CN105611831A - 用于控制生物生长的稳定组合物和在油田应用中使用其的方法 - Google Patents

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Abstract

公开了稳定化组合物，其含有至少两种杀生物剂，特别是至少两种非氧化性杀生物剂。在一个实施方案中，该组合物含有与二烷基二甲基季胺化合物结合的鏻硫酸盐化合物。为了稳定该组合物，向该组合物中添加烷基三甲基铵化合物。在一个实施方案中，该稳定剂产生单相组合物。在稳定剂的帮助下，可以制得单相浓缩组合物，其随后稀释以便使用。在一个实施方案中，该组合物可用于处理工业应用中的水性体系。

Description

用于控制生物生长的稳定组合物和在油田应用中使用其的方法
相关申请的交叉引用
本申请要求提交日为2013年10月14日的美国临时申请系列号61/890,659的优先权，其经此引用全文并入本文。
发明背景
微生物腐蚀(MIC)是石油和天然气行业中的一个显著问题。据估计，多达20至30％的管道腐蚀故障可以归因于MIC。MIC通常定义为受微生物(包括细菌和真菌)的存在或活性影响的特定类型的腐蚀。发生MIC的主要途径是经由微生物群落在通常称为生物膜的有机基质中在诸如管道的表面上的生长。
生物膜由固定在底层中、经常包埋在微生物来源的有机聚合物基质中的细胞组成，其可以限制物质的扩散并结合抗微生物剂。据估计，地球上所有细菌的超过99％生活在生物膜群落中。在流动的水生环境中，生物膜由包含微生物的粘性与吸收性的多糖基质组成。生物膜细菌在形态和代谢方面不同于自由漂浮的细菌。它们的结构组织是特性特征，并将生物膜培养物(cultures)与常规浮游生物区分开来。
减轻MIC方面最重要的策略之一是除去生物膜或防止生物膜形成。但是，控制生物膜和固着菌要比控制浮游细胞难实现得多，主要是由于存在外源性聚合物基质。这部分由于生物膜的动态性质，由此生物膜连续改变厚度、表面分布、微生物种群和化学组成，并响应环境因素如水温、水化学和表面条件的变化。由此，生物膜的复杂性降低了通常的化学处理和去除策略的有效性。
这种降低的效率通过与控制浮游生物相比通常高得多的生物膜去除与控制所需化学杀生物剂浓度来证明。这可提高处理成本，并且由于腐蚀性化学杀生物剂的异常高浓度，还可增添附加的腐蚀问题。
在这方面，几种杀生物剂用于油田集油管道中的MIC控制。通常使用的杀生物剂是非氧化性化学品。如戊二醛或双[四(羟甲基)鏻]硫酸盐(THPS)。已经出现了一些问题，这些杀生物剂在高最终使用浓度下可具有固有的腐蚀性，并可造成用它们来防护MIC的资产的全面腐蚀。
工业上使用的另一类杀生物剂是季胺。但是，以合理和负担得起的处理浓度单独使用的季胺在控制附着到金属表面和散装流体的微生物方面通常不如其它杀生物剂那么有效。
鉴于上述情况，需要在工业系统中，特别是在油田应用中用于预防和抑制生物膜生长的改进的组合物。
发明概述
通常，本公开涉及在工业系统中，如在油田应用中预防和根除生物膜生长的方法。本公开还涉及用于预防或抑制生物膜生长的组合物。该组合物可以在水性体系中用于控制各种管道、管路和面砖(尤其是由金属制成的那些)中的点蚀、腐蚀等等。
在一个实施方案中，该组合物包含第一非氧化性杀生物剂以及第二非氧化性杀生物剂。该第一杀生物剂可以包含鏻硫酸盐如双[四(羟甲基)鏻]硫酸盐。另一方面，该第二杀生物剂可以包含季胺盐，如具有下式的季胺盐：
(R1R2R3R4N+)nXn-(I)
其中R1至R4独立地选自C1-20脂族烃基团和C7-11芳族烃基团，并且Xn-是选自碳酸根、碳酸氢根、卤离子、磷酸根、乙基硫酸根(ethosulfate)、柠檬酸根、硼酸根、硝酸根、C1-20羧酸根及其混合物的抗衡阴离子，其中n表示该抗衡阴离子的负电荷数。
按照本公开，该组合物进一步包含稳定剂，例如，该第一杀生物剂与第二杀生物剂在较高浓度下可以是不相容或不混溶的。但是，稳定剂的存在可以产生单相溶液。
在一个实施方案中，该稳定剂包含烷基三甲基铵化合物，其是指烷基三甲基铵或其盐。该稳定剂不同于第二杀生物剂，并以以足以使第一杀生物剂与第二杀生物剂在单一溶液中混溶的量添加。
在一个实施方案中，该组合物可以是相对浓缩的，含有大于大约15重量％，如大于大约18重量％，如大于大约20重量％，如甚至大于大约25重量％的总活性物浓度。总活性物浓度通常小于60重量％，如小于50重量％，如小于40重量％。本文中所用的总活性物浓度是该组合物中所含的非氧化性杀生物剂的总量。当以浓缩状态配制时，随后当用于水性体系时可以将该组合物稀释。
本公开还涉及预防生物膜生长的方法。该方法包括向工业系统中所含水性介质中添加如上所述的组合物。在一个实施方案中，上述组合物可以在添加至水性介质之前稀释。此外，该组合物或经稀释的组合物可以在添加至水性介质之前与各种其它组分结合。例如，该组合物可以与缓蚀剂、阻垢剂、至少一种表面活性剂、中和剂、偶联剂、分散剂、泡沫抑制剂、粘度调节剂、螯合剂、染料或其混合物结合。
下面更详细地讨论本公开的其它特征和方面。
发明详述
本领域普通技术人员要理解的是，本讨论仅仅是示例性实施方案的描述，并非意在限制本公开的更广泛的方面。
MIC的程度和性质随问题的情况而不同。油田应用中物理-化学条件的不同性质，以及生物膜生长的不同微生物学与环境需要多种控制MIC的战术与策略，其可以包括缓蚀剂、微生物控制、生物膜控制与预防、管道清洗、清管及其混合。
本公开涉及在水性体系，如涉及油田应用的那些水性体系中预防生物膜生长的改进组合物和方法。按照本公开，第一杀生物剂与第二杀生物剂结合。杀生物剂的组合可以提供各种优点与益处。例如，使用杀生物剂的组合可以对更大范围的微生物提供更大的功效。此外，可以选择彼此互补的杀生物剂。例如，在一个实施方案中，非氧化性杀生物剂如鏻硫酸盐可以与包含季铵化合物的第二杀生物剂结合。
但是，不幸的是，许多杀生物剂当混合在一起时是不相容的。例如，鏻硫酸盐通常在溶液中与季铵化合物、特别是二烷基二甲基季胺化合物不相容，尤其在较高的浓度下。因此，这两种杀生物剂倾向于彼此分离，使得将该杀生物剂应用于水性体系存在问题。
但是，按照本公开，将稳定剂添加到杀生物剂的共混物中。该稳定剂在一个实施方案中产生了单相溶液，即使当该杀生物剂以相对高浓度存在时。
在一个实施方案中，该稳定剂可以包含稳定化杀生物剂共混物的助水溶物，提供更易于运输和稀释的产品。可以在无需添加额外的助溶剂或无需使用昂贵的聚合物的情况下产生单相溶液。
在一个实施方案中，该稳定剂可以包含烷基三甲基铵化合物，如烷基三甲基铵盐。当加入到含有鏻硫酸盐和二烷基二甲基季胺化合物的含水组合物中时，该稳定剂可以产生澄清的浓缩物，即使在大于大约15重量％，如大于大约20重量％，如甚至大于大约25重量％的总活性物浓度下。
如上所述，本公开中的组合物含有第一非氧化性杀生物剂、至少第二非氧化性杀生物剂，和稳定剂。该第一非氧化性杀生物剂可以包括例如戊二醛、异噻唑啉、2,2-二溴-3-次氮基丙酰胺、2-溴-2-硝基丙烷-1,3-二醇、1-溴-1-(溴甲基)-1,3-戊二腈、四氯间苯二腈、聚(氧亚乙基(二甲基亚氨基)亚乙基(二甲基亚氨基)亚乙基二氯化物、二硫氰基甲烷、2-癸基硫代乙胺、二硫代氨基甲酸盐/酯、氰基二硫代亚氨碳酸酯、2-甲基-5-硝基咪唑-1-乙醇、2-(2-溴-2-硝基乙烯基)呋喃、β-溴-β-硝基苯乙烯、β-硝基苯乙烯、β-硝基乙烯基呋喃、2-溴-2-溴甲基戊二腈、双(三氯甲基)砜、S-(2-羟丙基)硫代甲磺酸盐/酯、四氢-3,5-二甲基-2H-1,3,5-肼-2-硫酮、2-(硫氰基甲基硫代)苯并噻唑、2-溴-4′-羟基苯乙酮、1,4-双(溴乙酰基)-2-丁烯、双(三丁基锡)氧化物、2-(叔丁基氨基)-4-氯-6-(乙氨基)-s-三嗪、十二烷基胍乙酸盐/酯、十二烷基胍盐酸盐、椰油烷基二甲基氧化胺、正椰油烷基三亚甲基二胺、氯化四烷基鏻、7-氧杂双环[2.2.1]庚烷-2,3-二甲酸、4,5-二氯-2-正辛基-4-异噻唑啉-3-酮、5-氯-2-甲基-4-异噻唑啉-3-酮和2-甲基-4-异噻唑啉-3-酮。在一个实施方案中，该第一杀生物剂可以包含磷化合物，如鏻化合物。
该磷化合物可以含有一个磷原子并可以具有式[HORPR’-n0m]yXx，其中n为2或3；m为0或1，使得(n+m)＝2或3；x为0或1，使得(n+x)＝2或4；y等于X的价态；R是1至4、优选1个碳原子的亚烷基基团，羟基基团连接到1、2、3或4号碳原子上；各个R'可以相同或不同，并代表烷基或烯基，优选具有1-4个碳原子，或更通常为式HOR-的基团，其中R如上定义；并且X是阴离子，使得该磷化合物是水溶性的。由此，该(--ROH)基团可以是1-或2-羟烷基基团，例如羟甲基、1或2-羟乙基、1或2-羟丙基、或是1或2-羟丁基；优选至少一个R'是ROH，但是可以例如是甲基、乙基、丙基、异丙基或正丁基、仲丁基、异丁基或叔丁基。X可以是一价阴离子如氯离子或溴离子，或有机羧酸根，例如烷羧酸根,优选具有2-5个碳原子，如乙酸根，亚硫酸氢根或硫酸氢根，或有机磺酸根如甲基硫酸根，或苯、甲苯或二甲苯磺酸根，或二氢磷酸根，或二价阴离子如硫酸根或亚硫酸根，或磷酸一氢根，或三价基团如磷酸根或具有2个或多个羧基的有机羧酸根，如柠檬酸根。磷化合物还可以是氧化膦。
该磷化合物可以供选择地含有2个或更多个磷原子，只要该磷化合物溶于水至25℃下至少0.5克/升的浓度。此类磷化合物含有通常每个磷原子至少1个羟烷基，优选每个磷原子至少2个羟烷基。此类羟烷基优选具有式ROH，其中R如上文所定义。将磷原子连接在一起的基团可以具有式-R-、-R-O-、-R-O-R-或-R-NH-R或-R-R"-R-，其中R如上文所定义，R"是由二酰胺或聚酰胺或二胺或多胺上除去两个键合到氮上的氢形成的残基，如脲、双氰胺、硫脲或胍。具有每个磷原子2个或更多个、例如3个羟烷基的此类化合物可以通过具有3或4个连接至一个磷原子的羟烷基的化合物，例如具有式[HORPR’-n0m]yXx的化合物的自缩合反应或该化合物与式R"H2的化合物如脲的缩合反应制得。
该磷化合物优选仅含有一个磷原子和3或4个羟烷基，尤其是羟甲基。此类化合物通过令膦与醛(通常为甲醛)或酮在无机酸(通常为盐酸、硫酸或磷酸)的存在下反应来制得。根据比例，产物可以是三羟烷基膦或四(羟烷基)鏻盐；但是，在含水的碱性条件下，后者倾向于转化为前者，存在少量具有2个磷原子和ROR桥基的二聚化合物和/或氧化膦，n＝2，m＝1，x＝0。当在75重量％的水溶液中时，该磷化合物通常具有1-6的pH。其中一个或多个R1是烷基的磷化合物通过与醛或酮的反应由相应的烷基取代膦来制得。为了避免发泡，存在的任何烷基或烯基可以具有少于5个碳原子。但是，其中每分子1或2个烷基或烯基具有最多24个碳原子的化合物是有效的杀生物剂，并可以用于其中发泡不会产生问题的应用。
由此，杀生物剂的具体实例包括作为优选实例的四(羟甲基)硫酸鏻、四(羟甲基)氯化鏻、四(羟甲基)磷酸鏻和三(羟甲基)氧化膦，以及作为其它实例的十二烷基三(羟甲基)氯化鏻或油基三(羟甲基)硫酸鏻。在一个特定实施方案中，第一杀生物剂包含双[四(羟甲基)鏻]硫酸盐。
另一方面，该组合物中存在的第二杀生物剂可以包含至少一种季铵化合物。所述至少一种季铵化合物可以具有下式：
(R1R2R3R4N+)nXn-(I)
其中R1至R4独立地选自C1-20脂族烃基团和C7-11芳族烃基团，并且Xn-是选自碳酸根、碳酸氢根、卤离子、磷酸根、乙基硫酸根、柠檬酸根、硼酸根、硝酸根和C1-20羧酸根的抗衡阴离子。尤其优选的抗衡阴离子Xn-是碳酸根、碳酸氢根及其混合物。
上文确定的季铵化合物具有对金属的天然亲合力。据信，季铵化合物停留在金属表面并阻止氧和/或空气造成金属表面的进一步氧化。该化合物的上述作用还可以防止或抑制生物膜生长。例如，季铵化合物可以防止表面结合的硫酸盐还原菌和产酸细菌的生长。
在一个实施方案中，该第二杀生物剂可以包含季胺盐，如二烷基二甲基季胺化合物，如二烷基二甲基季胺盐。
在一个实施方案中，该盐包含卤化物，如氯化物。该二烷基二甲基季胺化合物中的各个烷基基团可以具有大约4个碳原子至大约48个碳原子，如大约6个碳原子至大约28个碳原子的碳链长度。在一个特定实施方案中，该碳链长度为大约8个碳原子至大约20个碳原子。在一个特定实施方案中，例如使用二癸基二甲基铵盐。
除了第一杀生物剂和第二杀生物剂之外，该组合物可以包括其它杀生物剂。例如，季胺化合物的混合物，如二烷基二甲基季胺化合物的混合物可以与第一杀生物剂(其可以包含鏻硫酸盐)结合存在于该组合物中。
存在于该组合物中的各杀生物剂的相对量可以根据多个因素和最终应用而改变。在一个特定实施方案中，当结合鏻硫酸盐与二烷基二甲基季胺化合物时，该第一杀生物剂和该第二杀生物剂可以以通常小于大约10:1的重量比存在于该组合物中。例如，该重量比可以为大约10:1至大约1:1。
该第一杀生物剂(如鏻盐)的浓度可以为50-2000ppm，优选75-1000ppm，最优选125-500ppm，并且该第二杀生物剂(如季铵盐)的浓度为25-1000ppm，优选37-500ppm，最优选63-250ppm。
按照本公开，该组合物进一步含有提高该第一杀生物剂与该第二杀生物剂的相容性的稳定剂。在一个实施方案中，稳定剂以足以使得所得组合物包含单相溶液的量存在。在一个实施方案中，该稳定剂可以包含季胺化合物，其不同于该组合物中存在的第二杀生物剂。在一个特定实施方案中，例如，该稳定剂可以包含烷基三甲基铵化合物，如烷基三甲基铵盐。当以盐形式存在时，例如，该烷基三甲基铵化合物可以包含卤化物，如氯化物盐。该烷基三甲基铵化合物中所含的烷基可以具有大约4个碳原子至大约48个碳原子，如大约6个碳原子至大约28个碳原子，如大约8个碳原子至大约20个碳原子的碳链长度。
该稳定剂在一个实施方案中以足以产生单相溶液的量存在于该组合物中，即使当该组合物中所含不同杀生物剂的总活性物浓度大于大约10重量％、如大于15重量％、如大于20重量％时、如甚至大于大约25重量％时。该组合物中的总活性物浓度通常小于大约60重量％，如小于大约50重量％，如小于大约40重量％。
通过按照本公开使用稳定剂，可以制造浓缩组合物，并运输至使用该组合物的位置。一旦在该位置出现，可以随后将该组合物稀释并进料至水性体系，如进料至作为工业系统的一部分的水性介质。在一个实施方案中，例如，该水性体系可以是油田应用的一部分。
当进料至水性体系时，该组合物可以与各种其它组分结合。例如，当用于油田应用时，缓蚀剂、消泡剂、螯合剂、抗静电剂、一种或多种表面活性剂、分散剂、防垢剂及其混合物可以与该组合物结合。
本领域普通技术人员可以实施本发明的这些和其它修改与变化而不离开本发明的精神与范围,其更特别列举在所附权利要求书中。此外，应当理解的是，各实施方案的方面可以整体或部分地互换。此外，本领域普通技术人员将认识到，前述说明仅仅作为示例，并非意在限制在所附权利要求书中进一步描述的本发明。

Claims (20)

1.用于预防生物膜的组合物，包含：
与第二非氧化性杀生物剂共混的第一非氧化性杀生物剂，所述第二杀生物剂包含季胺化合物，所述第一杀生物剂与所述第二杀生物剂与稳定剂共混，所述稳定剂包含不同于所述第二杀生物剂的烷基三甲基铵化合物。
2.如权利要求1中限定的组合物，其中所述组合物是单相溶液。
3.如权利要求1或2中限定的组合物，其中所述第一杀生物剂包含鏻硫酸盐。
4.如权利要求3中限定的组合物，其中所述第一杀生物剂包含双[四(羟甲基)鏻]硫酸盐。
5.如前述权利要求任一项中限定的组合物，其中所述第二杀生物剂包含二烷基二甲基季胺化合物。
6.如前述权利要求任一项中限定的组合物，其中所述组合物具有大于15重量％的总活性物浓度。
7.如前述权利要求任一项中限定的组合物，其中所述第一杀生物剂与所述第二杀生物剂以大约10:1至大约1:1的比存在于所述组合物中。
8.如前述权利要求任一项中限定的组合物，其中所述组合物是不含聚合物的。
9.如前述权利要求任一项中限定的组合物，其中所述第二杀生物剂包含单体二烷基二甲基季胺化合物。
10.如前述权利要求任一项中限定的组合物，其中所述第二杀生物剂包含下式的季铵化合物：
(R1R2R3R4N+)nXn-(I)
其中R1至R4独立地选自C1-20脂族烃基团和C7-11芳族烃基团，并且Xn-是选自碳酸根、碳酸氢根、卤离子、磷酸根、乙基硫酸根、柠檬酸根、硼酸根、硝酸根、C1-20羧酸根及其混合物的抗衡阴离子，其中n表示抗衡阴离子的负电荷数。
11.如前述权利要求任一项中限定的组合物，其中所述烷基三甲基铵化合物中的烷基具有大约4个碳原子至大约48个碳原子的碳链长度。
12.如权利要求10中限定的组合物，其中Xn-包含卤离子。
13.用于油田应用的水处理组合物，包含与缓蚀剂共混的如前述权利要求任一项中限定的组合物。
14.如权利要求13中限定的水处理组合物，进一步包含消泡剂、螯合剂、抗静电剂、表面活性剂、分散剂、阻垢剂或其混合物。
15.制造用于油田应用的水处理组合物的方法，包括用包含水的载体稀释如权利要求1至12任一项中限定的组合物，并将经稀释的组合物添加到水源中。
16.如权利要求15中限定的方法，进一步包括向经稀释的组合物中添加缓蚀剂、阻垢剂、消泡剂、螯合剂、抗静电剂、表面活性剂、分散剂或其混合物的步骤。
17.在工业系统中控制生物膜的方法，包括向所述工业系统中的水性介质中添加包含与第二非氧化性杀生物剂共混的第一非氧化性杀生物剂的组合物，所述第二杀生物剂包含季胺化合物，所述第一杀生物剂和所述第二杀生物剂与稳定剂共混，所述稳定剂包含不同于所述第二杀生物剂的烷基三甲基铵化合物。
18.如权利要求17中限定的方法，其中所述组合物具有大于15重量％的总活性物浓度并包含单相溶液，所述方法进一步包括在将所述组合物添加至水性介质之前稀释所述组合物的步骤。
19.如权利要求17或18中限定的方法，其中所述组合物与缓蚀剂、阻垢剂、消泡剂、螯合剂、抗静电剂、表面活性剂、分散剂或其混合物结合。
20.如权利要求17至19任一项中限定的方法，其中所述第一杀生物剂包含鏻硫酸盐，所述第二杀生物剂包含二烷基二甲基季胺化合物，并且其中所述第一杀生物剂与所述第二杀生物剂以大约10:1至大约1:1的重量比包含在所述组合物中。
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