CN107400541A - 一种末级采用等温反应器的无循环甲烷化工艺及系统 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种末级采用等温反应器的无循环甲烷化工艺及系统。其中系统包括:沿原料气的流向依次设置且连接的配气甲烷化反应单元和补充甲烷化反应单元;补充甲烷化反应单元包括等温反应器,等温反应器为管壳式结构,等温反应器包括壳体及列管,列管内装填有甲烷化催化剂,补充甲烷化反应单元还包括在反应过程中持续对等温反应器的列管进行降温的降温单元。该工艺及系统,可以在反应过程中持续对等温反应器的列管进行降温,降低末级反应器的平衡温度,推动化学反应正向进行。降低了列管内甲烷化反应的平衡温度,提高了CO、CO2及H2的转化率,提高了合成天然气产品中CH4的含量及合成天然气的热值,使产品质量更稳定易控。
Description
技术领域
本发明涉及化工技术领域,具体而言,涉及一种末级采用等温反应器的无循环甲烷化工艺及系统。
背景技术
目前,甲烷化工艺,是指合成气中CO、CO2和H2在一定的温度、压力及催化剂的作用下,进行化学反应生成甲烷的过程。甲烷化反应是分子量显著减小的化学反应,同时也是一种强放热反应,在通常的合成气体组份下,每一个百分点的CO甲烷化可产生74℃的绝热温升,每一个百分点的CO2甲烷化可产生60℃的绝热温升。目前的甲烷化工艺,产品中CH4的含量低,合成天然气的热值低。
发明内容
本发明的目的之一在于提供一种末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统,以使产品质量更稳定易控。
本发明的另一目的在于提供一种末级采用等温反应器的无循环甲烷化工艺,以提高CO、CO2及H2的转化率。
为了解决上述技术问题中的至少一个,本发明提供了以下技术方案:
一种末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统,包括:沿原料气的流向依次设置且连接的配气甲烷化反应单元和补充甲烷化反应单元;补充甲烷化反应单元包括等温反应器,等温反应器为管壳式结构,等温反应器包括壳体及列管,列管内装填有甲烷化催化剂,补充甲烷化反应单元还包括在反应过程中持续对等温反应器的列管进行降温的降温单元。
进一步地,在本发明的可选实施例中,配气甲烷化反应单元包括2~4级串联的高温固定床绝热反应器。
进一步地,在本发明的可选实施例中,以富H2气和富CO气为原料生产合成天然气(SNG),其中富H2气一次性通入配气甲烷化反应单元第1级高温固定床绝热反应器的入口,富CO气则分别通入配气甲烷化反应单元各级高温固定床绝热反应器的入口。且富H2气和富CO气的总氢碳比符合甲烷合成反应的化学计量比。
进一步地,在本发明的可选实施例中,补充甲烷化反应单元还包括串联于高温固定床绝热反应器和等温反应器之间的中低温固定床绝热反应器组;中低温固定床绝热反应器组包括0~2级串联的中低温固定床绝热反应器。
进一步地,在本发明的可选实施例中,降温单元包括汽包,汽包具有锅炉水进水管道和蒸汽排出管道以及安装于蒸汽排出管道的压力控制阀,汽包通过第一锅炉水管道和第二锅炉水管道与等温反应器的壳程连通,以形成换热回路。
进一步地,在本发明的可选实施例中,第一锅炉水管道的一端与等温反应器的顶部连接且与壳程连通;第二锅炉水管道的一端与等温反应器的底部连接且与壳程连通。
进一步地,在本发明的可选实施例中,合成气管道连接于等温反应器的顶部并与列管连通,工艺气管道连接于等温反应器的底部并与列管连通。
进一步地,在本发明的可选实施例中,等温反应器的壳体内设置有多个列管,多个列管并排设置,等温反应器的顶部设置有合成气管道连通的气体分布器,等温反应器的底部设置有气体收集器。
进一步地,在本发明的可选实施例中,壳体内靠近等温反应器的顶部设置有用于固定列管的上层管板,上层管板与气体分布器之间设有间隔。
进一步地,在本发明的可选实施例中,壳体内靠近等温反应器的底部设置有用于固定列管的下层管板,下层管板和气体收集器之间设有间隔。
进一步地,在本发明的可选实施例中,上层管板与气体分布器之间设置有至少一层瓷球;下层管板和气体收集器之间设置有至少一层瓷球。
本发明还提供一种末级采用等温反应器的无循环甲烷化工艺,包括:
依次进行的配气甲烷化及补充甲烷化两个阶段,其中补充甲烷化阶段先在0~2级串联的中低温固定床绝热反应器内反应,然后在等温反应器内反应,在等温反应器内反应的过程中,对等温反应器进行连续降温以保持反应温度恒定。
本发明的有益效果是:本发明通过上述设计得到的末级采用等温反应器的无循环甲烷化工艺及系统,可以在反应过程中持续对等温反应器的列管进行降温,降低末级反应器的平衡温度,推动化学反应正向进行。降低了列管内甲烷化反应的平衡温度,提高了CO、CO2及H2的转化率,提高了合成天然气产品中CH4的含量及合成天然气的热值,使产品质量更稳定易控。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施方式的技术方案,下面将对实施方式中所需要使用的附图作简单地介绍,应当理解,以下附图仅示出了本发明的某些实施例,因此不应被看作是对范围的限定,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据这些附图获得其他相关的附图。
图1是本发明实施例1提供的末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统的示意图;
图2是图1中等温反应器和汽包的示意图;
图3本发明实施例2提供的末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统的示意图;
图4本发明实施例3提供的末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统的示意图。
图标:100-配气甲烷化反应单元;110-高温固定床绝热反应器;200-补充甲烷化反应单元;210-等温反应器;211-壳体;212-列管;213-甲烷化催化剂;214-气体分布器;215-气体收集器;216-瓷球;220-降温单元;221-汽包;222-锅炉水进水管道;223-蒸汽排出管道;224-压力控制阀;225-第一锅炉水管道;226-第二锅炉水管道;230-中低温固定床绝热反应器组;231-中低温固定床绝热反应器。
具体实施方式
为使本发明实施方式的目的、技术方案和优点更加清楚,下面将结合本发明实施方式中的附图,对本发明实施方式中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施方式是本发明一部分实施方式,而不是全部的实施方式。基于本发明中的实施方式,本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施方式,都属于本发明保护的范围。因此,以下对在附图中提供的本发明的实施方式的详细描述并非旨在限制要求保护的本发明的范围,而是仅仅表示本发明的选定实施方式。基于本发明中的实施方式,本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施方式,都属于本发明保护的范围。
在本发明的描述中,需要理解的是,术语“上”、“下”、“顶”、“底”、“内”、“外”、等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系,仅是为了便于描述本发明和简化描述,而不是指示或暗示所指的设备或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作,因此不能理解为对本发明的限制。
此外,术语“第一”、“第二”仅用于描述目的,而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此,限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括一个或者更多个该特征。在本发明的描述中,“多个”的含义是两个或两个以上,除非另有明确具体的限定。
在本发明中,除非另有明确的规定和限定,术语“安装”、“连接”、“固定”等术语应做广义理解,例如,可以是固定连接,也可以是可拆卸连接,或成一体;可以是直接相连,也可以通过中间媒介间接相连,可以是两个元件内部的连通或两个元件的相互作用关系。对于本领域的普通技术人员而言,可以根据具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
在本发明中,除非另有明确的规定和限定,第一特征在第二特征之“上”或之“下”可以包括第一和第二特征直接接触,也可以包括第一和第二特征不是直接接触而是通过它们之间的另外的特征接触。而且,第一特征在第二特征“之上”、“上方”和“上面”包括第一特征在第二特征正上方和斜上方,或仅仅表示第一特征水平高度高于第二特征。第一特征在第二特征“之下”、“下方”和“下面”包括第一特征在第二特征正下方和斜下方,或仅仅表示第一特征水平高度小于第二特征。
本实施方式提供了一种末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统,包括:沿原料气的流向依次设置且连接的配气甲烷化反应单元100和补充甲烷化反应单元200;补充甲烷化反应单元200包括等温反应器210,等温反应器210为管壳式结构,等温反应器210包括壳体211及列管212,列管212内装填有甲烷化催化剂213,补充甲烷化反应单元200还包括在反应过程中持续对等温反应器210的列管212进行降温的降温单元220。
甲烷化反应是分子量显著减小的化学反应,同时也是一种强放热反应,在通常的合成气体组份下,每一个百分点的CO甲烷化可产生74℃的绝热温升,每一个百分点的CO2甲烷化可产生60℃的绝热温升。
提高甲烷化反应压力,合理降低反应平衡温度,有利于甲烷化反应的正向进行,有助于提高产品中CH4的含量及合成天然气的热值。甲烷化工艺可以分成两个阶段:即配气甲烷化(或大量甲烷化)和补充甲烷化(或完全甲烷化)。
大部分甲烷在第一阶段生成,该阶段反应器一般采用固定床绝热反应器,需控制好反应温度不超温,根据控温方式的不同,甲烷化工艺又分为循环甲烷化工艺(通过循环气稀释来控制反应温度)和无循环甲烷化工艺(通过控制其中一种原料气的逐级配气量来控制反应温度)。无循环甲烷化工艺技术实现了国产化,具有投资省、能耗低、产品质量更趋稳定等优势。
第二阶段补充甲烷化主要目的是为了实现完全甲烷化,通过逐级平衡降温来实现。
甲烷化反应的放热量较大,本实施方式中在反应过程中持续对等温反应器210的列管212进行降温,可以使得末级反应平衡温度保持在较低水平,促进反应的正向进行,提高CO、CO2及H2的转化率,进而提高合成天然气产品中CH4的含量及合成天然气的热值。
进一步地,在本发明的可选实施例中,配气甲烷化反应单元100包括2~4级串联的高温固定床绝热反应器110。
高温固定床绝热反应器110的数量可根据需要设置。
进一步地,在本发明的可选实施例中,以富H2气和富CO气为原料生产合成天然气(SNG),其中富H2气一次性通入配气甲烷化反应单元100第1级高温固定床绝热反应器110的入口,富CO气则分别通入配气甲烷化反应单元100各级高温固定床绝热反应器110的入口,且富H2气和富CO气的总氢碳比符合甲烷合成反应的化学计量比。
进一步地,在本发明的可选实施例中,补充甲烷化反应单元200还包括串联于高温固定床绝热反应器110和等温反应器210之间的中低温固定床绝热反应器组230;中低温固定床绝热反应器组230包括0~2级串联的中低温固定床绝热反应器231。
也就是说,中低温固定床绝热反应器231可以省略,也可以根据需要来设置中低温固定床绝热反应器231的级数。
进一步地,在本发明的可选实施例中,降温单元220包括汽包221,汽包221具有锅炉水进水管道222和蒸汽排出管道223以及安装于蒸汽排出管道223的压力控制阀224,汽包221通过第一锅炉水管道225和第二锅炉水管道226与等温反应器210的壳程连通,以形成换热回路。
等温反应器210的列管212内装填甲烷化催化剂213,合成气由反应器顶部进入列管212,在催化剂催化作用下发生甲烷化反应,生成甲烷,并释放反应热。
利用汽包221对等温反应器210进行持续降温,不仅可以将反应温度降低到较为理想的范围内,而且通过控制汽包221的操作压力,可以控制锅炉水的循环温度,进而控制列管212内的反应温度,使产品质量更稳定易控。
进一步地,在本发明的可选实施例中,第一锅炉水管道225的一端与等温反应器210的顶部连接且与壳程连通;第二锅炉水管道226的一端与等温反应器210的底部连接且与壳程连通。
该等温反应器210的壳程与汽包221联通,锅炉水(温度低于列管212内工艺气温度)由汽包221进入反应器壳体211内,与列管212内的工艺气体进行换热,带走反应产生的热量,维持反应温度的稳定。
换热后的工艺气体由等温反应器210底部离开,经冷却分离后作为产品输出。换热后的锅炉水-蒸汽混合物返回汽包221,经气液分离后,副产蒸汽输出。
进一步地,在本发明的可选实施例中,合成气管道连接于等温反应器210的顶部并与列管212连通,工艺气管道连接于等温反应器210的底部并与列管212连通。
在本实施例中,等温反应器210采用立式反应器,并且采用气体上进下出的方式进行连接。
进一步地,在本发明的可选实施例中,等温反应器210的壳体211内设置有多个列管212,多个列管212并排设置,等温反应器210的顶部设置有合成气管道连通的气体分布器214,等温反应器210的底部设置有气体收集器215。
合成气管道内的气体是未完全甲烷化的混合气体,该混合气体先进入气体分布器214,经过气体分布器214的分散作用,该混合气体分别进入各个列管212中,列管212内装填甲烷化催化剂213,完全甲烷化的混合气体进入各个列管212后与催化剂接触并进一步进行甲烷化反应得到工艺气,然后气体离开各个列管212并被气体收集器215汇集起来从等温反应器210底部的工艺气管道排出。工艺气进一步处理可得产品天然气。
进一步地,在本发明的可选实施例中,壳体211内靠近等温反应器210的顶部设置有用于固定列管212的上层管板,上层管板与气体分布器214之间设有间隔。
进一步地,在本发明的可选实施例中,壳体211内靠近等温反应器210的底部设置有用于固定列管212的下层管板,下层管板和气体收集器215之间设有间隔。
进一步地,在本发明的可选实施例中,上层管板与气体分布器214之间设置有至少一层瓷球216;下层管板和气体收集器215之间设置有至少一层瓷球216。
本发明还提供一种末级采用等温反应器的无循环甲烷化工艺,包括:
依次进行的配气甲烷化及补充甲烷化两个阶段,其中补充甲烷化阶段先在0~2级串联的中低温固定床绝热反应器231内反应,然后在等温反应器210内反应,在等温反应器210内反应的过程中,对等温反应器210进行连续降温以保持反应温度恒定。
实施例1
如图1所示,一种末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统,包括沿原料气的流向依次设置且连接的配气甲烷化反应单元100和补充甲烷化反应单元200。配气甲烷化反应单元100包括4级串联的高温固定床绝热反应器110。补充甲烷化反应单元200包括等温反应器210、汽包221以及串联于高温固定床绝热反应器110和等温反应器210之间的中低温固定床绝热反应器组230。中低温固定床绝热反应器组230包括2级串联的中低温固定床绝热反应器231。其中,如图2所示,等温反应器210为管壳式结构,等温反应器210包括壳体211及列管212,列管212内装填有甲烷化催化剂213。合成气管道连接于等温反应器210的顶部并与列管212连通,工艺气管道连接于等温反应器210的底部并与列管212连通。等温反应器210的壳体211内设置有多个列管212,多个列管212并排设置,等温反应器210的顶部设置有合成气管道连通的气体分布器214,等温反应器210的底部设置有气体收集器215。壳体211内靠近等温反应器210的顶部设置有用于固定列管212的上层管板,上层管板与气体分布器214之间设有间隔。壳体211内靠近等温反应器210的底部设置有用于固定列管212的下层管板,下层管板和气体收集器215之间设有间隔。上层管板与气体分布器214之间设置有2层瓷球216;下层管板和气体收集器215之间设置有2层瓷球216。
汽包221具有锅炉水进水管道222和蒸汽排出管道223以及安装于蒸汽排出管道223的压力控制阀224,汽包221通过第一锅炉水管道225和第二锅炉水管道226与等温反应器210的壳程连通,以形成换热回路。第一锅炉水管道225的一端与等温反应器210的顶部连接且与壳程连通。第二锅炉水管道226的一端与等温反应器210的底部连接且与壳程连通。
本实施例的末级采用等温反应器的无循环甲烷化工艺,其具体的流程如下:
富H2从配气甲烷化反应单元100的第1级高温固定床绝热反应器110入口加入系统,富CO气则分别从配气甲烷化反应单元100的各级高温固定床绝热反应器110入口管线逐步加入反应系统。通过控制逐级加入的富CO气量来控制氢碳比和反应温度,最终使原料气氢碳比符合化学计量比,并达到物质与能量的优化匹配。配气甲烷化出口的合成气中H2、CO及CO2的含量仍然很高,该合成气首先通过2级串联的中低温固定床绝热反应器231进一步进行甲烷化反应,之后通过冷却、分液、复热后由顶部进入等温反应器210的管程。该等温反应器210的列管212内装填甲烷化催化剂213,合成气在催化剂催化作用下发生甲烷化反应,生成甲烷,并释放反应热。该等温反应器210的壳程与汽包221联通,锅炉水(温度低于列管212内工艺气温度)由汽包221进入等温反应器210壳体211内,与列管212内的工艺气体进行换热,带走反应产生的热量,维持反应温度的稳定。换热后的工艺气体由等温反应器210下部离开,经冷却分离后作为产品输出。换热后的锅炉水-蒸汽混合物返回汽包221,经气液分离后,副产蒸汽输出。通过控制汽包221的操作压力,可以控制锅炉水的循环温度,进而控制列管212内的反应温度。该技术有效降低了列管212内甲烷化反应的平衡温度,提高了CO、CO2及H2的转化率,提高了合成天然气产品中CH4的含量及合成天然气的热值,使产品质量更稳定易控。
实施例2
本实施例所提供的末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统,其实现原理及产生的技术效果和实施例1相同,为简要描述,本实施例未提及之处,可参考实施例1中相应内容。
通过上述设计得到的末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统已基本能满足使用,但本着进一步完善其功能的宗旨,设计者对该系统进行了进一步的改良。
如图3所示,一种末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统,包括沿原料气的流向依次设置且连接的配气甲烷化反应单元100和补充甲烷化反应单元200。配气甲烷化反应单元100包括3级串联的高温固定床绝热反应器110。
实施例3
本实施例所提供的末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统,其实现原理及产生的技术效果和实施例1相同,为简要描述,本实施例未提及之处,可参考实施例1中相应内容。
通过上述设计得到的末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统已基本能满足使用,但本着进一步完善其功能的宗旨,设计者对该系统进行了进一步的改良。
如图4所示,一种末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统,包括沿原料气的流向依次设置且连接的配气甲烷化反应单元100和补充甲烷化反应单元200。配气甲烷化反应单元100包括4级串联的高温固定床绝热反应器110。
补充甲烷化反应单元200包括等温反应器210、汽包221以及串联于高温固定床绝热反应器110和等温反应器210之间的中低温固定床绝热反应器组230。中低温固定床绝热反应器组230包括1级串联的中低温固定床绝热反应器231。
以上所述仅为本发明的优选实施方式而已,并不用于限制本发明,对于本领域的技术人员来说,本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统,其特征在于,包括:沿原料气的流向依次设置且连接的配气甲烷化反应单元和补充甲烷化反应单元;所述补充甲烷化反应单元包括等温反应器,所述等温反应器为管壳式结构,所述等温反应器包括壳体及列管,所述列管内装填有甲烷化催化剂,所述补充甲烷化反应单元还包括在反应过程中持续对所述等温反应器的所述列管进行降温的降温单元。
2.根据权利要求1所述的末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统,其特征在于,所述配气甲烷化反应单元包括2~4级串联的高温固定床绝热反应器。
3.根据权利要求2所述的末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统,其特征在于,以富H2气和富CO气为原料生产合成天然气,其中所述富H2气一次性通入所述配气甲烷化反应单元第1级所述高温固定床绝热反应器的入口,所述富CO气则分别通入所述配气甲烷化反应单元各级所述高温固定床绝热反应器的入口。
4.根据权利要求2所述的末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统,其特征在于,所述补充甲烷化反应单元还包括串联于所述高温固定床绝热反应器和所述等温反应器之间的中低温固定床绝热反应器组;所述中低温固定床绝热反应器组包括0~2级串联的中低温固定床绝热反应器。
5.根据权利要求1~4任一项所述的末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统,其特征在于,所述降温单元包括汽包,所述汽包具有锅炉水进水管道和蒸汽排出管道以及安装于所述蒸汽排出管道的压力控制阀,所述汽包通过第一锅炉水管道和第二锅炉水管道与所述等温反应器的壳程连通,以形成换热回路。
6.根据权利要求5所述的末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统,其特征在于,所述第一锅炉水管道的一端与所述等温反应器的顶部连接且与所述壳程连通;所述第二锅炉水管道的一端与所述等温反应器的底部连接且与所述壳程连通。
7.根据权利要求1所述的末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统,其特征在于,合成气管道连接于所述等温反应器的顶部并与所述列管连通,工艺气管道连接于所述等温反应器的底部并与所述列管连通。
8.根据权利要求7所述的末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统,其特征在于,所述等温反应器的所述壳体内设置有多个所述列管,多个所述列管并排设置,所述等温反应器的顶部设置有所述合成气管道连通的气体分布器,所述等温反应器的底部设置有气体收集器。
9.根据权利要求8所述的末级采用等温反应器的无循环甲烷化系统,其特征在于,所述壳体内靠近所述等温反应器的顶部设置有用于固定所述列管的上层管板,所述上层管板与所述气体分布器之间设有间隔;所述壳体内靠近所述等温反应器的底部设置有用于固定所述列管的下层管板,所述下层管板和所述气体收集器之间设有间隔。
10.一种末级采用等温反应器的无循环甲烷化工艺,其特征在于,包括:依次进行的配气甲烷化及补充甲烷化两个阶段,其中所述补充甲烷化阶段先在0~2级串联的中低温固定床绝热反应器内反应,然后在等温反应器内反应,在等温反应器内反应的过程中,对等温反应器进行连续降温。
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CN110327846A (zh) * | 2019-07-05 | 2019-10-15 | 郑州大学 | 等温反应器及利用其进行甲烷化反应的装置和方法 |
CN111511882A (zh) * | 2017-11-30 | 2020-08-07 | 浦项产业科学硏究院 | 高热值合成天然气的制备方法及其制备装置 |
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2017
- 2017-09-26 CN CN201710879459.7A patent/CN107400541A/zh active Pending
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CN111511882A (zh) * | 2017-11-30 | 2020-08-07 | 浦项产业科学硏究院 | 高热值合成天然气的制备方法及其制备装置 |
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