CN107359245A - 用于汽车钙钛矿太阳能电池的空穴传输材料、包括其的钙钛矿太阳能电池及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种具有优异的耐热性和耐久性的空穴传输材料、一种包括在空穴传输层中的空穴传输材料的钙钛矿太阳能电池以及一种该太阳能电池的制造方法。因为通过使用其中基于酞菁的有机配体与金属配位键合的空穴传输材料形成空穴传输层，所以本发明提供一种PCE等于或大于相关领域中的PCE的钙钛矿太阳能电池。当空穴传输材料由于优异的耐热性和耐久性而被用作空穴传输层时，本发明提供一种能够在较宽的温度范围内长时间保持初始PCE的钙钛矿太阳能电池。

Description

用于汽车钙钛矿太阳能电池的空穴传输材料、包括其的钙钛 矿太阳能电池及其制造方法
技术领域
本公开涉及一种具有优异的耐热性和耐久性的空穴传输材料，包括作为空穴传输层的空穴传输材料的钙钛矿太阳能电池，以及该太阳能电池的制造方法。
背景技术
钙钛矿太阳能电池是指基于具有钙钛矿(ABX3)结构的光吸收材料的固态太阳能电池。
钙钛矿太阳能电池具有非常高的吸收系数，从而即使在厚度为亚微米的情况下也有效地吸收太阳光，并且因此近来，由于良好的效率(能量转换效率(PCE)为约20％)而已经受到大量的关注。
作为其一部分，在申请号为10-1543438的韩国专利中，通过向钙钛矿太阳能电池的空穴传输层添加诸如碳纳米管的导电填料来提高能量转换效率。
在申请号为10-1578875的韩国专利中，电子通过对钙钛矿太阳能电池采用空穴阻挡层而顺畅地移动。
本部分的公开是为了提供本发明的背景技术。申请人注意到，本部分可以包含本申请之前可用的信息。然而，通过提供本部分，申请人不承认本部分中包含的任何信息构成现有技术。
发明内容
本发明的一个方面是提供具有优异的耐热性和耐久性的空穴传输材料作为可以应用于钙钛矿太阳能电池的空穴传输层的材料。
本发明的另一方面是提供可以通过溶液流延工艺而不是诸如沉积的昂贵的工艺来形成空穴传输层的空穴传输材料。
本发明的一个方面提供一种具有高耐热性的钙钛矿太阳能电池的空穴传输材料，其中基于酞菁的有机配体与金属配位键合。
在实施方案中，金属可以是铜(Cu)、锌(Zn)或钴(Co)。
在另一实施方案中，基于酞菁的有机配体可以包括叔丁基取代基。
在又一实施方案中，用于具有高耐热性的钙钛矿太阳能电池的空穴传输材料可以由下面的化学式1表示。
[化学式1]
在本文中，M是铜(Cu)并且R是叔丁基。
本发明的另一方面提供一种钙钛矿太阳能电池，其包括：第一电极；电子传输层，其形成在第一电极上；光吸收层，其形成在电子传输层上并且包含具有钙钛矿结构的化合物；空穴传输层，其形成在光吸收层上；以及第二电极，其形成在空穴传输层上。
在实施方案中，空穴传输层可以由空穴传输材料制成。
本发明的又一方面提供一种钙钛矿太阳能电池的制造方法，其包括通过溶液流延空穴传输材料来形成空穴传输层。
在实施方案中，可以通过从旋涂、喷涂、狭缝式挤压(slot die)、喷墨涂覆和凹版涂覆中选择任意一种工艺来执行溶液流延。
根据本发明的实施方案，即使空穴传输材料被暴露在100℃或更高的车辆部件集成封装工艺和车辆行驶环境中，空穴传输材料也具有优异的耐热性和耐久性以保持稳定性。
诸如能量转换效率的空穴传输材料的独特特征即使在高温也不会大幅劣化，以在较宽的温度范围内保持钙钛矿太阳能电池的高效率。
因此，包括作为空穴传输层的根据本发明的实施方案的空穴传输材料的钙钛矿太阳能电池适用于车辆。
当使用根据本发明的实施方案的空穴传输材料时，空穴传输层可以通过价廉的溶液流延工艺形成，以提高市场竞争力。
本发明的进一步的方面提供车辆的制造方法，该方法包括：提供车辆表面；并且附着包括包含钙钛矿层和空穴传输层的太阳能电池的薄膜，其中空穴传输层不包括spiro-OMeTAD和PTAA中的任意一种，而是包括包含与金属配位键合的基于酞菁的有机配体的组合物，使得当在高于110℃的温度下附着膜时，在空穴传输层中不发生相变。
本发明的效果不限于上述效果。应当理解的是，本发明的效果包括从以下描述可推断的所有效果。
下面讨论本发明的其它方面和实施方案。
应当理解的是，如本文所使用的术语“车辆”或“车辆的”或其它类似术语通常包括机动车辆，诸如包括运动型多用途车(SUV)、公共汽车、卡车、各种商用车辆的乘用车，包括各种小船和大船的船舶，飞机等，并包括混合动力车辆、电动车辆、插电式混合动力电动车辆、氢动力车辆和其它替代燃料车辆(例如，源自除石油以外的来源的燃料)。如本文所提及的，混合动力车辆是具有两个或更多个动力源的车辆，例如，汽油驱动和电力驱动车辆。
下面讨论本发明的实施方案的上述和其它特征。
附图说明
现在将参考附图中所示的某些实施方案来详细描述本发明的上述和其它特征，附图在下文中仅以说明的方式给出并且因此不限制本发明，其中：
图1示意性地示出根据本发明实施方案的钙钛矿太阳能电池的结构；
图2是评估根据本发明的实施例1的空穴传输材料的耐热性的结果和当空穴传输材料被暴露在0℃至300℃的温度下时测量热流的结果；
图3是评估根据本发明的实施例1的空穴传输材料的耐热性的结果以及空穴传输材料在130℃下加热30分钟之前和之后的X射线衍射(XRD)结果；
图4A是根据本发明的实施例2的整个钙钛矿太阳能电池的截面的扫描型电子显微镜(SEM)照片；
图4B是根据本发明的实施例2的钙钛矿太阳能电池的放大的光吸收层的截面和空穴传输层的截面的扫描型电子显微镜(SEM)照片；
图5是根据本发明的实施例3以及根据各对照实施例的钙钛矿太阳能电池中根据钙钛矿太阳能电池的温度测量能量转换效率的结果；
图6是评估根据本发明的实施例4的钙钛矿太阳能电池的耐久性的结果；以及
图7是测量根据本发明的实施例5的钙钛矿太阳能电池和包括高耐热的空穴传输材料的其它钙钛矿太阳能电池的电流密度的结果。
附图中列出的附图标记包括参照以下进一步讨论的以下元件。
10：第一电极 20：电子传输层
30：光吸收层 40：空穴传输层
50：第二电极
应当理解的是，附图不一定按比例绘制，其呈现说明本发明的基本原理的各种特征的稍微简化的表示。包括例如具体尺寸、方位、位置和形状的本文所公开的本发明的具体设计特征将由特定的预期应用和使用环境部分地确定。
在整个附图的若干图片中，附图标记指代本发明的相同或相当的部分。
具体实施方式
在下文中，将详细参考本发明的各种实施方案，其实施例在附图中示出并在下面描述。虽然将结合实施方案描述本发明，但是将理解的是，本说明书不旨在将本发明限于那些实施方案。相反，本发明旨在不仅涵盖实施方案，而且涵盖各种替代、变型、等同物和其它实施方案，其可以包括在由所附权利要求限定的本发明的精神和范围内。
在下文中，将通过实施方案更详细地描述本发明。只要本发明的要点不改变，本发明的实施方案可以以各种形式来修改。然而，本发明的范围不限于以下的实施方案。
当确定本发明可能模糊本发明的要点时，将省略对已知配置和功能的描述。
在本说明书中，术语“包括”是指除另有说明外，还可包括其它组成元件。
典型的钙钛矿太阳能电池使用具有不良耐热性的spiro-OMeTAD[(2，2＇，7，7＇-四(N，N-二对甲氧基苯胺)9，9＇-螺二氟)]、PTAA[聚(三芳基胺)]等作为空穴传输材料并且因此存在难以应用于车辆的限制。
为了将钙钛矿太阳能电池应用于车辆，钙钛矿太阳能电池需要通过使用粘附膜与车辆部件一体化，并且在该情况下，工艺温度升高到110℃或更高。进一步地，当车辆开始行驶时，温度上升到约100℃。
因为在大约90至120℃产生相变(热转变)并且因此诸如能量转换效率的特征急剧降低，所以诸如spiro-OMeTAD和PTAA的典型的空穴传输材料可能不能被应用到用于车辆的钙钛矿太阳能电池。
如图1所示，根据本发明的实施方案的钙钛矿太阳能电池可以包括：第一电极10；电子传输层20，其形成在第一电极10上；光吸收层30，其包含形成在电子传输层20上的具有钙钛矿结构的化合物；空穴传输层40，其形成在光吸收层30上；以及第二电极50，其形成在空穴传输层40上。
只要电子顺畅地移动，电子传输层20可以通过任何配置和形式形成，但是也可以形成在由诸如二氧化钛(TiO2)的金属氧化物粒子构成的多孔层中。
光吸收层30可以由能够由以下化学式表示的光吸收材料构成。
ABX3
在本文中，A可以是甲酰胺或甲基铵，B可以是铅(Pd)，并且X可以是碘(I)或溴(Br)。
优选地，光吸收材料可以使用具有良好效率的甲脒碘化铅(FAPbI3)，但不限于此。
空穴传输层40可以由包含金属和基于酞菁的有机配体的空穴传输材料构成。
空穴传输材料可以是其中金属位于中心并且基于酞菁的有机配体与金属的周边配位键合的化合物。金属可以使用铜(Cu)。
基于酞菁的有机配体可以是酞菁或包含叔丁基取代基的酞菁。
优选地，作为基于酞菁的有机配体，可以使用叔丁基取代酞菁。原因在于，酞菁对于有机溶剂(甲苯、氯苯、二氯苯、氯仿等)具有低溶解度以仅通过真空沉积法形成空穴传输层40，而包含叔丁基取代基的酞菁对于有机溶剂具有高溶解度以通过溶液流延工艺形成空穴传输层40。
在本发明的实施方案中，空穴传输材料可以使用由以下化学式1表示的化合物。
[化学式1]
在本文中，M可以是铜(Cu)并且R可以是叔丁基。
在实施方案中，提供一种在车辆上安装太阳能电池的方法。该方法包括：(1)提供车辆表面；并且(2)附着包含太阳能电池的膜。太阳能电池包括钙钛矿层和空穴传输层。空穴传输层不包括spiro-OMeTAD和PTAA中的任意一种。相反，空穴传输层包括包含与金属配位键合的基于酞菁的有机配体的组合物，使得当在高于110℃的温度下将膜附着到车辆表面时，空穴传输层中不发生相变。
在下文中，将通过实施例更详细地描述本发明。然而，这些实施例是为了举例说明本发明，并且本发明的范围不限于此。
实施例
以下实施例说明本发明并且不旨在限制本发明。
实施例1－“空穴传输材料”的耐热性的评估
根据本发明的实施方案，制备由以下化学式2表示的空穴传输材料。
[化学式2]
在加热温度之前和之后通过差示扫描量热法和薄膜的XRD测量方法来评估空穴传输材料的耐热性。结果分别在图2和图3中示出。
参照图2，可以看出，在0℃至300℃的平均温度范围内热流的变化不大。
当材料物理变化(熔化、汽化等)或化学变化时，发生放热现象或吸热现象，并且如图2所示，其中热入口和热出口不大的情况意味着在该温度范围内不发生空穴传输材料的相变(热转变)。
参照图3，可以看出，空穴传输材料在130℃下加热30分钟之前和之后的XRD分析结果不变。
这意味着即使在130℃下加热30分钟之后，空穴传输材料的晶体结构也没有变化。
作为结果，在根据本发明的实施方案的空穴传输材料中，可以看出，因为在0℃至300℃的较宽的温度范围内不发生相变(热转变)并且即使在高于车辆的行驶环境温度130℃的温度下晶体结构也不变化，因此耐热性优异。
实施例2－钙钛矿太阳能电池的制备
通过使用实施例1的空穴传输材料制造钙钛矿太阳能电池。
在该情况下，通过制造钙钛矿太阳能电池的一般方法形成第一电极、电子传输层、光吸收层和第二电极。
另一方面，通过溶液流延工艺而不是诸如相关技术中的沉积的昂贵的工艺来形成空穴传输层。
参照图4A，可以看出，钙钛矿太阳能电池具有其中层压第一电极(FTO/玻璃)、电子传输层(TiO2)、光吸收层(钙钛矿)、空穴传输层(CuPC)和第二电极(Au)的结构。
实施例3－“钙钛矿太阳能电池”的耐热性的评估
评价实施例2中制造的钙钛矿太阳能电池的耐热性。作为对照实施例，使用其中通过pp-spiro、op-spiro和PTAA形成空穴传输层的钙钛矿太阳能电池。
测量每个钙钛矿太阳能电池暴露在预定温度下30分钟时的能量转换效率(PCE)。结果在图5中示出。
参照图5，可以看出，当对照实施例中的钙钛矿太阳能电池的温度大于80℃时，PCE迅速降低。
另一方面，在实施例2的钙钛矿太阳能电池中，在115℃处仍保持初始PCE，并且即使在130℃下，PCE的减少值也仅为5％。
由于本发明的实施方案使用具有优异的耐热性的空穴传输材料，因此可以看出，提供其中即使在车辆的行驶环境温度(100℃或更高)下也能够高度维持PCE的钙钛矿太阳能电池。
实施例4－“钙钛矿太阳能电池”的耐久性的评估
评估实施例2中制造的钙钛矿太阳能电池的耐久性。
测量当钙钛矿太阳能电池在85℃的温度和25％至30％的平均相对湿度下放置200小时的PCE。执行两次耐久性评估(样品1和样品2)。结果在图6中示出。与初始值相比，示出当预定时间过去时的PCE。
参照图6，可以看出，即使在预定条件下经过200小时后，仍保持与初始值相比95％或更多的PCE。
可以看出，即使根据本发明的实施方案的钙钛矿太阳能电池长时间暴露在车辆的行驶环境中，由于优异的耐久性，可以稳定地维持高PCE。
实施例5－与包括高耐热的空穴传输材料的其它钙钛矿太阳能电池比较
通过与根据本发明的实施方案的空穴传输材料相似的在0℃至300℃的温度范围内没有相变(热转变)的有机化合物的并五苯来制备钙钛矿太阳能电池。钙钛矿太阳能电池的电流密度被测量并且与实施例2中的钙钛矿太阳能电池的电流密度比较。结果在图7中示出。
参照图7，可以看出，并五苯具有耐热性，但是金属不位于中心并且因此该元素的效率和稳定性降低。
通过使用根据本发明的实施方案的其中基于酞菁的有机配体与金属配位键合的空穴传输材料来形成空穴传输层，以获得PCE等于或大于相关技术中的PCE的钙钛矿太阳能电池。
根据本发明的实施方案的空穴传输材料具有优异的耐热性，以获得能够在较宽的温度范围内维持初始PCE的钙钛矿太阳能电池。
根据本发明的实施方案的空穴传输材料具有优异的耐久性，以获得即使空穴传输材料长时间暴露在车辆的行驶环境温度下也可以维持初始PCE的钙钛矿太阳能电池。
当使用根据本发明的实施方案的空穴传输材料时，可以通过溶液流延工艺容易地形成空穴传输层，以适合批量生产，显著地降低生产成本，并且确保市场竞争力。
已经参照本发明的实施方案详细描述本发明。然而，本领域技术人员将理解，在不脱离本发明的原理和精神的情况下，可以在这些实施方案中进行改变，本发明的范围在所附权利要求及其等同物中限定。

Claims (8)

1.一种用于具有高耐热性的汽车钙钛矿太阳能电池的空穴传输材料，其中基于酞菁的有机配体与金属配位键合。
2.根据权利要求1所述的空穴传输材料，其中所述金属是铜(Cu)、锌(Zn)或钴(Co)。
3.根据权利要求1所述的空穴传输材料，其中所述基于酞菁的有机配体包括叔丁基取代基。
4.根据权利要求1所述的空穴传输材料，其中用于具有高耐热性的汽车钙钛矿太阳能电池的空穴传输材料由以下化学式1表示：
[化学式1]
其中，所述M为铜(Cu)并且所述R为叔丁基。
5.一种汽车钙钛矿太阳能电池，其包含由权利要求1所述的空穴输送材料构成的空穴传输层。
6.根据权利要求5所述的汽车钙钛矿太阳能电池，其包括：
第一电极；
电子传输层，其形成在所述第一电极上；
光吸收层，其形成在所述电子传输层上并且包含具有钙钛矿结构的化合物；
空穴传输层，其形成在所述光吸收层上；以及
第二电极，其形成在所述空穴传输层上。
7.一种汽车钙钛矿太阳能电池的制造方法，其包括：
通过溶液流延根据权利要求1所述的空穴传输材料来形成空穴传输层。
8.根据权利要求7所述的方法，其中通过从旋涂、喷涂、狭缝式挤压、喷墨涂覆和凹版涂覆中选择任意一种工艺来执行所述溶液流延。
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