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一种植物‑微生物燃料电池装置及运行方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种植物‑微生物燃料电池装置，它包括箱体、大田植物(水稻)、布水板、污泥床、布水板上部及污泥床之间设置可以调节电极位置的电极固定装置，设置一对平行放置的生物电极，生物电极包括生物阳极和生物阴极。所述的生物阳极由若干个氮掺杂石墨烯单元电极串联形成，生物阴极为一块氮掺杂石墨烯修饰的泡沫镍电极，生物电极通过导线与外部电化学工作站连接形成回路；装置箱体上通过螺栓固定有检测探头用于监测箱体内电流电压、ORP、pH等指标；箱体外侧设有进水泵。本发明装置提高生物电化学装置产电的同时，更能提高电极对于六价铬的去除效果。可适用于大面积污染土壤的治理。并且设计合理、结构简单、产能高效。

Description

一种植物-微生物燃料电池装置及运行方法
技术领域
本发明属于土壤污染修复领域，具体涉及一种实现大田土壤Cr污染治理同步产电的装置及运行方法。
背景技术
我国已有2000万公顷耕地面积受重金属污染，其中以大田Cr污染问题尤为严重，据2014年《全国土壤污染状况调查公报》指出全国Cr污染物点位超标率达到1.1％，已经成为近年来最为引人关注的环境热点问题。
Cr是人体必需的微量元素，但过量Cr对人体危害严重。尤其是Cr6+。近年来随着工业化的发展，大田Cr6+超标污染事件频繁发生，严重威胁人体健康。如西安南郊Cr6+污染大田事件，致使农作物叶片发黄蜷缩，根须腐朽脱落，造成当地村民脱发牙疼，牲畜脱毛等症状。因此，对大田Cr6+污染修复治理已迫在眉睫。
加之在经济快速发展和能源需求量持续增长的现在，我国能源利用却存在着技术落后，利用率低下，结构不合理等问题。我国正面临着能源枯竭与污染加重的双重“阻击”。如何找到一种即能高效产能又可适用于大田Cr6+污染治理的方法是目前国内外研究热门。
微生物燃料电池(Microbial Fuel Cell，MFC)是一种利用微生物氧化有机物，从而将化学能直接转化成电能的装置，在降解污染的同时，还可以解决国际上研究热点的能源问题。然而目前的发明装置多为阴阳分室设计，阳极室与阴极室由膜分开，构型大小有限，这种双室设计只适用于实验室实验使用，不适用于大规模土壤工程修复。如公开号CN202339955U公布的一种新型的植物-微生物燃料电池装置，发明人发明的装置成双层圆柱体状，设有阳极室和阴极室，所述的生物阴极电极与阳极室，以及阳极室与空气阴极电极之间由质子交换膜分开，发明人的装置结构不适用于污染面积广的大田土壤的修复治理。
通过总结不难发现大田植物-微生物燃料电池(P-MFC)研究中多使用碳材料作为电极。如公开号CN101645515公布的一种微生物燃料电池及其制备方法和应用，发明人采用表面电沉积有聚吡咯和蒽醌-2，6-二磺酸钠的碳毡做阳极，阴极则由碳纳米管、聚四氟乙烯和伽马-碱性氧化铁组成，其存在能耗高、制作成本高、工艺复杂等问题。
本发明装置电极原料为天然鳞片石墨，其在自然界中资源分布广泛且成本便宜，采用本发明装置运行简单、产能高效，且适用于大面积污染土壤的治理。
在实际应用过程中发现，如能有效提高电极的电化学活性可更加有效的提高其降解污染物及产能效果。本发明装置的核心——氮掺杂石墨烯电极因其具有高比表面积和高密度局域电荷而能有效提高电极的电化学活性。
发明内容
本发明的目的在于克服上述技术中存在的不足，提供一种设计合理、结构简单、产能高效，并能运用到大田土壤污染治理的植物-微生物燃料电池装置及使用方法。
本发明采用的技术方案如下：
一种大田植物-微生物燃料电池装置，主要部件包括：植物-微生物燃料电池箱体、大田植物(水稻)、一对平行放置氮掺杂石墨烯修饰的生物电极、布水板、污泥床(大田底泥基质)、金属导线、水泵等。
植物-微生物燃料电池箱体自下而上分别为：布水板、污泥床(布水板上部及污泥床之间设置可以调节电极位置的电极固定装置)、一对平行放置的生物电极(生物电极通过导线封闭通道内的金属导线与外部电化学工作站(Electrochemical workstation，EW)连接形成回路)，一个进水泵(设置在箱体外侧且与装置底部进水管道相连，以保持水土饱水量设置进水流量)。
生物阳极包括：若干个阳极电极单元组合而成，所述的单个单元阳极电极为氮掺杂石墨烯修饰的泡沫镍电极，间隔一定距离放置，再通过耐腐蚀金属导线材料首尾连接，形成串联生物阳极，生物阴极为一块氮掺杂石墨烯修饰的泡沫镍电极，固定在土体表层与阳极部分平行放置，所述金属导线皆为导电钛线。
植物-微生物燃料电池装置箱体通过螺栓固定DC探头、ORP计探头、pH探头，通过导线分别与数据采集器(DC)、氧化还原电位检测仪(ORP)、pH检测仪连接，用于实时监测箱体内部电流电压变化、ORP、pH指标。
装置的电极间距、尺寸调节通过改变可拆卸电极固定装置规格及采用相应尺寸的生物电极实现。通过在箱体外侧设置不同高度的安装卡扣，调节电极面积以及高度。
单个单元阳极电极的数量、间距和面积大小可变，所述两电极板间间距和面积比可通过移动可拆卸电极固定装置外侧的卡扣发生变化。经过实验对大田植物(水稻)1-10平方米面积进行研究，经过反复实验确定当两电极板间间距20cm，面积比1:1时最优。
所述的核心电极制备方法，将H2SO4与HNO3以体积比1:2混合于圆底烧瓶中，在冰浴和磁力搅拌下加入天然鳞片石墨，缓慢加入KClO3，反应96h，用去离子水稀释，加入质量分数为5％的HCl浸泡6h，抽滤洗至中性，超声1h，加入NaOH絮凝，抽滤并用无水乙醇洗至中性后干燥，与尿素混合研磨，放入管式电炉，氩气氛围下热解。取出样品分散在水中并放入处理过的泡沫镍，放入水浴锅，控制反应温度为60℃，浸泡6h，取出泡沫镍晾干，由此制成氮掺杂石墨烯电极材料，即电极。
所述生物电极的报备方法，将上述制得的电极埋入取自常州市污水处理厂的厌氧污泥中，每天投加营养液，5天后电极表面会覆盖一层厚厚的生物膜，由此生物电极报备完成。
所述营养液含量与成分为CH3COONa、NH4Cl、NaCl、MgCl2·6H2O、CaCl2，Na2HPO4·12H2O、KH2PO4。
本发明的有益效果是：大田作物-微生物燃料电池采用混合接种的氮掺杂石墨烯修饰的生物电极，该反应器结构简单、产能高效，生物电极可有效促进污染物去除和电子传递，达到产电及环境修复功能的可靠运行。
附图说明
图1是本发明植物-微生物燃料电池装置的结构示意图；
图2是本发明装置与常规型微生物燃料电池运行60天Cr6+去除率对比图；
图3是本发明植物-微生物燃料电池系统电流变化图；
图4是本发明植物-微生物燃料电池系统电压变化图；
图1中：进水泵1、布水板2、污泥床3、可拆卸电极固定装置4、生物电极5、生物阳极6、生物阴极7、金属钛线8、电化学工作站9、DC探头10、ORP计探头11、pH探头12，数据采集器13、氧化还原电位检测仪14、pH检测仪15、大田植物16，箱体17
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明做进一步说明。
实施例1
图1所示一种新型植物-微生物燃料电池装置的结构示意图。该装置主要部件包括大田植物16，一套采用有机玻璃制成的方柱形箱体17，长宽高分别为1m、1m和0.5m，有效体积为0.4m3，箱体自下而上依次为布水板2、污泥床3、可拆卸电极固定装置4，在电极固定装置安装一对生物电极5，生物电极尺寸为10*10*0.1cm，由生物阳极6和生物阴极7组成，其中生物阳极6由若干个阳极单元电极通过耐腐蚀金属钛线8串联形成，生物电极通过钛线与外部电化学工作站9连接。生物电极安装处设置三个螺栓固件，分别固定DC探头10、ORP计探头11、pH探头12，通过导线分别与数据采集器13、氧化还原电位检测仪14、pH检测仪15连接，箱体外部底侧安装一个进水泵1，与装置底部进水管道相连，用来定期补充水量以及添加营养液。
上述植物-微生物燃料电池装置运行过程如下：生活污水通过进水泵1沿管道进入装置底部，通过布水板2与污泥床3(大田底泥基质，含Cr6+浓度400mg/kg干土)充分混合。生物阳极6和生物阴极7分别由可拆卸电极固定装置4安装在污泥床3的底部和表面。大田植物水稻16根部与阳极良好接触而避开与阴极接触种植，污水上升的过程中经过水稻并高出污泥床3表面1-2cm。阳极6和阴极7由金属钛线导线延出与外部电化学工作站8连接，生物电极安装处固定的DC探头10、ORP计探头11、pH探头12，分别通过钛线导线与数据采集器13、氧化还原电位检测仪14、pH检测仪15连接。为保持土壤微生物正常存活，每五天通过进水泵打入定量营养液。
所述污泥床(大田底泥基质)由取自常州市污水处理厂中的厌氧污泥与取自常州市武进区科教城周边水稻田表层土壤组成。通过实验室染毒操作模拟受400mg/kg Cr6+污染的大田土壤。
所述营养液含量与成分为0.82g CH3COONa，0.5g NH4Cl，0.1g NaCl，0.1g MgCl2·6H2O，0.015g CaCl2，13g Na2HPO4·12H2O，1.48g KH2PO4，加入1L去离子水，混合均匀。
将本发明装置与常规型微生物燃料电池于室温下运行近60天，每10天采集一次土样，每次随机取3个土壤样品混匀，使用原子吸收分光光度法测定运行中沉积物环境中Cr6+的去除效果，结果如表1所示。两种电池对于土壤中六价铬的去除效果被进一步分析，由图2可看出，常规型微生物燃料电池，经过60天，六价铬去除率只有46.79％，而氮掺杂石墨烯生物电极作用下的六价铬去除速率都显著增强，经过60天，去除率达到了88.85％。结果表明：相对于常规型微生物燃料电池的对照组，实施本发明所涉及的植物-微生物燃料电池可以显著促进沉积物中Cr6+污染物的去除。
表1本发明装置与常规型微生物燃料电池关于Cr6+去除数据
实施例2
运行上述植物-微生物燃料电池装置，接通DC探头与数据采集器路线，利用数据采集器测量电池的产电情况，每日取3次数值，连续纪录一周的数据，所取数据为电池的电流和电压。每日上午10时、中午15时、下午20时纪录数据，统计时长为10天，总计30个编号，具体见表2。
表2植物-微生物燃料电池系统的产电数据
从表2中可以看出本电池装置的产电能力稳序提高，最高电流达到0.458mA，电压达到562.4mV。
由实施例1～2可见，本发明的植物-微生物燃料电池在提高生物电化学装置产电的同时，更提高了电极对于六价铬的去除效果。

Claims (7)

1.一种大田植物-微生物燃料电池装置，其特征在于：包括植物-微生物燃料电池箱体、大田植物(水稻)、一对平行放置氮掺杂石墨烯修饰的生物电极、布水板、污泥床(大田底泥基质)、金属导线、水泵等。
所述电池装置结构自下而上分别为：布水板、污泥床、布水板上部及污泥床之间设置可以调节电极位置的电极固定装置，设置一对平行放置的生物电极，生物电极通过导线封闭通道内的金属导线与外部电化学工作站连接形成回路，箱体外侧设置一个进水泵，与装置底部进水管道相连，以保持水土饱水量设置进水流量。
2.根据权利要求1所述装置，其特征在于：所述的生物阳极包括若干个阳极电极单元组合而成，所述的单个单元阳极电极为氮掺杂石墨烯修饰的泡沫镍电极，间隔一定距离放置，再通过耐腐蚀金属导线材料首尾连接，形成一个串联生物阳极，生物阴极为一块氮掺杂石墨烯修饰的泡沫镍电极，固定在土体表层与阳极部分平行放置，使用的金属导线皆为导电钛线。
3.根据权利要求1所述装置，其特征在于：所述的植物-微生物燃料电池箱体通过螺栓固定DC探头、ORP计探头、pH探头，通过导线分别与数据采集器、氧化还原电位检测仪、pH检测仪连接，用于实时监测箱体内部电流电压变化、ORP、pH指标。
4.根据权利要求1所述装置，其特征在于：装置的电极间距、尺寸调节可以通过改变可拆卸的电极固定装置规格及采用相应尺寸的生物电极实，通过在箱体外侧设置不同高度的安装卡扣，调节电极面积以及高度。
5.根据权利要求2所述的阳极电极单元的数量、间距和面积大小可变，所述两电极板间间距和面积比可通过移动可拆卸电极固定装置外侧的卡扣发生变化；经过实验对大田植物(水稻)1-10平方米面积进行研究，经过反复实验确定当两电极板间间距20cm，面积比1:1时最优。
6.根据权利要求2所述的阳极电极单元制备方法，将H2SO4与HNO3以体积比1:2混合于圆底烧瓶中，在冰浴和磁力搅拌下加入天然鳞片石墨，缓慢加入KClO3，反应96h，用去离子水稀释，加入质量分数为5％的HCl浸泡6h，抽滤洗至中性，超声1h，加入NaOH絮凝，抽滤并用无水乙醇洗至中性后干燥，与尿素混合研磨，放入管式电炉，氩气氛围下热解；取出样品分散在水中并放入处理过的泡沫镍，放入水浴锅，控制反应温度为60℃，浸泡6h，取出泡沫镍晾干，由此制成氮掺杂石墨烯电极材料，即电极。
7.根据权利要求1所述生物电极的报备方法，将制得的电极埋入取自常州市污水处理厂的厌氧污泥中，每天投加营养液，5天后电极表面会覆盖一层厚厚的生物膜，由此生物电极报备完成。
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