CN106384615B - 节省铀燃料的医用同位素生产堆 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了节省铀燃料的医用同位素生产堆，主要结构特征是：在补酸罐内增设一个浓缩溢流口，通过管路连接排液量指示罐，排液量指示罐底部管路连接堆芯容器的料液排出管路，组成从补酸罐浓缩溢流口管路、经由排液量指示罐、排液量指示罐的冲洗水排出管路、连接堆芯容器料液排出管路、进入并冲洗医用同位素提取柱、而后将冲洗水排入存储罐，形成补酸罐冲洗提取柱的冲洗水流路系统；利用这个系统，每次开堆停堆进行同位素提取后将料液储存在储存罐内；然后再用这个系统，将冲洗提取柱后带有残存铀料的冲洗水排入储存罐，与罐内提取同位素后的料液混合，下次开堆将稀释料液浓缩至前次开堆的初始燃料浓度，在堆20年的运行寿期内会节省大量铀燃料。

Description

节省铀燃料的医用同位素生产堆
技术领域
本发明涉及“水锅炉”型医用同位素生产堆技术，具体涉及医用同位素生产堆节省铀燃料的方法。
背景技术
医用同位素生产堆技术，是从“水锅炉”型溶液堆发展起来的。由于“水锅炉”溶液堆规模比较小功率低，提取的医用同位素量很有限，而且世界上绝大多数“水锅炉”溶液堆，由于装置老化、工艺技术等多种原因而停堆废弃。目前，世界上还没有大型专用的溶液燃料的医用同位素生产堆。
本案申请的节省铀燃料的医用同位素生产堆，设计每次运行24～48小时，然后停堆冷却，冷却后将料液通过医用同位素提取柱进行医用同位素提取，提取医用同位素后的堆芯料液排至存储罐储存，待下次运行时再压入堆芯容器内继续作燃料使用。由于医用同位素提取柱体积较大，提取医用同位素后在医用同位素提取柱体上仍残存有一定量的铀。为避免残存的铀对医用同位素产品质量的影响，对医用同位素提取柱上的残存铀要用水冲洗清除。而将含铀的冲洗水作为废水处理，对铀资源是很大的浪费，也增大了废水处理费用。
考虑到溶液堆运行寿期为20年，每年运行200天。堆在运行寿期内要进行多达2000～4000次的医用同位素提取过程，将冲洗提取柱上的残存铀废弃，铀料损失量很大。如何回收医用同位素提取柱上的残存铀并在堆运行中再利用以节省大量铀料，是本案研发的重点及技术创新点。
发明内容
本发明的目的在于：提供一种节省铀燃料的医用同位素生产堆，特别是功率为200kW的医用同位素生产堆及节省铀燃料的方法。
实现本发明目的节省铀燃料的医用同位素生产堆，其核心生产结构设计主要包括有：内装堆芯料液UO2(NO3)2的平底圆柱型不锈钢堆芯容器，内装堆芯料液及其上方的气腔，堆芯料液径向分内外两区，内区布置控制棒导管，包括安全棒导管、自动调节棒导管和补偿棒导管，各控制棒导管与堆芯容器的上盖和下底密封焊接，控制棒导管内为水，控制棒导管外面与燃料溶液UO2(NO3)2接触，装在控制棒导管内的安全棒、自动调节棒和补偿棒，分别在各自的控制棒导管内上、下移动对溶液堆进行调控；
堆芯容器顶盖有气路将气腔与顶盖外面的氢氧复合器连通，氢氧复合器设有管路将产生的复合水注入补酸罐；
补酸罐腔体内设置有一个水平开口向上的漏斗型补酸溢流口，该溢流口底部通过带有开关阀的管路与堆芯料液上面的气腔连通；
在堆芯容器的底部设置有料液排出管路连接提取柱，在该提取柱的底部各有一支管路，分别连接存储罐和纯化柱；纯化柱底部有管路与存储罐连接；存储罐还设置有管路连接堆芯容器底部；其特征在于：
在补酸罐腔体内，位于水平补酸溢流口的下方位置，设置另一个水平开口向上的漏斗型浓缩溢流口，该溢流口底部通过带有开关阀的管路连接排液量指示罐，排液量指示罐底部有两支管路，其中一支通过带有开关阀的管路连接废水罐，而另一支通过带有开关阀的管路与堆芯容器的料液排出管路相连接，这样依序从补酸罐浓缩溢流口管路、经由排液量指示罐、排液量指示罐的冲洗水排出管路、连接堆芯容器料液排出管路、进入并冲洗提取柱、而后将带有残存铀料的冲洗水排入存储罐，组成了补酸罐复合水冲洗提取柱的冲洗水流路系统，补酸罐容量大小及其补酸罐内补酸溢流口和浓缩溢流口位置通过核设计确定。
这种医用同位素生产堆节省铀燃料的方法是：
当堆每次运行24～48小时停堆冷却后，将堆芯容器中的料液排出，经提取柱进行医用同位素提取后，将料液排入存储罐储存；
然后开启连通补酸罐浓缩溢流口连接排液量指示罐管路上的开关阀，以及排液量指示罐连接堆芯容器料液排出管路的冲洗水排出管路上的开关阀，补酸罐中的酸性复合水经由补酸罐浓缩溢流口管路、排液量指示罐、排液量指示罐的冲洗水排出管路、连接堆芯容器料液排出管路、进入并冲冼提取柱、而后将冲洗水排入存储罐，与此前排入存储罐中提取同位素后的料液混合成稀释的铀料溶液，并在下次开堆打入堆芯容器内；
下次开堆后，堆芯料液中的水，在裂变碎片轰击下分解为氢和氧，逸出液面的氢氧气体,通过与气腔连通的管路进入氢氧复合器复合成水排至补酸罐，当补酸罐内酸性复合水的液位上升到补酸溢流口后，酸性复合水才会通过与堆芯容器气腔连通的酸性复合水回流管路，回流到堆芯容器内补酸，并在开始补酸时已将堆芯容器内的料液浓缩到此前开堆时的初始浓度，成为开堆运行的料液,这就将提取柱上的废弃铀返回堆芯使用，在堆运行的20年寿期中节省大量的铀料。
应该指出的是：补酸罐原本是为堆芯补酸设计的。补酸罐内约有1摩尔的酸性水,堆芯溶液初始酸度约为0.1-0.3摩尔。作为堆芯料液的UO2(NO3)2是硝酸铀酰水溶液，其硝酸在裂变碎片轰击下分解为氢和氮氧化合物,导致堆芯料液在反应中不断丢失酸性，因此要不断的对其补酸。而堆芯溶液中的水也在裂变碎片轰击下分解为氢和氧。氢、氧气体逸出堆芯液面,通过气回路上的氢氧复合器将其复合成水，通过管路排入补酸罐。因而，补酸罐中的酸性复合水，通过与堆芯容器气腔相连通的管路，可回流入堆而实现向堆芯补酸。
然而，出现的另一个问题是：为减少U-235损失节省铀料用量，有必要对提取柱用酸性水冲洗以回收殘存的铀料。冲洗提取柱的水源，最直接的是取自补酸罐内的酸性复合水。因此，对补酸罐的设计，既要考虑用罐内的酸性复合水为堆芯补酸，又要考虑用罐内的酸性复合水冲洗提取柱。
这样，必须改造补酸罐的原有设计：采用在补酸罐内的上、下两个不同的水平面位置，分别设置一个开口向上的漏斗型溢流口，位处上面的为补酸溢流口，位处下面的为浓缩溢流口，并对浓缩溢流口单独设计一条酸性复合水冲洗提取柱而后流入存储罐的冲洗水流路系统，而补酸罐容量大小及其两溢流口的位置通过核设计确定。
这种医用同位素生产堆的生产工艺流程，包括有下述步骤：
第一步，堆芯装料：
堆芯初装料：将堆芯料液UO2(NO3)2装入堆芯容器内，料液UO2(NO3)2中U-235的初始浓度为37.8g/L，酸度约为0.2摩尔，关闭排液量指示罐底部两支管路上的开关阀，开启补酸罐补酸溢流口连通堆芯容器气腔管路上的开关阀；
第二步，启动堆在高功率下运行：
在安全棒全提、自动调节棒提升至一定高度时，逐段提升补偿棒使堆功率向满功率逼近直至到满功率200kW；
堆满功率运行24～48小时，堆芯容器内的料液不断被辐解成氢气和氧气，从料液上方气腔出顶盖而被氢氧复合器复合成水，不断地通过管路排入补酸罐内，而补酸罐内的酸性复合水，从补酸溢流口经与堆芯容器气腔连通的酸性复合水回流管路，进入堆芯容器为堆芯溶液补酸；停堆冷却后，堆芯溶液停止了辐解过程，补酸罐内的酸性复合水位维持在补酸溢流口的位置，停止补酸；
第三步，提取医用同位素：
将冷却后的堆芯料液，通过堆芯容噐下面的排液管路排入提取柱内，提取医用同位素后通过该提取柱下面的排液管路将料液排入存储罐内；
第四步，冲洗提取柱回收残存的铀料回堆：
开启补酸罐浓缩溢流口连通排液量指示罐管路上的开关阀，开启排液量指示罐下面连接堆芯容器料液排出管路的酸性冲洗水排出管路上的开关阀，补酸罐中的酸性复合水的液位从补酸溢流口位置下降到浓缩溢流口位置，补酸罐内处于上下两溢流口间的这部分酸性复合水，作为冲洗水依序从浓缩溢流口及与其连通的排液管路、经由排液量指示罐、排液量指示罐下面与堆芯容器料液排出管连接的冲洗水排出管路、经堆芯容器料液排出管路、进入提取柱冲洗残存铀、然后带有残存铀的冲洗水通过排液管路进入存储罐，与提取医用同位素后的料液混合成稀释料液，待再次开堆使用；
第五步，再次开堆时，将压入堆芯容器内稀释料液的U-235浓度，浓缩至前次开堆时的初始浓度，以维持后备反应性，保持堆的满功率运行；
压入堆芯容器的混合稀释料液UO2(NO3)2其U-235的浓度，由于已被冲洗水稀释而降低,其后备反应性Keff亦降低，为了维持其后备反应性，开堆时，开启补酸罐连通堆芯容器气腔管路上的开关阀，在安全棒全提,自动调节棒提升到原自动调节高度时，逐段提升补偿棒，使堆功率向满功率逼近，直至达到满功率200kW；
如果堆仍达不到额定功率,可在低功率下运行，此时补酸罐中的部分复合水已在前次开堆用于冲洗提取柱，剩下的水位处于浓缩溢流口位置，已低于补酸罐溢流口，尽管堆芯容器内的料液水不断被辐解成氢气和氧气，从料液上方气腔出顶盖而被氢氧复合器复合成水，经管路不断地排入补酸罐内，也不会有酸性复合水从补酸溢流口经与堆芯容器气腔连通的酸性复合水回流管路回到堆芯容器；
在这段运行期间内，堆芯容器内料液UO2(NO3)2的U-235浓度不断地被浓度，直到补酸罐内酸性复合水的液位上升到补酸溢流口的位置，酸性复合水才会回流到堆芯容器内为料液补酸，并在开始补酸时已将堆芯容器(1)内的料液(3)浓缩成前次开堆时U-235的初始浓度值37.8g/L，然后堆即可恢复到满功率下运行24～48小时，再停堆冷却；
第六步，往复循环第三、第四和第五步，不断地进行开堆、停堆、医用同位素提取及对稀释料液U-235的浓缩过程。
本发明与现有技术相比，具有如下的优点和有益效果：
补酸罐的新设计既解决了用罐内酸性复合水对堆芯补酸，又解决了用其酸性复合水冲洗医用同位素提取柱，结构简单实用。采用补酸罐中酸性复合水冲洗医用同位素提取柱上的残存铀，可以实现在堆运行寿期内节省大量的铀料。
附图说明
图1为本发明节省铀燃料的医用同位素生产堆主要生产结构示意图
图中标记：1为堆芯容器；2为控制棒导管；3为堆芯料液；4为堆芯料液上面的堆芯容器气腔；5为氢氧复合器；6为补酸罐；7为排液量指示罐；8为存储罐；9为提取柱；10为纯化柱；11为废水罐；a为堆芯容器的料液排出管路；b为将同位素提取柱中的料液或冲洗水排入存储罐的管路；c为提取柱往纯化柱排放料液的管路；d为纯化柱往存储罐排放纯化料液的管路；e为存储罐往堆芯容器压入稀释料液的管路；f为连通堆芯容器气腔和氢氧复合器的气路；g为氢氧复合器往补酸罐排入复合水的管路；h为连通补酸溢流口与堆芯容器气腔的复合水返回堆芯补酸的管路，h-1为复合水返堆补酸管路h上的开关阀；i为连通浓缩溢流口连接排液量指示罐的补酸罐复合水排出管路；i-1为补酸罐复合水排出管路i上的开关阀；j为连接排液量指示罐与堆芯容器料液排出管路的冲洗水进入提取柱的水流管路；j-1为管路j上的开关阀；k为连接排液量指示罐与废水罐的排水管路，k-1为排水管路k上的开关阀。
具体实施方式
下面结合附图1对本发明作进一步详细说明。
实施例设计：200kW节省铀燃料的医用同位素生产堆
该堆的核心生产结构主要包括：
平底圆柱型不锈钢堆芯容器1，内装堆芯料液3：UO2(NO3)2及其上方的气腔4，堆芯料液3径向分内外两区，内区布置控制棒导管2包括两根安全棒导管、两根自动调节棒导管和两根补偿棒导管，各控制棒导管与堆芯容器1上盖和下底密封焊接，各控制棒导管内为水，控制棒导管外面与燃料溶液UO2(NO3)2接触，装在控制棒导管2内的安全棒、自动调节棒和补偿棒，可分别在各自的控制棒导管内上、下移动实施对堆进行调控；
在堆芯容器1的底部设置有带开关阀a-1的料液排出管路a连接提取柱9，该提取柱9的底部各有一支带开关阀b-1的管路b和开关阀c-1的管路c，分别连接存储罐8和纯化柱10；纯化柱10底部通过带开关阀d-1的管路d与存储罐8连接；存储罐8设置有带开关阀e-1的管路e连接堆芯容器1底部；
堆芯容器1顶盖有气路f将气腔4与顶盖外面的氢氧复合器5连通，氢氧复合器5设有管路g将产生的复合水注入补酸罐6；
在补酸罐6腔体内的上、下两个不同水平位置，分别设置一个开口向上的漏斗型溢流口，位处上面位置的溢流口为补酸溢流口6-1，位处下面位置的溢流口为浓缩溢流口6-2，每个溢流口底部都连通一支穿出补酸罐6的管路，其中补酸溢流口6-1的管路与堆芯容器料液3上面的气腔4相连通，连通浓缩溢流口6-2的管路i穿出补酸罐6连接排液量指示罐7，排液量指示罐7的底部有两支管路，其中一支通过该管路k上的开关阀k-1连接废水罐11，而另一支通过该管路j上的开关阀j-1与堆芯容器的料液排出管路a相连接，这样依序从补酸罐浓缩溢流口6-2的带有开关阀i-1的管路i、经由排液量指示罐7、带有开关阀j-1的排液量指示罐7的冲洗水排出管路j、连接堆芯容器1的料液排出管路a、进入并冲洗提取柱9、而后经冲洗水排出管路b进入存储罐8，组成了补酸罐6酸性复合水冲洗提取柱9的冲洗水流路系统；补酸罐6容量大小及其两溢流口的位置通过核设计确定。
节省铀燃料的医用同位素生产堆，生产工艺流程有下述步骤：
第一步，堆芯装料：
堆芯初装料：将堆芯料液UO2(NO3)2装入堆芯容器1内，料液UO2(NO3)2中U-235的初始浓度为37.8g/L，酸度约为0.2摩尔，关闭排液量指示罐7底部两支管路上的开关阀j-1和k-1，开启连通补酸罐补酸溢流口6-1和堆芯容器气腔4的管路h上的开关阀h-1；
第二步，启动堆在高功率下运行：
在安全棒全提、自动调节棒提升至一定高度时，逐段提升补偿棒使堆功率向满功率逼近直至到满功率200kW；
堆满功率运行24～48小时，堆芯容器1内的料液3不断被辐解成氢气和氧气，从料液上方的气腔4出顶盖而被氢氧复合器5复合成水，不断地通过管路g排入补酸罐6内，而补酸罐6内的酸性复合水，从补酸溢流口6-1经与堆芯容器气腔4连通的酸性复合水回流管路h，进入堆芯容器1为堆芯溶液3补酸；停堆冷却后，堆芯溶液3停止了辐解过程，补酸罐6内的酸性复合水位维持在补酸溢流口6-1的位置，停止补酸；
第三步，提取医用同位素：
开启堆芯容噐1下面的排液管路a上的开关阀a-1，将冷却后的堆芯料液3排入提取柱9内提取医用同位素，而后开启该提取柱9下面的排液管路b上的开关阀b-1，将提取医用同位素后的料液排入存储罐8内；
第四步，冲洗提取柱回收殘存的铀料回堆：
开启连通补酸罐浓缩溢流口6-2与排液量指示罐7管路i上的开关阀i-1，开启排液量指示罐7下面连接堆芯容器1的料液排出管路a的酸性冲洗水排出管路j上的开关阀j-1，补酸罐6中的酸性复合水的液位从补酸溢流口6-1位置下降到浓缩溢流口6-2位置，补酸罐6内处于上下两溢流口间的这部分酸性复合水，作为冲洗水依序从浓缩溢流口6-2及与其连通的排液管路i、经由排液量指示罐7、排液量指示罐7下面与堆芯容器料液排出管路a连接的冲洗水排出管路j、经堆芯容器料液排出管路a、进入并冲洗提取柱9上的残存铀、然后冲洗水通过排液管路b进入存储罐8，与提取医用同位素后的料液混合成稀释料液，待再次开堆使用；
第五步，再次开堆时，将压入堆芯容器内稀释料液的U-235浓度，浓缩至前次开堆时的初始浓度，以维持后备反应性，保持堆的满功率运行；
压入堆芯容器1的混合稀释料液UO2(NO3)2其U-235的浓度，由于已被冲洗水稀释而降低,其后备反应性Keff亦降低，为了维持其后备反应性，开堆时，开启补酸罐6连通堆芯容器气腔4管路h上的开关阀h-1，在安全棒全提,自动调节棒提升到原自动调节高度时，逐段提升补偿棒，使堆功率向满功率逼近，直至到满功率200kW；
如果堆仍达不到额定功率,可在低功率下运行，此时补酸罐6中的部分复合水已在前次开堆用于冲洗提取柱9，剩下的水位处于浓缩溢流口6-2位置，已低于补酸罐溢流口6-1，尽管堆芯容器1内的料液水，不断被辐解成氢气和氧气，从料液3上方气腔4出顶盖而被氢氧复合器5复合成水，经管路g不断地排入补酸罐6内，也不会有酸性复合水从补酸溢流口6-1经与堆芯容器气腔4连通的酸性复合水回流管路h，回流到堆芯容器1；
在这段运行期间内，堆芯容器1内料液UO2(NO3)2的U-235浓度不断地被浓度，直到补酸罐6内的酸性复合水的液位上升到补酸溢流口6-1的位置，酸性复合水才会回流到堆芯容器1内为料液3补酸，并在开始补酸时已将堆芯容器(1)内的料液(3)浓缩到前次开堆时U-235的初始浓度值37.8g/L，然后堆即可恢复到满功率下运行24～48小时，再停堆冷却；
第六步，往复循环第三、第四和第五步，不断地进行开堆、停堆、同位素提取及对稀释料液U-235的浓缩过程。
内于采用了补酸罐的新设计，既解决了用罐内酸性复合水对堆芯补酸，又解决了用其酸性复合水冲洗医用同位素提取柱，具有结构简单实用性突出的优点。而采用上述医用同位素生产工艺流程，可以在堆运行的寿期内节省大量的铀料。

Claims (2)

1.一种节省铀燃料的医用同位素生产堆，其核心生产结构主要包括有：
平底圆柱型不锈钢堆芯容器(1)，内装堆芯料液(3)的 UO2 （NO3 ）2 溶液及其上方的气腔(4)，堆芯料液(3)径向分内外两区，内区布置控制棒导管(2)，包括安全棒导管、自动调节棒导管和补偿棒导管，各控制棒导管与堆芯容器(1)上盖和下底密封焊接，控制棒导管(2)内为水，控制棒导管外面与燃料溶液 UO2 （NO3 ）2接触，装在控制棒导管内的安全棒、自动调节棒和补偿棒，可分别在各自的控制棒导管内上、下移动对溶液堆进行调控；
堆芯容器(1)顶盖有气路(f)将气腔(4)与顶盖外面的氢氧复合器(5)连通，氢氧复合器(5)设有管路(g)将产生的复合水注入补酸罐(6)；
补酸罐(6)腔体内设置有一个水平开口向上的漏斗型补酸溢流口(6-1)，该溢流口底部通过带有开关阀(h-1)的管路(h)与堆芯料液上面的气腔(4)相连通；
在堆芯容器(1)的底部设置有料液排出管路(a)连接提取柱(9)，在提取柱(9)底部各有一支管路，分别连接存储罐(8)和纯化柱(10)；纯化柱(10)底部有管路(d)与存储罐(8)连接；存储罐(8)还设置有管路(e)连接堆芯容器(1)底部；
其特征在于：
在补酸罐(6)腔体内，位于水平补酸溢流口(6-1)的下方位置，设置另一个水平开口向上的漏斗型浓缩溢流口(6-2)，该溢流口底部通过带有开关阀(i-1)的管路(i)连接排液量指示罐(7)，排液量指示罐(7)底部有两支管路，其中一支通过带有开关阀(k-1)的管路(k)连接废水罐(11)，而另一支通过带有开关阀(j-1)的管路(j)与堆芯容器(1)的料液排出管路(a)相连接，这就依序从补酸罐(6)浓缩溢流口(6-2)的管路(i)、经由排液量指示罐(7)、排液量指示罐(7)的冲洗水排出管路(j)、连接堆芯容器(1)的料液排出管路(a)、进入并冲洗提取柱(9)、而后将冲洗水由排出管路(b)排入存储罐(8)，组成了补酸罐(6)复合水冲洗提取柱(9)的冲洗水流路系统，补酸罐(6)容量大小及其补酸罐内补酸溢流口(6-1)和浓缩溢流口(6-2)位置通过核设计确定。
2.按照权利要求 1 所述节省铀燃料的医用同位素生产堆的节省铀燃料的方法，其特征是：
当堆每次运行 24～48 小时停堆冷却后，将堆芯容器(1)中的料液(3)排出，经所述提取柱(9)进行医用同位素提取后，将料液排入存储罐(8)储存；
然后开启连通补酸罐浓缩溢流口(6-2)连接排液量指示罐(7)管路(i)上的开关阀(i-1)，以及排液量指示罐(7)连接堆芯容器料液排出管路(a)的冲洗水排出管路(j)上的开关阀(j-1)，补酸罐(6) 中的酸性复合水，经由补酸罐浓缩溢流口管路(i)、排液量指示罐(7)、排液量指示罐的冲洗水排出管路(j)、连接堆芯容器料液排出管路(a)、进入并冲洗提取柱(9)而后将冲洗水排入存储罐(8)，与此前排入存储罐(8)中提取医用同位素后的料液混合成稀释的铀料溶液，并在下次
开堆打入堆芯容器(1)；下次开堆后，堆芯料液(3)中的水，在裂变碎片轰击下分解为氢和氧，逸出液面的氢氧气体通过与气腔(4)连通的管路(f)进入氢氧复合器(5)复合成水排至补酸罐(6)，当补酸罐(6)内酸性复合水的液位上升到补酸溢流口(6-1)后，酸性复合水才会通过与堆芯容器气腔(4)连通的酸性复合水回流管路(h)回流到堆芯容器(1)内补酸，并在开始补酸时，已将堆芯容器(1)内的料液(3)浓缩到此前开堆时的初始浓度，成为开堆运行的料液,这就将提取柱(9)上的废弃铀返回堆芯使用，在堆运行的 20 年寿期中节省大量的铀料。
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