CN106975349B - 一种射频等离子体—催化剂协同作用反应装置 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种射频等离子体—催化剂协同作用反应装置，包括非平衡等离子反应室，带有冷却通道的空心管状金属螺旋线圈，带有催化剂的催化体，进气封闭端头和进气端密封法兰，排气封闭端头和排气端密封法兰，以及电磁屏蔽罩等部件。本发明是针对电感耦合射频等离子体与催化剂协同作用设置的反应装置，采用石英制成的非平衡等离子反应室作为气体反应通道，利用金属螺旋线圈使相应其他产生非平衡等离子体在通道内与催化剂协同作用驱动完成化学反应，以便后续进行反应后气体的成分分析，进而实现化工合成、温室效应气体回收利用兼可再生能源高效储存方面的应用，具有反应选择性强、能量利用效率高等优点。
Description
技术领域
本发明涉及材料合成、能源转化领域，具体地讲，是涉及一种射频等离子体—催化剂协同作用反应装置。
背景技术
为实现可持续发展，我国正大力发展太阳能、风能、潮汐能等可再生能源，但它们密度低、分散性强、不稳定、不连续的特点亟需有效的储能方式来改善目前的应用状况。同时，近年来大气中以二氧化碳为主的温室效应气体含量显著增加，由此造成的环境问题已成为全世界共同面临的难题。
非平衡等离子体可源源不断地产生电子、离子、激发态分子、自由基等化学活性高的物质，具有很强的反应活化能力，在基础科学研究及工程技术开发等领域有广泛的运用。与处于热力学平衡状态的热等离子体和常规的电化学、热化学过程不同，在非平衡等离子体中，不同自由度具有不同的温度，电子温度远远高于重粒子(离子、原子、分子等)温度，具体温度分布取决于放电频率、放电功率、气压、气体成分及放电区域几何结构。通过非平衡等离子体中存在的高活性物质，可将可再生能源转化获得的电能传递给温室效应气体分子振动激发态等特定的反应通道，合成高附加值的化工原材料，避免能量在其它自由度上的浪费，从而同时实现能源的高效储存及温室效应气体的回收利用。
以二氧化碳分解为一氧化碳的反应为例，该反应是实现二氧化碳综合利用的关键步骤，产物一氧化碳是C1化学(一碳化学)和合成化学的重要原料，非平衡二氧化碳等离子体中存在的大量高活性电子能选择激发振动能级(CO-O(v＝n)+e＝>CO-O(v＝n+1)+e，v是振动能级量子数)，同时，二氧化碳分子间的相互作用可实现振动能量的汇聚(CO-O(v＝n)+CO-O(v＝m)＝>CO-O(v＝n+1)+CO-O(v＝m-1))。这使得二氧化碳分子在旋转和平动自由度仍处于低能态时，振动自由度处于高激发态。当二氧化碳分子的振动量子数足够大时，将分解为一氧化碳，通过振动激发每个分子分解需要能量5.5eV，远低于电子态激发过程(约9eV)，从而实现二氧化碳的高效分解。
但是，目前在实际应用条件下电晕放电、介质阻挡放电、电弧放电等离子体在综合利用温室效应气体等反应中获得的转化率或能量效率较低，不利于相关技术的大规模推广使用。事实上，非平衡等离子体虽然反应活性高，但对反应类型及过程不具备选择性，副反应往往伴随目标反应同步进行。而研究发现，多相催化剂具有很强的反应选择性，实现其与等离子体间的协同作用，将使得等离子体催化反应同时具备高活性和高选择性的优点，可有效提高反应的能量利用效率及目标产物产率。因此，发明人设计了一套电感耦合射频等离子体与催化剂协同作用的反应装置。
发明内容
针对上述现有技术的不足，本发明提供一种反应选择性强、能量利用效率高、可应用于化工合成、温室效应气体回收利用及可再生能源高效储存的射频等离子体—催化剂协同作用反应装置。
为了实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：
一种射频等离子体—催化剂协同作用反应装置，包括呈空心筒状的非平衡等离子反应室，套置于非平衡等离子反应室一端并带有进气口的进气封闭端头，设置于进气封闭端头与非平衡等离子反应室之间的进气端密封法兰，套置于非平衡等离子反应室另一端并带有排气口的排气封闭端头，设置于排气封闭端头与非平衡等离子反应室之间的排气端密封法兰，安设于非平衡等离子反应室内部并可配置反应位置的催化体，环绕设置于非平衡等离子反应室外侧中部的金属螺旋线圈，将金属螺旋线圈设置为空心管状构成的冷却通道，设置于金属螺旋线圈两端的射频功率传输线接头，以及将非平衡等离子反应室和金属螺旋线圈套置在内的电磁屏蔽罩；其中，所述空心管状的金属螺旋线圈两端分别形成冷却水入口和冷却水出口。
具体地，所述非平衡等离子反应室由石英材料制成。
具体地，所述催化体的可配置反应位置包括所述金属螺旋线圈覆盖范围中部、所述金属螺旋线圈覆盖范围边缘、距离所述金属螺旋线圈覆盖范围边缘的特定距离处。
具体地，所述金属螺旋线圈由铜质材料制成。
具体地，所述金属螺旋线圈表面设有聚四氟乙烯包裹层。
具体地，所述进气端密封法兰包括套接于非平衡等离子反应室外侧的套筒，以及设置于套筒上用于固定连接进气封闭端头的法兰连接头，其中该套筒的一端伸入进气封闭端头与非平衡等离子反应室之间，并在该套筒该端上依次排列设置一聚四氟乙烯密封圈、一金属密封环和一聚四氟乙烯密封圈；
所述排气端密封法兰的设置结构与该进气端密封法兰相同。
具体地，所述进气封闭端头和排气封闭端头内部均设有一环绕所述非平衡等离子反应室的冷却通道，并在该每个冷却通道对侧分别设置一冷却水入口和一冷却水出口。
具体地，所述催化体由泡沫金属催化剂材料制成，其形状与所述非平衡等离子反应室的内部截面形状匹配，
或者，所述催化体由蜂窝状金属氧化物载体负载颗粒状金属催化剂制成，该蜂窝状金属氧化物载体的形状与所述非平衡等离子反应室的内部截面形状匹配；
所述金属催化剂为铜、镍中任意一种。
具体地，所述电磁屏蔽罩由通过搭扣锁连接的两个对称设置的铝制半壳体组成，该电磁屏蔽罩上设置有分别与进气封闭端头和排气封闭端头匹配的通孔。
具体地，所述电磁屏蔽罩的侧面设有数个呈密集排布的观察网孔。
而且，所述电磁屏蔽罩的侧面还设有数个用于安放外置光谱仪探头的接口孔。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
(1)本发明是针对电感耦合射频等离子体与催化剂协同作用设置的反应装置，利用该协同作用驱动化学反应，进而实现化工合成、温室效应气体回收利用兼可再生能源高效储存方面的应用，具有反应选择性强、能量利用效率高等优点，并且本发明构思新颖，设计巧妙，针对性强，方便易用，适应性强，在基础科学研究及工程技术开发方面具有广阔的应用前景，适合推广应用。
(2)本发明采用石英制成的非平衡等离子反应室作为气体反应通道，利用金属螺旋线圈产生非平衡等离子体在通道内与催化剂协同作用完成反应，以便后续进行反应后气体的成分分析，有效保证了设计目标的达成。
(3)本发明采用进/排气封闭端头实现了石英反应室与外部设备的连接，确保装置连接的稳定可靠，并采用密封环、密封圈以及法兰连接确保装置内部连接的密封性和稳定性，为气体反应环境提供可靠保障。
(4)本发明对铜质的螺旋线圈设置中空的冷却通道，为非平衡等离子体的产生和其与催化剂的反应提供稳定的温度条件，确保反应的预期达成，并且还在进/排气封闭端头设置冷却通道控制石英反应室内流通气体的温度，进一步保证反应温度条件的稳定。
(5)本发明还在金属螺旋线圈上设置聚四氟乙烯包裹层，避免了金属与石英反应室直接接触容易发生损坏的问题，同时为产生非平衡等离子体的核心部件提供良好保护。
(6)本发明通过电磁屏蔽罩有效减少了金属螺旋线圈工作时对外界产生的电磁干扰，避免了对装置外围设备的影响，并且其上还设置观察网孔和接口孔来配合反应过程中的检测，设计考虑全面。
(7)本发明中催化体采用泡沫金属或蜂窝状载体，在进行反应时保证了石英反应室内气体流动的通畅性，并且增大了气体与金属催化剂的接触面积，提高反应效率，而且还通过配置催化体在石英反应室内的具体位置，控制等离子体内活性物质参与反应的程度，达到灵活选择实现反应的目的。
附图说明
图1为本发明的一种催化体设置位置的结构示意图。
图2为本发明中金属螺旋线圈部分的结构示意图。
图3为本发明中催化体采用蜂窝状金属氧化物载体的结构示意图。
图4为本发明中电磁屏蔽罩的结构示意图。
图5为本发明的另一种催化体设置位置的结构示意图。
图6为本发明的再一种催化体设置位置的结构示意图。
上述附图中，附图标记所代表的部件名称如下：
1、非平衡等离子反应室，2、冷却通道，3-1、进气封闭端头，3-2、进气端密封法兰，4、进气口，5-1、排气封闭端头，5-2、排气端密封法兰，6、排气口，7、冷却水入口，8、冷却水出口，9、聚四氟乙烯密封圈，10、金属密封环，11、电磁屏蔽罩，12、催化体，13、金属螺旋线圈，14、射频功率传输线接头，15、聚四氟乙烯包裹层，17、蜂窝状金属氧化物载体，18、观察网孔，19、接口孔，20、搭扣锁。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明作进一步说明，本发明的实施方式包括但不限于下列实施例。
实施例
如图1至图3所示，该射频等离子体—催化剂协同作用反应装置，包括呈空心筒状的非平衡等离子反应室1，套置于非平衡等离子反应室一端并带有进气口4的进气封闭端头3-1，设置于进气封闭端头与非平衡等离子反应室之间的进气端密封法兰3-2，套置于非平衡等离子反应室另一端并带有排气口6的排气封闭端头5-1，设置于排气封闭端头与非平衡等离子反应室之间的排气端密封法兰5-2，安设于非平衡等离子反应室内部并可配置反应位置的催化体12，环绕设置于非平衡等离子反应室外侧中部的金属螺旋线圈13，将金属螺旋线圈设置为空心管状构成的冷却通道2，设置于金属螺旋线圈两端的射频功率传输线接头14，以及将非平衡等离子反应室和金属螺旋线圈套置在内的电磁屏蔽罩11；其中，所述空心管状的金属螺旋线圈两端分别形成冷却水入口7和冷却水出口8。对于冷却水入口和冷却水出口，可以配置相应的用于与外部管道连接的接头。
具体地，所述金属螺旋线圈由铜质材料制成。并且所述金属螺旋线圈表面设有聚四氟乙烯包裹层15。
具体地，所述进气封闭端头包括套接于空心筒状的非平衡等离子反应室端部的端头套筒体，以及一体地连接于该端头套筒体的外侧端部将其完全封闭的端封体，所述进气口开设于该端封体中心部位，一般配置为可与外部气管接驳的管口形式，在该端头套筒体的内侧端部设置有多个用于连接所述进气端密封法兰的连接孔；并且该端头套筒体内壁可设置为由其封闭端向其开口端径向依次扩大的三段台阶形式，中间一段台阶的直径与非平衡等离子反应室端部外径匹配，靠近该封闭端的一段台阶作为非平衡等离子反应室端部的定位台，靠近该开口端的一段台阶作为安置进气端密封法兰的空间。所述进气端密封法兰包括套接于非平衡等离子反应室外侧的套筒，以及设置于套筒上用于固定连接进气封闭端头的法兰连接头，其中该套筒的一端伸入进气封闭端头与非平衡等离子反应室之间，即该进气封闭端头的端头套筒体内壁靠近其开口端的一段台阶与非平衡等离子反应室外壁形成的间隙，并在该套筒该端上依次排列设置一聚四氟乙烯密封圈9、一金属密封环10和一聚四氟乙烯密封圈9；该法兰连接头与进气封闭端头的端头套筒体的内侧端部匹配连接，并通过其上的连接孔安装螺钉连接固定。所述排气封闭端头的设置结构与该进气封闭端头相同，所述排气端密封法兰的设置结构与该进气端密封法兰相同。
具体地，所述进气封闭端头和排气封闭端头内部均设有一环绕所述非平衡等离子反应室的冷却通道，并在该每个冷却通道对侧分别设置一冷却水入口7和一冷却水出口8。一般将进气封闭端头的端头套筒体配置为径向方向的一定厚度，该冷却通道则处于该厚度的端头套筒体内，其上的冷却水入口和冷却水出口则由该冷却通道向端头套筒体外壁方向开孔形成，并可配置相应的用于与外部管道连接的接头，所述排气封闭端头内的设置与该进气封闭端头相同。
具体地，所述催化体由泡沫金属催化剂材料制成，其形状与所述非平衡等离子反应室的内部截面形状匹配，或者，所述催化体由蜂窝状金属氧化物载体17负载颗粒状金属催化剂制成，该蜂窝状金属氧化物载体的形状与所述非平衡等离子反应室的内部截面形状匹配；
所述金属催化剂为铜、镍中任意一种，所述金属氧化物为氧化铝、氧化镁、氧化锌中任意一种。
具体地，所述电磁屏蔽罩由通过搭扣锁20连接的两个对称设置的铝制半壳体组成，该电磁屏蔽罩上设置有分别与进气封闭端头和排气封闭端头匹配的通孔，这些通孔包括与进气封闭端头和排气封闭端头的端头套筒体端部匹配的通孔，以及与端头套筒体端部上配置的冷却水出入口匹配的通孔，或者是在电磁屏蔽罩上设置方便冷却水出水口接驳管道的通孔。并且，所述电磁屏蔽罩的侧面设有数个呈密集排布的观察网孔18。而且，所述电磁屏蔽罩的侧面还设有数个用于安放外置光谱仪探头的接口孔19。
具体地，所述非平衡等离子反应室为长440mm、外径86mm、内径74mm的石英管；金属螺旋线圈为铜质，绕制在石英管上，其外径8mm，内径6mm，共6匝；其他部件为匹配尺寸，观察网孔直径3mm，接口孔直径8.5mm。
并且所述催化体的可配置反应位置在本实施例中提供如下三种，其中该催化体可根据实际情况配置为泡沫金属催化剂材料形式或负载有颗粒状金属催化剂的蜂窝状金属氧化物载体形式：
如图1所示，为所述催化体设置于金属螺旋线圈覆盖范围中部，此时非平衡等离子体(如二氧化碳等离子体、二氧化碳/甲烷混合气体等离子体等)与催化体之间具有较强的相互作用，等离子体中的各种活性物质均参与反应。
如图5所示，为所述催化体设置于距石英反应室中心200mm处，属于距离所述金属螺旋线圈覆盖范围边缘的特定距离处，此时非平衡等离子体(如二氧化碳等离子体、二氧化碳/甲烷混合气体等离子体等)与催化体之间具有较弱的相互作用，等离子体中的较少活性物质参与反应。
如图6所示，为所述催化体设置于金属螺旋线圈覆盖范围边缘，此时非平衡等离子体(如二氧化碳等离子体、二氧化碳/甲烷混合气体等离子体等)与催化体之间具有强弱可调的相互作用，等离子体中的特定活性物质参与反应。
本发明工作时，在反应开始前，先对金属螺旋线圈内的冷却通道以及进/排气封闭端头内的冷却通道均通过冷却水，待冷却室达到设定温度(即稳定的非平衡等离子体产生温度和反应温度)时，从进气口通入所需流量的反应气体，如二氧化碳、二氧化碳/甲烷混合气体等，气体经排气口由外连真空泵抽出，当非平衡等离子反应室中气流达到稳定的动态平衡后，在金属螺旋线圈上通入射频电流(该射频电流通过射频功率传输线接头外接射频电源提供)，产生相应气体的非平衡等离子体，在非平衡等离子体与催化体上的催化剂的协同作用下相关反应过程充分进行，反应后气体成分(一氧化碳、二氧化碳、氧气、氢气以及多种碳氢化合物等)由外连装置分析。
通过上述设计，本发明的反应装置通过实现非平衡等离子体与催化剂间的协同作用，具有反应选择性强、能量利用效率高等特点。并且该反应装置的主要优点在于能够根据不同反应的特点和工艺需求，改变催化剂的不同构型及非平衡等离子体与催化剂间的不同空间位型，精细调控非平衡等离子体与催化剂间相互作用的强弱，控制等离子体中的特定活性物种参与反应，从而进一步提升反应的能量利用效率和目标产物转化率。
上述实施例仅为本发明的优选实施例，并非对本发明保护范围的限制，但凡采用本发明的设计原理，以及在此基础上进行非创造性劳动而作出的变化，均应属于本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种射频等离子体—催化剂协同作用反应装置，其特征在于，包括呈空心筒状的非平衡等离子反应室(1)，套置于非平衡等离子反应室一端并带有进气口(4)的进气封闭端头(3-1)，设置于进气封闭端头与非平衡等离子反应室之间的进气端密封法兰(3-2)，套置于非平衡等离子反应室另一端并带有排气口(6)的排气封闭端头(5-1)，设置于排气封闭端头与非平衡等离子反应室之间的排气端密封法兰(5-2)，安设于非平衡等离子反应室内部并可配置反应位置的催化体(12)，环绕设置于非平衡等离子反应室外侧中部的金属螺旋线圈(13)，将金属螺旋线圈设置为空心管状构成的冷却通道(2)，设置于金属螺旋线圈两端的射频功率传输线接头(14)，以及将非平衡等离子反应室和金属螺旋线圈套置在内的电磁屏蔽罩(11)；其中，所述空心管状的金属螺旋线圈两端分别形成与冷却通道连通的冷却水入口(7)和冷却水出口(8)。
2.根据权利要求1所述的一种射频等离子体—催化剂协同作用反应装置，其特征在于，所述催化体的可配置反应位置包括所述金属螺旋线圈覆盖范围中部、所述金属螺旋线圈覆盖范围边缘、距离所述金属螺旋线圈覆盖范围边缘的特定距离处。
3.根据权利要求1所述的一种射频等离子体—催化剂协同作用反应装置，其特征在于，所述金属螺旋线圈由铜质材料制成。
4.根据权利要求1所述的一种射频等离子体—催化剂协同作用反应装置，其特征在于，所述金属螺旋线圈表面设有聚四氟乙烯包裹层(15)。
5.根据权利要求1所述的一种射频等离子体—催化剂协同作用反应装置，其特征在于，所述进气端密封法兰包括套接于非平衡等离子反应室外侧的套筒，以及设置于套筒上用于固定连接进气封闭端头的法兰连接头，其中该套筒的一端伸入进气封闭端头与非平衡等离子反应室之间，并在该套筒该端上依次排列设置一聚四氟乙烯密封圈(9)、一金属密封环(10)和一聚四氟乙烯密封圈(9)；
所述排气端密封法兰的设置结构与该进气端密封法兰相同。
6.根据权利要求1所述的一种射频等离子体—催化剂协同作用反应装置，其特征在于，所述进气封闭端头和排气封闭端头内部均设有一环绕所述非平衡等离子反应室的冷却通道(2)，并在该每个冷却通道对侧分别设置一冷却水入口(7)和一冷却水出口(8)。
7.根据权利要求1所述的一种射频等离子体—催化剂协同作用反应装置，其特征在于，所述催化体由泡沫金属催化剂材料制成，其形状与所述非平衡等离子反应室的内部截面形状匹配，
或者，所述催化体由蜂窝状金属氧化物载体(17)负载颗粒状金属催化剂制成，该蜂窝状金属氧化物载体的形状与所述非平衡等离子反应室的内部截面形状匹配；
所述金属催化剂为铜、镍中任意一种。
8.根据权利要求1～7任一项所述的一种射频等离子体—催化剂协同作用反应装置，其特征在于，所述电磁屏蔽罩(11)由通过搭扣锁(20)连接的两个对称设置的铝制半壳体组成，该电磁屏蔽罩上设置有分别与进气封闭端头和排气封闭端头匹配的通孔。
9.根据权利要求1～7任一项所述的一种射频等离子体—催化剂协同作用反应装置，其特征在于，所述电磁屏蔽罩的侧面设有数个呈密集排布的观察网孔(18)。
10.根据权利要求1～7任一项所述的一种射频等离子体—催化剂协同作用反应装置，其特征在于，所述电磁屏蔽罩的侧面还设有数个用于安放外置光谱仪探头的接口孔(19)。
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