CN105903328A - 一种气体放电预氧化耦合化学吸收脱硝方法和系统 - Google Patents

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Abstract

本发明属于环保技术领域，具体为气体放电预氧化耦合化学吸收脱硝方法和系统。本发明利用介质阻挡放电电离或解离气体中的氧气、水气，产生氧化性活性基团，并利用这些氧化性活性物种与NO发生还原反应，提高烟气中高氧化态氮氧化物的含量，从而提高后续化学吸收脱硝的效率。系统包括介质阻挡放电预氧化单元、多功能化学吸收单元；其中，介质阻挡放电预氧化单元采用快脉冲气体激励方式；多功能化学吸收单元包含水吸收功能区、碱液吸收功能区和除液区，采用卧式结构，结构紧凑；比单纯用碱液吸收，可减少药剂消耗费用，并可实现硝酸回收；本发明与现有烟气脱硫的净化工艺融合性好。

Description

一种气体放电预氧化耦合化学吸收脱硝方法和系统
技术领域
本发明属于环保技术领域，具体涉及气体放电预氧化耦合化学吸收脱硝方法和系统。
背景技术
NOx作为烟气中主要的污染物之一，不仅是产生酸雨的原因之一，也对温室效应有贡献，还是光化学污染的重要前驱体，极大地影响了大气环境。氮氧化物污染日益严重，出现在众多城市的首要污染物的列表中，一些城市的年均值甚至大大超过了标准值。环保部的统计数据也表明，我国的氮氧化物总量逐年增加，虽然2011年之后其增长趋势得到遏制，但我国氮氧化物污染整体形势仍然很严峻，对氮氧化物总量的削减和处理排放已经迫在眉睫。
目前，已有的脱硝方法有选择性催化还原法（SCR），选择性非催化还原法（SNCR），电子束法，化学吸收法等脱硝技术。
其中SCR法适合排气量大，连续排放源，特点是二次污染小，净化效率高，但关键技术难度大，氨逃逸，且易存在催化剂中毒失活及定期更换，投资和运行费用较高等问题。另外，有时为了达到还原反应所需的200℃~400℃温度，烟气在进入催化脱氮器之前有时需要再加热，热耗非常大。
择性非催化还原法（SNCR）尽管不需要催化剂，但其还原反应所需的温度比SCR高得多（一般800~1000℃），因此SNCR需设置在焚烧炉膛内完成，但SNCR一般脱硝效率不高，且尿素或氨液消耗量大，NH3容易被氧化为NOx，对喷氨控制的要求很高，运行的可靠性和稳定性难以达到要求等问题。
电子束法适应范围较大，同时脱硫脱硝，但运行费用高，关键设备技术含量高，不易掌握，在实际应用中受到限制。
化学吸收法处理烟气中氮氧化物，一般采用水或酸、碱液、盐的水溶液等作为吸收剂，以碱液吸收最为常见，具有工艺设备简单、投资少等优点，逐渐成为中小规模烟气脱硝方案。但该方法脱硝效率不高，尤其是对含NO高的烟气净化，一般低于50%。
为了提高该方法的脱硝效率，一般需要对烟气中的NO进行预氧化处理，提高烟气中高氧化态氮氧化物的含量，以提高后续液体吸收法的脱硝率。常用的预氧化剂有NaClO2、O3、H2O2、K2Cr2O7等氧化剂或一定浓度的硝酸溶液等。但这些常用的预氧化方法需额外补充氧化剂，操作控制复杂，运行费用较高，有时为提高氧化效率，需要调节pH值等反应条件，因而限制了其广泛使用和推广。
本发明针对以上预氧化技术存在的问题，提出了一种介质阻挡放电氧化技术，并耦合多功能化学吸收工艺，形成一种气体放电预氧化耦合化学吸收脱硝的新方法。
发明内容
本发明的目的在于提供一种效率高，适应性强，运行管理方便，投资和运行费用较低，适合于中小规模烟气脱硝的方法和系统。
本发明提供的烟气脱硝的方法，是利用介质阻挡放电电离或解离气体中的氧气、水气，产生氧化性活性基团，并利用这些氧化性活性物种与NO发生还原反应，提高烟气中高氧化态氮氧化物的含量，从而提高后续化学吸收脱硝的效率。所述产生氧化性活性基团（如O•，•OH，HO2，O3）的具体反应为：
e+O2→O2﹡→O•+ O•
e+H2O→•OH+H•
O•+H2O→2•OH
O2+O•+M→O3•+M→O3+M
e+O3→e+O•+O2
•OH+O3→HO2+O2
以上产生的氧化性基团O•，•OH，HO2，O3可参与以下反应，使NO发生氧化性转化反应：
NO+O3→NO2+O2
HO2 + NO → ·OH + NO2
NO+•OH→HNO2
NO + O· → NO2
·OH + NO2 → HNO3
O3 + NO2→ O2 + NO3
NO2 + O· → NO3
NO2 + NO3→ N2O5
以上产生的高氧化态的NO2，N2O5在水或碱液作为吸收剂时，可发生如下反应：
H2O + N2O5→ HNO3 + HNO3
H2O + 3NO2→ 2HNO3 + NO
或（以NaOH为例）：
2NO2 + 2NaOH → NaNO2 + NaNO3+ H2O
N2O5 + 2NaOH → 2NaNO3+ H2O
本发明提供的烟气脱硝的系统，如图1所示，包括：依次连接的介质阻挡放电预氧化单元，多功能化学吸收单元，其中，介质阻挡放电预氧化单元和多功能化学吸收单元组成一级反应区域，可以有多级反应区域；
其中，所述介质阻挡放电预氧化单元，采用快脉冲气体激励方式，上升沿小于10ns，可实现快速激励，脉冲频率在1 kHz ~ 35 kHz范围内可调。
所述多功能化学吸收单元如图2所示，包含水吸收功能区、碱液吸收功能区和除液区，采用卧式结构，气流采用侧进侧出方式，结构紧凑。其中：
所述水吸收功能区采用水作为吸收剂，吸附性材料作为填料床4。吸附性材料可选自疏水沸石、分子筛等，该吸附材料有助于提高NO2的富集，并提高与水的反应效率；根据需要，填料床4可设置单层或多层；水吸收功能区的前面设置有折流挡板2，用于对进入水吸收功能区的气体分流；水吸收功能区上方为除水器5，用于去除水吸收功能区中排出气流中水份；水吸收功能区的水喷淋采用防堵型喷嘴6，喷淋层数跟填料床层数对应，总数量可根据处理气量，按液气比（1~5）：1（L/m³）来考虑装配量。防堵型喷嘴6与水循环泵7连接，由水循环泵7实现水循环，管路上设置有流量计，用于测量水流量；
所述碱液吸收功能区设置在水吸收功能区之后，该功能区中填料床10采用规整填料或散堆填料。其材质可选自PP、陶瓷等耐腐蚀材料；根据需要，填料床可设置单层或多层。碱液喷淋采用防堵型喷嘴6，喷淋层数跟填料床层数对应，总数量可根据处理气量，按液气比（0.5~3）：1（L/m³）来考虑装配量。所用碱液可选自氢氧化钠、氨水、氢氧化钾、碳酸钠、碳酸钾等。使用碱液浓度为0.1~30%，防堵型喷嘴6与碱液循环泵11连接，由碱液循环泵11输送碱液，管路上设置有流量计，用于测量碱液流量；
所述除液区12设置与碱液吸收功能区之后，用于去除气流载带的碱液，除液区采用过滤式、折板式或旋流式。经除液后的气流由上到下经出风口13排出。
经介质阻挡放电预氧化后的烟气，通过进风口1进入化学吸收单元，并经过折流挡板2的分流，气体由下往上折流经过水吸收功能区3；气体经过水吸收后，再由上到下折流进入碱液吸收功能区9，气体流经碱液吸收功能区后，再由下到上折流进入除液区12，经除液后的气流由上到下经出风口13排出。
考虑到后期检修及填料更换或维护，在每个功能区上部设置检修孔14。
根据烟气净化要求，可采用单级或二级以上反应。
反应系统后面设置风机，用于排放反应系统出来的气体。
与现行的同类工艺技术相比，本发明具有以下优点：
（1）利用气体放电原理产生氧化性活性基团，预氧化NO，相比液体氧化剂预氧化方法，操作简单，运转管理方便，不存在氧化液的补充、更换及温度影响等问题；
（2）反应迅速，烟气在气体放电反应器中停留时间不到0.1秒；
（3）适用温度范围广，可从室温条件至300℃正常适用；
（4）兼有脱硫作用，可实现同步脱硫脱硝；
（5）采用水吸收和碱液吸收两种功能区组合，比单纯用碱液吸收，可减少药剂消耗费用，并可实现硝酸回收；采用单级或多级反应，实现更好的脱硝效率；
（6）操作灵活，即开即用；
（7）与现有烟气脱硫的净化工艺融合性好，实现脱硫后再脱硝的做法，相比SCR，无需升温处理，而且也没有硫氧化物对催化剂的影响和氨逃逸问题。
本发明的特点
1、利用介质阻挡气体放电激励烟气，产生氧化性活性基团，并用于预氧化NO过程，反应迅速；
2、所用化学吸收单元为卧式形式，侧进侧出，方便风管连接，工艺结构紧凑，空塔结构避免了堵塞问题；
3、在预氧化NO过程中，同时对烟气中的硫化物也有氧化作用，并通过后续碱液吸收，起到兼有脱硫作用；
4、预氧化单元反应时间小于0.1 秒，设备占地面积小，适合于中小烟气项目改造；
5、根据烟气浓度，灵活选择预氧化-化学吸收的反应级数，达到理想脱硝效果。
附图说明
图1为介质阻挡放电预氧化耦合化学吸收脱硝方法示意图。
图2为化学吸收单元示意图。
图中标号：1-进风口；2-折流挡板；3-水吸收功能区；4-填料床；5-除水器；6-喷嘴；7-水循环泵；8-流量计；9-碱液吸收功能区；10-填料床；11-碱液循环泵；12-除液区；13-吸附性填料；14-检修孔。
具体实施方式
对含NO气体浓度为718 mg/m³N烟气，采用两级“介质阻挡放电预氧化耦合多功能化学吸收”工艺。介质阻挡放电反应器上升沿8ns，放电频率14 kHz，放电电压9000V，NO氧化性转化率接近100%，产物主要以NO2为主，少量N2O5。再通过多功能化学吸收塔进行化学吸收，水吸收区液气比2：1（L/m³），采用疏水沸石为接触填料；碱液吸收区液气比1：1（L/m³），碱液为氢氧化钠，使用浓度2%，采用PP规整填料。经两级反应系统处理，脱硝效率达到89%。

Claims (8)

1. 一种气体放电预氧化耦合化学吸收脱硝方法，其特征在于，利用介质阻挡放电电离或解离气体中的氧气、水气，产生氧化性活性基团，并利用这些氧化性活性物种与NO发生还原反应，提高烟气中高氧化态氮氧化物的含量，从而提高后续化学吸收脱硝的效率。
2. 一种气体放电预氧化耦合化学吸收脱硝系统，其特征在于，包括：依次连接的介质阻挡放电预氧化单元、多功能化学吸收单元，介质阻挡放电预氧化单元和多功能化学吸收单元组成一级反应区域；
其中，所述介质阻挡放电预氧化单元，采用快脉冲气体激励方式，上升沿小于10ns，可实现快速激励，脉冲频率在1 kHz ~ 35 kHz范围内可调；
所述多功能化学吸收单元，包含水吸收功能区、碱液吸收功能区和除液区，采用卧式结构，气流采用侧进侧出方式，其中：
所述水吸收功能区采用水作为吸收剂，吸附性材料作为填料床，该填料床设置单层或多层；水吸收功能区的前面设置有折流挡板，用于对进入水吸收功能区的气体分流；水吸收功能区上方为除水器，用于去除水吸收功能区中排出气流中水份；水吸收功能区的水喷淋采用防堵型喷嘴，喷淋层数跟填料床层数对应，总数量根据处理气量，按液气比（1~5）：1（L/m³）确定装配量；防堵型喷嘴与水循环泵连接，由水循环泵实现水循环，管路上设置有流量计，用于测量水流量；
所述碱液吸收功能区设置在水吸收功能区之后，该功能区中填料床采用规整填料或散堆填料，填料床设置单层或多层；碱液喷淋采用防堵型喷嘴，喷淋层数跟填料床层数对应，总数量可根据处理气量，按液气比（0.5~3）：1（L/m³）来确定装配量；防堵型喷嘴与碱液循环泵连接，由碱液循环泵输送碱液，管路上设置有流量计，用于测量碱液流量；
所述除液区设置与碱液吸收功能区之后，用于去除气流载带的碱液；
经介质阻挡放电预氧化后的烟气，通过进风口进入化学吸收单元，并经过折流挡板的分流，气体由下往上折流经过水吸收功能区；气体经过水吸收后，再由上到下折流进入碱液吸收功能区，气体流经碱液吸收功能区后，再由下到上折流进入除液区，经除液后的气流由上到下经出风口排出。
3. 根据权利要求2所述的气体放电预氧化耦合化学吸收脱硝系统，其特征在于，水吸收功能区中填料床采用的吸附性材料选自疏水沸石、分子筛。
4. 根据权利要求2所述的气体放电预氧化耦合化学吸收脱硝系统，其特征在于，碱液吸收功能区中填料床采用的规整填料或散堆填料，选自PP、陶瓷。
5.根据权利要求2所述的气体放电预氧化耦合化学吸收脱硝系统，其特征在于，碱液吸收功能区中所用碱液选自氢氧化钠、氨水、氢氧化钾、碳酸钠、碳酸钾。
6. 根据权利要求2所述的气体放电预氧化耦合化学吸收脱硝系统，其特征在于，在每个功能区上部设置检修孔。
7. 根据权利要求2所述的气体放电预氧化耦合化学吸收脱硝系统，其特征在于，根据烟气净化要求，反应区域采用单级或二级以上。
8. 根据权利要求2所述的气体放电预氧化耦合化学吸收脱硝系统，其特征在于，反应系统后面设置风机，用于排放反应系统出来的气体。
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