CN107046103A - 叠层qled器件及其制备方法和应用 - Google Patents

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Abstract

本发明提出了叠层QLED器件及其制备方法，该叠层QLED器件包括：多个层叠设置的量子点发光层；中间连接层，该中间连接层设置在相邻两个量子点发光层之间；其中，中间连接层包括层叠的空穴产生亚层和电子产生亚层。本发明所提出的叠层QLED器件，具有空穴产生亚层/电子产生亚层结构的中间连接层，该中间连接层在电压驱动下可以向相邻的量子点发光层提供电子和空穴，从而提高多个量子点发光层之间的导电性，进而可有效地提高叠层QLED器件整体的导电效率，并在相同的发光亮度下还能降低电流密度，从而降低器件的热损耗，提高叠层QLED器件的使用寿命。

Description

叠层QLED器件及其制备方法和应用
技术领域
本发明涉及显示技术领域，具体的，本发明涉及叠层QLED器件及其制备方法和应用。更具体的，涉及叠层QLED器件、制备叠层QLED器件的方法和显示设备。
背景技术
量子点电致发光二极管(QLED，Quantum Dot Light-Emitting Diode)器件，与有机发光二极管(OLED)相比具有发光色纯度高、色彩可调控、效率高、稳定性好、可全溶液加工等优点，因此QLED是极具潜力的下一代显示和固态照明光源。并且，QLED的最大优点是发光纯度非常高，因此QLED的显示屏将具有更宽的显示色域，能更好的把自然界的真实色彩呈现出来，将为人类带来新一轮的视觉体验。
近几年量子点材料和电致发光器件的性能、稳定性各方面均取得十分显著的进展，但要达到高清动态全彩显示的最终应用目标，QLED器件的发光效率和使用寿命还需进一步提高。因为QLED是电流驱动器件，当器件工作在大电流条件下，器件的寿命将急剧下降；另外，QLED器件的发热会导致器件温度过高，进而影响器件的使用寿命，因此降低热损耗是提高量子点发光器件使用寿命的关键。
所以，研究出一种在低电流下运行的高效率量子点发光器件已经刻不容缓。
发明内容
本发明旨在至少在一定程度上解决相关技术中的技术问题之一。
本发明是基于发明人的下列发现而完成的：
本发明人在研究过程中发现，叠层结构是实现低电流、高效率QLED的一种有效途径。叠层结构可以通过把几个量子点发光层串联在一起，从而实现亮度及电流效率的倍增，也就是说，在相同的发光亮度下叠层器件需要的电流是普通器件的1/N倍，其中的N是指串联的发光单元的数量。因此，叠层器件可以工作在极低电流密度下，从而有利于提高器件的稳定性和使用寿命。但是，随之而来的问题是多个量子点发光层之间连接层的电荷产生性能，这会直接影响到叠层QLED器件整体的电流效率。
本发明的发明人经过深入研究还发现，叠层QLED器件性能的核心在于连接量子点发光层的中间连接层。所以，发明人采用了空穴产生亚层/电子产生亚层结构的中间连接层，在电压的驱动下在空穴产生亚层和电子产生亚层之间产生空穴和电子，然后向相邻的量子点发光层分别提供电子和空穴，并且该中间连接层还具有和量子点发光层匹配的功函数，从而保证了中间连接层产生的电子和空穴能够有效地分别注入到相邻的量子点发光层，从而实现叠层QLED器件的高电流效率。
有鉴于此，本发明的一个目的在于提出一种具有高导电效率、高透光率或易于制备的中间连接层的叠层QLED器件。
在本发明的第一方面，本发明提出了一种叠层QLED器件。
根据本发明的实施例，所述器件包括：多个层叠设置的量子点发光层；中间连接层，所述中间连接层设置在相邻两个所述量子点发光层之间；其中，所述中间连接层包括层叠的空穴产生亚层和电子产生亚层。
发明人意外地发现，本发明实施例的叠层QLED器件，具有空穴产生亚层/电子产生亚层结构的中间连接层在电压驱动下可以向相邻的量子点发光层提供电子和空穴，从而提高多个量子点发光层之间的导电性，进而可有效地提高叠层QLED器件整体的导电效率，并在相同的发光亮度下还能降低电流密度，从而降低器件的热损耗，提高QLED器件的使用寿命。
另外，根据本发明上述实施例的叠层QLED器件，还可以具有如下附加的技术特征：
根据本发明的实施例，所述电子产生亚层包括：第一电子产生子层，所述第一电子产生子层是由金属氧化物和有机材料中的一种形成的。
根据本发明的实施例，所述电子产生亚层进一步包括：第二电子产生子层，所述第二电子产生子层形成在所述第一电子产生子层的表面上，并且所述第二电子产生子层是由所述金属氧化物和有机材料中的另一种形成的。
根据本发明的实施例，所述金属氧化物包括选自氧化锌纳米颗粒、掺杂氧化锌纳米颗粒的至少之一；所述有机材料为醇溶性有机材料，且所述醇溶性有机材料包括选自PEI、PEIE、PFN和PFN-Br的至少之一；所述空穴产生亚层是由选自PEDOT：PPS、MoO3、WoO3和V2O5的至少之一形成。
根据本发明的实施例，所述中间连接层中：沿着电子传输层向空穴注入层的方向，所述中间连接层依次包括：所述空穴产生亚层；所述第一电子产生子层，形成在所述空穴产生亚层的远离所述电子传输层的表面，且所述第一电子产生子层是由所述醇溶性有机材料形成的；以及所述第二电子产生子层，形成在所述第一电子产生子层的靠近所述空穴注入层的表面，所述第二电子产生子层是由所述金属氧化物形成的。
根据本发明的实施例，所述叠层QLED器件包括2个量子点发光层。
根据本发明的实施例，所述叠层QLED器件包括3个量子点发光层，且所述3个量子点发光层分别发出蓝色光、红色光和绿色光。
在本发明的第二方面，本发明提出了一种制备上述的叠层QLED器件的方法。
根据本发明的实施例，所述制备方法包括：将多个量子点发光层进行层叠，其中，在所述层叠的过程中，在相邻两个所述量子点发光层之间形成所述中间连接层，所述中间连接层包括层叠的空穴产生亚层和电子产生亚层。
发明人意外地发现，采用本发明实施例的制备方法，能在叠层QLED中的多个量子点发光功能层之间形成含有空穴产生亚层/电子产生亚层结构的中间连接层，且该制备方法操作简单、适于快速制备，同时成本低廉、工艺成熟，具有工业化潜力。本领域技术人员能够理解的是，前面针对叠层QLED器件所描述的特征和优点，仍适用于该制备叠层QLED器件的方法，在此不再赘述。
另外，根据本发明上述实施例的制备方法，还可以具有如下附加的技术特征：
根据本发明的实施例，所述中间连接层是通过旋涂法、打印法和蒸镀法的至少之一形成的。
在本发明的第三方面，本发明提出了一种显示设备。
根据本发明的实施例，所述显示设备包括上述的叠层QLED器件。
发明人意外地发现，本发明实施例的显示设备，其具有中间连接层的叠层QLED器件，所以该显示设备在保持相同显示亮度下的耗电量低、颜色饱和度好且发光效率高，而且使用寿命更长。本领域技术人员能够理解的是，前面针对叠层QLED器件及其制备方法所描述的特征和优点，仍适用于该显示设备，在此不再赘述。
本发明的附加方面和优点将在下面的描述中部分给出，部分将从下面的描述中变得明显，或通过本发明的实践了解到。
附图说明
本发明的上述和/或附加的方面和优点从结合下面附图对实施例的描述中将变得明显和容易理解，其中：
图1是本发明一个实施例的叠层QLED器件的部分结构的示意图；
图2是本发明另一个实施例的叠层QLED器件的部分结构的示意图；
图3是本发明一个实施例的叠层QLED器件的结构示意图；
图4是本发明另一个实施例的叠层QLED器件的结构示意图；
图5是本发明一个实施例和对比例的电流密度-电压特性图；
图6是本发明一个实施例和对比例的亮度-电压特性图；
图7是本发明一个实施例和对比例的电流效率-电流密度特性图；
图8是本发明一个实施例和对比例的外量子效率-电流密度特性图。
附图标记
100 量子点发光层
200 中间连接层
210 空穴产生亚层
220 电子产生亚层
2210 第一电子产生子层
2220 第二电子产生子层
110 第一量子点发光层
120 第二量子点发光层
300 ITO薄膜
400 基板
500 电极层
600 空穴注入层
1110 第一空穴传输层
1120 第一量子点发光层
1210 第二空穴传输层
1220 第二量子点发光层
700 电子传输层
具体实施方式
下面详细描述本发明的实施例，本技术领域人员会理解，下面实施例旨在用于解释本发明，而不应视为对本发明的限制。除非特别说明，在下面实施例中没有明确描述具体技术或条件的，本领域技术人员可以按照本领域内的常用的技术或条件或按照产品说明书进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可通过市购到的常规产品。
在本发明的一个方面，本发明提出了一种叠层QLED器件。参照图1～4，对本发明的叠层QLED器件进行详细的描述。
根据本发明的实施例，该叠层QLED器件包括了多个量子点发光层。参考图1，相邻的两个量子点发光层100之间设有中间连接层200，并且该中间连接层200进一步包括了空穴产生亚层210和电子产生亚层220。需要说明的是，本文中的“多个量子点发光层”是指两个或两个以上的量子点发光层。
本发明的发明人意外地发现，叠层QLED器件的中间连接层需要同时向相邻的发光单元分别提供电子和空穴。但是，现有技术中采用的碳纳米管或石墨烯作为中间层材料，只是空穴产生亚层和电子产生亚层型中的一种，即空穴产生型材料或者电子产生型材料，所以碳纳米管或石墨烯只起到连接材料的作用，不具有电荷产生的功能。而本发明中，中间连接层具有空穴产生亚层/电子产生亚层结构，该结构在电压的驱动下电子产生亚层会产生电子而空穴产生亚层会产生空穴，然后向相邻的量子点发光层分别提供电子和空穴。并且该中间连接层还具有和量子点发光层匹配的功函数，从而保证了中间连接层产生的电子和空穴能够有效地分别注入到相邻的量子点发光层，从而实现叠层QLED器件的高导电效率。
根据本发明的实施例，该电子产生亚层220可以包括第一电子产生子层2210。其中，第一电子产生子层2210可以是由金属氧化物材料和有机材料中的一种形成的。如此，采用电子产生型无机半导体材料层或者电子产生型有机半导体材料层的单一电子产生型结构，具有较高的电子传输能力和与量子点发光层具有较匹配的功函数。
根据本发明的实施例，参考图2，该电子产生亚层220可以进一步包括第二电子产生子层2220。其中，第二电子产生子层2220可以形成在第一电子产生子层2210的表面上，并且第二电子产生子层2220可以由金属氧化物材料和有机材料中的另一种所形成。如此，采用电子产生型无机半导体材料层与电子产生型有机半导体材料层的复合结构，能够调节电子产生型无机半导体材料层的功函数，使其与空穴产生型半导体材料能级更加匹配。具体的，在本发明的一些实施例中，有机材料可以是醇溶性有机材料。如此，采用具有醇溶性的有机材料，便于采用溶液加工的方法简单、快捷地制备出该电子产生亚层220。
根据本发明的实施例，第一电子产生子层2210的具体材料不受特别的限制，本领域内任何已知的电子传输型半导体金属氧化物或者空穴传输型半导体有机材料均可，只要该第一电子产生子层能使电子产生亚层在电压驱动下产生电子即可，本领域技术人员可根据实际情况进行选择。在本发明的一些实施例中，第一电子产生子层2210的材料可以为醇溶性有机材料。在本发明的一些具体的实施例中，第一电子产生子层2210的材料可以选自PEI(聚醚酰亚胺)、PEIE(聚氮丙啶)、PFN(共轭聚合物[9,9-二辛基芴-9,9-双(N,N-二甲基胺丙基)芴])和PFN-Br(溴代PFN)的至少一种。如此，采用上述聚合物材料的第一电子产生子层2210，具有透明性，且能通过溶液旋涂法快速制备，并且可以调节电子产生型无机半导体材料层的功函数。
根据本发明的实施例，第二半电子产生层2220的具体材料不受特别的限制，本领域内任何已知的电子传输型半导体金属氧化物或者电传输型半导体有机材料均可，只要该第二电子产生子层能使电子产生亚层在电压驱动下产生电子即可，本领域技术人员可根据实际情况进行选择。在本发明的一些实施例中，第二电子产生子层2220的材料可以为金属氧化物。在本发明的一些具体的实施例中，第二电子产生子层2220的材料可以选自氧化锌纳米颗粒、掺杂氧化锌纳米颗粒的至少一种。如此，采用上述材料的第二电子产生子层2220，具有透明性，具有高的电子传输能力和与量子点发光层具有更匹配的功函数。在一些具体示例中，掺杂氧化锌纳米颗粒可以选自氧化镁锌(ZnxMg1-xO)纳米颗粒、掺锂氧化锌(LZO)纳米颗粒、掺镓氧化锌(GZO)纳米颗粒和掺铝氧化锌(AZO)纳米颗粒的至少一种。如此，采用上述掺杂氧化锌材料的第二电子产生子层2220，可以根据不同功函数的掺杂氧化锌材料搭配不同的空穴产生亚层，增加中间连接层的材料可选择性。
根据本发明的实施例，空穴产生亚层210的具体材料不受特别的限制，本领域内任何已知的空穴产生型半导体材料均可，只要该空穴产生亚层的材料在电压驱使下能产生空穴即可，本领域技术人员可根据实际情况进行选择。在本发明的一些实施例中，空穴产生亚层的材料可以选自PEDOT(聚(3,4-乙撑二氧噻吩))：PPS(聚苯硫醚)、MoO3、WoO3和V2O5的至少一种。如此，采用上述材料的P型亚层210，具有透明性，还具有和量子点发光层匹配的功函数，有利于空穴到量子点发光层的注入，并且可实现溶液法制备。
根据本发明的实施例，沿着电子传输层向空穴注入层的方向，中间连接层200依次包括：空穴产生亚层210、第一电子产生子层2210和第二电子产生子层2220。其中，第一电子产生子层2210设置在空穴产生亚层210的远离电子传输层的表面，而第二电子产生子层2220形成在第一电子产生子层2210的靠近空穴注入层的表面。本领域技术人员可以理解的是，电子传输层向空穴注入层的方向，即叠层QLED器件具体的电子和空穴的注入方向，可根据实际情况进行选择。
在本发明的一些实施例中，参考图2b，中间连接层200中从上至下可以依次设置有第二电子产生子层2220、第一电子产生子层2210和空穴产生亚层210。其中，空穴产生亚层210可以设置在第一电子产生子层2210的下表面，而第一电子产生子层2210可以设置在第二电子产生子层2220的下表面。如此，中间连接层200的上表面可以在电压驱动下形成电子，从而可向中间连接层200上表面相邻的量子点发光层提供电子，而中间连接层200的下表面可以在电压驱动下形成空穴，从而可向中间连接层200下表面相邻的量子点发光层提供空穴。
在本发明的另一些实施例中，参考图2a，中间连接层200中从上至下可以依次设置有空穴产生亚层210、第一电子产生子层2210和第二电子产生子层2220。其中，第一电子产生子层2210可以设置在第二电子产生子层2220的上表面，而空穴产生亚层210可以设置在第一电子产生子层2210的上表面。如此，中间连接层200的上表面可以在电压驱动下形成空穴，从而可向中间连接层200上表面相邻的量子点发光层提供空穴，而中间连接层200的下表面可以在电压驱动下形成电子，从而可向中间连接层200下表面相邻的量子点发光层提供电子。
根据本发明的实施例，量子点发光层100的具体个数不受特别的限制，只要该叠层QLED器件中量子点发光层的个数能使该器件的使用电流有效地降低即可，具体的例如两个、三个或四个等，本领域技术人员可根据叠层QLED的具体使用要求进行选择。在本发明的一些实施例中，量子点发光层100的个数可以为3个。如此，3个层叠的量子点发光层可以分别发出蓝色光、红色光和绿色光，从而使该叠层QLED器件能够实现三原色的发光效果。
在本发明的另一些实施例中，量子点发光层100的个数可以为2个。如此，2个叠的量子点发光层可以使该叠层QLED器件工作所需的电流值降低一倍，从而降低该叠层QLED器件的能耗，并提高其使用寿命。具体的，这2个量子点发光层可以分别为第一量子点发光层110和第二量子点发光层120，而参考图3，第一量子点发光层110设置在中间连接层200的下表面，第二量子点发光层120设置在中间连接层200的上表面。如此，叠层设置的两个量子点发光功能层之间有中间连接层增加其导电性。
本领域技术人员可以理解的是，参考图3，该叠层QLED器件可进一步包括其他必要组件，例如，ITO薄膜300、基板400和电极层500。其中，ITO薄300设置在第一量子点发光层110的下表面，基板400设置在ITO薄膜300的下表面，而电极层500设置在第二量子点发光层120的上表面。如此，而ITO薄膜300和电极层500作为两个电极能对中间的量子点发光层施加电压，而整个叠层QLED器件是设置在基板400上的，平整的基板400具有支撑的功能。如此设置，叠层QLED器件才能具有功能性和完整性。
本领域技术人员可以理解的是，ITO薄膜300的具体厚度不受特别的限制，只要该厚度的ITO薄膜能够使叠层QLED器件有效地工作即可，本领域技术人员可根据实际的情况进行设置。在本发明的一些实施例中，ITO薄膜300的厚度可以为10～500nm。如此，上述厚度的ITO薄膜能够对中间的量子点发光层产生足够的驱动电压。根据本发明的实施例，ITO薄膜300的具体形状也不受特别的限制，只要该ITO薄膜的形状能使叠层QLED器件产生光电性能即可，例如，图案化的ITO薄膜，等等，本领域技术人员可以根据实际的使用要求进行设计。
本领域技术人员可以理解的是，基板400的具体材料不受特别的限制，本领域内任何已知的半导体基板材料均可，例如，玻璃、石英、塑料或者树脂等。在本发明的一些实施例中，基板400的材料可以是玻璃、石英、塑料或者树脂。如此，采用上述材料的基板400，可以具有平整表面的同时，还具有抗腐蚀性，并能为叠层QLED器件提供支撑作用。根据本发明的实施例，基板400的具体厚度也不受特别的限制，只要该厚度的基板足够支撑叠层QLED器件即可，本领域技术人员可根据实际需要进行选择，在此不再赘述。
本领域技术人员可以理解的是，电极层500的具体材料不受特别的限制，本领域内任何已知的电极材料均可，只要该电极层的材料能对中间的量子点发光层提供驱动电压即可，本领域技术人员可根据实际使用要求进行选择。在本发明的一些实施例中，电极层500的材料可以是Al或Ag。如此，采用上述材料的电极层500，能够有效地向中间的量子点发光层提供驱动电压。根据本发明的实施例，电极层500的具体厚度也不受特别的限制，只要该厚度的电极层能对中间的量子点发光层提供足够的驱动电压即可，本领域技术人员可根据实际使用要求进行选择。在本发明的一些实施例中，电极层500的厚度可以为10～200nm。如此，采用上述厚度的电极层能对中间的量子点发光层提供足够的、稳定的驱动电压。
在本发明的一些示例中，参考图3b，中间连接层200的第二电子产生子层2220的上表面可以设置有第二量子点发光层120，而中间连接层200的空穴产生亚层210的下表面可以设置有第一量子点发光层110。并且第二量子点发光层120上表面可以设置有电极层500，而第一量子点发光层110的下表面可以设置有ITO薄膜300，且ITO薄膜300的下表面可以设置有基板400。如此，采用倒装结构的叠层QLED器件，在驱动电压的作用下，电极层500为正极，而ITO薄膜300为负极。
在本发明的另一些示例中，参考图3a，中间连接层200的空穴产生亚层210的上表面可以设置有第二量子点发光层120，而中间连接层200的第二电子产生子层2220的下表面可以设置有第一量子点发光层110。并且第二量子点发光层120上表面可以设置有电极层500，而第一量子点发光层110的下表面可以设置有ITO薄膜300，且ITO薄膜300的下表面可以设置有基板400。如此，采用正装结构的叠层QLED器件，在驱动电压的作用下，电极层500为负极，而ITO薄膜300为正极。
本领域技术人员可以理解的是，第一量子点发光层110和第二量子点发光层120的具体材料不受特别的限制，本领域内任何已知的量子点发光层的材料均可，只要该量子点发光功能层能将电信号转变为光信号即可，本领域技术人员可根据QLED器件的具体使用要求进行选择。根据本发明的实施例，第一量子点发光层110和第二量子点发光层120的具体厚度也不受特别的限制，只要该量子点发光功能层能将电信号转变为光信号即可，本领域技术人员可根据QLED器件的实际使用要求进行设置。
本领域技术人员可以理解的是，第一量子点发光层110和第二量子点发光层120的具体结构不受特别的限制，本领域内任何已知的量子点发光层的结构均可，只要该量子点发光功能层能将电信号转变为光信号即可，本领域技术人员可根据叠层QLED器件的具体使用要求进行选择。
在本发明的一些实施例中，第一量子点发光层110和第二量子点发光层120中，可以分别设置有空穴注入层、电子传输层、量子点发光层和空穴传输层。由于，第一量子点发光层110和第二量子点发光层120共同组成了复合的量子点发光层，所以，第一量子点发光层110和第二量子点发光层120可以共用同一个空穴注入层和同一个电子传输层，无需两个量子点发光功能层中再分别设置。如此，采用上述结构的第一量子点发光层110和第二量子点发光层120，能将相邻的两个量子点发光功能层与中间连接层有效地组成叠层结构的复合的量子点发光层，能在低电流密度下也可达到相同的发光亮度，且该叠层QLED器件的稳定性更好、使用寿命更长。
在本发明的一些具体的示例中，参考图4b，第一量子点发光层110包括：第一空穴传输层1110，第一量子点发光层1120和电子传输层700；第二量子点发光层120包括：空穴注入层600，第二空穴传输层1210和第二量子点发光层1220。其中，第一空穴传输层1110设置在空穴产生亚层210的下表面，第一量子点发光层1120设置在第一空穴传输层1110的下表面，电子传输层700设置在第一量子点发光层1120的下表面；第二量子点发光层1220设置在第二电子产生子层2220的上表面，第二空穴传输层1210设置在第二量子点发光层1220的上表面，空穴注入层600设置在第二空穴传输层1210的上表面。如此，共用同一个空穴注入层和同一个电子传输层的第一量子点发光层110和第二量子点发光层120，与中间连接层能有效地组成叠层结构的复合的量子点发光层。如此采用倒装结构的叠层QLED器件，能在低电流密度下可达到相同的发光亮度，且该叠层QLED器件的稳定性更好、使用寿命更长；并且，倒装结构由于可以直接和非晶硅薄膜晶体管直接相接，因此在现实领域更具实用性。
在本发明的另一些具体的示例中，参考图4a，第一量子点发光层110包括：第一量子点发光层1120，第一空穴传输层1110和空穴注入层600；第二量子点发光层120包括：电子传输层700，第二量子点发光层1220和第二空穴传输层1210。其中，第一量子点发光层1120设置在第二电子产生子层2220的下表面，第一空穴传输层1110设置在第一量子点发光层1120的下表面，空穴注入层600设置在第一空穴传输层1110的下表面；第二空穴传输层1210设置在空穴产生亚层210的上表面，第二量子点发光层1220设置在第二空穴传输层1210的上表面，电子传输层700设置在第二量子点发光层1220的上表面。如此，共用同一个空穴注入层和同一个电子传输层的第一量子点发光层110和第二量子点发光层120，与中间连接层能有效地组成叠层结构的复合的量子点发光层。如此采用正装结构的叠层QLED器件，能在低电流密度下可达到相同的发光亮度，且该叠层QLED器件的稳定性更好、使用寿命更长；并且，正装结构容易实现全溶液法制备，具有低成本大面积生产的工艺优势。
本领域技术人员可以理解的是，第一量子点发光层1120和第二量子点发光层1220的具体材料不受特别的限制，本领域内任何已知的量子点发光层的材料均可，本领域技术人员可根据QLED器件的具体使用要求进行选择。根据本发明的实施例，第一量子点发光层1120和第二量子点发光层1220的具体厚度也不受特别的限制，只要该量子点发光层能将电信号有效地转变为光信号即可，本领域技术人员可根据叠层QLED器件的实际使用要求进行设置，在此不再赘述。
本领域技术人员可以理解的是，第一空穴传输层1110和第二空穴传输层1210的具体材料不受特别的限制，本领域内任何已知的空穴传输层的材料均可，本领域技术人员可根据QLED器件的具体使用要求进行选择。根据本发明的实施例，第一空穴传输层1110和第二空穴传输层1210的具体厚度也不受特别的限制，只要该空穴传输能有效地将空穴传输即可，本领域技术人员可根据叠层QLED器件的实际使用要求进行设置，在此不再赘述。
本领域技术人员可以理解的是，空穴注入层600的具体材料不受特别的限制，本领域内任何已知的空穴注入层的材料均可，本领域技术人员可根据QLED器件的具体使用要求进行选择。根据本发明的实施例，空穴注入层600的具体厚度也不受特别的限制，只要该空穴注入层能有效地将空穴注入即可，本领域技术人员可根据叠层QLED器件的实际使用要求进行设置，在此不再赘述。
本领域技术人员可以理解的是，电子传输层700的具体材料不受特别的限制，本领域内任何已知的电子传输层的材料均可，本领域技术人员可根据QLED器件的具体使用要求进行选择。根据本发明的实施例，电子传输层700的具体厚度也不受特别的限制，只要该电子传输层能有效地将电子传输即可，本领域技术人员可根据叠层QLED器件的实际使用要求进行设置，在此不再赘述。
在本发明的一些实施例中，第一量子点发光层110的下表面和第二量子点发光层120的上表面，还可以进一步设置有电子阻挡层或者空穴阻挡层。具体的，在倒装结构的叠层QLED器件中，可以在电子传输层700的上表面进一步设置电子阻挡层，而在空穴注入层600的下表面进一步设置空穴阻挡层，从而提高叠层量子点发光层的电流效率；在正装结构的叠层QLED器件中，可以在空穴注入层600的上表面进一步设置空穴阻挡层，而在电子传输层700的下表面进一步设置电子阻挡层，也可以提高叠层量子点发光层的电流效率。
综上所述，根据本发明的实施例，本发明提出了一种叠层QLED器件，具有空穴产生亚层/电子产生亚层结构的中间连接层，该中间连接层在电压驱动下可以向相邻的量子点发光层提供电子和空穴，从而提高多个量子点发光层之间的导电性，可以有效地提高叠层QLED器件整体的导电效率，并且在相同的发光亮度下还能降低电流密度，从而降低器件的热损耗，提高QLED器件的使用寿命。
在本发明的另一个方面，本发明提出了一种制备叠层QLED器件的方法。
根据本发明的实施例，该制备方法包括：将多个量子点发光层进行层叠，其中，层叠的过程中，在相邻两个量子点发光层之间形成中间连接层，且该中间连接层包括层叠的空穴产生亚层和电子产生亚层。本领域技术人员可以理解的是，该制备叠层QLED器件的方法，除了制备中间连接层的步骤以外，还可以包括其他必要的的步骤，例如，提供基板、在基板上形成ITO薄膜和量子点发光层、在中间连接层的表面上形成新的量子点发光层、在新的量子点发光层表面形成电极层等步骤，在此不再赘述。
本申请的发明人意外地发现，该中间连接层的制备方法简单，可在现成的量子点发光层的表面上直接快速的制备，且形成好的中间连接层的表面无需特别的处理可直接继续形成新的量子点发光层，如此，该制备方法操作简单、工艺成熟，具有产业化的潜力。
据本发明的实施例，该制备中间连接层的方法不受特别的限制，本领域内任何已知的制备空穴产生亚层/电子产生亚层结构的方法均可，本领域技术人员可根据实际生产情况和器件使用要求进行选择。在本发明的一些实施例中，制备中间连接层的方法可以选自印刷、打印、旋涂或蒸镀的至少之一。在本发明的一些具体示例中，中间连接层是通过旋涂法、打印法和蒸镀法的至少之一形成的。如此，制备中间连接层的操作简单、快速高效、工艺成熟，且具有产业化的潜力。
综上所述，根据本发明的实施例，本发明提出了一种制备方法，能在叠层QLED中的多个量子点发光功能层之间形成含有空穴产生亚层/电子产生亚层结构的中间连接层，且该制备方法操作简单、适于快速制备，同时成本低廉。本领域技术人员能够理解的是，前面针对叠层QLED器件所描述的特征和优点，仍适用于该制备叠层QLED器件地方法，在此不再赘述。
下面参考具体实施例，对本发明进行描述，需要说明的是，这些实施例仅是描述性的，而不以任何方式限制本发明。
实施例1
在该实施例中，制备出叠层QLED器件。具体的，QLED器件的结构由下向上依次包括：玻璃基板、ITO薄膜、第一量子点发光层(包括空穴注入层、第一空穴传输层和第一量子点发光层)、中间连接层(包括第二电子产生子层、第一电子产生子层和空穴产生亚层)、第二量子点发光层(包括第二空穴传输层、第二量子点发光层和电子传输层)以及电极层。其中，第二电子产生子层的材质为ZnxMg1-xO，第一电子产生子层的材质为PEIE，以及空穴产生亚层的材质为PEDOT：PSS。
具体的制备步骤包括如下：
(1)取ITO玻璃基板，采用激光烧蚀或光刻技术制作出电极图案，再将基板先后分别置于洗液、去离子水中进行超声清洗，每次超声时间为30min，待超声清洗完成后，将基板放置于洁净烘箱内烘干备用。
(2)将表面带有ITO薄膜的基板采用紫外臭氧处理15分钟，然后在基板上制作第一量子点发光层。具体地，依次在基板表面上旋涂制备空穴注入层、第一空穴传输层、第一量子点发光层。其中，空穴注入层的材质为聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚苯乙烯磺酸(PEDOT：PSS)，旋涂转速为2000r/min，烘烤温度为130℃，时间15min；第一空穴传输层的材质为聚(9-乙烯咔唑)(PVK)，PVK浓度为10mg/ml，采用氯苯作为溶剂，旋涂转速为3000r/min，烘烤温度100℃，时间10min；第一量子点发光层的材质为CdZnSeS/ZnS核壳结构合金量子点，表面配体为油酸，采用正辛烷作为溶剂，浓度为10mg/ml，旋转速度为1500r/min，烘烤温度为100℃，时间4-8min。
(3)在基板上继续制作中间连接层。具体地，依次在其表面上旋涂制备第二电子产生子层、第一电子产生子层、空穴产生亚层。其中，第二电子产生子层的材质为ZnxMg1-xO纳米颗粒，浓度为20mg/ml，采用乙醇作为溶剂，旋涂时间转速为2000r/min，烘烤温度80℃，时间15min；第一电子产生子层的材质为聚乙氧基乙烯亚胺(PEIE)，浓度为0.4％(质量比)，采用2-乙氧基乙醇作为溶剂，旋涂时间转速为4000r/min，烘烤温度80℃，时间5min；空穴产生亚层的材质为聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)，旋转速度为1500r/min，烘烤温度为100℃，时间10min。
(4)在基板上最后制作第二量子点发光层及电极层。具体地，依次在其表面上旋涂制备第二空穴传输层、第二量子点发光层、电子传输层以及电极层。其中，第二空穴传输层的材质为聚(9-乙烯咔唑)(PVK)，PVK浓度为10mg/ml，采用氯苯作为溶剂，旋涂转速为3000r/min，烘烤温度80℃，时间10min；第二量子点发光层的材质为CdZnSeS/ZnS核壳结构合金量子点，表面配体为油酸，采用正辛烷作为溶剂，浓度为10mg/ml，旋转速度为1500r/min，烘烤温度为80℃，时间4-8min。电子传输层的材质为ZnxMg1-xO纳米颗粒，浓度为20mg/ml，采用乙醇作为溶剂，旋涂时间转速为2000r/min，烘烤温度80℃，时间15min；第二电极的材质为铝金属，采用真空蒸镀的方法在所述电子传输层上沉积150nm的铝膜。
实施例2
在该实施例中，按照与实施例基本相同的制备方法，制备出叠层QLED器件。区别在于，QLED器件的结构由下向上依次包括：玻璃基板、ITO薄膜、第一量子点发光层(包括电子传输层、第一量子点发光层、第一空穴传输层)、中间连接层(包括空穴产生亚层、第一电子产生子层、第二电子产生子层)、第二量子点发光层(包括第二量子点发光层、第二空穴传输层、空穴注入层)以及电极层。具体的步骤中，区别在于：
步骤(2)中，依次在基板的表面上旋涂制备电子传输层、第一量子点发光层和第一空穴传输层；电子传输层的材质为ZnxMg1-xO浓度为20mg/ml，采用乙醇作为溶剂，旋涂时间转速为2000r/min，烘烤温度100℃，时间15min；而第一量子点发光层的烘烤温度为80℃；且第一空穴传输层的烘烤温度为80℃；
步骤(3)中，依次在第一量子点发光层的表面上旋涂制备空穴产生亚层、第一电子产生子层和第二电子产生子层；
步骤(4)中，依次在中间连接层的表面上旋涂制备第二量子点发光层、第二空穴传输层、空穴注入层以及电极层；空穴注入层的材质为聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)，旋转速度为1500r/min，烘烤温度为100℃，时间10min。
对比例1
在该对比例中，制备一种单层QLED器件。具体的制备步骤包括如下：
(1)按照实施例1中步骤(1)基本相同的步骤，获得表面带有图案化ITO薄膜的基板。
(2)按照实施例2中步骤(2)基本相同的步骤，获得第一量子点发光层。区别在于，依次在基板的上表面上旋涂制备电子传输层、第一量子点发光层和第一空穴传输层；且电子传输层的烘烤温度为80℃。
(3)电极层的材质为铝金属，采用真空蒸镀的方法在电子传输层上沉积150nm的铝膜，形成电极层，最后得到了单层量子点发光二极管。
实施例3
在该实施例中，对实施例2获得的叠层QLED器件和对比例1获得的单层QLED器件，进行电学性能测试。具体的，电学性能测试包括：电流密度-电压特性测试、亮度-电压特性测试、电流效率-电流密度特性测试、外量子效率-电流密度特性测试。
该实施例的两种QLED器件的电流密度-电压特性图，如图5所示。从图5可看出，相同电流的情况下实施例2的叠层QLED器件驱动电压相对于对比例1的单层QLED器件的驱动电压增加了近一倍，说明叠层QLED器件中两个量子点发光层通过中间连接层被很好地串联了起来。
该实施例的两种QLED器件的亮度-电压特性图，如图6所示。从图6可看出，实施例2的叠层QLED器件启亮电压相对于对比例1的单层QLED器件的启亮电压也增加了近一倍，说明叠层QLED器件中两个量子点发光层通过中间连接层也被很好地串联了起来。
该实施例的两种QLED器件的电流效率-电流密度特性图，如图7所示。从图7可看出，相对于对比例1的单层QLED器件，实施例2的叠层QLED器件的电流效率提高了近一倍，说明叠层QLED器件中两个量子点发光层通过中间连接层也被很好地串联了起来。
该实施例的两种QLED器件的外量子效率-电流密度特性图，如图8所示。从图8可看出，相对于对比例1的单层QLED器件，实施例2的叠层QLED器件的外量子效率也提高了近一倍，说明叠层QLED器件中两个量子点发光层通过中间连接层也被很好地串联了起来。
总结
综合实施例1～3和对比例1可得出，本发明所提出的叠层QLED器件，具有空穴产生亚层/电子产生亚层结构的中间连接层，该中间连接层在电压驱动下可以向相邻的量子点发光层提供电子和空穴，从而提高多个量子点发光层之间的导电性，进而可有效地提高叠层QLED器件整体的导电效率，并在相同的发光亮度下还能降低电流密度，从而降低器件的热损耗，提高QLED器件的使用寿命。并且，该制备叠层QLED器件的方法操作简单、适于快速制备，同时成本低廉，具有工业化潜力。
在本发明的描述中，需要理解的是，术语“中心”、“纵向”、“横向”、“长度”、“宽度”、“厚度”、“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”、“内”、“外”、“顺时针”、“逆时针”、“轴向”、“径向”、“周向”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。
此外，术语“第一”、“第二”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括至少一个该特征。在本发明的描述中，“多个”的含义是至少两个，例如两个，三个等，除非另有明确具体的限定。
在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外，在不相互矛盾的情况下，本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本发明的限制，本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。

Claims (10)

1.一种叠层QLED器件，其特征在于，包括：
多个层叠设置的量子点发光层；
中间连接层，所述中间连接层设置在相邻两个所述量子点发光层之间；
其中，所述中间连接层包括层叠的空穴产生亚层和电子产生亚层。
2.根据权利要求1所述的叠层QLED器件，其特征在于，所述电子产生亚层包括：
第一电子产生子层，所述第一电子产生子层是由金属氧化物和有机材料中的一种形成的。
3.根据权利要求2所述的叠层QLED器件，其特征在于，所述电子产生亚层进一步包括：
第二电子产生子层，所述第二电子产生子层形成在所述第一电子产生子层的表面上，并且所述第二电子产生子层是由所述金属氧化物和有机材料中的另一种形成的。
4.根据权利要求3所述的叠层QLED器件，其特征在于，
所述金属氧化物包括选自氧化锌纳米颗粒、掺杂氧化锌纳米颗粒的至少之一；
所述有机材料为醇溶性有机材料，且所述醇溶性有机材料包括选自PEI、PEIE、PFN和PFN-Br的至少之一；
所述空穴产生亚层是由选自PEDOT：PPS、MoO3、WoO3和V2O5的至少之一形成。
5.根据权利要求4所述的叠层QLED器件，其特征在于，沿着电子传输层向空穴注入层的方向，所述中间连接层依次包括：
所述空穴产生亚层；
所述第一电子产生子层，形成在所述空穴产生亚层的远离所述电子传输层的表面，且所述第一电子产生子层是由所述醇溶性有机材料形成的；以及
所述第二电子产生子层，形成在所述第一电子产生子层的靠近所述空穴注入层的表面，所述第二电子产生子层是由所述金属氧化物形成的。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的叠层QLED器件，其特征在于，包括2个量子点发光层。
7.根据权利要求1～5中任一项所述的叠层QLED器件，其特征在于，包括3个量子点发光层，且所述3个量子点发光层分别发出蓝色光、红色光和绿色光。
8.一种制备权利要求1～7任一项所述叠层QLED器件的方法，其特征在于，包括：
将多个量子点发光层进行层叠，其中，在所述层叠的过程中，在相邻两个所述量子点发光层之间形成所述中间连接层，所述中间连接层包括层叠的空穴产生亚层和电子产生亚层。
9.根据权利要求8所述的方法，其特征在于，所述中间连接层是通过旋涂法、打印法和蒸镀法的至少之一形成的。
10.一种显示设备，其特征在于，包括权利要求1～7任一项所述的叠层QLED器件。
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