CN105944524A - 一种放电等离子体去除有害气体的方法和装置 - Google Patents

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Abstract

一种放电等离子体去除有害气体的方法和装置，属于大气污染控制和环境保护技术领域，该方法的处理过程是把有害气体导入装置，所述的装置内设置有的正负(或正地)交替的多组电极对，并与高压电源连通，从吸收液喷淋器出来的吸收液液滴与电极接触造成正负电极之间瞬间导通放电使周围气体电离，形成由高能电子、原子和自由基等组成的气液接触放电等离子体区内，有害气体经过所述的放电等离子体区时，气流中的有害气体被氧化和降解，从气流中得到去除，喷淋吸收液经所述的装置下部的吸收液循环水池收集后通过吸收液循环系统循环利用。

Description

一种放电等离子体去除有害气体的方法和装置
技术领域
本发明涉及一种放电等离子体去除有害气体的方法和装置，特别涉及从气流中去除烃(不含甲烷)、醇、醛、醚、酚、酮、酯、胺和杂环化合物等挥发性有机物，气态硫化物、气态氟化物，氨、硫氧化物和一氧化氮等无机气体，属于大气污染控制和环境保护技术领域。
背景技术
化学、制药、燃烧、涂装和半导体等各种工业过程产生的有害气体，如烃(不含甲烷)、醇、醛、醚、酚、酮、酯、胺和杂环化合物等挥发性有机物，气态硫化物、气态氟化物，氨、硫氧化物和一氧化氮等无机物，这些污染物不仅对人体有害，有些还是致癌物质，而且大量排放还对局部区域环境产生了严重的影响，还是大气光化学雾形成的原因之一。但是这些物质或者水溶性不好，挥发性强或者化学结构稳定、不易降解的特点，给净化带来很大的困难。
处理上述污染物的主要方法有燃烧法和吸附法等。但上述方法都有各自应用的局限性，燃烧法一般要求在600℃以上运行，投资和运转费高。吸附法对低浓度的污染物脱除效率较高，但无法达到分解有害气体的目的，吸附剂再生和后续处理系统复杂。
非平衡等离子体作为一项新型废气治理技术，已开始在工业过程应用，其基本原理是利用气体放电产生大量高能电子、原子和自由基。这些高能电子、原子和自由基与有害气体分子反应并使其氧化或离解，最终转化为无害物。非平衡等离子体通常由脉冲放电或无声放电(又称介质阻挡放电)等方式产生的，但是由于非平衡等离子体持续时间极端，在处理低浓度、大气量的有害气体时，能耗高，因而难以在工业中大规模应用。
本发明的目的是设计和提供一种放电等离子体去除有害气体的方法和装置，具有有害气体降解效率高、能耗低，操作方便的有点特点。
发明内容
本发明采用的技术方案为：一种放电等离子体去除有害气体的方法，其特征在于把含有害气体的气流导入装置，所述的装置内设置有的正负(或正地)交替的多组电极对，并与高压电源连通，同时从吸收液喷淋器喷淋出来的吸收液液滴与电极接触造成正负电极之间瞬间导通放电使周围气体电离，形成由高能电子、原子和自由基等组成的气液接触放电等离子体区，从所述的装置一端的气体入口导入的有害气体经过所述的放电等离子体区，气流中的有害气体被氧化和降解，最终转化为无害物，从气流中得到去除，净化后的气流通过设置在装置另一端的气体出口排出，喷淋吸收液经所述的装置下部的吸收液循环水池收集后通过吸收液循环系统循环利用。
根据上述技术方案的一种放电等离子体去除有害气体的装置，其特征在于所述的装置的结构类似吸收塔，由气体进口、气体分布器、气液接触放电等离子体区、气体出口、吸收液喷淋器和吸收液循环系统组成。所述的气液接触放电等离子体区设置在装置的塔体中间，由正负(或正地)交替的电极对组成，电极由高压电源供电，所述的装置的两端设置有气体进口和净化后气体出口，所述的吸收液喷淋器设置在所述的装置的上部，装置下部设置有吸收液循环水池通过管道和循环水泵与吸收液喷淋器连通，构成吸收液循环系统。
本发明所述的电极结构一般为对称网状板结构，也可为针-网式，线-网式和线-板式等，可水平放置也可垂直放置，具体依据装置的结构形状和气、液流动方向设计和确定。电极材料一般为不锈钢、钛和钨等导电良好的金属材料以及相关复合材料，所述复合材料包括不锈钢或钛基二氧化钌(或铱)、二氧化钛、二氧化铅，二氧化锰和二氧化锡等复合电极，这些复合材料同时还具有一定的催化功能，能提高整体降解率约5％以上。以网板电极为例，网孔一般为圆形或多边形，网孔大小应保证气体和/或液体流过，流阻小，单个网孔面积一般应在0.03cm2以上，优选0.2cm2-50cm2，具体可视装置流通截面大小而定，气流正对电极网板流动时，单个网孔面积一般应小于流通截面的1/10，两相邻正负电极距离一般为1mm以上，优选5mm-150mm，电极除放电工作部分外，其他部分作绝缘处理，可采用聚四氟乙烯和陶瓷等绝缘材料。本发明所采用电极的供电方式包括直流、脉冲和交流，其中直流和脉冲供电的电压一般均为±1kV-±200kV，此时负极均为接地极，脉冲供电的脉冲重复频率一般为1Hz以上，优选10Hz-500Hz，频率增加，有害物降解率提高，脉冲重复频率为500Hz以上时，实际效果提高幅度不太，交流供电的电压一般为1kV-200kV，频率一般为1Hz以上，优选10Hz-1000Hz，频率为1000Hz以上时，实际效果提高幅度不太。电极施加电压与电极间距有关，电极间距离越大，施加电压可越高，一般电极距离每增加10mm，电压可增加5kV-10kV，电压高能量释放大，有害物降解效率高，电极对越多，输入功率越大，去除效果越好。
吸收液一般采用水溶液，可在清水中加入少量的如硫酸钠和氯化钠等电解质增加其导电性，也可调整吸收液pH以有利吸收降解产物，如对含氮和含卤素类等物质可调整吸收液pH为碱性，以有利吸收有害气体降解产生的酸性气体，所述吸收液的主要功能是在喷淋过程中使吸收液滴与正负电极之间接触导通后放电使气体电离，形成由高能电子、原子和自由基等组成的气液接触放电等离子体区，促进有害气体的氧化和降解，吸收液喷淋包括微孔滴喷或气流吹喷等形式，效果相当。通过调节吸收液喷淋量和喷淋频度来调节放电强度，可以是连续和间隔喷淋，间隔喷淋的间隔时间一般应小于被处理气体在放电等离子体区的停留时间，具体可依据装置的结构尺寸和有害气体的负荷和去除率要求等参数确定，被处理气体在放电等离子体区的停留时间一般为0.5s以上，停留时间越长，降解效果越好，优选3-120s，超过120s，降解效果提高幅度变小。
由于在气体放电过程中会产生紫外发光现象，在所述的吸收液中也可加入一定量的光催化剂，一般采用P25型TiO2晶体，也可采用掺杂或改性处理的TiO2光催化剂和其他如ZnO、SnO2、ZrO2和WO3等光催化剂或混合物，使部分被吸收液吸收的有害气体在液相得到降解，促进有害气体的去除。这些催化剂的效果大体相当，以TiO2稳定性好，具体可参看相关文献。以P25型TiO2光催剂为例，主要由锐钛型矿型和金红石型组成，以锐钛型矿型为主，光催化剂平均粒径小些为好，一般为500nm以下，优选10-50nm，添加量可根据需处理的有害物和处理要求等参数选定，一般为0.1g/L以上，优选0.5g-30g/L。
本发明所述有害气体包括烃(除甲烷)、醇、醛、醚、酚、酮、酯、胺和杂环化合物等挥发性有机物，气态硫化物、气态氟化物，氨、硫氧化物和一氧化氮等无机物中的一种或几种。
本发明的优点是：本发明采用吸收喷淋液滴与装置中的正负电极接触并使之导通放电使气体电离，形成由高能电子、原子和自由基等组成的等离子体区与被处理的有害气体发生氧化和降解反应，从而达到气体净化的目的，进一步通过采用催化电极和在吸收液中加入光催化剂，促进了有害气体的吸收和降解，提高了能源利用效率。
附图说明
图1为本发明所述的一种放电等离子体去除有害气体的装置结构示意图，其中：1循环水泵；2循环水泵进液管；3吸收液循环水槽；4加液口；5气体进口；6气体分布器；7循环水泵出液管；8进液口；9气体出口；10吸收液喷淋器；11电极组的正极；12电极组的负极；13排液口。
图2为本发明所述的一种放电等离子体去除有害气体的装置网状电极结构示意图，其中：14网状电极接线柱。正负电极结构相同。
图3为本发明所述的一种放电等离子体去除有害气体的装置的卧式结构示意图(其中上图为正视图，下图为俯视图)，其中：1气体进口；2网状电极组；3气流分布板(进出口各一)；4吸收液喷淋器；5气体出口；6吸收液收集区；7连通管；8加液口；9吸收液循环水槽；10吸收液循环水槽出液口；11排液口；12循环水泵；13进液口；14电极组的正极接线柱；15电极组的负极接线柱。
具体实施方式
以下结合附图实施例对本发明作进一步详细描述。
实施例1：本发明所述的一种放电等离子体去除有害气体的装置如图1所示。装置为圆筒形，筒体材质PP，外形尺寸为Φ150mm×1200mm，立式放置。电极为如图2所述的圆盘形网状电极，电极材料为316L不锈钢，冲压成型，网孔为矩形，电极外形尺寸为Φ140mm×2mm，单孔尺寸为10mm×10mm，电极间距离约15mm，共12组。电极供电方式分别为直流、脉冲和交流，其中直流和交流电压均约为6kV，交流频率约为50Hz，脉冲电压约为8kV，脉冲频率约30Hz，直流和脉冲供电时负极接地，电源功率均约100W。
处理工艺是把含有害气体的气流由气体进口5经气体分布器7进入所述装置的气液接触放电等离子体区，把所述正负交替的网状电极的正极11与高压电源连接，把所述网状电极的负极12接地或接电源另一端，开动循环水泵1并调节好流量使吸收液喷淋器10喷淋下来的吸收液滴与高压电极接触造成正负电极之间导通放电，使气体电离，形成由高能电子、原子和自由基等组成的气液接触放电等离子体区，当所述的含有害气体的气流经过所述的气液接触放电等离子体区时，气流中的有害气体被氧化、降解和吸收，从气流中得到去除，净化后气流通过气体出口9排出，喷淋下来的吸收液经所述的装置下部的吸收液循环池3收集后通过吸收液循环系统循环利用。
实验条件为：有害气体的载气为空气，流量约3m3/h。气流在气液接触放电等离子体区的停留时间约为3s，气体相对湿度约70％，气体温度为常温，吸收液喷淋量约50L/h，喷淋频度约2次/s。气体浓度分析方法为气相色谱仪，稳定运行15min分钟后测定。初始吸收液为自来水，循环水槽自来水加入量约60kg。
实验结果如表1所示。
表1 有害物的去除效果
有害物 进口浓度(mg/m3) 出口浓度(mg/m3) 供电方式
二氯甲烷 278 46 直流
甲苯 351 38 脉冲
二甲苯 410 66 交流
氯苯 210 37 脉冲
苯乙烯 371 35 脉冲
甲醇 341 26 交流
甲硫醇 99 5 交流
乙醚 195 42 直流
甲硫醚 159 38 直流
二乙胺 103 6 直流
苯胺 97 12 脉冲
环氧乙烷 212 34 脉冲
甲醛 345 33 交流
丙酮 361 29 直流
氨 132 15 交流
乙酸乙酯 250 21 直流
萘 172 36 直流
苯酚 35 5 脉冲
四氢呋喃 130 11 直流
噻吩 135 17 直流
三氟化氮 126 31 脉冲
四氟化碳 181 58 脉冲
二硫化碳 196 27 脉冲
二氧化硫 310 31 直流
一氧化氮 415 55 脉冲
实施例2：电极材料为钛基二氧化钌复合电极，气体流量约为2m3/h。气流在气液接触放电等离子体区的停留时间约为5s，吸收液喷淋量约25L/h，喷淋频度约1次/s。电极间距离约30mm。电极供电方式为脉冲，脉冲电压约为15kV，脉冲频率约50Hz。其他实验条件同实施例1。
实验结果如表2所示。
表2 有害物去除效果
有害物 进口浓度(mg/m3) 出口浓度(mg/m3)
二氯甲烷 271 35
甲苯 356 31
二甲苯 401 42
氯苯 215 31
苯乙烯 383 29
甲醇 345 21
甲硫醇 93 3
乙醚 187 37
甲硫醚 152 33
二乙胺 121 5
苯胺 123 10
环氧乙烷 210 30
甲醛 341 25
丙酮 356 22
氨 141 10
乙酸乙酯 256 23
萘 172 29
苯酚 36 4
四氢呋喃 130 7
噻吩 135 13
三氟化氮 123 23
四氟化碳 185 39
二硫化碳 208 19
二氧化硫 315 15
一氧化氮 420 39
实施例3：本发明所述的一种放电等离子体去除有害气体的装置如图3所示。装置主体为长方体形，材质PP，主体外形尺寸为200mm×150×450mm，卧式放置。电极为长方形网状电极，电极材料为316L不锈钢，冲压成型，网孔为矩形，外形尺寸为180mm×130×2mm，单孔尺寸为10mm×10mm，电极间距离约10mm，共12组，水平放置。电极供电方式为直流，电压约为4kV，电源功率约100W。
处理工艺是把含有害气体的气流由气体进口1经气体分布器3(进口)进入所述装置的气液接触放电等离子体区2，把所述正负交替的网状电极的正极14与高压电源连接，把所述的网状电极的负极15接地，开动循环水泵12并调节好流量使吸收液喷淋器4喷淋的下来的吸收液滴与高压电极接触造成正负电极之间导通放电，当所述的含有害气体的气流经过所述的气液接触放电等离子体区时，气流中的有害气体被氧化、降解和吸收，从气流中得到去除，净化后的气流通过气体分布器3(出口)后由气体出口5排出，喷淋下来的吸收液经所述装置下部的吸收液收集区6收集后经连通管7连通到吸收液循环水槽9经吸收液循环水槽出液口10和循环水泵12和进液口13循环利用。
实验条件为：有害气体的载气为空气，流量约3m3/h。气流在气液接触放电等离子体区的停留时间约为5s，气体相对湿度约70％，气体温度为常温，吸收液喷淋量约20L/h，喷淋频度约1次/s。气体浓度分析方法为气相色谱仪，稳定运行15min分钟后测定。初始吸收液为自来水，循环水槽自来水加入量约60kg，所述的吸收液中加入P25型TiO2晶体光催化剂，平均粒径约30nm，添加量约为0.5g/L。
表3 有害物去除效果
应该说明的是，以上实施例仅用于说明本发明的技术方案，本发明的保护范围不限于此。对于本领域的技术人员来说，凡在本发明的精神和原则之内，对各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中的部分技术特征进行任何等同替换、修改、变化和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种放电等离子体去除有害气体的方法，其特征在于把含有害气体的气流导入装置，所述的装置内设置有的正负(或正地)交替的多组电极对，并与高压电源连通，从吸收液喷淋器出来的吸收液液滴与电极接触造成正负电极之间瞬间导通放电使周围气体电离，形成由高能电子、原子和自由基等组成的气液接触放电等离子体区内，从所述的装置一端的气体入口导入的有害气体经过所述的放电等离子体区，气流中的有害气体被氧化和降解，最终转化为无害物，从气流中得到去除，净化后的气流通过设置在装置另一端的气体出口排出，喷淋吸收液经所述的装置下部的吸收液循环水池收集后通过吸收液循环系统循环利用。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的电极包括网-网板式、针-网板式和线-网板式，电极材料包括为不锈钢、钛或钨以及相关复合材料，所述的复合材料包括不锈钢或钛基二氧化钌(或铱)、二氧化钛、二氧化铅，二氧化锰和二氧化锡等复合电极；所述的网板电极，网孔为圆形或多边形，单个网孔面积在0.03cm2以上，优选0.2cm2-50cm2。
3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于所述的电极的供电方式包括直流、脉冲和交流，其中直流和脉冲供电的电压一般为±1kV-±200kV，脉冲供电的脉冲重复频率为1Hz以上，交流供电的电压为1kV-200kV，频率为1Hz以上，两相邻正负电极距离为1mm以上。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述吸收液喷淋器包括微孔滴喷或气流喷淋。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的吸收液为清水或水溶液，添加少量硫酸钠或氯化钠。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的吸收液中添加光催化剂，所述的光催化剂包括TiO2、ZnO、SnO2、ZrO2和WO3，添加量为0.1g/L以上。
7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的有害气体包括烃(除甲烷)、醇、醛、醚、酚、酮、酯、胺和杂环化合物等挥发性有机物，气态硫化物、气态氟化物，氨、硫氧化物和一氧化氮等无机物中的一种或几种。
8.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的有害气体在放电等离子体区的停留时间为0.5s以上。
9.根据权利要求1所述的方法的装置，其特征在于所述的装置由气体进口、气体分布器、气液接触放电等离子体区、气体出口、吸收液喷淋器和吸收液循环系统组成。所述的气液接触放电等离子体区由正负(或正地)交替的网状电极对组成，电极由高压电源供电，所述的装置的两端设置有气体进口和净化后气体出口，所述的吸收液喷淋器设置在所述的装置的上部，装置下部设置有吸收液循环水池通过管道和循环水泵与吸收液喷淋器连通，构成吸收液循环系统。
10.根据权利要求9所述的方法的装置，其特征在于所述的装置可以立式放置或卧式放置，电极对可以水平放置或垂直放置。
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