒在底部返料风的作用下,经回料进口通入熔融床气化段内进行燃烧气化反应。熔融床气化段周边设有气化剂喷嘴,由外向内倾斜,倾斜角范围10~60°,气化剂喷嘴喷入含氧气体和水蒸气,在气化剂喷嘴的喷射区域形成强烈的燃烧和气化反应,该区域的温度较高,操作温度达到600~1200℃,使整个渣层呈熔融状态,并持续为整个熔融床气化段提供热量。熔融床气化段外部的壁面采用冷却夹套进行保护。反应产生的大量高温混合气体,主要为H2、CO、H2O、CO2等气体由喉口向上进入流化床气化段,为流化床气化段内的气化反应补充了热量和气化剂。反应产生的熔融态的灰渣通过底部的下渣口排出,分离装置出口的合成气将被送到后续的洗涤冷却室中,经脱硫脱氮得到净化处理后的富含甲烷的合成气。
本发明的优点简述:
1)采用流化床气化段和熔融床气化段相组合的催化气化装置,将流化床气化炉中未完全反应的半焦在高温熔融床气化炉中进行燃烧气化反应,而高温熔融床气化炉产生的高温混合气体直接通入流化床气化炉中,为流化床气化段内的气化反应补充了热量和气化剂,实现了热流和物流的耦合。
2)熔融床气化段中含有大量的催化剂,有效降低了灰熔点,从而在一定程度上降低了操作温度和能耗,并且熔融床热质传递效果好,停留时间较长,兼具了供热、蓄热和催化气化的功能,使碳转化较为完全,提高了气化强度和气化效率。
3)流化床气化段底部的气体分布器中仅通入循环合成气有效促进了流化床气化段内的热解和甲烷化反应过程,同时由于无氧气存在,防止了流化床气化段内存在局部高温,而导致的灰渣团聚结块,从而解决了气化炉顺利排渣的难题。
采用本发明的技术方案通过流化床和熔融床的耦合,流化床气化段内进行热解、气化和甲烷化反应,其未反应完全的飞灰半焦颗粒进入熔融床气化段内进行燃烧气化反应。可使气化装置出口碳转化率达到95%,出口合成气中甲烷含量20%,同时具有碳转化率高、气化强度大、能量利用率高、结构简单紧凑、装置运行稳定可靠的特点,较大程度上降低了设备投资,降低了生产成本,具有良好的应用前景。
附图说明
图1为流化床和熔融床相组合的气化反应装置的流程示意图:
图1中,1为原料进口;2为流化床气化段;3为气体分布器;4为喉口;5为熔融床气化段;6为冷却夹套;7为气化剂喷嘴;8为下渣口;9为旋风分离器;10为灰斗;11为回料直管;12为回料装置;13为回料进口;14为分离装置;A为负载催化剂的含碳原料;B为返料气;C为焦油;D为合成气;E为循环合成气;F为灰渣。
负载催化剂的含碳原料A自原料进口1进入流化床气化段2中,与来自气体分布器4的循环合成气E混合,进行热解、气化和甲烷化反应,流化床气化段2上方出口的合成气中含有未反应完全的半焦颗粒,进入旋风分离器9中,在离心力的作用下,半焦颗粒被分离出来经灰斗10和回料直管11落入回料装置12中,合成气由旋风分离器9顶部出口流出,进入分离装置14将合成气中焦油C分离出来,分离装置14出口的合成气中一部分作为循环合成气从气体分布器3通入流化床气化段2内,其余部分合成气D进入后续的合成气净化装置。被分离下来的半焦在回料装置12底部返料气B的作用下,通过回料进口13进入熔融床气化段5内进行燃烧气化反应。熔融床气化段5侧面装有多个气化剂喷嘴7,气化剂喷嘴7设置的方向由外向内并向下倾斜。为保证熔融床气化段5处于高温段,气化剂喷嘴7中通入含氧气体和水蒸气,与返料半焦中的碳进行剧烈的燃烧气化反应,形成熔渣。熔融床气化段5外部的壁面采用冷却夹套6保护,反应后产生的燃尽的灰渣F从下熔融床气化段5底部的下渣口8排出。反应产生的高温混合气体向上通过喉口4进入流化床气化段2,为流化床气化段2内的气化反应提供了显热和气化剂。
下面通过实施例对本发明作进一步的阐述,但不仅限于本实施例。
具体实施方式
【实施例1】
一种流化床和熔融床组合式催化气化装置,流化床密相段内径0.2m,高度5m,稀相段内径0.3m,高度6m,气体分布器的倾斜面与水平面的夹角为30°,气体分布器锥面上设有气孔,气孔沿圆周均匀布置10圈,开孔率2%。喉口内径0.1m,下部熔融床气化段内径0.8m,高度2m,周边等间距布置一层两个气化剂喷嘴,气化剂喷嘴由外向内并向下倾斜,倾斜角度15°,下渣口内径0.3m。
实验选用内蒙褐煤与10%的碳酸钾催化剂混合,从原料进口加入流化床气化段内,气体分布器中通入循环合成气,循环合成气的气量占气化装置出口合成气总量的20%,煤粉流化床气化段内进行热解、气化和甲烷化反应,流化床气化段操作温度600℃,操作压力3.5MPa,生成富含甲烷的合成气,出口合成气中CH4浓度21%,甲烷产率0.63Nm3/kg。合成气中未反应完全的半焦通过循环回料装置收集并循环送入熔融床气化段,进行燃烧气化反应。熔融床气化段气化喷嘴中通入纯氧和水蒸气,氧碳比控制在0.6mol/mol,与煤灰中的碳进行燃烧气化反应,产生大量的热并使煤灰和催化剂的混合物处于熔融状态,熔融床气化段的操作温度为1100℃,产生的高温混合气体向上进入流化床气化段,为流化床内的气化反应提供了显热和气化剂,气化装置出口的碳转化率达到98%。
【实施例2】
一种流化床和熔融床组合式催化气化装置,流化床密相段内径0.2m,高度5m,稀相段内径0.3m,高度6m,气体分布器的倾斜面与水平面的夹角为30°,气体分布器锥面上设有气孔,气孔沿圆周均匀布置10圈,开孔率2%。喉口内径0.1m,下部熔融床气化段内径0.8m,高度2m,周边等间距布置一层四个气化剂喷嘴,气化剂喷嘴由外向内并向下倾斜,倾斜角度15°,下渣口内径0.3m。
实验选用内蒙褐煤与10%的碳酸钾催化剂混合,从原料进口加入流化床气化段内,气体分布器中通入循环合成气,循环合成气的气量占气化装置出口合成气总量的20%,煤粉流化床气化段内进行热解、气化和甲烷化反应,流化床气化段操作温度600℃,操作压力3.5MPa,生成富含甲烷的合成气,出口合成气中CH4浓度25%,甲烷产率0.65Nm3/kg。合成气中未反应完全的半焦通过循环回料装置收集并循环送入熔融床气化段,进行燃烧气化反应。熔融床气化段气化喷嘴中通入纯氧和水蒸气,氧碳比控制在0.6mol/mol,与煤灰中的碳进行燃烧气化反应,产生大量的热并使煤灰和催化剂的混合物处于熔融状态,熔融床气化段的操作温度为1150℃,产生的高温混合气体向上进入流化床气化段,为流化床内的气化反应提供了显热和气化剂,气化装置出口的碳转化率达到99%。
【实施例3】
一种流化床和熔融床组合式催化气化装置,流化床密相段内径0.2m,高度5m,稀相段内径0.3m,高度6m,气体分布器的倾斜面与水平面的夹角为30°,气体分布器锥面上设有气孔,气孔沿圆周均匀布置10圈,开孔率2%。喉口内径0.1m,下部熔融床气化段内径0.8m,高度2m,周边等间距布置一层两个气化剂喷嘴,气化剂喷嘴由外向内并向下倾斜,倾斜角度15°,下渣口内径0.3m。
实验选用内蒙褐煤,将其破碎制1mm以下得到粉煤并与10%的硝酸铁催化剂混合,从原料进口加入流化床气化段内,气体分布器中通入循环合成气,循环合成气的气量占气化装置出口合成气总量的20%,煤粉流化床气化段内进行热解、气化和甲烷化反应,流化床气化段操作温度620℃,操作压力3.5MPa,生成富含甲烷的合成气,出口合成气中CH4浓度19%,甲烷产率0.5Nm3/kg。合成气中未反应完全的半焦通过循环回料装置收集并循环送入熔融床气化段,进行燃烧气化反应。熔融床气化段气化喷嘴中通入纯氧和水蒸气,氧碳比控制在0.6mol/mol,与煤灰中的碳进行燃烧气化反应,产生大量的热并使煤灰和催化剂的混合物处于熔融状态,熔融床气化段的操作温度为1100℃,产生的高温混合气体向上进入流化床气化段,为流化床内的气化反应提供了显热和气化剂,气化装置出口的碳转化率达到96%。
【实施例4】
一种流化床和熔融床组合式催化气化装置,流化床密相段内径0.2m,高度5m,稀相段内径0.3m,高度6m,气体分布器的倾斜面与水平面的夹角为30°,气体分布器锥面上设有气孔,气孔沿圆周均匀布置10圈,开孔率2%。喉口内径0.1m,下部熔融床气化段内径0.8m,高度2m,周边等间距布置一层两个气化剂喷嘴,气化剂喷嘴由外向内并向下倾斜,倾斜角度15°,下渣口内径0.3m。
实验选用内蒙褐煤与7%的碳酸钾+3%硝酸铁复合型催化剂混合,从原料进口加入流化床气化段内,气体分布器中通入循环合成气,循环合成气的气量占气化装置出口合成气总量的20%,煤粉流化床气化段内进行热解、气化和甲烷化反应,流化床气化段操作温度600℃,操作压力3.5MPa,生成富含甲烷的合成气,出口合成气中CH4浓度28%,甲烷产率0.72Nm3/kg。合成气中未反应完全的半焦通过循环回料装置收集并循环送入熔融床气化段,进行燃烧气化反应。熔融床气化段气化喷嘴中通入纯氧和水蒸气,氧碳比控制在0.6mol/mol,与煤灰中的碳进行燃烧气化反应,产生大量的热并使煤灰和催化剂的混合物处于熔融状态,熔融床气化段的操作温度为1100℃,产生的高温混合气体向上进入流化床气化段,为流化床内的气化反应提供了显热和气化剂,气化装置出口的碳转化率达到99%。
【实施例5】
一种流化床和熔融床组合式催化气化装置,流化床密相段内径0.2m,高度5m,稀相段内径0.3m,高度6m,气体分布器的倾斜面与水平面的夹角为30°,气体分布器锥面上设有气孔,气孔沿圆周均匀布置10圈,开孔率2%。喉口内径0.1m,下部熔融床气化段内径0.8m,高度2m,周边三层气化剂喷嘴,每层等间距布置四个,不同层的喷嘴之间相错45°,气化剂喷嘴由外向内并向下倾斜,倾斜角度15°,下渣口内径0.3m。
实验选用内蒙褐煤与10%的碳酸钾催化剂混合,从原料进口加入流化床气化段内,气体分布器中通入循环合成气,循环合成气的气量占气化装置出口合成气总量的20%,煤粉流化床气化段内进行热解、气化和甲烷化反应,流化床气化段操作温度600℃,操作压力3.5MPa,生成富含甲烷的合成气,出口合成气中CH4浓度26%,甲烷产率0.68Nm3/kg。合成气中未反应完全的半焦通过循环回料装置收集并循环送入熔融床气化段,进行燃烧气化反应。熔融床气化段气化喷嘴中通入纯氧和水蒸气,氧碳比控制在0.6mol/mol,与煤灰中的碳进行燃烧气化反应,产生大量的热并使煤灰和催化剂的混合物处于熔融状态,熔融床气化段的操作温度为1100℃,产生的高温混合气体向上进入流化床气化段,为流化床内的气化反应提供了显热和气化剂,气化装置出口的碳转化率达到100%。
【比较例1】
采用传统的两步法煤制甲烷工艺中煤气化反应装置,以鲁奇固定床气化炉为例,实验选用内蒙褐煤,操作压力3.5MPa,平均操作温度800℃。实验得到的出口气体组分中CO+H2含量55.4%,甲烷含量仅12%,甲烷产率0.2Nm3/kg,碳转化率90%。
【比较例2】
采用流化床煤气化反应装置,以KRW流化床气化炉为例,选用内蒙褐煤为实验原料,操作压力3.5MPa,平均操作温度900℃,实验得到的出口气体组分中CO+H2含量80%,甲烷含量仅为7%,甲烷产率0.25Nm3/kg,碳转化率90%。
【比较例3】
采用熔融床煤气化反应装置,以S-O公司研发的熔渣床气化炉为例,选用内蒙褐煤为实验原料,操作压力3.5MPa,平均操作温度1500℃,实验得到的出口气体组分中CO+H2含量86%,甲烷含量仅为2%,甲烷产率0.05Nm3/kg,碳转化率98%。
【比较例4】
采用新奥集团提出的多层流化床催化气化制富甲烷气体的工艺中的气化反应装置,实验选用内蒙褐煤,催化剂为10%的碳酸钾,操作压力3.5MPa,操作温度700℃。实验得到的出口气体组分中CO+H2含量64.2%,甲烷含量8.4%,甲烷产率0.15Nm3/kg,碳转化率50%。

Claims (10)

1.一种流化床和熔融床组合式煤催化气化反应装置,包括原料进口(1)、流化床气化段(2)、气体分布器(3)、喉口(4)、熔融床气化段(5)、冷却夹套(6)、气化剂喷嘴(7)、下渣口(8)、旋风分离器(9)、灰斗(10)、回料直管(11)、回料装置(12)、回料进口(13)和分离装置(14)组成;其特征在于原料进口(1)与流化床气化段(2)相连通,气体分布器(3)位于流化床气化段(2)底部,熔融床气化段(5)周边至少设有一层气化剂喷嘴(7),熔融床气化段(5)底部与下渣口(8)相连通,熔融床气化段(5)通过喉口(4)与流化床气化段(2)相连通,旋风分离器(9)与流化床气化段(2)相连通,旋风分离器(9)出口与分离装置(14)相连通,旋风分离器(9)底部设有灰斗(10)和回料直管(11),回料直管(11)底部与回料装置(12)相连通,回料进口(13)与熔融床气化段(5)相连通。
2.根据权利要求1所述的流化床和熔融床组合式煤催化气化反应装置,其特征在于所述的流化床气化段(2)分为密相段和稀相段,稀相段的内径大于或等于密相段的内径,为密相段内径的1.0~5.0倍。
3.根据权利要求1所述的流化床和熔融床组合式煤催化气化反应装置,其特征在于所述的气体分布器(3)位于流化床气化段(2)底部,与水平轴线呈小于或等于60°的夹角,气体分布器(3)锥面上设有气孔,气孔沿圆周均匀布置,设有5~50圈,开孔率1~5%。
4.根据权利要求1所述的流化床和熔融床组合式煤催化气化反应装置,其特征在于所述的喉口(4)用于连接流化床气化段(2)和熔融床气化段(5),其内径小于流化床密相段的内径,为密相段内径的0.1~0.5倍。
5.根据权利要求1所述的流化床和熔融床组合式煤催化气化反应装置,其特征在于所述的熔融床气化段(5)外部设有冷却夹套(6),熔融床气化段(5)侧面设有1~3层气化剂喷嘴(7),每层2~4个,等间距布置;所述的气化剂喷嘴(7)的位置低于熔融床气化段(5)高度的1/2,设置的方向由外向内,并且向熔融床气化段(5)底部倾斜,倾斜角的范围为10~60°。
6.根据权利要求1所述的流化床和熔融床组合式煤催化气化反应装置,其特征在于所述的回料进口(13)的位置高于熔融床气化段(5)高度的1/2,回料进口(13)的角度与水平轴线呈15~75°的夹角。
7.一种流化床和熔融床组合式煤催化气化反应方法,采用权利要求1~6所述的流化床和熔融床相组合的气化反应装置,其特征在于主要步骤为:负载催化剂的含碳原料通过原料进口(1)进入流化床气化段(2)内,流化床气化段(2)底部的气体分布器(3)中通入循环合成气,在流化床气化段(2)内进行热解、气化和甲烷化反应,产生的合成气中夹带了未反应完全的半焦,进入旋风分离器(9)中在离心力的作用下,半焦颗粒被分离下来,进入回料直管(11),收集于回料装置(12)中,回料装置(12)中的半焦颗粒在底部流化风的作用下从回料进口(13)送入熔融床气化段(5)内,与高温熔融的灰渣和催化剂的混合物接触,进行高温熔融气化反应;气化剂由熔融床气化段(5)侧面的气化剂喷嘴(7)喷入,反应产生的高温混合气体由喉口(4)向上进入流化床气化段(2)内与循环合成气混合并参与反应,为流化床气化段(2)内的气化反应补充了热量和气化剂;从旋风分离器(9)出来的气体产物经过分离装置(14)将合成气中的焦油分离出来,分离装置(14)出口的合成气中将一部分合成气循环通入流化床气化段(2)底部的气体分布器(3)中。
8.根据权利要求7所述的流化床和熔融床组合式煤催化气化反应方法,其特征在于所述的催化剂包括碱金属、碱土金属、过渡金属或者其混合物;所述的催化剂以浸渍法、干混法或离子交换法的方式负载在原煤上;所述的催化剂的负载量占原煤质量的0.1~50%。
9.根据权利要求7所述的流化床和熔融床组合式煤催化气化反应方法,其特征在于所述的流化床气化段(2)操作温度300~800℃,熔融床气化段(5)的操作温度600~1200℃,熔融床气化段(5)中的氧碳比控制范围0.5~0.9mol/mol,水碳比控制范围0.5~2mol/mol,操作压力范围3~6.5MPa。
10.根据权利要求7所述的流化床和熔融床组合式煤催化气化反应方法,其特征在于所述流化床气化段(2)内的密相区线速度控制范围1~10m/s,稀相区线速度控制范围0.1~1m/s,气相停留时间范围10~100s。
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