CN106031874A - 一种用于250℃-270℃烟气脱硝的催化剂及其制备方法与应用 - Google Patents
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Abstract
本发明属于环境保护技术领域,涉及一种用于250℃-270℃烟气脱硝的催化剂及其制备方法与其在对含氮氧化物废气脱硝处理中的应用。该催化剂包括催化剂涂层和蜂窝陶瓷,其中催化剂涂层涂覆在蜂窝陶瓷表面,所述催化剂涂层由包括去离子水及以下质量百分比的浆料组分制成:沸石40~60%,纳米级氧化铝10~30%,催化活性成分10~30%;去离子水按液固比1~3:1的比例加入。制备方法包括:(1)混合催化剂涂层各组分;(2)混合后的各组分进行球磨制得涂层浆料;(3)涂覆;(4)焙烧。前述催化剂在对含氮氧化物废气脱硝处理中的应用。本发明制备的脱硝催化剂在250℃-270℃时具有较高的脱硝效率,降低了现有SCR技术中所要求的反应温度,且其应用方法即降低了能耗又减少了热污染的排放。
Description
技术领域
本发明属于环境保护技术领域,涉及一种用于250℃-270℃烟气脱硝的催化剂及其制备方法与其应用。
背景技术
氮氧化物(NOX)是主要的大气污染物之一,包括NO、NO2、N2O等,可以引起酸雨、光化学烟雾、温室效应及臭氧层的破坏,已成为大气污染的第二大杀手。自然界中63%的NOX来自于工业污染(发电厂尾气、不锈钢酸洗废气等)和交通污染(汽车尾气),是自然发生源的2倍以上。据有关方面报道:每年因氮氧化物造成的损失达1000多亿人民币。
随着世界各国对环境污染治理的重视,废气中的氮氧化物处理技术已经越来越引起各国的重视,其中选择性催化还原(Selective Catalytic Reduction:SCR,下称SCR)技术是一项降低氮氧化物排放量的高效且较为经济的处理方法。
在我国最新的排放标准中,对NOX的排放有了严格的规定,《大气污染物综合排放标准》(GB16297-1996)中规定,新建污染源氮氧化物的排放浓度除特殊规定外,不得超过240mg/m3,这个数值比原先规定的420mg/m3提高了43%,预计还将提高。因此,针对我国大多数电站、钢铁厂等行业大多数NOX排放难以达标的现状,大力发展SCR烟气氮氧化物处理技术迫在眉睫。
目前国际上的SCR技术中所采用的氨选择性SCR催化剂大部分是在350℃-~450℃进行氮氧化物处理的,而不锈钢酸洗等工矿企业排出的含有氮氧化物的废气温度在多在60℃-80℃之间,这样又必须将这些废气升温到350℃以上才能进行SCR技术去处理,势必会造成大量的热能耗及有热污染产生,不利于节约能源。
发明内容
本发明目的在于针对现有SCR技术能耗高的缺陷,而提供一种用于250℃-270℃烟气脱硝的催化剂及其制备方法,以及该催化剂在对含氮氧化物废气脱硝处理中的应用,从而达到节能减排、降低生产成本、减少资源浪费的目的。
为实现上述目的,本发明采用以下技术方案:
一种用于250℃-270℃烟气脱硝的催化剂,该催化剂包括催化剂涂层和蜂窝陶瓷,其中催化剂涂层涂覆在蜂窝陶瓷表面,所述的催化剂涂层由包括去离子水及以下质量百分比的浆料组分制成:
沸石 40~60%,
纳米级氧化铝 10~30%,
催化活性成分 10~30%;
其中,去离子水按液固比1~3:1的比例加入;
所述的催化剂涂层占催化剂总质量的6~10%。
所述催化活性成分为硝酸铜、硝酸锰、硝酸铈、硝酸铬、偏钒酸铵、钨酸氨、氯铂酸和氯化钯中的一种或多种的组合;优选硝酸铜、硝酸锰、硝酸铈、硝酸铬、偏钒酸铵、钨酸氨、氯铂酸和氯化钯之间的摩尔比为(18~25):(41~47):(18~22):(7~9):(9~10):1:(1~2):4。
一种制备上述用于250℃-270℃烟气脱硝催化剂的制备方法,包括如下步骤:
(1)按质量百分比将沸石、纳米级氧化铝及催化活性成分,与去离子水混合后搅拌至均匀;
(2)将步骤(1)所得混合液移入球磨机中,球磨后即得涂层浆料,球磨时间为24~36小时;
(3)将蜂窝陶瓷浸渍在步骤(2)所得涂层浆料中,浸渍时间为5~10分钟,然后使用高压空气吹扫浸渍后的蜂窝陶瓷,以去掉其表面多余的涂层浆料;
(4)将步骤(3)所得已涂覆完毕的蜂窝陶瓷依次进行烘干及焙烧处理,即得用于250℃-270℃烟气的脱硝催化剂。
所述烘干温度为120℃,烘干时间为6~12小时。
所述焙烧温度为500℃,焙烧时间为5小时。
本发明中蜂窝陶瓷负载率(即催化剂涂层占催化剂总质量的百分比)的计算方法为:W=(m1-m0)/m0×100%。
其中,W为蜂窝陶瓷的负载率(%),m0为负载涂层之前的空白蜂窝陶瓷的质量(g),m1为负载涂层并焙烧之后的催化剂总质量(g)。
一种上述用于250℃-270℃烟气脱硝的催化剂在对含氮氧化物废气脱硝处理中的应用,包括如下步骤:将含氮氧化物废气加热至250℃-270℃,加热后的废气与尿素溶液热解所得的氨气混合,混合气体进入装有用于250℃-270℃烟气脱硝催化剂的SCR反应器中进行脱硝处理,脱硝处理后的废气即可达标排放,脱硝处理后的废气温度为270℃-290℃。
上述处理步骤还包括在对含氮氧化物废气加热前的预热处理,预热处理的热源为前一处理循环中经SCR反应器脱硝处理后废气的热量。
所述预热处理为含氮氧化物废气依次进入预热器及气-气交换器,前一处理循环中经SCR反应器脱硝处理后的废气分为两部分,其中,30-40%脱硝处理后的废气对进入预热器的含氮氧化物废气进行加热,加热后进入气-气交换器冷侧,另外60-70%脱硝处理后的废气进入气-气交换器热侧,与进入气-气交换器冷侧的含氮氧化物废气进行冷热交换,经冷热交换后的脱硝处理后的废气即可排放,经冷热交换后的含氮氧化物废气完成预热处理。
所述含氮氧化物废气温度为60℃-80℃;经预热器加热后的含氮氧化物废气温度为90℃-110℃;在气-气交换器中经冷热交换后的含氮氧化物废气温度为190℃-210℃;在气-气交换器中经冷热交换后的脱硝处理后的废气温度为170℃-190℃。
上述方法可通过如下具体步骤实现:60℃-80℃的含氮氧化物废气(主要包含NO、NO2、O2)通过废气风管直接进入燃烧器加热至250℃-270℃后进入尿素溶液热解器,通过尿素溶液热解器将尿素溶液喷入到250℃-270℃的含氮氧化物的废气中使之热裂解为氨气后,与含氮氧化物的废气在静态混合器中充分混合,混合气体进入装有用于250℃-270℃烟气脱硝的催化剂的SCR反应器,在催化剂的作用下,生成无污染的氮气和水,其反应式如下:
NO+NO2+2NH3→2N2+3H2O
4NO+O2+4NH3→4N2+6H2O
2NO2+O2+4NH3→3N2+6H2O
上述反应为放热反应,故经SCR反应器脱硝处理后的废气温度上升至270℃-290℃,经脱硝处理后的270℃-290℃的废气通过调节风阀分为两部分,其中,30-40%脱硝处理后的废气经预热风机进入预热器,将下一处理循环中通过废气风管进入预热器的60℃-80℃的含氮氧化物废气加热至90℃-110℃后进入气-气交换器的冷侧;60-70%脱硝处理后的废气进入气-气交换器的热侧,与进入气-气交换器冷侧的90℃-110℃含氮氧化物废气进行冷热交换,经冷热交换后的脱硝处理后的废气温度即可排放,经冷热交换后的含氮氧化物废气温度由90℃-110℃升高至190℃-210℃,完成预热处理,完成预热处理的含氮氧化物废气进入燃烧器重复以上步骤。
本发明具有以下优点:
1.本发明制备的脱硝催化剂在250℃-270℃时的脱硝效率为可达95%以上,有效降低了现有SCR技术中所要求的350℃-450℃的反应温度;
2.由于使用温度比现有SCR技术中所要求的温度低,减少了天然气的使用量,降低了能耗,减少了能源废气的排放,达到了节能减排目的,并且使得设备使用寿命增长,降低了设备的维修成本;
3.无二次污染,实现了清洁生产目的;
4.本发明制备的脱硝催化剂在对含氮氧化物废气脱硝处理中的应用,经过预热处理的热能交换,既降低了能耗又减少了热污染的排放,既减少了设备投资又降低了生产成本。
附图说明
图1为本发明所述用于250℃-270℃烟气脱硝催化剂在对含氮氧化物废气脱硝处理应用中的工艺流程图,其中:
①预热器, ②气-气换热器,
③燃烧器, ④尿素溶液热解器,
⑤静态混合器, ⑥SCR反应器,
⑦调节风阀, ⑧预热风机,
⑨总排风机, ⑩烟囱。
具体实施方式
以下结合实施例及附图对本发明作进一步的说明。
实施例1
按质量百分比为50%沸石、30%纳米级氧化铝、20%催化活性成分,称取50g沸石、30g纳米级氧化铝、20g催化活性成分(活性成分包括硝酸铜、硝酸锰、硝酸铈、硝酸铬、偏钒酸铵、钨酸氨、氯铂酸和氯化钯,其中按摩尔比Cu:Mn:Ce:Cr:V:W:Pt:Pd=24:44:18:7:10:1:1:4),按液固比3:1加入去离子水,移入球磨机中,球磨24小时制得涂层浆料,将蜂窝陶瓷放入球磨后的涂层浆料罐中浸渍5分钟,取出吹扫掉多余的涂层浆料,将涂覆完毕的蜂窝陶瓷在120℃下烘干6小时,再在500℃下焙烧5小时即得脱硝催化剂,该催化剂的负载量为6%。
模拟脱硝测试表明,当NO体积浓度为1340mg/m3、NH3/NO=1、氧气浓度5%、空速10000h-1时,该催化剂脱硝效率在250℃时可以达到95.7%。
实施例2
按质量百分比为40%沸石、30%纳米级氧化铝、30%催化活性成分,称取40g沸石、30g纳米级氧化铝、30g催化活性成分(活性成分包括硝酸铜、硝酸锰、硝酸铈、硝酸铬、偏钒酸铵、钨酸氨、氯铂酸和氯化钯,其中按摩尔比Cu:Mn:Ce:Cr:V:W:Pt:Pd=20:45:21:8:9:1:2:4)按液固比2:1加入去离子水,移入球磨机中,球磨30小时,将蜂窝陶瓷放入球磨后的涂层浆料罐中浸渍7分钟,取出吹扫掉多余的浆料,将涂覆完毕的蜂窝陶瓷在120℃下烘干10小时,再在500℃下焙烧5小时即得脱硝催化剂,该催化剂的负载量为8%。
模拟脱硝测试表明,当NO体积浓度为1600mg/m3、NH3/NO=1、氧气浓度5%、空速10000h-1时,该催化剂脱硝效率在270℃时可以达到97.3%。
实施例3
按质量百分比为60%沸石、20%纳米级氧化铝、20%催化活性成分,称取60g沸石、20g纳米级氧化铝、20g催化活性成分(活性成分包括硝酸铜、硝酸锰、硝酸铈、硝酸铬、偏钒酸铵、钨酸氨、氯铂酸和氯化钯,其中按摩尔比Cu:Mn:Ce:Cr:V:W:Pt:Pd=18:47:22:7:9:1:1:4)按液固比1:1加入去离子水,移入球磨机中,球磨36小时,将蜂窝陶瓷放入球磨后的涂层浆料罐中浸渍5分钟,取出吹扫掉多余的浆料:将涂覆完毕的蜂窝陶瓷在120℃下烘干10小时,再在500℃下焙烧5小时即得脱硝催化剂,该催化剂的负载量为10%。
模拟脱硝测试表明,当NO体积浓度为1860mg/m3、NH3/NO=1、氧气浓度5%、空速10000h-1时,该催化剂脱硝效率在260℃时可以达到98.7%。
实施例4
按质量百分比为60%沸石、30%纳米级氧化铝、10%催化活性成分,称取60g沸石、30g纳米级氧化铝、10g催化活性成分(活性成分包括硝酸铜、硝酸锰、硝酸铈、硝酸铬、偏钒酸铵、钨酸氨、氯铂酸和氯化钯,其中按摩尔比Cu:Mn:Ce:Cr:V:W:Pt:Pd=25:41:18:9:9:1:2:4)按液固比2:1加入去离子水,移入球磨机中,球磨36小时,将蜂窝陶瓷放入球磨后的涂层浆料罐中浸渍10分钟,取出吹扫掉多余的浆料,将涂覆完毕的蜂窝陶瓷在120℃下烘干12小时,再在500℃下焙烧5小时即得脱硝催化剂,该催化剂的负载量为10%。
模拟脱硝测试表明,当NO体积浓度为2053mg/m3、NH3/NO=1、氧气浓度5%、空速10000h-1时,该催化剂脱硝效率在260℃时可以达到96.1%。
上述实施例的脱硝效率见表1:
表1
进口浓度(mg/m3) | 处理温度(℃) | 脱硝效率(%) | 排放浓度(mg/m3) | |
实施例1 | 1340 | 250 | 95.7 | 58 |
实施例2 | 1600 | 270 | 97.3 | 43 |
实施例3 | 1860 | 260 | 98.7 | 24 |
实施例4 | 2053 | 260 | 96.1 | 80 |
注:GB16297-1996《大气污染物综合排放标准》中规定氮氧化物的排放浓度低于240mg/m3。
上述实施例所得用于250℃-270℃烟气脱硝的催化剂在对含氮氧化物废气脱硝处理中的应用,包括如下步骤:将含氮氧化物废气加热至250℃-270℃,加热后的废气与尿素溶液热解所得的氨气混合,混合气体进入装有用于250℃-270℃烟气脱硝催化剂的SCR反应器中进行脱硝处理,脱硝处理后的废气即可达标排放,脱硝处理后的废气温度为270℃-290℃。
上述处理步骤还包括在对含氮氧化物废气加热前的预热处理,预热处理的热源为前一处理循环中经SCR反应器脱硝处理后废气的热量。
所述预热处理为含氮氧化物废气依次进入预热器及气-气交换器,前一处理循环中经SCR反应器脱硝处理后的废气分为两部分,其中,30-40%脱硝处理后的废气对进入预热器的含氮氧化物废气进行加热,加热后进入气-气交换器冷侧,另外60-70%脱硝处理后的废气进入气-气交换器热侧,与进入气-气交换器冷侧的含氮氧化物废气进行冷热交换,经冷热交换后的脱硝处理后的废气即可排放,经冷热交换后的含氮氧化物废气完成预热处理。
为实现上述步骤设计以下工艺流程,工艺流程图见附图1,此处的含氮氧化物废气选自不锈钢酸洗废气(主要包含NO、NO2、O2),其浓度为2000mg/m3,温度为60℃-80℃,此处所选用的尿素浓度为30-35%。
具体步骤为:首循环中,60℃-80℃的含氮氧化物废气(主要包含NO、NO2、O2)通过废气风管直接进入燃烧器③加热至250℃-270℃后进入尿素溶液热解器④,将尿素溶液喷入到含有250℃-270℃含氮氧化物废气的尿素溶液热解器④中使之热裂解为氨气后,与含氮氧化物的废气在静态混合器⑤中充分混合,混合气体进入装有用于250℃-270℃烟气脱硝的催化剂的SCR反应器⑥,在催化剂的作用下,生成无污染的氮气和水,其反应式如下:
NO+NO2+2NH3→2N2+3H2O
4NO+O2+4NH3→4N2+6H2O
2NO2+O2+4NH3→3N2+6H2O
上述反应为放热反应,故经SCR反应器⑥脱硝处理后的废气温度上升至270℃-290℃,经脱硝处理后的270℃-290℃的废气通过调节风阀⑦分为两部分,其中,30-40%脱硝处理后的废气经预热风机⑧进入预热器①,将下一处理循环中通过废气风管进入预热器①的60℃-80℃的含氮氧化物废气加热至90℃-110℃后进入气-气交换器②的冷侧;60-70%脱硝处理后的废气进入气-气交换器②的热侧,与进入气-气交换器②冷侧的90℃-110℃含氮氧化物废气进行冷热交换,经冷热交换后的脱硝处理后的废气温度降至170℃-190℃,经总排风机⑨进入烟囱⑩,通过烟囱⑩排放,经冷热交换后的含氮氧化物废气温度由90℃-110℃升高至190℃-210℃,完成预热处理,完成预热处理的含氮氧化物废气进入燃烧器③重复以上步骤。经测量,通过烟囱⑩排放废气的氮氧化物浓度均小于100mg/m3,达到GB16297-1996《大气污染物综合排放标准》中氮氧化物的排放浓度低于240mg/m3的规定。
上述对实施例的描述是为便于该技术领域的普通技术人员能理解和应用本发明。熟悉本领域技术的人员显然可以容易地对这些实施例做出各种修改,并把在此说明的一般原理应用到其他实施例中而不必经过创造性的劳动。因此,本发明不限于这里的实施例,本领域技术人员根据本发明的揭示,不脱离本发明范畴所做出的改进和修改都应该在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种用于250℃-270℃烟气脱硝的催化剂,该催化剂包括催化剂涂层和蜂窝陶瓷,其中催化剂涂层涂覆在蜂窝陶瓷表面,所述的催化剂涂层由包括去离子水及以下质量百分比的浆料组分制成:
沸石 40~60%,
纳米级氧化铝 10~30%,
催化活性成分 10~30%;
其中,去离子水按液固比1~3:1的比例加入;
所述的催化剂涂层占催化剂总质量的6~10%。
2.如权利要求1所述的催化剂,其特征在于:所述催化活性成分为硝酸铜、硝酸锰、硝酸铈、硝酸铬、偏钒酸铵、钨酸氨、氯铂酸和氯化钯的组合物;
优选硝酸铜、硝酸锰、硝酸铈、硝酸铬、偏钒酸铵、钨酸氨、氯铂酸和氯化钯的摩尔比为(18~25):(41~47):(18~22):(7~9):(9~10):1:(1~2):4。
3.如权利要求1或2任一所述所述用于250℃-270℃烟气脱硝的催化剂的制备方法,其特征在于:包括如下步骤:
(1)按质量百分比将沸石、纳米级氧化铝及催化活性成分,与去离子水混合后搅拌至均匀;
(2)将步骤(1)所得混合液移入球磨机中,球磨后即得涂层浆料;
(3)将蜂窝陶瓷浸渍在步骤(2)所得涂层浆料中,然后使用高压空气吹扫浸渍后的蜂窝陶瓷,以去掉其表面多余的涂层浆料;
(4)将步骤(3)所得已涂覆完毕的蜂窝陶瓷依次进行烘干及焙烧处理,即得用于250℃-270℃烟气的脱硝催化剂。
4.如权利要求3所述的制备方法,其特征在于:步骤(2)所述球磨时间为24~36小时;
或:步骤(3)所述浸渍时间为5~10分钟。
5.如权利要求3所述的制备方法,其特征在于:步骤(4)所述烘干温度为120℃,烘干时间为6~12小时;
或:步骤(4)所述焙烧温度为500℃,焙烧时间为5小时。
6.如权利要求1或2任一所述用于250℃-270℃烟气脱硝的催化剂在对含氮氧化物废气脱硝处理中的应用,其特征在于:包括如下步骤:
将含氮氧化物废气加热至250℃-270℃,加热后的废气与尿素溶液热解所得的氨气混合,混合气体进入装有用于250℃-270℃烟气脱硝催化剂的SCR反应器中进行脱硝处理,脱硝处理后的废气即可达标排放,脱硝处理后的废气温度为270℃-290℃。
7.如权利要求6所述用于250℃-270℃烟气脱硝的催化剂在对含氮氧化物废气脱硝处理中的应用,其特征在于:还包括在对含氮氧化物废气加热前的预热处理,预热处理的热源为前一处理循环中经SCR反应器脱硝处理后废气的热量。
8.如权利要求7所述用于250℃-270℃烟气脱硝的催化剂在对含氮氧化物废气脱硝处理中的应用,其特征在于:所述预热处理为含氮氧化物废气依次进入预热器及气-气交换器,前一处理循环中经SCR反应器脱硝处理后的废气分为两部分,一部分脱硝处理后的废气对进入预热器的含氮氧化物废气进行加热,加热后的含氮氧化物废气进入气-气交换器冷侧,另一部分脱硝处理后的废气进入气-气交换器热侧,与进入气-气交换器冷侧的含氮氧化物废气进行冷热交换,经冷热交换后的脱硝处理后的废气即可排放,经冷热交换后的含氮氧化物废气完成预热处理。
9.如权利要求8所述用于250℃-270℃烟气脱硝的催化剂在对含氮氧化物废气脱硝处理中的应用,其特征在于:所述含氮氧化物废气温度为60℃-80℃;经预热器加热后的含氮氧化物废气温度为90℃-110℃;在气-气交换器中经冷热交换后的含氮氧化物废气温度为190℃-210℃。
10.如权利要求8所述用于250℃-270℃烟气脱硝的催化剂在对含氮氧化物废气脱硝处理中的应用,其特征在于:所述前一处理循环中经SCR反应器脱硝处理后的废气分为两部分,其中,30~40%的脱硝处理后的废气进入预热器,60~70%的脱硝处理后的废气进入气-气交换器热侧。
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