CN105703040B - 用于锂-空气电池的双极集电器、其制造方法以及包括其的锂-空气电池 - Google Patents

用于锂-空气电池的双极集电器、其制造方法以及包括其的锂-空气电池 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种用于锂‑空气电池的双极集电器，其包括板状的基底。具有预定高度的多个纳米线在基底上经阳极化处理且呈柱状。在多个纳米线之间形成气道且流入电池的外部空气通过该气道移动。所述多个纳米线包括二氧化钛(TiO2)。

Description

用于锂-空气电池的双极集电器、其制造方法以及包括其的 锂-空气电池
技术领域
本公开涉及一种用于锂-空气电池的双极集电器、制造该双极集电器的方法和包括该双极集电器的锂-空气电池。更具体地，本公开涉及包括基底、二氧化钛(TiO2)纳米线和气道的用于锂-空气电池的双极集电器，以及制造其以便提供具有低故障风险、提高的全电池单位重量/单位体积能量密度和提高的放电容量的锂-空气电池的方法。
背景技术
由于与化石燃料消耗有关的持续经济增长而引发的环境污染、高油价和温室效应，用于高效能源以及新的可再生能源的储能技术已被快速地发展。
许多国家依赖其它国家的能源且面临关乎于温室气体减排义务的严重负担。这样，这些国家面临经济劣势，比如当减排义务未履行时被强加的环境费用。
因而，发展用于高效能源使用的储能技术被认为是影响到很多国家未来的重要任务，并且在通过减少对其它国家的能源依赖而确保能源安全的方面期望将这样的技术快速地延伸到下一代工业。
因此，为了解决上面的问题，有必要开发用于具有高能量密度的电池系统的技术。作为解决方案之一，美国和日本已经开发了金属-空气电池。
已经开发出锂-空气电池，其使用锂作为阳极并使用空气中的氧作为阴极活性材料(空气电极)。在锂-空气电池中，锂的氧化还原反应发生在阳极，氧的氧化还原反应发生在阴极。
参照下面的化学方程式1和2，在锂-空气电池的放电反应期间，阳极的锂金属被氧化以产生锂离子和电子，锂离子通过电解质移动到阴极，电子通过外部导线或集电器移动。包含在外面空气中的氧流入阴极，被电子还原而形成Li2O2。充电反应通过与之相反的反应进行。
[化学方程式1]
(阳极)：Li→Li++e-
[化学方程式2]：
(阴极)：O2+2Li++2e-→Li2O2
锂-空气电池无限地接收空气中的氧气，由此能通过比表面积高的阳极存储大量能量，且具有高能量密度。锂金属的能量密度是11140Wh/kg，接近汽油和柴油燃料的能量密度，由于电池通过从外面接收轻的氧气而工作，因此可获得非常高的能量密度。计算的锂-空气电池的理论能量密度为3500Wh/kg，其在当前下一代二次电池候选者中是最高的，并且此能量密度约10倍高于锂-离子电池的能量密度。
然而，上述能量密度是基于仅活性材料重量的能量密度值，但相对于实际的全锂-空气电池重量的能量密度值显著地更低。因锂-空气电池未完全商业化且电池设计并未落定，还不能精确地计算出相对于实际全电池重量的能量密度值，但通过减少锂-空气电池的厚度和重量而增加能量密度无疑是在锂-空气电池领域中最重要的技术挑战。
现有的锂-空气电池使用用于现有燃料电池的石墨双极集电器。双极集电器收集从阴极和阳极产生的电子，并且当用在锂-空气电池中时具有引导外面空气的通路功能。
然而，石墨双极集电器在制作气道(air path)的加工方面有很大困难，且由于诸如强度的问题制造薄的双极集电器受到局限，结果，由于难以降低厚度和密度，石墨双极集电器在用于锂-空气电池中时因单位重量/单位体积的能量密度损失大而具有缺陷。
此外，石墨双极集电器与有机电解质起反应且可被腐蚀而造成故障，因此，用于该问题的解决方案是必要的。
作为用于防止腐蚀的替代方案，已经尝试了由不锈钢制备的双极集电器，然而，因材料自身具有高密度，存在着单位重量的能量密度损失变得更大的局限。
因此，开发出在靠近电解质时不被腐蚀、并且能够通过降低厚度和重量而增加相对于锂-空气电池总重量的能量密度的集电器已经变成重要的技术挑战。
在该背景技术部分公开的上述信息仅用于增强对本发明背景的理解，因此其可能含有不构成该国本领域中普通技术人员已经知晓的现有技术的信息。
发明内容
本公开致力于解决上述与现有技术有关的问题，本发明构思的一方面提供当与有机电解质反应时不发生腐蚀的用于锂-空气电池的双极集电器。
本发明构思的另一方面提供用于锂-空气电池的双极集电器，其能够通过降低双极集电器的厚度和重量而增强电池的单位重量/单位体积的能量密度，从而减少全电池的重量和体积。
本发明构思的另一方面仍提供用于锂-空气电池的双极集电器，其具有气道从而即使在层压电池单元时也允许空气和阴极活性材料顺利流入。
本公开的对象不限于上述的对象，且本领域技术人员从说明中会清楚地理解未在上文描述的本公开的其它对象。
根据本发明构思的示例性实施方式，用于锂-空气电池的双极集电器可包括板状的基底。多个纳米线在基底上阳极化且呈具有预定高度的柱状。在多个纳米线之间形成气道，流入电池的外部空气经由气道移动。该多个纳米线包括二氧化钛(TiO2)。
TiO2纳米线可在基底上阳极化且垂直于基底。
双极集电器可具有0.5mm至1.5mm的厚度和15g至30g的重量。
根据本发明构思的另一示例性实施方式，用于制造用于锂-空气电池的双极集电器的方法可包括：通过在电解质中在基底上以1mA至10mA的恒定电流进行30分钟到60分钟的阳极化来制备多个纳米线，并热处理多个纳米线。
电解质可包括乙二醇、0.2M至1.0M的氟化氢(HF)和0.1M至1.0M的过氧化氢。
多个纳米线可在300℃至500℃下被热处理3小时到7小时。
根据本发明构思的另一示例性实施方式，锂-空气电池具有多个层压的电池单元。多个电池单元中的每个可包括用于锂-空气电池的双极集电器，其包含：板状的基底；在基底上阳极化且具有预定高度的柱状的多个纳米线；以及在多个纳米线之间形成的气道，且流入电池的外部空气经由气道移动。阴极连接到多个纳米线上。阳极连接到另一电池的集电器的基底。电解质设置在阴极和阳极之间。多个纳米线包括TiO2。
阳极可以是锂金属，阴极可以是碳类材料、金属氧化物类材料和贵金属类材料中的任一种。
电解质可以是包含锂盐的醚类溶剂、砜类溶剂(sulfone-based solvent)和碳酸酯类溶剂(carbonate-based solvent)中的任一种。
本发明的其它方面和示例性实施方式在以下讨论。
附图说明
现在将参考在附图中图示的某些示例性实施方式对本公开的以上和其它特征进行详细说明，下文给出的这些实施方式仅仅用于示例说明，因此不是对本公开的限制。
图1是示出了根据本公开的用于锂-空气电池的双极集电器以及其制造方法的图。
图2是示出了根据本发明构思的锂-空气电池的横截面的图。
图3是测量在实例和比较例中制造的锂-空气电池的放电容量的图形。
应当理解，所附的附图并非必然是按比例的，而只是呈现说明本发明的基本原理的各种特征的一定程度的简化表示。本文公开的本公开的具体设计特征，包括，例如，具体尺寸、方向、位置和形状将部分取决于特定的既定用途和使用环境。
在附图中，附图标记在附图的几张图中通篇指代本发明的相同或等同部件。
具体实施方式
下面将详细地参照本发明构思的示例性实施方式，其实施例在附图中图示，并在下文加以描述。尽管将结合示例性实施方式描述本发明构思，但应当理解，本说明书无意于将本发明局限于这些示例性实施方式。相反，本发明构思不仅要涵盖这些示例性实施方式，还要涵盖由所附权利要求所限定的本发明的精神和范围内的各种替代形式、修改、等效形式和其它实施方式。在描述本公开的实例时，当确定详细说明会不必要地干扰本公开的主旨时，未纳入已知的功能和构成的详细说明。
参照图1和图2，根据本公开的用于锂-空气电池的双极集电器(以下为“集电器”，11)包括：板状的基底111，通过在基底111上阳极化而形成的多个二氧化钛(TiO2)纳米线(以下为“纳米线”，113)，以及作为形成于纳米线113之间的空间的气道115。
基底111收集由在阴极和阳极的反应中产生的电子，可使用钛基底。如随后将描述的，可通过将基底111阳极化，在基底111的一个表面上形成纳米线层。
纳米线在基底111上被阳极化并且呈具有一定高度的柱状，在图1示出圆柱形，然而，上述形状不限于此，纳米线可具有任意柱状，只要其形状能够实现通过邻近的纳米线确保充足的空间以形成气道115。
纳米线113包括二氧化钛(TiO2)，其与现有的集电器不同，在与电解质反应时不会腐蚀，因此可提高集电器11的化学稳定性。
可通过将二氧化钛垂直或接近垂直地植于基底111制备纳米线113。因此，可通过均匀地布置基底111来分配纳米线，并且可明显地形成气道115。由此，空气可均匀地接触阴极，结果，锂-空气电池的放电容量得以提高。
气道115是在多个纳米线113之间的空间，充当流入电池的外部空气所流经的通路。在本公开中，即使当电池单元是层压的时，作为阴极活性材料的空气也可通过气道115在电池中顺利地移动，并均匀地接触阴极，因此，电池的放电容量得以提高。
在集电器11中，可使用钛基底作为基底111，且纳米线113可通过在基底111上阳极化二氧化钛而形成。因此，据此可解决上述的现有锂-空气电池的问题，由于二氧化钛材料的特性，集电器i)因不会敏感地与电解质起反应，因而不发生腐蚀，且ii)即使重量和厚度都减少，其也具有足够的硬度以用在锂-空气电池中。
参照图1，用于制造用于锂-空气电池的双极集电器的方法包括：(1)通过在电解质中对基底111施加恒定电流进行阳极化，从而制备纳米线113的步骤S2，和(2)热处理第一步骤的所得产物的步骤S3。
在上述制造方法中，关于比如基底和纳米线的成分的具体说明与上述那些相同，因此，为了避免说明的重复，该说明不在复述。
基底111在阳极化之前可另外进行洗涤处理S1。
具体地，可通过使用基底、铂和电解质形成双极的电化电池而执行步骤S2。使用以铂作为阳极并以钛基底作为阴极的双电极系统，可在乙二醇、0.2M至1M的氟化氢(HF)和0.1M至1.0M的过氧化氢(H2O2)的混合液电解质中执行阳极化。
可通过施加0.1mA至10mA的恒定电流30min到60min来执行阳极化。
在步骤S3，在完成阳极化后，可通过在300℃到500℃下对第一步骤的产物热处理3小时到7小时作为后处理，使纳米线113活性化。
取决于步骤S1和步骤S2的制造情况，可在基底111上获得多个纳米线113，在纳米线中二氧化钛呈柱状垂直或接近垂直于基底111被阳极化。
在步骤S1，钛基底被用作阴极。因此，钛基底的宽度通过阳极化降低，从而集电器的宽度可以比钛基底的宽度更薄。
集电器的厚度可以是0.5mm到1.5mm。当厚度小于0.5mm时，集电器可能容易损坏。当厚度大于1.5mm时，电池系统的能量密度可能降低。
集电器的重量可以是10g到30g。当重量小于10g，集电器可能容易损坏。当重量大于30g时，电池系统的能量密度可能降低。
参照图2，在根据本公开的锂-空气电池中，电池单元1包括集电器11、阴极13和阳极15以及电解质17，其是层压的(如，电动电池单元1、1’)。
图2展示了其中电池单元1以两层层压的锂-空气电池，然而，根据本公开的锂-空气电池不限于此，其可具有其中两层或更多层电池单元层压的结构。
电池单元1可具有集电器11、阴极13和从上侧层压的阳极15，且电解质17可布置在电池单元1中在阴极13和阳极15之间。
关于集电器的详细说明与上面给出的说明相同，因此，为了避免说明的重复，说明在下文不复述。
集电器11可包括作为基底一个表面的基底面(未示出)，其是无纳米线植于其上的光滑表面，以及作为基底另一表面的纳米线植于其上的纳米线表面(未示出)。
当如上所述使电池放电时，阴极13发生化学方程式2的反应，且可位于集电器的纳米线表面侧。因此，通过气道115从外面流入的空气可被导向阴极13。作为活性材料的空气以及从阳极15产生的电子和金属离子(锂离子)可在阴极13发生化学方程式2的反应。
阴极13可使用碳类材料、金属氧化物类材料和贵金属类材料，或更具体地，可使用基于气体扩散层(GDL)的碳类材料。
在根据本公开的锂-空气电池中，纳米线以安排的结构植于基底111上，结果，气道115如上所述良好形成，因此，化学方程式2的反应可在阴极13顺利发生。结果，锂-空气电池的放电容量可增强。
当如上所述使电池放电时，阳极发生化学方程式1的反应，参照图2，阳极可与位于电池单元1下侧(基于集电器的纳米线表面方向)的另一电池单元1’的集电器11的基底表面连接。
阳极15可使用锂金属和/或锂金属箔。
在同一电池单元中集电器11通过纳米线表面邻接阴极13，且通过基底表面邻接包括在另一电池单元中的阳极15，由此接收在阴极和阳极产生的电子，结果可具有两极性质。
如上所述，电解质通常遍及阴极和阳极所占据的空间分布，并因此与集电器接触，与现有的集电器不同，根据本公开的集电器在与电解质反应时不会腐蚀，因为根据本公开的集电器可由钛材料制作。
电解质可使用包含锂盐的醚类溶剂、砜类溶剂和碳酸酯类溶剂中的任一种，或更具体地，可使用在醚类溶剂中沸点最高的四甘醇二甲醚(TEGDME)作为溶剂，并且可使用LiTFSI、LiCF3SO3、LiI、LiPF6等作为盐。
实施例
在下文提供本公开的具体实施例。然而，下述实施例仅是为了阐释或描述的目的，且本公开的范围不限于此。
实施例
(1)集电器的制造
1)洗涤0.8mm钛基底。
2)使用钛基底作为阴极、铂作为阳极且乙二醇、0.2M到1.0M HF及0.1M到1.0M H2O2的混合液作为电解质，形成双电极的电化电池单元。
3)施加5mA的恒定电流60min以执行阳极化处理。
4)在400℃下对所得产物热处理5小时以制造集电器。
(2)锂-空气电池的制造
1)使用基于GDL的碳基底作为阴极，使用锂金属箔作为阳极，且通过在TEGDME溶剂中溶解1M LiTFSI来制备作为锂盐的电解质。
2)制备电池单元，在电池单元中集电器、阴极和阳极从上侧层压且形成电解质，如图2将电池单元以层压成2层，以制造5V等级的锂-空气电池。
比较例
使用与实施例相同的构成和相同的制造方法制造锂-空气电池，不同在于使用作为现有技术集电器的石墨双极集电器。
测量实施例1
对实施例中制造的集电器的物理性质进行测量。结果示于以下表1中。
[表1]
石墨(比较例) 不锈钢 实施例
密度(g/cc) 2.09 8.03 4.23
厚度(mm) 3.5 2.0 0.5<sup>2)</sup>
重量(g，100×100mm<sup>2</sup>) 73.15 160.6 21.15
耐侵蚀性1) X O O
1)耐侵蚀性是指难以产生腐蚀的性质。
2)测量了本发明的集电器的厚度(高度)。在通过将厚度0.8mm的钛基底阳极化形成纳米线从而制造集电器的过程中，厚度降低了0.3mm。
当参照表1时，根据本公开的集电器有效地将厚度减少约85％，且重量减少约71％。
测量实施例2
通过对实施例和比较例中制造的锂-空气电池施加0.25mA/cm2的恒定电流来评估放电容量。
图3是显示以恒定电流连续放电的锂-空气电池的放电曲线的图，参照该图，可以确定实施例中的锂-空气电池相比于比较例的锂-空气电池显示出更高的放电容量(约330mAh/cm2)。
本公开提供包括钛基底和二氧化钛纳米线的集电器，由此有效提供如下的锂-空气电池，在该电池中集电器不被电解质腐蚀，且整个电池的单位重量/单位体积的能量密度可通过降低集电器的厚度和重量而得以提高。
此外，本公开的集电器具有良好形成的气道，因此可有效提供放电容量提高的锂-空气电池，因为作为阴极活性材料的空气能顺利地流入阴极。
如上所述的锂-空气电池的双极集电器具有以下效果。
本发明的锂-空气电池的故障风险低，因为集电器不被电解质腐蚀。
此外，本发明的锂-空气电池通过降低集电器的厚度和重量而提供提高的全电池的单位重量/单位体积能量密度。
而且，由于作为阴极活性材料的空气能顺利地流入集电器，本发明的锂-空气电池提供提高的放电容量。
已经参考本发明的示例性实施方式详细描述本发明。然而，本领域的技术人员能够理解，可以在不偏离本发明的原理和精神的情况下对这些实施方式做出改变，本发明的范围由所附的权利要求及其等同方式限定。

Claims (4)

1.一种锂-空气电池，其具有多个层压的电池单元，
其中所述多个电池单元中的每个包括：用于锂-空气电池的双极集电器，
所述双极集电器包括：板状的基底；在所述基底上阳极化且具有预定高度的柱状的多个纳米线；和在所述多个纳米线之间形成且流入电池的外部空气经其移动的气道；
与所述双极集电器的多个纳米线连接的阴极；
与另一电池单元的双极集电器的基底连接的阳极；和
布置在所述阴极和所述阳极之间的电解质，
其中所述多个纳米线包括TiO2，
在所述阳极中，进行以下化学方程式1的反应，
在所述阴极中，进行以下化学方程式2的反应，且
其中包含在外面空气中的氧通过气道流入阴极，
[化学方程式1]
Li→Li++e-
[化学方程式2]
O2+2Li++2e-→Li2O2。
2.根据权利要求1所述的锂-空气电池，其中所述阳极是锂金属。
3.根据权利要求1所述的锂-空气电池，其中所述阴极是碳类材料、金属氧化物类材料和贵金属类材料中的任一种。
4.根据权利要求1所述的锂-空气电池，其中所述电解质是包含锂盐的醚类溶剂、砜类溶剂和碳酸酯类溶剂中的任一种。
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