CN105849237A - 生产中间馏分油的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供由渣油烃类原料生产中间馏分油的方法，包括如下步骤：(a)使渣油烃类原料脱沥青以获得脱沥青产品和沥青产品，其中所述脱沥青产品至少50wt％的沸点高于550℃；(b)使步骤(a)中获得的至少部分脱沥青产品加氢脱金属以获得加氢脱金属后产品；(c)使步骤(b)中获得的至少部分加氢脱金属后产品加氢处理以获得加氢处理后产品；(d)使步骤(c)中获得的至少部分加氢处理后产品加氢裂化以获得加氢裂化产品；和(e)使步骤(d)中获得的至少部分加氢裂化产品经受分离处理以获得至少一个中间馏分油馏分。

Description

生产中间馏分油的方法
技术领域
本发明涉及生产中间馏分油的方法。
背景技术
基于新的排放标准，现如今许多研究和开发涉及生产所谓的超低硫中间馏分油如超低硫柴油燃料。
已知生产超低硫柴油燃料通过首先使沸点在粗柴油沸程内的烃馏分油物流加氢脱硫和然后使脱硫后的馏分油物流催化脱蜡进行。特别是在冬季时，可能需要催化脱蜡步骤从馏分油物流中脱除蜡质分子，从而降低粗柴油的浊点和倾点。脱硫和脱蜡后的粗柴油可以进行加氢精制以饱和芳族化合物。通过这种方式，可以进一步增加粗柴油产品的十六烷指数或数值。然后所得的经过脱硫、脱蜡和任选加氢精制的粗柴油被用作柴油燃料或柴油燃料组分。
本发明的目的是提供以高收率生产超低硫中间馏分油的方法。
发明内容
当应用特定的多步方法时，可以实现所述目的。
因此，本发明涉及由渣油烃类原料生产中间馏分油的方法，所述方法包括如下步骤：
(a)使渣油烃类原料脱沥青以获得脱沥青产品和沥青产品，其中所述脱沥青产品至少50wt％的沸点高于550℃；
(b)使步骤(a)中获得的至少部分脱沥青产品加氢脱金属以获得加氢脱金属后产品；
(c)使步骤(b)中获得的至少部分加氢脱金属后产品加氢处理以获得加氢处理后产品；
(d)使步骤(c)中获得的至少部分加氢处理后产品加氢裂化以获得加氢裂化产品；和
(e)使步骤(d)中获得的至少部分加氢裂化产品经受分离处理以获得至少一个中间馏分油馏分。
按照本发明，可以有利地由渣油烃类原料高收率地生产含低于10ppm硫的中间馏分油。
具体实施方式
按照本发明应用的渣油烃类原料可以合适地为渣油烃油，如在常压或减压下在原油蒸馏中获得的那些。合适地，至少55wt％、优选至少75wt％、更优选至少85wt％和甚至更优选至少90wt％的渣油烃类原料的沸点高于550℃。但常压渣油或减压渣油含有相当大量的具有高分子量的不可蒸馏的化合物如沥青。因此据认为理想的是在使渣油烃油经受随后的提质步骤前从渣油烃油原料中脱除沥青质。
在步骤(a)中，使渣油烃类原料脱沥青以获得脱沥青产品和沥青产品，其中所述脱沥青产品至少50wt％、优选至少70wt％、更优选至少80wt％和甚至更优选至少85wt％的沸点高于550℃。
步骤(a)中的脱沥青可以以任何常规的方式实施。一种公知和合适的脱沥青方法为溶剂脱沥青。按照本发明，步骤(a)中的脱沥青优选通过溶剂脱沥青处理来实施。
在溶剂脱沥青中，烃原料用提取介质逆流处理，其中所述提取介质通常为含链烷烃化合物的轻烃溶剂。通常应用的链烷烃化合物包括C3-8链烷烃，如丙烷、丁烷、异丁烷、戊烷、异戊烷、己烷或这些的两种或更多种的混合物。为了本发明的目的，优选的是使用C3-C5链烷烃、最优选为丁烷、戊烷或它们的混合物作为提取溶剂。通常，随着提取溶剂碳原子数的增加，提取深度增加。与此相关应该注意到的是提取深度越高，从渣油烃类原料中提取的烃量越大，沥青产品量越小和越粘稠，从而在步骤(a)中获得的沥青产品中的沥青质越重。
在溶剂脱沥青处理中，可以应用转盘接触器或板式塔，渣油烃类原料在顶部进入，而提取溶剂在底部进入。渣油烃类原料中存在的较轻烃溶解在提取溶剂中，并作为脱沥青产品从设备的顶部抽出。不溶于提取溶剂的沥青质以沥青产品的形式在设备的底部抽出。实施脱沥青的条件在本领域中是已知的。合适地，脱沥青在1-60bara的压力和40-200℃的温度下在总提取溶剂与渣油烃油比为1.5-8wt/wt下实施。
脱沥青处理通常导致原料中存在的大量金属杂质作为高分子量复合物在沥青产品中累积，而不在脱沥青产品中累积。无论如何，脱沥青产品的金属含量应使得在脱沥青产品可经受进一步加氢处理提质步骤之前需要进行加氢脱金属步骤。
在步骤(b)中，使步骤(a)中获得的至少部分脱沥青产品加氢脱金属以获得加氢脱金属后的产品。优选地，在步骤(b)中使步骤(a)中获得的全部脱沥青产品加氢脱金属。
在步骤(b)中加氢脱金属的脱沥青产品是纯的和重的脱沥青产品。这意味着在步骤(b)中待处理的脱沥青产品的至少50wt％、优选至少70wt％、更优选至少80wt％、和甚至更优选至少85wt％的沸点高于550℃。与其它加氢转化方法如EP 1731588A1中公开的不同，在步骤(a)中获得的全部未稀释脱沥青产品现在可以在步骤(b)中加氢脱金属，并且在脱沥青产品可被进一步处理前不需要对其进行稀释。本发明的一个主要优点是这种未被稀释的重脱沥青产品可以进一步处理，导致低硫中间馏分油的这种高收率。步骤(b)中的脱沥青产品的加氢脱金属可以通过任何公知的加氢脱金属处理实施，其中将待加氢脱金属的脱沥青产品在高温和高压下和在氢气存在下向上、向下或径向通过一个或多个垂直设置的包含加氢脱金属催化剂颗粒固定床或移动床的反应器。加氢脱金属可以在料仓流反应器、固定床反应器、固定床变换反应器或可移动床反应器中实施。优选地，步骤(b)中的加氢脱金属至少部分在料仓流反应器或移动床反应器中实施。
在步骤(b)中，合适地应用加氢脱金属催化剂。按照本发明应用的合适的加氢脱金属催化剂包括氧化物载体如氧化铝、二氧化硅或二氧化硅-氧化铝，在氧化物载体上可以沉积一种或多种第VIB族或第VI I I族金属或金属化合物。这种加氢脱金属催化剂可由多个催化剂供应商商购获得。特别合适的加氢脱金属催化剂为在氧化铝(Al2O3)载体上具有作为活性剂的镍/钼(NiMo)或钴/钼(CoMo)组合之一并任选用磷(P)促进的那些。特别合适的催化剂的具体例子有CoMo/Al2O3、CoMoP/Al2O3和NiMo/Al2O3以及NiMoP/Al2O3催化剂。
步骤(b)中的加氢脱金属可以合适地在氢分压20-300bara、优选50-210bara、温度300-470℃、优选310-440℃、和空速0.1-10hr-1、优选0.2-7hr-1下实施。在步骤(b)中应用纯的和重的脱沥青产品将会导致在步骤(b)中应用的加氢脱金属催化剂上沉积相当多金属，这随之会导致加氢脱金属催化剂非常快速地劣化/失活，与其中具有较低金属含量的稀释且较轻脱沥青产品经受加氢脱金属步骤的已知方法相比，需要更频繁和更快地更换加氢脱金属催化剂。因此，加氢脱金属反应器优选为料仓流反应器、固定床变换反应器或移动床反应器。加氢脱金属催化剂定期进行更换，例如每三周或每两个月更换一次，而在常规方法中，加氢脱金属催化剂(如本发明方法步骤(c)和(d)中应用的加氢处理和加氢裂化催化剂)可能在一年内都不用更换。
在步骤(c)中，使步骤(b)中获得的至少部分加氢脱金属后产品加氢处理以获得加氢处理后产品。优选地，在步骤(c)中使步骤(b)中获得的全部加氢脱金属后产品加氢处理。
步骤(c)中加氢脱金属后产品加氢处理可以通过任何公知的加氢处理方法实现，其中将待加氢处理的加氢脱金属后产品在高温和高压下以及在氢气存在下向上、向下或径向方向通过一个或多个垂直设置的包含加氢处理催化剂颗粒固定床或移动床的反应器。所述加氢处理可以在料仓流反应器、固定床反应器、固定床变换反应器或可移动床反应器中实施。优选地，步骤(c)中的加氢处理在两个反应区中实施，由此加氢脱金属后产品首先通过第一反应区，在其中使加氢脱金属后产品部分加氢处理，随后使这样获得的部分加氢处理后的流出物在第二反应区中经受进一步的加氢处理。第一反应区和第二反应区可以以堆集床结构设置，或者两个反应区可以分别设置在独立的反应器中。优选地，第一反应区和第二反应区分别设置在第一反应器和第二反应器中。第一反应器可以为料仓流反应器，而第二反应器可以为固定床反应器。
步骤(c)中应用的加氢处理催化剂可以合适地为脱硫催化剂。脱硫催化剂可以为本领域已知的任何加氢脱硫催化剂。
合适的加氢脱硫催化剂在多孔催化剂载体(通常为氧化铝或无定形二氧化硅-氧化铝)上包含元素周期表的第VI I I族金属和元素周期表的第VIB族金属的化合物作为加氢组分。加氢化合物的合适组合的公知例子有钴-钼、镍-钼、镍-钨和镍-钴-钼。包含镍和/或钴的化合物和钼作为加氢化合物的加氢脱硫催化剂是优选的。加氢脱硫催化剂可以进一步包含裂化组分如Y沸石。但优选的是在步骤(c)的加氢处理步骤中不发生明显的加氢裂化。因此，优选的是催化剂基本不含裂化组分。包含在氧化铝上载带的镍和/或钴和钼而不含沸石裂化化合物的催化剂是特别优选的。
步骤(c)的加氢处理条件即温度、压力、氢气供应速率、原料的重时空速为典型的加氢处理条件。优选地，步骤(c)的加氢处理中应用的温度为280-430℃，更优选为320-420℃，和最优选为330-410℃。
合适的加氢处理压力为10-300bara。优选地，加氢处理压力为30-250bara，更优选为80-220bara。
在步骤(d)中，使步骤(c)中获得的至少部分加氢处理后产品加氢裂化以获得加氢裂化产品。优选地，在步骤(d)中使步骤(c)中获得的全部加氢处理后产品加氢裂化。
本发明方法的步骤(d)中的加氢裂化可以以本领域中已知的任何方式实施，只要在加氢裂化区所应用的至少一种催化剂是酸性的即可。合适地，加氢裂化在氢气和合适的加氢裂化催化剂存在下在高温和高压下实施。合适的加氢裂化催化剂包含在合适载体如氧化铝、二氧化硅、二氧化硅-氧化铝或沸石上以元素、氧化物或硫化物形式存在的镍、钨、钴和钼的一种或多种金属。有许多可商购的加氢裂化催化剂可合适地在本发明方法中应用。在加氢裂化区中应用的至少一种催化剂必须是酸性的，即必须包含二氧化硅-氧化铝和/或沸石组分。
步骤(d)中的加氢裂化可以在单级或多级操作模式中实施。当为单级操作模式时，可以合适地应用在转化催化剂顶部的加氢脱氮/第一级加氢裂化催化剂的堆集床。特别合适的加氢脱氮/第一级加氢裂化催化剂为NiMo/Al2O3和CoMo/Al2O3，并任选用磷和/或氟促进。优选的转化催化剂为基于NiW/沸石或NiW/沸石/二氧化硅-氧化铝的那些。步骤(d)中的合适加氢裂化条件为操作压力80-250bara、优选90-220bara和温度300-460℃、优选350-430℃。
在步骤(e)中，使步骤(d)中获得的至少部分加氢裂化产品经受分离处理以获得至少一个中间馏分油馏分。优选地，在步骤(e)中使步骤(d)中获得的全部加氢裂化产品经受分离处理。
步骤(e)中的分离处理可以合适地为在温度50-400℃、优选70-370℃和压力0.03-15bara、优选0.05-10bara下实施的分馏处理。
在步骤(e)中除了获得中间馏分油馏分，还可以获得重质渣油馏分。合适地，在步骤(e)的分离处理中还获得至少80％沸点高于370℃的重质渣油馏分。优选地，在步骤(e)的分离处理中还获得至少90％沸点高于370℃的重质渣油馏分。
可以将步骤(e)中另外获得的至少部分重质渣油馏分循环至步骤(a)。通过这种方式，可以提高中间馏分油的收率。
替代地，所述重质馏分也可以合适地作为流化催化裂化(FCC)单元的原料或作为润滑油生产的原料应用。当然，这些选项的组合也是可能的。
为了实现最优的中间馏分油收率，优选的是使步骤(e)中获得的至少部分重质馏分再次经受加氢裂化以提高中间馏分油的收率。因此，在一个优选的实施方案中，使步骤(e)中另外获得的至少部分重质渣油馏分循环至步骤(d)。
在本发明的另一个优选的实施方案中，使步骤(e)中另外获得的至少部分重质渣油馏分循环至步骤(a)，和将步骤(e)中另外获得的至少部分重质渣油馏分循环至步骤(d)。通过这种方式，进一步提高了中间馏分油的收率。
在另一个优选的实施方案中，使步骤(e)中另外获得的至少部分重质渣油馏分经受进一步的加氢裂化步骤(f)，和将步骤(f)中获得的至少部分加氢裂化产品循环至步骤(e)。这个实施方案还确保可以实现最优的中间馏分油收率。
优选地，还使步骤(e)中另外获得的至少部分重质渣油馏分循环至步骤(a)以进一步提高中间馏分油的收率。
优选地，步骤(d)和/或步骤(f)中的加氢裂化在两个或更多个反应区中实施。优选地，所述两个或更多个反应区以堆集床层构造设置。
步骤(a)中获得的沥青产品可以以几种方式应用。例如它可以燃烧用于汽电联产。替代地，它可以部分燃烧用于清洁燃料气生产、汽电联产、生产氢或合成烃。又一个选项是通过制粒而在沥青、乳液燃料或固体燃料中应用。
优选地，使步骤(a)中获得的至少部分沥青产品进行气化步骤(g)以获得氢和一氧化碳。
这种气化步骤(g)优选为部分燃烧步骤。
在一个优选的实施方案中，使步骤(g)中获得的至少部分氢循环至步骤(b)、(c)、(d)和(f)中的至少一个。
步骤(e)中获得的中间馏分油馏分包括硫含量少于10ppmw的中间馏分油。优选地，所述中间馏分油包含少于8ppmw的硫，更优选为少于6ppmw的硫，和最优选少于5ppmw的硫。
图1描述了本发明的方法；图2描述了本发明的优选实施方案；和图3描述了本发明方法的另一个优选的实施方案。
在图1中，常压或减压烃油渣油经管线1进入脱沥青单元2，在其中获得脱沥青产品和沥青产品。使至少部分脱沥青产品经管线3通入加氢脱金属单元5，而从脱沥青单元2经管线4抽出沥青产品。使加氢脱金属单元5中获得的至少部分加氢脱金属后产品经管线6通入加氢处理单元7。然后使加氢处理单元7中获得的至少部分加氢处理后产品经管线8通入加氢裂化单元9。使加氢裂化单元9中获得的至少部分加氢裂化产品经管线10通入分馏单元11，由分馏单元11经管线12回收至少一个中间馏分油馏分。
图2是图1的延伸，其中在分馏单元11中还获得重质渣油馏分，该重质渣油馏分经管线13从分馏单元11抽出，和将至少部分重质渣油馏分循环至脱沥青单元2。
图3是图2的延伸，其中在分馏单元11中还获得重质渣油馏分，该重质渣油馏分经管线13从分馏单元11抽出，和将至少部分重质渣油馏分经管线14循环至加氢裂化单元9和/或将至少部分重质渣油馏分经管线15循环至加氢脱金属单元5和/或将至少部分重质渣油馏分经管线16循环至脱沥青单元2。
图4是图1的延伸，其中在分馏单元11中还获得重质渣油馏分，该重质渣油馏分经管线13从分馏单元11抽出，和将至少部分重质渣油馏分经管线13通入加氢裂化单元14。使在加氢裂化单元14中获得的至少部分加氢裂化产品经管线15和16循环至分馏单元11，和将分馏单元11中获得的至少部分重质渣油馏分经管线15和17循环至脱沥青单元2。

Claims (20)

1.一种由渣油烃类原料生产中间馏分油的方法，包括如下步骤：
(a)使渣油烃类原料脱沥青以获得脱沥青产品和沥青产品，其中所述脱沥青产品至少50wt％的沸点高于550℃；
(b)使步骤(a)中获得的至少部分脱沥青产品加氢脱金属以获得加氢脱金属后产品；
(c)使步骤(b)中获得的至少部分加氢脱金属后产品加氢处理以获得加氢处理后产品；
(d)使步骤(c)中获得的至少部分加氢处理后产品加氢裂化以获得加氢裂化产品；和
(e)使步骤(d)中获得的至少部分加氢裂化产品经受分离处理以获得至少一个中间馏分油馏分。
2.权利要求1的方法，其中步骤(a)中的脱沥青通过溶剂脱沥青处理来实施。
3.权利要求1或2的方法，其中步骤(b)中的加氢脱金属在氢气存在下在300-470℃的温度和20-300bara的压力下实施。
4.权利要求1-3任一项的方法，其中步骤(c)中的加氢处理在氢气存在下在280-430℃的温度和10-300bara的压力下实施。
5.权利要求1-4任一项的方法，其中步骤(d)中的加氢裂化在氢气存在下在300-500℃的温度和80-250bara的压力下实施。
6.权利要求1-5任一项的方法，其中步骤(b)中的加氢脱金属至少部分在料仓流反应器中实施。
7.权利要求1-6任一项的方法，其中在步骤(e)中实施的分离处理中还获得重质渣油馏分，该重质渣油馏分至少部分循环至步骤(a)。
8.权利要求1-6任一项的方法，其中在步骤(e)中实施的分离处理中还获得重质渣油馏分，该重质渣油馏分至少部分循环至步骤(d)。
9.权利要求1-6任一项的方法，其中在步骤(e)中实施的分离处理中还获得重质渣油馏分，该重质渣油馏分至少部分循环至步骤(b)。
10.权利要求1-6任一项的方法，其中在步骤(e)中实施的分离处理中还获得重质渣油馏分，该重质渣油馏分至少部分循环至步骤(c)。
11.权利要求7-10任一项的方法，其中至少部分重质渣油馏分循环至步骤(a)和/或至少部分重质渣油馏分循环至步骤(b)和/或至少部分重质渣油馏分循环至步骤(c)和/或至少部分重质渣油馏分循环至步骤(d)。
12.权利要求1-11任一项的方法，其中在步骤(e)中实施的分离处理中还获得重质渣油馏分，该重质渣油馏分至少部分经受进一步的加氢裂化步骤(f)，和将步骤(f)中获得的至少部分加氢裂化产品循环至步骤(e)。
13.权利要求12的方法，其中将步骤(f)中获得的全部加氢裂化产品循环至步骤(e)。
14.权利要求12的方法，其中还将步骤(e)中获得的至少部分重质渣油馏分循环至步骤(a)。
15.权利要求1-14任一项的方法，其中步骤(d)和/或步骤(f)的加氢裂化在两个或更多个阶段中实施。
16.权利要求1-15任一项的方法，其中使步骤(a)中获得的至少部分沥青产品经受气化步骤(g)，以获得氢和一氧化碳。
17.权利要求16的方法，其中将步骤(g)中获得的至少部分氢循环至步骤(b)、(c)、(d)和(f)中的至少一个。
18.权利要求7-17任一项的方法，其中在步骤(e)的分离处理中获得的至少80％的重质渣油馏分的沸点高于370℃。
19.权利要求1-18任一项的方法，其中所产生的中间馏分油包含低于6ppmw的硫。
20.权利要求1-19任一项的方法，其中至少70wt％的渣油烃类原料的沸点高于550℃。
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