CN106876725A - 一种降低固体氧化物燃料电池阴极煅烧温度的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种降低固体氧化物燃料电池阴极煅烧温度的方法，所述方法包括如下步骤：1)对电解质表面进行修饰；2)将阴极涂覆到经过步骤1)处理过的电解质表面上；3)将阴极在比原温度低1-300℃的条件下煅烧。

Description

一种降低固体氧化物燃料电池阴极煅烧温度的方法
技术领域
本发明属于固体氧化物燃料电池领域，具体涉及一种降低固体氧化物燃料电池阴极煅烧温度的方法。
背景技术
固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种将化学能直接转化为电能的发电装置。SOFC膜电极具有“三明治”结构，其中，致密的固体电解质膜位于中间层，多孔的阳极层和阴极层位于电解质层的两侧。在阴极侧，氧分子接受外电路的电子被还原为氧离子，氧离子通过致密的固体电解质膜传递到阳极，并氧化燃料、释放电子，释放的电子经外电路传递到阴极，从而实现对外电路的供电。SOFC的能量损失主要是由欧姆电阻和极化电阻造成，其中欧姆电阻除了材料本征的电阻外，主要是由电极材料/电解质界面处的接触电阻造成。为减少这种界面接触电阻，通常采用高温(≥1000℃)煅烧的方式将电池的电极与电解质烧结到一起。
但高温煅烧会使阴极颗粒粗化，减少阴极、电解质、气体三相反应界面(TPB)，从而引起电池极化电阻的增大，最终导致固体氧化物燃料电池的性能的下降。
目前解决方法主要集中在对高温煅烧后的阴极改性【Li Liu et al./ChemicalCommunication,2013,49,777-779】或通过浸渍方法【Xiaomin Zhang etal./Nano Letter,2015,15,1703-1709】避免高温煅烧过程。这两种方法工艺均相对复杂，需要多次的煅烧过程。
因此，本领域迫切需要一种简单可靠的降低固体氧化物燃料电池阴极煅烧温度的方法。
发明内容
为克服高温煅烧导致固体氧化物燃料电池阴极颗粒粗化，本发明提供了一种简单有效的降低阴极煅烧温度的方法。
本发明所提供的降低固体氧化物燃料电池阴极煅烧温度的方法包括如下步骤：
(1)制备电解质表面修饰液；电解质表面修饰液是金属离子组成与电解质化学组成一致的溶胶。
(2)将步骤(1)制备的电解质表面修饰液均匀分散到电解质表面上，液膜烘干后，在马弗炉中煅烧。
(3)将阴极涂覆到经过步骤1)处理过的电解质表面上。
(4)将阴极在比原温度低1-300℃的条件下煅烧。
本发明步骤(1)所述电解质表面修饰液是通过与电解质化学组成中相同的金属离子的硝酸盐水解或与电解质化学组成中相同的金属离子的醇盐水解的方法制备。
本发明步骤(1)所述电解质表面修饰液的金属离子浓度在0.01-0.6mol/L。
本发明步骤(2)所述电解质表面修饰液的分散方式包括：浸渍提拉法、旋转镀膜法、喷涂法、简单刷涂法或倾斜基片法。
本发明步骤(2)所述的液膜烘干温度为40℃-100℃；马弗炉煅烧温度为400℃-900℃，升温速率为0.5-3℃/min，时间1-4h。
本发明步骤(2)所述的液膜煅烧后得到的修饰层厚度在50-300nm。
本发明步骤(4)所述阴极的原煅烧温度为1000-1400℃。
本发明的有益效果是：解决了低温煅烧时，阴极与电解质接触电阻大的问题；工艺简单，可直接应用于现有电池制备工艺上。所述的降低阴极煅烧温度的方法在保证了阴极与电解质界面接触良好的情况下，通过降低阴极煅烧温度抑制了阴极颗粒的粗化，增加了三相界面(TPB)，提高了电池的输出功率。
具体实施方式
实施例1
将Y(NO3)3·6H20和Zr(NO3)4·5H2O按8YSZ(Y0.16Zr0.92O2+x)的金属离子配比溶解于去离子水中，高温(80℃)水解2h后得到具有丁达尔效应的溶胶，蒸发浓缩至金属离子浓度0.5mol/L。通过旋涂的方法涂覆到8YSZ电解质上，60℃烘干后，500℃煅烧1h，升温速率2℃/min。得到的修饰层厚度200nm。将LSM/YSZ阴极泥浆涂覆到YSZ上，在950℃(一般煅烧温度1200℃)煅烧2h。800℃，空气/氢气条件下，电池极化电阻从原来的0.75Ωcm2降低到0.5Ωcm2，0.8V放电输出功率从0.5W/cm2提高到0.65W/cm2。
实施例2
将Ce(NO3)3·6H20和Gd(NO3)3·6H2O按GDC10(Gd0.10Ce0.90O2+x)的金属离子配比溶解于去离子水中，高温回流水解10h后得到具有丁达尔效应的溶胶。蒸发浓缩至金属离子浓度0.2mol/L，通过旋涂的方法涂覆到GDC10电解质上，60℃烘干后，600℃煅烧1h，升温速率1℃/min。修饰层厚度为100nm。将LSCF阴极泥浆涂覆到GDC上，在900℃(一般煅烧温度1100℃)煅烧3h。700℃，空气/氢气条件下，电池极化电阻从原来的0.5Ωcm2降低到0.4Ωcm2，0.8V放电输出功率从0.8W/cm2提高到1.0W/cm2。
实施例3
将异丙醇钇和正丙醇锆按8YSZ(Y0.16Zr0.92O2+x)的金属离子配比混合后，加入少量去离子水后得到具有丁达尔效应的溶胶，金属离子浓度0.3mol/L。通过旋涂的方法涂覆到8YSZ电解质上，80℃烘干后，800℃煅烧2h，升温速率1℃/min。修饰层厚度为150nm。将LSM/YSZ阴极泥浆涂覆到YSZ上，在900℃(一般煅烧温度1200℃)煅烧2h。800℃，空气/氢气条件下，电池极化电阻从原来的0.75Ωcm2降低到0.55Ωcm2，0.8V放电输出功率从0.5W/cm2提高到0.60W/cm2。
实施例4
将Y(NO3)3·6H20和Zr(NO3)4·5H2O按8YSZ(Y0.16Zr0.92O2+x)的金属离子配比溶解于去离子水中，高温(80℃)水解2h后得到具有丁达尔效应的溶胶，蒸发浓缩至金属离子浓度0.1mol/L。通过旋涂的方法涂覆到8YSZ电解质上，60℃烘干后，500℃煅烧1h，升温速率2℃/min。得到的修饰层厚度50nm。将LSM/YSZ阴极泥浆涂覆到YSZ上，在950℃(一般煅烧温度1200℃)煅烧2h。800℃，空气/氢气条件下，电池极化电阻从原来的0.75Ωcm2降低到0.50Ωcm2，0.8V放电输出功率从0.5W/cm2提高到0.7W/cm2。

Claims (7)

1.一种降低固体氧化物燃料电池阴极煅烧温度的方法，其特征在于所述方法包括如下步骤：
(1)制备电解质表面修饰液；电解质表面修饰液是金属离子组成与电解质化学组成一致的溶胶；
(2)将步骤(1)制备的电解质表面修饰液均匀分散到电解质表面上，液膜烘干后，在马弗炉中煅烧；
(3)将阴极涂覆到经过步骤1)处理过的电解质表面上；
(4)将阴极在比原温度低1-300℃的条件下煅烧。
2.如权利要求1所述方法，其特征在于步骤(1)所述电解质表面修饰液是通过与电解质化学组成中相同的金属离子的硝酸盐水解或与电解质化学组成中相同的金属离子的醇盐水解的方法制备。
3.如权利要求1或2所述方法，其特征在于步骤(1)所述电解质表面修饰液的金属离子浓度在0.01-0.6mol/L。
4.如权利要求1所述方法，其特征在于步骤(2)所述电解质表面修饰液的分散方式包括：浸渍提拉法、旋转镀膜法、喷涂法、简单刷涂法或倾斜基片法。
5.如权利要求1所述方法，其特征在于步骤(2)所述的液膜烘干温度为40℃-100℃；马弗炉煅烧温度为400℃-900℃，升温速率为0.5-3℃/min，时间1-4h。
6.如权利要求1所述方法，其特征在于步骤(2)所述液膜煅烧后得到的修饰层厚度在50-300nm。
7.如权利要求1所述方法，其特征在于步骤(4)阴极的原煅烧温度为1000-1400℃。
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