CN106908394A - 分段两点相关自线性光谱基线校正方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开分段两点相关自线性光谱基线校正方法，包括如下步骤：步骤一、确定对所有目标组分都不敏感或者灵敏度非常低的谱图区间作为非敏感区。步骤二、分别计算每一个非敏感区的透射率光谱值的均值，并确定出每一个非敏感区内与对应的所述透射率光谱值的均值最接近的谱线a，确定谱线a的光谱值。步骤三、分别选取相邻两个谱线a，计算相邻两个谱线a间区域的基线校正常数值和相关系数；两端区域的基线校正常数值和相关系数与其相邻的区域相一致。该分段两点相关自线性光谱基线校正方法提高了光谱定性、定量分析的准确性，提高光谱分析中组分的识别精度；省时、省力，降低对光谱操作员或者分析员的技术要求。

Description

分段两点相关自线性光谱基线校正方法
技术领域
本发明属于光谱分析测量技术领域，具体涉及一种分段两点相关自线性光谱基线校正方法。
背景技术
傅里叶变换红外光谱(FTIR)是20世纪80年代兴起的一种分析技术，被广泛应用于石油、化工、环境、空间技术、资源勘探等领域进行物质的分子结构及含量进行定性与定量分析。然而光谱仪属于光学仪器其涉及的部件较多，这些部件易受环境因素的影响，例如环境温度、湿度及振动等因素的微小变化都会使采集的干涉图和光谱图波动与漂移；另外，光谱仪在长时间连续工作时易出现光谱基线漂移，甚至非线性畸变，导致分析结果可能出现较大偏差，严重影响其在工业现场的推广应用。因此，目前该类仪器大部分应用于实验室环境进行物质的测试及分析，在实验室有多种光谱基线的校正方法，如重新扫描背景、利用仪器提供分析软件手动进行基线校正等等方法。然而，在工业现场，尤其是实时应用场合，面对海量数据很难对原始光谱一一进行基线校正，同时如果重新进行背景的扫描，必然停止仪器的数据采集，造成实时数据获取的中断，也将带来巨大的经济损失。因此，在实时工业应用场合，迫切需要提供对基线漂移、畸变能够进行快速判定及校正的方法。
发明内容
本发明所要解决的技术问题在于针对上述现有技术的不足，提供一种分段两点相关自线性光谱基线校正方法，提高光谱定性、定量分析的准确性，提高光谱分析中组分的识别精度；省时、省力，降低对光谱操作员或者分析员的技术要求。
为解决上述技术问题，本发明采用的技术方案是，分段两点相关自线性光谱基线校正方法，该校正方法包括如下步骤：
步骤一、确定对所有目标组分都不敏感或者灵敏度非常低的谱图区间作为非敏感区；
步骤二、分别计算每一个非敏感区的透射率光谱值的均值，并确定出每一个非敏感区内与对应的所述透射率光谱值的均值最接近的谱线a，确定谱线a的光谱值，并将谱线a作为对应非敏感区内选中的谱线；
步骤三、分别选取相邻两个谱线a，计算相邻两个谱线a间区域的基线校正常数值和相关系数；两端区域的基线校正常数值和相关系数与其相邻的区域相一致。
进一步地，该方法还包括步骤四：由步骤三中所得的基线校正常数值和相关系数进行对应区域的基线校正。
进一步地，该步骤一的具体过程如下：根据目标组分的标准光谱图库，搜寻待分析目标组分中对所有目标组分都不敏感或者灵敏度非常低的谱图区间作为非敏感区，设非敏感区的个数为N个；
进一步地，该步骤二的具体过程如下：在步骤一中所述的每个非敏感区，提取任意两个相邻波段区间的谱线值，按照计算方程式(1)计算该非敏感区的透射光谱值的均值，按照计算方程式(2)找出各个波段区间内最接近透射光谱值的均值的谱线序号作为该波段区间中的谱线序号；
计算方程式(1)和(2)如下：
Ri＝mean(Ti(numstarti:numstopi)) (1)；
Tmini(nummini)＝min(1-Ri) (2)
其中：Ri表示第i个非敏感区间的对应的透射光谱值的均值；
Ti(numstarti:numstopi)表示第i个非敏感区间的对应的谱线光谱值；
numstarti表示第i个非敏感区的起始谱线序号；
numstopi表示第i个非敏感区的结束谱线序号；
num表示谱图中谱线序号；
nummini表示第i个非敏感区间内的最接近该区透射光谱值的均值的谱线序号；
Tmini表示最小的透射光谱值；
上述i＝1，2，…，N；i表示第几个非敏感区间的序号。
进一步地，该步骤三的具体过程如下：由步骤二中所得的非敏感区的透射光谱值的均值和波段区间中的谱线序号，按照计算方程式(3)和(4)计算出基线校正算法中的参数，即常数值和相关系数；计算方程式(3)和(4)如下：
constantj＝1-Ri+nummini*(Ri+1–Ri)/(nummini+1-nummini) (3)
coefficientj＝-(Ri+1–Ri)/(nummini+1-nummini) (4)
其中：constantj表示第j个基线校正常数；该基线校正常数，指的是相邻两个非敏感区间内的最接近该区均值的谱线间的区域的基线校正常数；
coefficientj表示第j个基线校正系数；该基线校正系数，指的是相邻两个非敏感区间内的最接近该区均值的谱线间的区域的基线校正系数；
上述j＝1,…N-1；j表示什么第几个相邻两个最接近透射光谱值的均值的谱线间基线；
进一步地，该步骤四的具体过程如下：由步骤三中所得的基线校正常数constantj和基线校正系数coefficientj，由计算方程式(5)进行基线校正；
T，(num)＝T(num)+coefficientj+coefficientj*num (5)；
其中：T，(num)为校正后透射光谱值，T(num)为校正前透射光谱值
本发明分段两点相关自线性光谱基线校正方法具有如下优点：1.提高光谱定性、定量分析的准确性，提高了光谱分析中组分的识别精度。2.降低了光谱基线的校正对操作员的技术要求，提高了光谱基线校正的准确性及批量自动化的处理能力。
附图说明
图1为7种烷烃类气体组分的标准谱图；
图2为图1中波数2800cm-1-3100cm-1的放大图；
其中：1.甲烷；2.乙烷；3.丙烷；4.异丁烷；5.正丁烷；6.异戊烷；7.正戊烷；
图3为实测0.1％浓度的甲烷光谱的多种校正方法校正后的对比图；
图4为图3中波数2800cm-1-3200cm-1的放大图；
其中：a.自适应迭代加权乘法最小二乘法校正方法；b.不对称最小二乘法基线校正方法；c.多项式拟合校正方法；d.本发明中的分段两点相关自线性光谱基线校正方法；
图5为实测1％浓度的甲烷光谱的多种校正方法校正后的对比图；
其中：e.不对称最小二乘法基线校正方法；f.自适应迭代加权乘法最小二乘法校正方法；g.多项式拟合校正方法；h.本发明中的分段两点相关自线性光谱基线校正方法；
图6为多种校正方法校正后折算吸光度相对误差；
其中：i.自适应迭代加权乘法最小二乘法校正方法；j.多项式拟合校正方法；k.不对称最小二乘法基线校正方法；L.本发明中的分段两点相关自线性光谱基线校正方法。
具体实施方式
本发明分段两点相关自线性光谱基线校正方法，该校正方法包括如下步骤：
步骤一、确定对所有目标组分都不敏感或者灵敏度非常低的谱图区间作为非敏感区；根据目标组分的标准光谱图库，搜寻待分析目标组分中对所有目标组分都不敏感或者灵敏度非常低的谱图区间作为非敏感区，设非敏感区的个数为N个。
步骤二、分别计算每一个非敏感区的透射率光谱值的均值，并确定出每一个非敏感区内与对应的所述透射率光谱值的均值最接近的谱线a，确定谱线a的光谱值，并将谱线a作为对应非敏感区内选中的谱线。具体如下：
在步骤一中所述的每个非敏感区，提取任意两个相邻波段区间的谱线值，按照计算方程式(1)计算该非敏感区的透射光谱值的均值，按照计算方程式(2)找出各个波段区间内最接近透射光谱值的均值的谱线序号作为该波段区间中的谱线序号；
计算方程式(1)和(2)如下：
Ri＝mean(Ti(numstarti:numstopi)) (1)；
Tmini(nummini)＝min(1-Ri) (2)
其中：Ri表示第i个非敏感区间的对应的透射光谱值的均值；
Ti(numstarti:numstopi)表示第i个非敏感区间的对应的谱线光谱值；
numstarti表示第i个非敏感区的起始谱线序号；
numstopi表示第i个非敏感区的结束谱线序号；
num表示谱图中谱线序号；
nummini表示第i个非敏感区间内的最接近该区透射光谱值的均值的谱线序号；
Tmini表示最小的透射光谱值；
上述i＝1，2，…，N；i表示第几个非敏感区间的序号。
步骤三、分别选取相邻两个谱线a，计算相邻两个谱线a间区域的基线校正常数值和相关系数；两端区域的基线校正常数值和相关系数与其相邻的区域相一致。
具体过程如下：由步骤二中所得的非敏感区的透射光谱值的均值和波段区间中的谱线序号，按照计算方程式(3)和(4)计算出基线校正算法中的参数，即常数值和相关系数；计算方程式(3)和(4)如下：
constantj＝1-Ri+nummini*(Ri+1–Ri)/(nummini+1-nummini) (3)
coefficientj＝-(Ri+1–Ri)/(nummini+1-nummini) (4)
其中：constantj表示第j个基线校正常数；该基线校正常数，指的是相邻两个非敏感区间内的最接近该区均值的谱线间的区域的基线校正常数；
coefficientj表示第j个基线校正系数；该基线校正系数，指的是相邻两个非敏感区间内的最接近该区均值的谱线间的区域的基线校正系数；
上述j＝1,…N-1；j表示什么第几个相邻两个最接近透射光谱值的均值的谱线间基线。
步骤四：由步骤三中所得的基线校正常数值和相关系数进行对应区域的基线校正。
具体过程如下：由步骤三中所得的基线校正常数constantj和基线校正系数coefficientj，由计算方程式(5)进行基线校正；
T，(num)＝T(num)+coefficientj+coefficientj*num (5)；
其中：T，(num)为校正后透射光谱值，T(num)为校正前透射光谱值。
本实施例是在多组分气体分析领域，利用本发明中的基线校正方法对长期运行的气体分析光谱仪扫描的光谱数据进行基线校正，并利用基线漂移的校正效果和折算吸光率来进行评价基线校正效果。
1、利用ALPHA-T型傅立叶变换红外光谱仪，设置光谱范围、分辨率分别为：4,000-400cm-1、4cm-1。测试共7种烷烃类气体(CH4，C2H6，C3H8，iso-C4H10，n-C4H10，iso-C5H12，n-C5H12)目标气体组分，采样的体积浓度样本点为0.01、0.02、0.05、0.1、0.2、0.5、1、2、5、7、10(％)。每种气体产生30张光谱。
2、如图1和图2所示，为七种烷烃类气体的体积浓度为1％的红外光谱图，该图为标准的光谱谱图。由图1可知，该分段两点相关自线性光谱基线校正方法能很好地适用于烷烃。
比如针对CH4，选择波数段自动搜索非敏感区域。选择波数段如下：3350～3300cm-1、2510～2490cm-1、2100～2000cm-1、1090～1110cm-1、620～600cm-1，即五个非敏感区，采用每个非敏感区nummini谱线序号共把谱图分为6个区间，第一个区间采用第二区间的基线校正常数和校正系数；第六个区间采用第五区间的基线校正常数和校正系数。
提取上述两个波段区间的透射率光谱值，并求取均值，找出各个波段最接近均值的谱线序号作为该波段选中的谱线序号，计算常数值和相关系数。
numstarti——表示第i个非敏感区的起始谱线序号；
numstopi——表示第i个非敏感区的结束谱线序号；
Ti(numstarti:numstopi)——表示第i个非敏感区的对应的谱线光谱值；
Ri——表示第i个非敏感区的对应的透射率光谱值的均值；
Tmini(nummini)——表示第i个非敏感区的最接近该区均值的谱线值；
nummini——表示第i个非敏感区的最接近该区均值的谱线序号；
num——表示谱图中谱线序号；
constantj——表示第j个基线校正常数，j＝,1,…N-1.；
coefficientj——表示第j个基线校正系数；
Ri＝mean(Ti(numstarti:numstopi)) (1)
Tmini(nummini)＝min(1-Ri) (2)
基线校正公式：
constantj＝1-Ri+nummini*(Ri+1–Ri)/(nummini+1-nummini) (3)
coefficientj＝-(Ri+1–Ri)/(nummini+1-nummini) (4)
T’(num)＝T(num)+constant+coefficient*num(5)
(1)基线漂移的校正效果，随机挑选0.1％、1％体积浓度的CH4两个样本，通过本发明提出的基线校正方法与多项式拟合校正方法(polynomial fitting)、不对称最小二乘法基线校正方法(AsLS)和自适应迭代加权乘法最小二乘法校正方法(airPLS)对比，校正结果图3、图4和图5所示。从图3、图4和图5得，本发明中的基线校正方法对谱图发生畸变的情况也可以很好的处理，图中AsLS和airPLS两种方法校正后谱图在主吸收峰区域发生了较大的变化，polynomial fitting方法对谱图处理不均匀，使得部分区域失真较严重，这和其拟合的依据和拟合的多项式次数有关。从图3、图4和图5中可知，各种校正方法对谱图的非吸收区域都能较好的处理，然而光谱分析的主要依据是吸收区域。
(2)基线校正后折算吸光率的计算对比，以0.1％体积浓度的CH4光谱为例，选择其中20个基线发生漂移的光谱样本，分析光谱基线校正前后的折算吸光率相对误差计算情况。表1为0.1％的甲烷光谱气体的20组样本的本发明中的校正方法、AsLS校正方法和airPLS校正方法之间对比的结果，由表1中的数据可知，采用本申请中的校正方法，对多组谱图的校正一致性好。图6为本发明中的校正方法、AsLS校正方法和airPLS校正方法校正后折算吸光度相对误差。可以看出本发明中的校正方法，校正后的光谱在1304cm-1处的折算吸光率误差最小，其平均误差为5.6894％，未进行基线校正的光谱其折算吸光率最大，其平均误差达到为20.2871％。
表1基线校正后的谱线折算吸光度

Claims (6)

1.分段两点相关自线性光谱基线校正方法，其特征在于，该校正方法包括如下步骤：
步骤一、确定对所有目标组分都不敏感或者灵敏度非常低的谱图区间作为非敏感区；
步骤二、分别计算每一个非敏感区的透射率光谱值的均值，并确定出每一个非敏感区内与对应的所述透射率光谱值的均值最接近的谱线a，确定谱线a的光谱值，并将谱线a作为对应非敏感区内选中的谱线；
步骤三、分别选取相邻两个谱线a，计算相邻两个谱线a间区域的基线校正常数值和相关系数；两端区域的基线校正常数值和相关系数与其相邻的区域相一致。
2.按照权利要求1所述的分段两点相关自线性光谱基线校正方法，其特征在于，该方法还包括：步骤四：由步骤三中所得的基线校正常数值和相关系数进行对应区域的基线校正。
3.按照权利要求1或2所述的分段两点相关自线性光谱基线校正方法，其特征在于：
所述步骤一的具体过程如下：根据目标组分的标准光谱图库，搜寻待分析目标组分中对所有目标组分都不敏感或者灵敏度非常低的谱图区间作为非敏感区，设非敏感区的个数为N个。
4.按照权利要求3所述的分段两点相关自线性光谱基线校正方法，其特征在于：
所述步骤二的具体过程如下：在步骤一中所述的每个非敏感区，提取任意两个相邻波段区间的谱线值，按照计算方程式(1)计算该非敏感区的透射光谱值的均值，按照计算方程式(2)找出各个波段区间内最接近透射光谱值的均值的谱线a，并标记所述谱线a，作为对应非敏感区内选中的谱线序号；
计算方程式(1)和(2)如下：
Ri＝mean(Ti(numstarti:numstopi)) (1)；
Tmini(nummini)＝min(1-Ri) (2)
其中：Ri表示第i个非敏感区间的对应的透射光谱值的均值；
Ti(numstarti:numstopi)表示第i个非敏感区间的对应的谱线光谱值；
numstarti表示第i个非敏感区的起始谱线序号；
numstopi表示第i个非敏感区的结束谱线序号；
num表示谱图中谱线序号；
nummini表示第i个非敏感区间内的最接近该区透射光谱值的均值的谱线序号；
Tmini表示最小的透射光谱值；
上述i＝1，2，…，N；i表示第几个非敏感区间的序号。
5.按照权利要求4所述的分段两点相关自线性光谱基线校正方法，其特征在于：
所述步骤三的具体过程如下：由步骤二中所得的非敏感区的透射光谱值的均值和波段区间中的谱线序号，按照计算方程式(3)和(4)计算出基线校正算法中的参数，即常数值和相关系数；计算方程式(3)和(4)如下：
constantj＝1-Ri+nummini*(Ri+1–Ri)/(nummini+1-nummini) (3)
coefficientj＝-(Ri+1–Ri)/(nummini+1-nummini) (4)
其中：constantj表示第j个基线校正常数；该基线校正常数，指的是相邻两个非敏感区间内的最接近该区均值的谱线间的区域的基线校正常数；
coefficientj表示第j个基线校正系数；该基线校正系数，指的是相邻两个非敏感区间内的最接近该区均值的谱线间的区域的基线校正系数；
上述j＝1,…N-1；j表示什么第几个相邻两个最接近透射光谱值的均值的谱线间基线。
6.按照权利要求5所述的分段两点相关自线性光谱基线校正方法，其特征在于：所述步骤四的具体过程如下：由步骤三中所得的基线校正常数constantj和基线校正系数coefficientj，由计算方程式(5)进行基线校正；
T，(num)＝T(num)+coefficientj+coefficientj*num (5)；
其中：T，(num)为校正后透射光谱值，T(num)为校正前透射光谱值。
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