CN107175052B - 具有分形结构的气液管式反应器、气液反应系统及其应用 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种具有分形结构的气液管式反应器、气液反应系统及其应用，所述具有分形结构的气液管式反应器包括气液反应管路，所述气液反应管路呈hilbert分形曲线状分布。本发明的具有分形结构的气液管式反应器通过将气液反应管路设置为呈hilbert分形曲线状分布，可以通过利用多次弯折来增强湍动，从而有效地混合气液两相，加强传质；同时，所述气液反应管路呈hilbert分形曲线状分布，可以保证所述气液反应管路在相同的长度尺寸下，缩小具有分形结构的气液管式反应器的体积，可以实现最大化的对空间的利用。

Description

具有分形结构的气液管式反应器、气液反应系统及其应用
技术领域
本发明属于化学工程催化领域，特别是涉及一种具有分形结构的气液管式反应器、气液反应系统及其应用。
背景技术
CO2是造成温室效应以及全球气候变暖的最主要原因，在京都议定书框架下各国都在积极开展低碳绿色的发展路线研究。根据丁铎尔中心“全球碳计划”年度研究成果和最新研究数据，我国已经超过美国成为世界上碳排放量最大的国家。所以积极地开展CO2减排与CO2转化利用的研究是很有必要的。
目前，对CO2减排的处理方式有CCS(CO2捕获封存)和CCUS(CO2捕获封存及利用)等等，对于后者(CCUS)，不仅可减少CO2排放，而且能创造产值。由于CO2自身的热力学稳定性，其参与的反应，尤其是价态改变(这里多指碳被还原)的反应，并不容易进行，需要较为苛刻的条件。
现在用于常温常压下的CO2催化还原的催化剂较少，目前已知的有铜/N杂环卡宾(NHC)复合物、基于钴的催化剂体系等等，所生成的产物大多是甲酸，而由于反应条件的限制所以产率和选择性不高。目前，对催化体系进行创新和改性来提高CO2的催化还原的反应的产率和选择性的研究较多。但是现有的管式反应器不能很好地进行气液混合，影响了气液之间的传质传热效果，降低反应效率。
目前，分形在新型反应器中的应用仍停留于简单的分叉结构，对分形图形的应用很少，因此，在对分形图形的应用研究是值得尝试的。
发明内容
鉴于以上所述现有技术的缺点，本发明的目的在于提供一种具有分形结构的气液管式反应器、气液反应系统及其应用，用于解决现有技术中的管式反应器采用分叉结构而存在的气液混合不充分，从而影响了气液之间的传热效果，降低反应效率的问题。
为实现上述目的及其他相关目的，本发明提供一种具有分形结构的气液管式反应器，所述具有分形结构的气液管式反应器包括气液反应管路，所述气液反应管路呈hilbert分形曲线状分布。
作为本发明的具有分形结构的气液管式反应器的一种优选方案，所述气液反应管路呈N阶hilbert分形曲线状分布，其中，N为大于或等于2的整数。
作为本发明的具有分形结构的气液管式反应器的一种优选方案，所述气液反应管路的一端为进液口，另一端为排出口；所述具有分形结构的气液管式反应器还包括进气管，所述进气管与所述气液反应管路的内部相连通。
作为本发明的具有分形结构的气液管式反应器的一种优选方案，所述进气管位于靠近所述气液反应管路进液口的一侧。
作为本发明的具有分形结构的气液管式反应器的一种优选方案，所述进气管的长度方向与所述气液反应管路所在的平面相垂直。
作为本发明的具有分形结构的气液管式反应器的一种优选方案，所述进气管的长度方向位于所述气液反应管路所在的平面内。
作为本发明的具有分形结构的气液管式反应器的一种优选方案，所述具有分形结构的气液管式反应器为3D打印光敏树脂材料管式反应器。
本发明还提供一种如上述任一方案中所述的具有分形结构的气液管式反应器的应用，所述具有分形结构的气液管式反应器适用于CO2催化还原反应、气液催化反应或CO2均相催化反应。
作为本发明的具有分形结构的气液管式反应器的应用的一种优选方案，所述具有分形结构的气液管式反应器适用于CO2均相催化制备甲酸的反应。
本发明还提供一种气液反应系统，所述气液反应系统包括：如上述任一方案中所述的具有分形结构的气液管式反应器、供气系统、流量计、供液系统、恒温控制系统及动力系统；
所述具有分形结构的气液管式反应器与所述供气系统及所述供液系统相连通；所述流量计位于所述供气系统的供气管路上，适于控制气体的流量；所述恒温控制系统包括供水装置及与所述供水装置相连通的石英水槽，所述具有分形结构的气液管式反应器位于所述石英水槽内；所述动力系统与所述供液系统及所述恒温控制系统相连接，适于驱动反应液及恒温水的流动。
作为本发明的气液反应系统的一种优选方案，所述气液反应系统还包括尾气分析系统，所述尾气分析系统与所述具有分形结构的气液管式反应器相连接。
作为本发明的气液反应系统的一种优选方案，所述具有分形结构的气液管式反应器的数量为两个或多个，两个或多个所述具有分形结构的气液管式反应器依次串联。
如上所述，本发明的具有分形结构的气液管式反应器、气液反应系统及其应用，具有以下有益效果：
本发明的具有分形结构的气液管式反应器通过将气液反应管路设置为呈hilbert分形曲线状分布，可以通过利用多次弯折来增强湍动，从而有效地混合气液两相，加强传质；同时，所述气液反应管路呈hilbert分形曲线状分布，可以保证所述气液反应管路在相同的长度尺寸下，缩小具有分形结构的气液管式反应器的体积，可以实现最大化的对空间的利用；
采用3D打印技术打印所述具有分形结构的气液管式反应器，可以精确、快速经济的制造出相对复杂的气液管式反应器；
本发明的具有分形结构的气液管式反应器可以与微流控技术相结合，可以有效快速地控制原料液的流量，从而控制反应物的停留时间，从而提高反应的产率和选择性。
附图说明
图1显示为本发明实施例一中提供的气液反应管路呈2阶hilbert分形曲线状分布的具有分形结构的气液管式反应器的立体结构示意图。
图2显示为本发明实施例一中提供的气液反应管路呈3阶hilbert分形曲线状分布的具有分形结构的气液管式反应器的立体结构示意图。
图3显示为本发明实施例一中提供的气液反应管路呈4阶hilbert分形曲线状分布的具有分形结构的气液管式反应器的立体结构示意图。
元件标号说明
1 具有分形结构的气液管式反应器
11 气液反应管路
111 进液口
112 排出口
12 进气管
具体实施方式
以下通过特定的具体实例说明本发明的实施方式，本领域技术人员可由本说明书所揭露的内容轻易地了解本发明的其他优点与功效。本发明还可以通过另外不同的具体实施方式加以实施或应用，本说明书中的各项细节也可以基于不同观点与应用，在没有背离本发明的精神下进行各种修饰或改变。
请参阅图1至图3，需要说明的是，本实施例中所提供的图示仅以示意方式说明本发明的基本构想，虽图示中仅显示与本发明中有关的组件而非按照实际实施时的组件数目、形状及尺寸绘制，其实际实施时各组件的型态、数量及比例可为一种随意的改变，且其组件布局型态也可能更为复杂。
实施例一
请参阅图1至图3，本发明提供一种具有分形结构的气液管式反应器1，所述具有分形结构的气液管式反应器1包括气液反应管路11，所述气液反应管路11呈hilbert(希尔伯特)分形曲线状分布。
作为示例，所述气液反应管路11呈N阶hilbert分形曲线状分布，其中，N为大于或等于2的整数。其中，图1为N＝2的示意图，即所述气液反应管路11呈2阶hilbert分形曲线状分布的立体结构示意图；图2为N＝3的示意图，即所述气液反应管路11呈3阶hilbert分形曲线状分布的立体结构示意图；图3为N＝4的示意图，即所述气液反应管路11呈4阶hilbert分形曲线状分布的立体结构示意图。根据hilbert分形曲线自身的特点及图1至图3可知，呈hilbert分形曲线状分布的所述气液反应管路11具有很多弯折，且随着阶数的增加，弯折的次数急剧增多，利用多次弯折可以增强湍动，从而有效地混合气液两相，加强传质；同时，根据hilbert分形曲线自身的特点可知，所述气液反应管路11呈hilbert分形曲线状分布，可以保证所述气液反应管路11在相同的长度尺寸下，缩小具有分形结构的气液管式反应器1的体积，可以实现最大化的对空间的利用，即在特定面积的空间区域内，呈hilbert分形曲线状分布的所述气液反应管路11长度可以做到尽可能，甚至随着阶数的增加，呈hilbert分形曲线状分布的所述气液反应管路11可以铺面整个特定面积的空间区域，实现在特定面积的空间区域内所述气液反应管路11长度的最大化。
作为示例，所述气液反应管路11的一端为进液口111，与所述进液口111相对的另一端为排出口112；所述具有分形结构的气液管式反应器1还包括进气管12，所述进气管12与所述气液反应管路11的内部相连通。
作为示例，所述进气管12的位置可以根据实际需要进行设定于所述气液反应管路11的任意位置，优选地，本实施例中，所述进气管12位于靠近所述气液反应管路11的进液口111的一侧，以便于气体与液体可以尽早混合，确保气液两相最大限度地有效混合。
在一示例中，所述进气管12的长度方向可以与所述气液反应管路11所在的平面相垂直，如图1及图2中所示。
在另一示例中，所述进气管12的长度方向还可以位于所述气液反应管路11所在的平面内，如图3所示。
需要说明的是，除了上述方案，如图1所示的所述气液反应管路11呈2阶hilbert分形曲线状分布的具有分形结构的气液管式反应器1及如图2中所示的所述气液反应管路11呈3阶hilbert分形曲线状分布的具有分形结构的气液管式反应器1中，所述进气管12的长度方向也可以位于所述气液反应管路11所在的平面内；如图3中所示的所述气液反应管路11呈4阶hilbert分形曲线状分布的具有分形结构的气液管式反应器1中，所述进气管12的长度方向也可以与所述气液反应管路11所在的平面相垂直。
作为示例，所述具有分形结构的气液管式反应器1可以为3D打印光敏树脂材料管式反应器。采用3D打印技术打印所述具有分形结构的气液管式反应器1，可以精确、快速经济的制造出相对复杂的气液管式反应器。
作为示例，所述进气管12与所述气液反应管路11连通处呈密封状态，所述进气管路12与所述气液反应管路11一体成型。
作为示例，所述具有分形结构的气液管式反应器1的尺寸可以根据实际需要进行设定，在一示例中，所述具有分形结构的气液管式反应器1的总体尺寸可以为120mm×120mm×20mm，所述气液反应管路11及所述进气管12的壁厚可以为1mm，所述气液反应管路11的外径可以为5mm，所述进气管12的外径可以为3mm。在该示例中，所述气液反应管路11呈2阶hilbert分形曲线状分布时，每段呈直线状的所述气液反应管路11的长度可以为40mm，所述气液反应管路11呈3阶hilbert分形曲线状分布时，每段呈直线状的所述气液反应管路11的长度可以为20mm，所述气液反应管路11呈4阶hilbert分形曲线状分布时，每段呈直线状的所述气液反应管路11的长度可以为10mm。
本发明的所述具有分形结构的气液管式反应器的工作原理为：CO2和H2的混合气体从气瓶出来用流量计对其流量进行控制，催化剂溶于四氢呋喃溶液中形成均相催化剂，CO2和H2的混合气体经由所述进气管12进入所述气液反应管路11，所述均相催化剂经由所述进液口111进入所述气液反应管路11，CO2和H2的混合气体与所述均相催化剂在所述气液反应管路11内混合；经过多次弯道碰撞后，CO2和H2的混合气体与所述均相催化剂形成了比较均匀、接触充分的两相混合物。需要说明的是，在所述具有分形结构的气液管式反应器的外侧还应该加一个恒温水槽，将所述具有分形结构的气液管式反应器置于所述恒温水槽中，可以确保所述具有分形结构的气液管式反应器在适宜恒定的温度下进行反应。
本发明的所述具有分形结构的气液管式反应器1适用于CO2催化还原反应、气液催化反应或CO2均相催化反应，优选地，所述具有分形结构的气液管式反应器1适用于CO2均相催化制备甲酸的反应。但不排除所述具有分形结构的气液管式反应器在其他生物、化工、环境等方面具体的反应体系的应用。
实施例二
本发明还提供一种气液反应系统，所述气液反应系统包括：如实施例一中所述的具有分形结构的气液管式反应器、供气系统、流量计、供液系统、恒温控制系统及动力系统；所述具有分形结构的气液管式反应器与所述供气系统及所述供液系统相连通；所述流量计位于所述供气系统的供气管路上，适于控制气体的流量；所述恒温控制系统包括供水装置及与所述供水装置相连通的石英水槽，所述具有分形结构的气液管式反应器位于所述石英水槽内；所述动力系统与所述供液系统及所述恒温控制系统相连接，适于驱动反应液及恒温水的流动。
作为本发明的气液反应系统的一种优选方案，所述气液反应系统还包括尾气分析系统，所述尾气分析系统与所述具有分形结构的气液管式反应器相连接。
作为本发明的气液反应系统的一种优选方案，所述具有分形结构的气液管式反应器的数量为两个或多个，两个或多个所述具有分形结构的气液管式反应器依次串联。
作为示例，所述供气系统可以包括气瓶、减压阀及气体质量流量计，所述气瓶、所述减压阀及所述气体质量流量计经由导气管依次串接，所述气体质量流量计与所述三通阀相连通；所述动力系统可以为但不仅限于蠕动泵。
作为示例，所述气液反应系统还包括尾气分析系统，所述尾气分析系统与所述具有分形结构的气液管式反应器1相连接，具体的，所述尾气分析系统与所述具有分形结构的气液管式反应器11的排出口112相连接。
作为示例，所述具有分形结构的气液管式反应器1的数量为多个(即具有多级所述具有分形结构的气液管式反应器1)，多个所述具有分形结构的气液管式反应器1依次串联，即每一级所述具有分形结构的气液管式反应器1的进液口111均与位于其上一级的所述具有分形结构的气液管式反应器1的排出口112相连接，每一级所述具有分形结构的气液管式反应器1的排出口112均与位于其下一级的所述具有分形结构的气液管式反应器1的进液口111相连接。将所述具有分形结构的气液管式反应器1的数量设置为多个，只需要根据增设的所述具有分形结构的气液管式反应器1的数量加大进气流量及进液流量就可以增加产能。
本发明的所述气液反应系统的工作原理为：CO2和H2的混合气体从气瓶出来用流量计对其流量进行控制，催化剂溶于四氢呋喃溶液中形成均相催化剂，CO2和H2的混合气体经由所述进气管12进入所述气液反应管路11，所述均相催化剂经由所述进液口111进入所述气液反应管路11，CO2和H2的混合气体与所述均相催化剂在所述气液反应管路11内混合；经过多次弯道碰撞后，CO2和H2的混合气体与所述均相催化剂形成了比较均匀、接触充分的两相混合物。位于所述具有分形结构的气液管式反应器1外围的石英水槽为气液反应提供一个恒温环境，确保在恒温条件下CO2和H2的混合气体与所述均相催化剂充分反应。反应得到的产物气体经由所述排出口112排出至所述尾气分析系统中，所述尾气分析系统包括连入的质谱在线监测仪以进行实时分析。
本发明的具有分形结构的气液管式反应器可以与微流控技术相结合，可以有效快速地控制原料液的流量，从而控制反应物的停留时间，从而提高反应的产率和选择性。
综上所述，本发明提供一种具有分形结构的气液管式反应器、气液反应系统及其应用，所述具有分形结构的气液管式反应器包括气液反应管路，所述气液反应管路呈hilbert分形曲线状分布。本发明的具有分形结构的气液管式反应器通过将气液反应管路设置为呈hilbert分形曲线状分布，可以通过利用多次弯折来增强湍动，从而有效地混合气液两相，加强传质；同时，所述气液反应管路呈hilbert分形曲线状分布，可以保证所述气液反应管路在相同的长度尺寸下，缩小具有分形结构的气液管式反应器的体积，可以实现最大化的对空间的利用；采用3D打印技术打印所述具有分形结构的气液管式反应器，可以精确、快速经济的制造出相对复杂的气液管式反应器；本发明的具有分形结构的气液管式反应器可以与微流控技术相结合，可以有效快速地控制原料液的流量，从而控制反应物的停留时间，从而提高反应的产率和选择性。
上述实施例仅例示性说明本发明的原理及其功效，而非用于限制本发明。任何熟悉此技术的人士皆可在不违背本发明的精神及范畴下，对上述实施例进行修饰或改变。因此，举凡所属技术领域中具有通常知识者在未脱离本发明所揭示的精神与技术思想下所完成的一切等效修饰或改变，仍应由本发明的权利要求所涵盖。

Claims (10)

1.一种具有分形结构的气液管式反应器，其特征在于，所述具有分形结构的气液管式反应器为3D打印光敏树脂材料管式反应器，其包括气液反应管路，所述气液反应管路呈N阶hilbert分形曲线状分布，其中，N为大于或等于2的整数。
2.根据权利要求1所述的具有分形结构的气液管式反应器，其特征在于：所述气液反应管路的一端为进液口，另一端为排出口；所述具有分形结构的气液管式反应器还包括进气管，所述进气管与所述气液反应管路的内部相连通。
3.根据权利要求2所述的具有分形结构的气液管式反应器，其特征在于：所述进气管位于靠近所述气液反应管路进液口的一侧。
4.根据权利要求2所述的具有分形结构的气液管式反应器，其特征在于：所述进气管的长度方向与所述气液反应管路所在的平面相垂直。
5.根据权利要求2所述的具有分形结构的气液管式反应器，其特征在于：所述进气管的长度方向位于所述气液反应管路所在的平面内。
6.一种如权利要求1至5中任一项所述的具有分形结构的气液管式反应器的应用，其特征在于：所述具有分形结构的气液管式反应器适用于CO2催化还原反应、气液催化反应或CO2均相催化反应。
7.根据权利要求6所述的具有分形结构的气液管式反应器的应用，其特征在于：所述具有分形结构的气液管式反应器适用于CO2均相催化制备甲酸的反应。
8.一种气液反应系统，其特征在于，所述气液反应系统包括：如权利要求1至5中任一项所述的具有分形结构的气液管式反应器、供气系统、流量计、供液系统、恒温控制系统及动力系统；
所述具有分形结构的气液管式反应器与所述供气系统及所述供液系统相连通；所述流量计位于所述供气系统的供气管路上，适于控制气体的流量；所述恒温控制系统包括供水装置及与所述供水装置相连通的石英水槽，所述具有分形结构的气液管式反应器位于所述石英水槽内；所述动力系统与所述供液系统及所述恒温控制系统相连接，适于驱动反应液及恒温水的流动。
9.根据权利要求8所述的气液反应系统，其特征在于：还包括尾气分析系统，所述尾气分析系统与所述具有分形结构的气液管式反应器相连接。
10.根据权利要求8所述的气液反应系统，其特征在于：所述具有分形结构的气液管式反应器的数量为两个或多个，两个或多个所述具有分形结构的气液管式反应器依次串联。
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