CN105637656A - 光伏电池及其制造方法 - Google Patents

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费迪南德·帕托尔斯基
阿隆·科斯洛夫
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Ramot at Tel Aviv University Ltd
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Abstract

公开了一种光伏电池装置，所述装置包括：活性区，其具有相对于导电衬底垂直对齐的多个间隔开的细长纳米结构，其中每个细长纳米结构具有通过电磁波谱内的带隙表征的至少一个p-n结，并且被与所述衬底电隔离的导电层涂布。

Description

光伏电池及其制造方法
相关申请
本申请要求2013年8月18日提交的美国临时专利申请号61/867,082的优先权的权益，所述申请的内容以引用的方式整体并入本文。
技术领域和背景技术
本发明在其一些实施方案中涉及光电子学，并且更具体地但非排他地说涉及一种光伏电池及其制造方法。
光伏(PV)电池或太阳能电池是光电子装置，其中入射光子能量诸如阳光被转换成电能。PV电池的重要性通过石油的增加的成本、污染对人健康和环境的不利影响以及石油储量的未来消耗的前景而得到定义。硅、砷化镓和多结装置正在研发之中。
常规的PV电池可以是在阳光存在下能够产生电的p-n结二极管。所述PV电池往往由掺杂有元素周期表上的第III族或第V族元素的晶体硅(例如，多晶硅)制成。当将这些掺杂原子添加到硅中时，它们取代晶格中的硅原子，并且以与原始在那里的硅原子几乎相同的方式与邻近硅原子结合。然而，由于这些掺杂剂不具有与硅原子相同的价电子数，晶格中变得存在额外电子或空穴。在吸收携带与硅的带隙能量至少相同的能量的光子之后，电子变得自由。电子和空穴自由地在固体硅材料周围移动，从而使得硅导电。吸收事件越靠近p-n结，电子-空穴对的迁移率越大。
常规PV电池通过将半导体p-n结夹在光透射电极与附加电极之间来制造。当光子在适当的偏置电压下进入到p-n结中时，发生电子-空穴分离并且出现光电流。
常规的多结PVC(又称为串叠型电池)包括多个p-n结，每个结包含不同的带隙材料。多结PVC是相对高效的，并且可以吸收大部分太阳光谱。多结电池可以外延生长，其中较大的带隙结处在较低的带隙结的顶部上。
发明内容
根据本发明的一些实施方案的一方面，提供了一种光伏电池，其包括：活性区，所述活性区具有相对于导电衬底垂直对齐的多个间隔开的细长纳米结构，其中每个细长纳米结构具有通过电磁波谱内的带隙表征的至少一个p-n结，并且被与衬底电隔离的导电层涂布；以及电子电路，所述电子电路用于从衬底和导电层引出响应于入射在活性区上的光而产生的电流和/或电压。
根据本发明的一些实施方案的一方面，提供了一种收获太阳能的方法，其包括：使光伏电池的活性区暴露于太阳辐射，所述活性区具有相对于导电衬底垂直对齐的多个间隔开的细长纳米结构，其中每个细长纳米结构具有通过电磁波谱内的带隙表征的至少一个p-n结，并且被与衬底电隔离的导电层涂布；以及从活性区引出响应于太阳辐射的电流和/或电压。
根据本发明的一些实施方案的一方面，提供一种制造光伏电池的方法，其包括：在导电衬底上生长相对于所述衬底垂直对齐的多个间隔开的细长纳米结构，并且具有通过电磁波谱内的带隙表征的至少一个p-n结；在细长纳米结构的基准面处将电绝缘层施加在衬底上；以及使细长纳米结构的至少一部分中的每一个涂布有导电层，所述导电层通过电绝缘层而与所述衬底电隔离。
根据本发明的一些实施方案，在光伏电池中，导电层包含金属。
根据本发明的一些实施方案，导电层包含金属硅化物。
根据本发明的一些实施方案，硅化物包括选自由以下组成的组的至少一种硅化物：硅化钴、硅化钯、硅化铂、硅化铁、硅化钛以及硅化钨。
根据本发明的一些实施方案，至少一个p-n结包括多个p-n结。
根据本发明的一些实施方案，至少一个p-n结包括以芯壳关系大体同心地布置的p型区和n型区。
根据本发明的一些实施方案，p型区和n型区中的至少一些在其间是渐变的。
根据本发明的一些实施方案，至少一个p-n结包括被布置来形成多个大体同心壳的多个p型区和n型区，其中p型区和n型区中的至少一些是由AxB1-x化合物制成，其中x是0至1，其中A和B是不同的半导体元素，并且其中x的值随着以下至少一项逐渐变化：(i)相应的细长纳米结构的径向方向以及(ii)相应的细长纳米结构的轴向方向。
根据本发明的一些实施方案，细长纳米结构的至少一部分中的每一个包括轴向渐变芯体，所述轴向渐变芯体被选择来限制电荷载流子沿所述芯体的单方向轴向运动。
根据本发明的一些实施方案，细长纳米结构的至少一部分中的每一个包括多个同心壳和轴向渐变芯体，所述轴向渐变芯体被选择来限制电荷载流子沿所述芯体的单方向轴向运动。
根据本发明的一些实施方案，所述带隙处在可视区域内。根据本发明的一些实施方案，所述带隙处在紫外线区域内。根据本发明的一些实施方案，所述带隙处在红外线区域内。
根据本发明的一些实施方案，细长纳米结构中的至少一个是单晶异质结构。
根据本发明的一些实施方案的一方面，提供了一种包括多个光伏电池的光伏系统。
除非另外定义，否则本文使用的所有技术术语和/或科学术语具有与本发明所属领域的普通技术人员普遍理解的相同含义。虽然与本文描述的方法和材料类似或等效的方法和材料可以用于实践或测试本发明的实施方案，但下文描述了示例性方法和/或材料。在冲突的情况下，将以包括定义的本专利说明书为准。此外，材料、方法和实施例仅是说明性的，并且不意图进行必要的限制。
本发明的实施方案的方法和/或系统的实现方式可以包括手动地、自动地或以其组合的方式执行或完成所选任务。另外，根据本发明的方法和/或系统的实施方案的实际仪器和设备，若干所选任务可以通过硬件、通过软件或通过固件或通过其组合使用操作系统来实现。
例如，用于执行根据本发明的实施方案的若干任务的硬件可以实现为芯片或电路。对于软件，根据本发明的实施方案的若干任务可以实现为通过计算机使用任何合适的操作系统来执行的多个软件指令。在本发明的一个示例性实施方案中，根据如本文所述的方法和/或系统的示例性实施方案的一项或多项任务通过数据处理器诸如用于执行多个指令的计算平台来执行。任选地，数据处理器包括用于存储指令和/或数据的易失性存储器和/或用于存储指令和/或数据的非易失性存储体，例如，磁性硬盘和/或可移动介质。任选地，还提供网络连接。任选地也提供显示器和/或用户输入装置诸如键盘或鼠标。
附图说明
本文参考附图仅通过举例描述本发明的一些实施方案。现特别参考详细附图，强调的是，所示细节仅仅是举例以及出于说明性论述本发明的实施方案的目的。在此方面，结合附图的描述使得本领域技术人员清楚明白可以如何实践本发明的实施方案。
在附图中：
图1是根据本发明的一些实施方案的光伏电池装置的示意性图示；
图2A是根据本发明的一些实施方案的具有沿轴向方向串联地布置的p型区和n型区的序列的纳米结构的示意性图示；
图2B是根据本发明的一些实施方案的具有以芯壳关系大体同心地布置的p型区和n型区的纳米结构的示意性图示；
图3是以截面图示出本发明的实施方案中的纳米结构的示意性图示，其中所述纳米结构包括具有化学成分的芯体，所述化学成分沿轴向方向调节以沿轴向方向提供渐变(grading)；以及多个同心壳，每个同心壳具有沿径向方向提供渐变的不同化学成分；
图4A是根据本发明的一些实施方案的具有硅段(Si)和锗段(Ge)的纳米结构的示意性图示；
图4B是根据本发明的一些实施方案的具有硅段(Si)、锗化硅段(SixGe1-x)和锗段(Ge)的纳米结构的示意性图示；
图5是根据本发明的一些实施方案的具有若干层活性区的电池装置的示意性图示；
图6A-6B是根据本发明的一些实施方案的光伏系统的示意性图示；
图7是示出根据本发明的一些实施方案的用于形成多壳纳米结构的过程的示意性图示；
图8A-8B是根据本发明的一些实施方案执行的实验期间制造的纳米硅线的有序矩形阵列的电子显微图像；
图9A-9B是根据本发明的一些实施方案执行的实验期间制造的芯壳纳米结构的侧视图(图9A)和顶视图(图9B)的电子显微图像；
图10是根据本发明的一些实施方案执行的实验期间制造的多壳纳米结构的侧视图的电子显微图像；以及
图11是根据本发明的一些实施方案执行的实验期间制造的涂布有镍的纳米线的有序矩形阵列的电子显微图像。
具体实施方式
本发明在其一些实施方案中涉及光电子学，并且更具体地但非排他地说涉及一种光伏电池及其制造方法。
在详细解释本发明的至少一个实施方案之前，应理解本发明的应用不必限于以下描述中阐述的和/或附图和/或实施例中示出的部件的构造和布置和/或方法的细节。本发明能够有其他实施方案或以多种方式实践或执行。
现参考附图，图1示出了根据本发明的一些实施方案的光伏电池装置10。光伏电池装置10包括活性区12，所述活性区12具有相对于衬底16大体垂直对齐的多个间隔开的细长纳米结构14。
术语“细长纳米结构”通常指代由固体物质制成的三维体，其中所述三维体的尺寸中的一个比其他两个尺寸中的任一个大至少2倍、或至少10倍、或至少50倍，例如至少100倍。细长固体结构的最大尺寸在本文中被称为纵向尺寸或纳米结构的长度，并且其他两个尺寸在本文中被称为横向尺寸。横向尺寸中的最大尺寸在本文中被称为细长纳米结构的直径或宽度。纳米结构的长度与宽度之比被称为纳米结构的纵横比。
在本发明的各种示例性实施方案中，细长纳米结构的长度是至少100nm、或至少500nm、或至少1μm、或至少2μm、或至少3μm，例如约4μm、或更大。细长纳米结构的宽度优选地是小于1μm。在本发明的各种示例性实施方案中，纳米结构的宽度是约5nm至约200nm。
本发明的细长纳米结构可以是本领域中已知的任何类型，只要所述细长纳米结构的直径处于亚微米级，并且它们相对于衬底大体是垂直的即可。纳米结构可以是纳米线，在此情况下，所述纳米线可以具有固体细长结构(即，非中空结构)，或所述纳米结构可以是纳米管，在此情况下，所述纳米管可以具有细长的中空结构。纳米结构还可以具有如本文以下进一步详述的芯壳结构。
术语“大体垂直”指代纳米结构与由衬底的平面表面接合的平面之间的角度关系。如果纳米结构与平面法线之间的角度平均小于20°、更优选地小于10°、更优选地小于5°、更优选地但不是必须地小于2°，那么所述纳米结构将被说成是相对于所述平面大体垂直。
纳米结构14的至少一部分中的每一个优选地是异质结构。
如本文所使用的术语“异质结构”指代其中具有不同成分的材料在界面处汇合的结构。形成异质结构的不同成分可以是不同材料和/或不同掺杂水平或类型。
不同成分可以沿细长异质结构的纵向方向分布，在此情况下，所述异质结构被称为“轴向异质结构”，或者所述成分可以沿径向方向分布(例如，形成具有一个或多个壳的芯体)，在此情况下，所述异质结构被称为“径向异质结构”。轴向异质结构和径向异质结构均被涵盖在本发明的各种实施方案中。
异质结构中两种不同成分之间的界面在界面一侧上的成分包括p-型掺杂并且界面另一侧上的其他成分包括n-型掺杂时可以形成p-n结。在本发明的各种示例性实施方案中，纳米结构14的至少一部分中的每一个具有由电磁波谱内的带隙表征的至少一个p-n结。
在本发明的一些实施方案中，p-n结中的至少一个由红外线区域(例如，中和/或远红外线区域)内的带隙表征；在本发明的一些实施方案中，p-n结中的至少一个由可视区域内的带隙表征；并且在本发明的一些实施方案中，p-n结中的至少一个由紫外线区域内的带隙表征。
p-n结形成在纳米结构14的p型区与n型区之间。这能够以多于一种的方式体现。
在一些实施方案中，在图2A中所示，p型区和n型区沿相应的细长纳米结构的轴向方向18串联地布置。图2A中示出了沿轴向方向18串联地布置的p型区和n型区的序列(例如，交替序列)。然而，这不一定需要是这种情况，因为对于一些应用，纳米结构可能没有必要具有p型区和n型区的序列。例如，在本发明的一些实施方案中，纳米结构14包括邻近单个n型区的单个p型区，从而形成单个p-n结。
在这些实施方案中，在吸收光子之后，整个装置内产生电子-空穴对，所述光子的能量等于或大于纳米结构的带隙(例如，对于单晶硅是1.12eV)。由于穿过p-n结建立了内建电场，载流子产生和分离在耗尽区内是最高效的。一旦在电场的方向上扫过，光子产生的空穴就移动穿过p型区并且光子产生的电子就移动穿过n型区。光子产生的空穴和电子之后通过纳米结构的对侧处的电极或金属集电器触点(未示出，例如，参见图1)收集为光电流。在这个轴向方向上，p型区和n型区任选地且优选地是短的，因为它们的主要目的是为嵌入纳米线内的p-n结提供触点。因此，活性区12可以保持非常薄。
在本发明的一些实施方案中，在图2B中所示，纳米结构14包括以芯壳关系大体同心地布置的p型区和n型区。图2B示出了单个n型芯体和单个p型壳。然而，这不一定需要是这种情况，因为对于一些应用，纳米结构14可以包括p型芯体和n型壳。另外，纳米结构14可以是多壳结构(未示出)，所述多壳结构具有例如以交替方式布置以形成多个大体同心壳的多个p型区和n型区。在p型区和n型区大体同心布置的实施方案中，p-n结任选地且优选地沿纳米结构14的全长延伸。因此，载流子分离发生在由纳米结构的长度与相应的壳的内周边界定的表面区域上。载流子收集距离小于或相当于少数载流子扩散长度，以使得光子产生的电荷载流子(电子和空穴)能够以更高的效率抵达p-n结，而使体内复合减少。
纳米结构14的n型区和p型区优选地由掺杂了被选择来实现导电型区域的掺杂剂的半导体物质制成。p型区可以包括掺杂有产生价电子缺陷(即，空穴)的掺杂剂的本征半导体，而n型区可以包括掺杂有贡献自由电子的掺杂剂的本征半导体。在含有第IV族半导体(例如，硅、锗)的区域中，p型掺杂剂的实例包括但不限于硼、铝、镓以及铟，而n型掺杂剂的实例包括但不限于锑、砷和磷。
纳米结构14的两个邻近的n型区和p型区的本征半导体材料具有小于6％、或小于5.5％、或小于5％或小于4.5％的结晶度失配。
短语“结晶度失配”(又称为“晶格失配”)被定义为两种本征半导体材料的晶格常数之差被表达为晶格常数之一(例如，较大的晶格常数)的百分率。
邻近区域之间具有低结晶度失配的优点在于它提供了具有纳米尺寸的单晶的细长异质结构。“具有纳米尺寸的细长异质结构”意指具有如上定义的纳米结构的尺寸的异质结构。
适于本实施方案的示例性半导体材料包括但不限于硅(Si)、锗(Ge)、氧化锌(ZnO)、硫化锌(ZnS)、氮化镓(GaN)、银(Ag)、金(Au)以及选自由第II-VI族元素、第III-V族元素和第IV族元素组成的组的二元、三元或四元元素。另外的实例包括而不限于钛(Ti)、铋(Bi)、碲(Te)、铅(Pb)、碳化硅(SiC)、砷化镓(GaAs)、磷化镓(GaP)、磷化铟(InP)、砷化铟(InAs)、氮化铝(AlN)、氧化铟(InO)、铟锡氧化物(ITO)以及硫化镉(CdS)。根据本发明的一些实施方案，至少一种本征半导体材料包含硅，并且至少一种本征半导体材料包含锗。硅锗对具有4.2％的结晶度失配。图4A中示出了具有在其间形成p-n结的硅段(Si)和锗段(Ge)的纳米结构14的代表性实例。
在本发明的各种示例性实施方案中，p型区和n型区中的至少一些在其间是渐变的。
如本文所使用的“至少一些”意指至少20％、或至少30％、或至少40％、或至少50％、或至少60％、或至少70％和/或优选地至少80％、或至少90％、或至少95％、或至少98％、或100％。
p型区和n型区是渐变的意义在于每个结处的化学成分的差异随着它们从一个结移到另一个结而逐渐变化。
例如，p型区和n型区中的至少一些可以由AxB1-x化合物制成，其中x是0至1，并且其中A和B表示不同的半导体元素(例如，A可以是硅，而B可以是锗)。在这些实施方案中，渐变任选地且优选地通过x的值随着相应的细长纳米结构的径向方向和/或轴向方向逐渐变化来表征。
本实施方案涵盖在轴向和径向上均采用渐变的配置。例如，参考图3，纳米结构14可以包括具有化学成分的芯体32，所述化学成分沿轴向方向调节以沿轴向方向提供渐变；以及多个同心壳38-1、38-2、38-3等，每个同心壳具有沿径向方向提供渐变的不同化学成分。在图3中，沿轴向方向的渐变由箭头34表示，而沿径向方向的渐变由箭头36表示。沿轴向方向的化学成分的调节可以例如通过使掺杂剂浓度沿轴向方向成梯度来实现。
图4B中示出了具有硅段(Si)和锗化硅段(SixGe1-x)以及锗段(Ge)的纳米结构14的代表性实例。在这种配置中，形成了两个p-n结：处在Si段与SixGe1-x段之间的第一p-n结，以及处在SixGe1-x段与Ge段之间的第二p-n结。
纳米结构14任选地且优选地在衬底16上垂直地生长，所述衬底16优选地是导电的并且因此可以用作装置10的底部电极。衬底16可以由任何导电材料制成，包括而不限于硅晶片(例如，高度掺杂的硅晶片)和导电塑料。
衬底16优选地至少部分由纳米结构14的基准面处的电绝缘层40涂布。层40涂布衬底16或其部分，以使得纳米结构14的基底42被埋藏在层40中。在纳米结构包括芯体和一个或多个壳的实施方案中，层40如图3中所示可以覆盖芯体和壳的基底部分。可替代地，纳米结构14可以具有比纳米结构的基底部分处的壳更长的芯体，以使得层40仅覆盖芯体34，而不将所述壳埋藏起来。
除了纳米结构14的壳38(在其中采用壳38的实施方案中)之外，纳米结构14还被导电层44涂布，所述导电层44任选地且优选地遍及所述纳米结构未埋藏的长度。层44连同衬底16用作电荷载流子集电器对，其用于收集响应于入射在纳米结构14上的光而在纳米结构14的一个或多个p-n结中产生的电荷载流子。
层44优选地可透过处于与纳米结构14的一个或多个优选地所有带隙对应的波长的光。层44任选地且优选地与壳或芯体上沉积的层具有低结晶度失配(例如，小于3％或小于2％或小于1％)。层44可以包含或是硅化物，优选地是金属硅化物，诸如但不限于硅化镍、硅化钴、硅化钯、硅化铂、硅化铁、硅化钛以及硅化钨。在本发明的各种示例性实施方案中，层44的电阻率是至多10-3Ωcm2或至多10-4Ωcm2。在本发明的一些实施方案中，层44是硅化镍例如NiSi。层44的厚度任选地且优选地是约5nm至约10nm。
在本发明的各种示例性实施方案中，纳米结构的导电层之间的间隔被填充满电绝缘物质46，诸如但不限于二氧化硅(siliconeoxide)或可透过处于与纳米结构14的一个或多个优选地所有带隙对应的波长的光的任何其他电绝缘材料。填料46用作纳米结构的机械支撑。
装置10还可以包括电子电路22，所述电子电路22被配置用于从活性区12引出响应于入射在活性区12上的光而产生的电流和/或电压。电子电路22与活性区12之间的电接触可以经由衬底16和顶部接触层20而建立，所述顶部接触层20覆盖活性区12并且与涂布纳米结构的导电层电接触。顶部接触层20可以由可透过处于与纳米结构14的带隙特征匹配的波长的光的任何导电材料制成。例如，顶层20可以包含ITO，被提供为ITO栅格等。
装置10可以包括若干层活性区。图5中示出了这个实施方案的代表性实例。图5中示出了活性区层之间具有中间电极24的两个活性区层12的堆叠。本实施方案涵盖任何数目的活性区层。
图6A-6B是根据本发明的一些实施方案的光伏系统的示意性图示。本实施方案的光伏系统包括多个光伏电池，每个电池可以体现为电池装置10。光伏电池能够以任何几何构型布置，并且任何数目的光伏电池可以被包括在光伏系统中。图6A示出了其中光伏电池在矩形栅格上以栅格形式布置的系统60。图6B示出了包括一个或多个太阳板72的系统70，其中每个板包括多个光伏系统74。单独系统74可以包括单个光伏电池，诸如但不限于电池装置10，或它可以包括多个光伏电池，诸如但不限于系统60。系统70可以包括上面安装了板72的支撑结构76。结构76可以包括构成与其他类似模块相关联的独立模块的浮动支撑件78。浮动模块可以包括浮动基座元件80以及用于光伏板72的一个或多个支撑元件82。
下文描述了一种根据本发明的一些实施方案适于制造活性区的方法。所述方法特别可用于制造装置10的区12。
诸位发明人设计出并成功实践了用于可重复地产生具有定义直径、形态、形状以及化学成分的细长纳米结构的工艺。使用这种工艺，可以制备具有受到良好控制的且均匀的直径、锥角和化学成分的坚固的单晶细长纳米结构。
本实施方案的合成方法使得能够独立控制所获得的纳米结构的直径、壳厚、形状、锥角、结晶度以及化学/电成分。根据本发明的一些实施方案，可以获得具有几乎任何尺寸的直径和壳厚。这利用传统技术是有利的，因为所述传统技术允许实现高质量的电子材料并且定制纳米结构的特性以更好地配合装置的活性区。
纳米结构可以是管状的、圆锥形的或具有漏斗的形状，其具有大体圆锥形或圆锥片段形以及大体圆柱形或圆柱片段形。芯体和壳的选择性掺杂也被涵盖在内。例如，原位掺杂有不同浓度的硼和磷(每一种施加到不同的壳上)可以沿径向方向提供p-n结。也可以制备合金多壳纳米结构。
贯穿本文，无论在何处描述纳米结构，多个这类纳米结构(这类纳米结构的集合)也被涵盖在内。在一些实施方案中，所述集合中的纳米结构的至少一些具有针对所述纳米结构所述的特征。
根据本发明的一些实施方案的方法被实现，以使得所产生的纳米结构的形状、直径、壳厚和/或化学成分中的至少一个被可重复地控制。在一些实施方案中，所述方法被实现，以使得所产生的纳米结构的形状、直径、壳厚和/或化学成分各自被独立地可重复地控制。本文描述的方法因此可以例如用于大规模产生具有均匀的又多样性的特征的纳米结构。
应理解，除非另外定义，否则本文以下描述的操作能够以许多组合或执行顺序同时或顺序地执行。例如，下文描述中以特定顺序出现的两个或更多个操作能够以不同的顺序(例如，相反顺序)或基本上同时执行。另外，以下描述的若干操作是任选的并且可能并不执行。
本实施方案的方法通过生长由结晶半导体物质制成的纳米线来实现。纳米线用作纳米结构的芯体。在需要轴向渐变芯体的实施方案中，所述生长是在随时间变化的蒸气相的存在下执行，以使得在每个时间间隔，生长的芯体段的化学成分不同于前一个时间间隔生长的芯体段的化学成分。所述方法通过在纳米线上外延生长另一种半导体物质层来进行，所述另一种半导体物质层与芯体具有低(例如，4.5％或更小的)结晶度失配。外延生长层用作纳米结构的壳。所述方法可以通过在所述壳上任选地且优选地用不同的半导体物质重复(一次或多次)外延生长来进行，从而提供多壳纳米结构。
选择用于形成纳米结构的具有低结晶度失配的一对半导体物质允许将单晶半导体物质层外延生长在芯体或内壳上，同时避免了进一步执行程序以便于实现所需结晶度的需求。
芯体和任何壳的半导体物质可以包括上述半导体材料的一种或多种。
根据本发明的一些实施方案，纳米线生长在具有足够的电导率的衬底上，以便于允许所述衬底用作如本文上文进一步详述的底部电极。
根据本发明的一些实施方案，生长纳米线是在任选地且优选地呈纳米颗粒形式的催化剂的存在下实现。催化剂纳米颗粒优选地由金属催化剂材料制成。选择金属催化剂材料以便于例如经由气-液-固(VLS)机制而催化纳米线生长。
在VLS中，包含金属或金属合金的催化剂用于引导纳米线生长。催化剂初始作为适当尺寸的纳米颗粒分散在衬底的整个表面上，所述纳米颗粒在加热和供应半导体材料之后转化为液体合金相。液体合金纳米颗粒从蒸气相吸收原子，从而促进可能发生纳米线生长的液体-衬底界面处的晶种的成核。构成生长纳米线和纳米颗粒的材料形成液相二元合金液滴，所述液相二元合金液滴与生长线的界面表示纳米线生长前部。在稳态生长条件下，液滴表面上的吸收维持液态二元合金的纳米线部件的浓度梯度，所述浓度梯度通过穿过所述液滴的扩散电流抵消。这种液相输送进而引起低过饱和，从而驱使新材料结合在液滴-纳米线界面处以继续延伸所述线。
金属催化剂材料的类型通常取决于纳米结构材料。一般而言，能够与所需半导体材料形成合金，但不与所需半导体材料的元素形成更为稳定的化合物的任何金属都可以用作催化剂材料。适于本实施方案的金属催化剂材料的代表性实例包括而不限于金、银、铜、锌、镉、铁、镍以及钴。被所选技术识别为可用作纳米结构生长的催化剂的任何其他材料也被涵盖在内。
因此，在一些实施方案中，所述方法通过将适于催化纳米线生长的纳米颗粒沉积在衬底上来实现。因此，在一些实施方案中，衬底上分散了纳米颗粒，在一些实施方案中，纳米颗粒从胶体溶液沉积在衬底上。
在本发明的一些实施方案中，纳米颗粒被沉积来形成纳米颗粒簇，在本文中被称为纳米簇。纳米簇的尺寸决定芯体的初始直径。初始直径在本发明的一些实施方案中可以被进一步操纵以便于获得沿其长度具有非均匀芯体直径的纳米结构。
在一些实施方案中，纳米簇具有范围为5nm至50nm的直径。在一些实施方案中，纳米簇具有约20nm的直径。
在一些实施方案中，VLS机制与化学气相沉积相结合，以便于实现纳米线生长。在一些实施方案中，纳米线生长是在超高真空化学气相沉积(UHV-CVD)系统中实现。
用于实现纳米线生长的条件可以被操纵以便于影响所得纳米结构的形状。
根据本发明的一些实施方案，生长纳米线包括在影响纳米线的轴向生长的条件下执行的化学气相沉积(CVD)。
在半导体物质是锗的实施方案中，CVD是在270℃至290℃的温度下执行。在一些实施方案中，CVD是在280℃下执行。应注意，用于生长纳米线的CVD温度可能会影响所获得的纳米结构的结晶度，以使得例如，在较低或较高温度下，获得无定形形态，从而要求进一步的退火程序。例如，Lauhon等，Nature,第420卷，2002已通过在影响径向生长的380℃下生长Ge芯体纳米线来制备Ge-Si多壳纳米线并且已获得无定形硅壳。
在一些实施方案中，对于所使用的任何半导体物质，CVD是在导致纳米线的轴向生长并在任何情况下都不会导致径向生长的温度下执行。
根据本发明的一些实施方案，CVD是在氢气载体中使用锗烷(GeH4作为前体)来执行。
锗的量可以通过载体中的前体的浓度、载体流和/或实现程序时所处的压力来操纵。
在一些实施方案中，CVD是在200sccmH2和400Torr中使用10％锗烷来执行。
根据本发明的一些实施方案，生长锗纳米线还包括CVD之前的初步CVD，以便于实现成核。在一些实施方案中，这个程序是在315℃的温度下执行。也可以使用±20℃范围内的其他温度。
根据本发明的一些实施方案，生长纳米线包括在影响纳米线的适形生长的条件下执行的CVD。
在一些实施方案中，特别是在半导体物质是锗的情况下，CVD是在高于300℃的温度下执行，以便于影响纳米线的适形生长。
根据本发明的一些实施方案，CVD是在200sccmH2和400Torr中使用10％锗烷来执行。如本文所述，其他参数也被涵盖在内。
根据本发明的一些实施方案，适形生长锗纳米线还包括如本文所述在315℃的温度下执行用于影响成核的初步CVD。
根据本发明的一些实施方案，如在这些实施方案中所述执行CVD以使得纳米线的适形生长被实现产生了大体圆锥形的纳米结构。
根据本发明的一些实施方案，圆锥形纳米结构的锥角的范围是1°至10°。根据本发明的一些实施方案，圆锥形纳米结构的锥角的范围是1.5°至5°。本文描述的圆锥形纳米结构的锥角可以通过操纵执行CVD所处的条件来操纵和精确地控制。
根据本发明的一些实施方案，生长纳米线模板包括在影响纳米线的适形生长的条件下执行的第一CVD，之后是在影响纳米线的轴向生长的条件下执行的第二CVD。在这类条件下生长纳米线产生了为大体漏斗样的纳米结构的纳米结构。
根据本发明的一些实施方案，如本文所述，半导体物质是锗，并且第一CVD被执行以便于影响纳米结构的适形生长。类似于本文描述的圆锥形纳米线的生长，本文描述的“漏斗样”纳米结构的圆锥形部分的锥角可以被精确地控制。
一旦获得具有定义形状和结晶度的纳米线，就在所述纳米线上生长所选的另外的半导体物质的层。
所谓“外延生长”或“外延地生长”意指一种物质(在本文中是无机物质)的结晶层生长在现有单晶基底(在本文中是由半导体物质制成的纳米线)的顶部上，其方式为使得所述物质的结晶取向与基底的结晶取向相同。
气相外延法是用于外延层生长的最普遍方法之一。用于气相外延法的任何已知技术都可以用于这些实施方案中。在本发明的一些实施方案中，外延地生长无机物质的层通过CVD来实现。
在本发明的一些实施方案中，第二物质是硅，并且CVD是在H2和Ar的混合物中使用硅烷来执行。
根据本发明的一些实施方案，CVD是在10sccmH2和5sccmAr的混合物中在1Torr下使用5sccm硅烷来执行。
根据本发明的一些实施方案，CVD是在范围为440℃至460℃的温度下执行。在一些实施方案中，CVD是在450℃的温度下执行。
所获得的纳米结构的壳厚可以通过控制生长壳的持续时间来精确地控制。
因此，根据本发明的一些实施方案，CVD是在范围为10分钟至200分钟的时间段期间执行。根据本发明的一些实施方案，壳的对应厚度的范围是约1nm至约50nm。
根据本发明的一些实施方案，CVD是在范围为约20分钟至约120分钟的时间段期间执行。根据本发明的一些实施方案，壳的对应厚度的范围是约5nm至约20nm。
本实施方案的方法可以控制形成的芯体的直径。本实施方案的方法基本上允许在不影响结晶度的情况下精确地控制纳米线的直径。
因此，根据本发明的一些实施方案，所述方法还包括在外延生长无机物质的层之前，减小纳米线的直径。在一些实施方案中，减小直径是在不影响纳米线的结晶度的情况下执行。
根据本发明的一些实施方案，减小直径是经由热氧化、蚀刻或两者来实现。例如，当半导体物质是锗时，减小直径可以通过热氧化，之后蚀刻所形成的氧化物层来实现。
用于减小直径的代表性方法(其不应视为是限制性的)如下：
使纳米线与氧气接触，从而将锗的外部部分转化为氧化锗；以及
蚀刻氧化锗的外部部分。
根据本发明的一些实施方案，纳米线与氧气的接触是在250℃和1Torr下实现。
根据本发明的一些实施方案，纳米线与氧气的接触是在0.5-5小时期间实现。
根据本发明的一些实施方案，所述接触是在1-3小时期间实现。
根据本发明的一些实施方案，所述方法还包括在接触之前从纳米线的表面去除天然氧化锗层。
对于其他半导体物质，先热氧化后蚀刻或单独蚀刻也可以用于形成具有减小的直径的纳米线，只要所述程序是在不影响形成的纳米线的结晶度的条件下执行即可。
可替代地，所述方法通过在外延地生长壳之前增加所形成的纳米线的直径来实现。这可以通过将半导体物质的外层沉积在纳米线上来执行。
根据本发明的一些实施方案，所述半导体物质是锗，并且沉积外层是通过在不影响外层的径向生长的条件下进行CVD来实现。根据一些实施方案，所选条件不会影响所形成的纳米线的结晶度。
根据本发明的一些实施方案，纳米结构的化学成分通过在另外的物质存在下外延地生长壳来操纵，从而获得包含物质混合物的纳米结构。
因此，形成了包含两种或更多种物质的混合物的壳。在本发明的一些实施方案中，另外的物质是用于提高或控制所形成的壳的电导率的半导体物质。在一些实施方案中，另外的物质是金属，以使得所得壳由合金物质形成。在一些实施方案中，另外的物质是p型掺杂剂或n型掺杂剂，其被添加以便于影响所形成的壳的电导率。
根据本发明的一些实施方案，半导体物质与另外的物质之间的原子比的范围是100:1至10,000:1，或100:1至1,000:1。
根据本发明的一些实施方案，所述方法还包括在外延生长之后，使外延生长层的表面的至少一部分化学改性。所述改性可以例如通过将化学物质共价地附接到无机物质的层的表面上的官能团上来实现。在本发明的一些实施方案中，改性影响表面的亲水性或疏水性。本领域技术人员可以容易地确定所选的化学改性以及用于影响所需的表面改性的化学物质。
图7是上文描述的在其中芯体是半导体元素A，而壳根据AxB1-x是渐变的实施方案中所选操作的示意性图示，其中x在外侧单调地减小。例如，x可以如下：对于芯体上生长的壳是0.66，对于第二壳是0.33并且对于最外层壳是0。
一旦形成芯体以及任选地且优选地还有纳米结构的壳，就施加电绝缘层(例如，层40，参见图1和图3)，以使得纳米结构的基底被埋藏在其中。这可以例如通过电绝缘物质的适形蒸发来完成，所述电绝缘物质诸如但不限于二氧化硅或氮化硅。电绝缘层的厚度取决于电绝缘物质的介电常数，并且被选择来防止电荷载流子从中大量泄漏。这个层的典型厚度是约5nm至约200nm，或约5nm至约100nm。
在纳米结构的基准面处施加电绝缘层之后，将导电层(例如，层44)沉积在纳米结构的至少一部分中的每一个上。这个层优选地贯穿其未埋藏的长度以及更远离基底的尖端处覆盖每个纳米结构。导电涂层可以根据本发明的一些实施方案通过CVD来施加。CVD的前体任选地且优选地是挥发性有机金属物质。例如，对于镍基导电涂层，前体可以包括挥发性镍络合物，诸如但不限于环戊二烯基镍。
在CVD工艺之后，沉积的物质任选地且优选地经受退火过程，以允许沉积物质至少部分扩散到纳米结构的最外层壳上。例如，当外壳包含硅并且沉积物质包含金属(例如，镍)时，退火过程导致形成金属硅化物涂层(例如，硅化镍涂层)。退火任选地且优选地通过已知为快速热处理(RTP)的技术来执行，在所述技术中，纳米结构和沉积涂层物质经受热峰(heatspike)。一旦形成硅化物层，就如本领域中所已知优选地去除残余的沉积物质。
本实施方案的方法任选地且优选地为生长纳米结构提供机械支撑。在这些实施方案中，纳米结构的导电层之间的间隔被填充满电绝缘物质，诸如但不限于二氧化硅或可透过处于与纳米结构的一个或多个优选地所有带隙对应的波长的光的任何其他电绝缘材料。
在本发明的各种示例性实施方案中，水平地或大体水平地将顶部接触层(例如，层20，参见图1和图3)施加在纳米结构的顶部上，以便于建立与纳米结构的导电涂层的接触。顶部接触层可以由可透过处于与纳米结构的带隙特征匹配的波长的光的任何导电材料制成。例如，顶部接触层可以包含ITO，被提供为ITO栅格等。用于施加顶部接触层的典型工艺为而不限于旋涂。
如本文所使用的术语“约”指代±10％。
词语“示例性”在本文中用于意指“用作实例、例子或说明”。描述为“示例性”的任何实施方案不必视作比其他实施方案优选或有利，和/或从其他实施方案排除特征的结合。
单词“任选地”在本文中用于意指“提供在一些实施方案中而不提供在其他实施方案中”。本发明的任何具体实施方案可以包括多个“任选的”特征，除非这类特征彼此冲突。
术语“包含(comprises)”、“包含(comprising)”、“包括(includes)”、“包括(including)”、“具有”以及它们的变体意指“包括但不限于”。
术语“由......组成”意指“包括并限于”。
术语“基本上由......组成”意指成分、方法或结构可以包括另外的成分、步骤和/或零件，但是前提是另外的成分、步骤和/或零件未实质上改变要求保护的成分、方法或结构的基础特征和新颖特征。
除非上下文另有明确指出，否则如本文所使用的单数形式“一个”、“一种”和“所述”包括复数引用。例如，术语“化合物”或“至少一种化合物”可以包括多种化合物，包括其混合物。
贯穿本申请，本发明的各种实施方案可以范围的方式呈现。应理解，呈范围方式的描述仅是为了方便和简洁起见，并且不应解释为是对本发明的范围的硬性限制。因此，范围的描述应被视为是具体地公开所有可能的子范围以及所述范围内的各个数值。例如，范围诸如1至6的描述应视为是具体地公开子范围，诸如1至3、1至4、1至5、2至4、2至6、3至6等，以及所述范围内的各个数值，例如1、2、3、4、5和6。无论范围的宽度如何，此均适用。
本文无论何时指示数值范围，都意图包括所指示范围内的任何引述的数值(分段的或整体的)。第一指示数值与第二指示数值之间的短语“两者之间的范围(ranging)/范围(ranges)”和第一指示数值“至”第二指示数值的“范围(ranging)/范围(ranges)”在本文中可互换使用并且意图包括第一指示数值和第二指示数值以及其间的所有的分段和整体的数值。
应了解，为清楚起见而在单独的实施方案的上下文中描述的本发明的某些特征也可以单个实施方案组合提供。相反地，为简洁起见而在单个实施方案的上下文中描述的本发明的各种特征也可以单独地或以任何合适的子组合或在适当的情况下以本发明的任何其他描述的实施方案提供。各种实施方案的上下文中描述的某些特征不应视作是这些实施方案的必要特征，除非所述实施方案在不具有这些要素的情况下无法操作。
如上文中所描述以及以下权利要求部分中要求保护的本发明的各种实施方案和方面在以下实施例中找到了实验支持。
实施例
现参考以下实施例，所述实施例连同上文描述以非限制性方式说明了本发明的一些实施方案。
根据上文描述的本发明的一些实施方案，诸位发明人成功地制造了大型垂直对齐的纳米线阵列以及多壳渐变纳米线。
图8A-8B是在硅晶片上垂直地生长的硅纳米线的有序矩形阵列的电子显微图像。每根纳米线的直径是约200nm，并且最近邻的纳米线之间的距离是约400nm。
图9A-9B是芯壳纳米结构的侧视图(图9A)和顶视图(图9B)的电子显微图像。芯体是n型掺杂硅，而壳是p型掺杂SixGe1-x，其中x＝0.9。
图10是多壳纳米结构的侧视图的电子显微图像。芯体是硅，而壳是SixGe1-x，其中x＝0.9、0.7和0.1，在外侧减小。
图11是涂布有硅化镍的硅氧烷纳米线的有序矩形阵列的电子显微图像。每根纳米线的直径是约400nm，并且最近邻的纳米线之间的距离也是约400nm。
虽然已结合其具体实施方案描述了本发明，但明显的是许多替代方案、修改和变化对于本领域技术人员而言将是明显的。因此，意欲包括落在随附权利要求书的精神和广泛范围内的所有这类替代方案、修改和变化。
本说明书中提及的所有公布、专利和专利申请在本文中以引用的方式整体并入本说明书中，其程度就如同每个单独的公布、专利或专利申请被具体和单独地指明引入以供参考。此外，本申请中的任何参考文献的引证或识别不应视作是承认这种参考文献可用作本发明的现有技术。在使用章节标题的意义上，它们不应视作是进行必要的限制。

Claims (46)

1.一种光伏电池，其包括：
活性区，其具有相对于导电衬底垂直对齐的多个间隔开的细长纳米结构，其中每个细长纳米结构具有通过电磁波谱内的带隙表征的至少一个p-n结，并且被与所述衬底电隔离的导电层涂布；以及
电子电路，其用于从所述衬底和所述导电层引出响应于入射在所述活性区上的光而产生的电流和/或电压。
2.根据权利要求1所述的光伏电池，其中所述导电层包含金属。
3.根据权利要求1所述的光伏电池，其中所述导电层包含金属硅化物。
4.根据权利要求3所述的光伏电池，其中所述硅化物包括硅化镍。
5.根据权利要求3所述的光伏电池，其中所述硅化物包括选自由以下组成的组的至少一种硅化物：硅化钴、硅化钯、硅化铂、硅化铁、硅化钛以及硅化钨。
6.根据权利要求1-4中任一项所述的光伏电池，其中所述至少一个p-n结包括多个p-n结。
7.根据权利要求1-6中任一项所述的光伏电池，其中所述至少一个p-n结包括以芯壳关系大体同心地布置的p型区和n型区。
8.根据权利要求7所述的光伏电池，其中所述至少一个p-n结包括被布置来形成多个大体同心壳的多个p型区和n型区。
9.根据权利要求7和8中任一项所述的光伏电池，其中所述p型区和所述n型区中的至少一些在其间是渐变的。
10.根据权利要求9所述的光伏电池，其中所述p型区和所述n型区中的至少一些是由AxB1-x化合物制成，其中x是0至1，其中A和B是不同的半导体元素，并且其中所述渐变由逐渐变化的值x来表征，x为以下至少一项的函数：(i)所述相应的细长纳米结构的径向方向；(ii)所述相应的细长纳米结构的轴向方向。
11.根据权利要求1所述的光伏电池，其中所述至少一个p-n结包括被布置来形成多个大体同心壳的多个p型区和n型区，其中所述p型区和所述n型区中的至少一些是由AxB1-x化合物制成，其中x是0至1，其中A和B是不同的半导体元素，并且其中x的值为以下至少一项的函数：(i)所述相应的细长纳米结构的径向方向；(ii)所述相应的细长纳米结构的轴向方向。
12.根据权利要求10所述的光伏电池，其中A是硅，并且B是锗。
13.根据权利要求2-12中任一项所述的光伏电池，其中所述细长纳米结构的至少一部分中的每一个包括轴向渐变芯体，所述轴向渐变芯体被选择来限制电荷载流子沿所述芯体的单方向轴向运动。
14.根据权利要求1所述的光伏电池，其中所述细长纳米结构的至少一部分中的每一个包括多个同心壳和轴向渐变芯体，所述轴向渐变芯体被选择来限制电荷载流子沿所述芯体的单方向轴向运动。
15.根据权利要求1-13中任一项所述的光伏电池，其中所述带隙处在可视区域内。
16.根据权利要求1-15中任一项所述的光伏电池，其中所述带隙处在紫外线区域内。
17.根据权利要求1-16中任一项所述的光伏电池，其中所述带隙处在红外线区域内。
18.根据权利要求1-17中任一项所述的光伏电池，其中所述细长纳米结构中的至少一个是单晶异质结构。
19.一种包括多个光伏电池的光伏系统，每一个光伏电池是根据权利要求1-18中任一项所述的光伏电池。
20.一种收获太阳能的方法，其包括：
使光伏电池的活性区暴露于太阳辐射，所述活性区具有相对于导电衬底垂直对齐的多个间隔开的细长纳米结构，其中每个细长纳米结构具有通过电磁波谱内的带隙表征的至少一个p-n结，并且所述活性区被与所述衬底电隔离的导电层涂布；以及
从所述活性区引出响应于所述太阳辐射的电流和/或电压。
21.根据权利要求20所述的方法，其中所述导电层包含金属。
22.根据权利要求20和21中任一项所述的方法，其中所述至少一个p-n结包括多个p-n结。
23.根据权利要求20-22中任一项所述的方法，其中所述至少一个p-n结包括以芯壳关系大体同心地布置的p型区和n型区。
24.如权利要求23所述的方法，其中所述至少一个p-n结包括被布置来形成多个大体同心壳的多个p型区和n型区。
25.根据权利要求23和24中任一项所述的方法，其中所述p型区和所述n型区中的至少一些在其间是渐变的。
26.根据权利要求25所述的方法，其中所述p型区和所述n型区中的至少一些是由AxB1-x化合物制成，其中x是0至1，其中A和B是不同的半导体元素，并且其中所述渐变由逐渐变化的值x来表征，x为以下至少一项的函数：(i)所述相应的细长纳米结构的径向方向；(ii)所述相应的细长纳米结构的轴向方向。
27.根据权利要求26所述的方法，其中A是硅，并且B是锗。
28.根据权利要求20-27中任一项所述的方法，其中所述细长纳米结构的至少一部分中的每一个包括轴向渐变芯体，所述轴向渐变芯体被选择来限制电荷载流子沿所述芯体的单方向轴向运动。
29.根据权利要求20-28中任一项所述的方法，其中所述带隙处在可视区域内。
30.根据权利要求20-29中任一项所述的方法，其中所述带隙处在紫外线区域内。
31.根据权利要求20-30中任一项所述的方法，其中所述带隙处在红外线区域内。
32.根据权利要求20-31中任一项所述的方法，其中所述细长纳米结构中的至少一个是单晶异质结构。
33.一种制造光伏电池的方法，其包括：
在导电衬底上生长多个间隔开的细长纳米结构，所述多个间隔开的细长纳米结构相对于所述衬底垂直对齐，并且具有通过电磁波谱内的带隙表征的至少一个p-n结；
在所述细长纳米结构的基准面处将电绝缘层施加在所述衬底上；以及
在所述细长纳米结构的至少一部分中的每一个上涂布导电层，所述导电层通过所述电绝缘层与所述衬底电隔离。
34.根据权利要求33所述的方法，其中所述导电层包含金属。
35.根据权利要求34所述的方法，其中所述硅化物包括硅化镍。
36.根据权利要求33和34中任一项所述的方法，其中所述至少一个p-n结包括多个p-n结。
37.根据权利要求33-36中任一项所述的方法，其中所述至少一个p-n结包括以芯壳关系大体同心地布置的p型区和n型区。
38.根据权利要求37所述的方法，其中所述至少一个p-n结包括被布置来形成多个大体同心壳的多个p型区和n型区。
39.根据权利要求37和38中任一项所述的方法，其中所述p型区和所述n型区中的至少一些在其间是渐变的。
40.根据权利要求39所述的方法，其中所述p型区和所述n型区中的至少一些是由AxB1-x化合物制成，其中x是0至1，其中A和B是不同的半导体元素，并且其中所述渐变由逐渐变化的值x来表征，x为以下至少一项的函数：(i)所述相应的细长纳米结构的径向方向；(ii)所述相应的细长纳米结构的轴向方向。
41.根据权利要求40所述的方法，其中A是硅，并且B是锗。
42.根据权利要求33-41中任一项所述的方法，其中所述细长纳米结构的至少一部分中的每一个包括轴向渐变芯体，所述轴向渐变芯体被选择来限制电荷载流子沿所述芯体的单方向轴向运动。
43.根据权利要求33-42中任一项所述的方法，其中所述带隙处在可视区域内。
44.根据权利要求33-43中任一项所述的方法，其中所述带隙处在紫外线区域内。
45.根据权利要求33-44中任一项所述的方法，其中所述带隙处在红外线区域内。
46.根据权利要求33-45中任一项所述的方法，其中所述细长纳米结构中的至少一个是单晶异质结构。
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