CN105463399B - 提高深紫外大口径球面光学元件膜系一致性的方法 - Google Patents

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Abstract

提高深紫外大口径球面光学元件膜系一致性的方法，涉及深紫外薄膜制备领域，解决了在采用热蒸发方法为大口径、大口径/曲率半径球面光学元件镀制深紫外减反膜系时，由于元件表面不同位置沉积速率和沉积角不同，导致元件表面各处厚度及填充密度的差异，从而产生的膜系不一致性的技术问题。该方法为：首先设计膜厚修正挡板将大口径球面光学元件表面物理厚度调整至接近100％，然后适当选用提高沉积温度、使用折射率不均匀性更低的GdF3代替LaF3和在膜系设计中降低高折射率材料的厚度等方法中的一种或者组合，获得满足使用要求的一致性良好的膜系。本发明通过材料和工艺的优选以及膜系优化，获得大口径、大口径/曲率半径球面元件良好一致性的膜系。

Description

提高深紫外大口径球面光学元件膜系一致性的方法
技术领域
本发明涉及深紫外薄膜制备技术领域，具体涉及一种提高深紫外大口径球面光学元件膜系一致性的方法。
背景技术
半导体工业的发展为光刻技术提出了更高的要求，为了提高光刻系统的分辨率，曝光光源的波长不断减小，同时投影物镜的数值孔径(NA)不断增大，曝光光源从436nm、365nm进入到248nm、193nm的深紫外波段，以目前主流的193nmArF准分子激光光刻为例，已经连续突破90nm、65nm和45nm节点，使用二次曝光技术，可以实现32nm的分辨率。为了提高投影物镜的数值孔径(NA)，必须使用较多大口径、大口径/曲率半径的球面和非球面透射元件和少量的反射元件。在高数值孔径系统中，光学元件口径可能达到300mm，口径/曲率半径比值也可能高于1.5，对于透射元件，其表面光线入射角甚至超过60°，为保障光刻系统的性能指标，透射元件表面必须镀制高可靠性及高一致性的减反膜系，同时对光线大角度入射时的偏振分离进行抑制。在深紫外波段，光子能量已大于多数材料的禁带宽度，能够用于镀膜的材料只有少数几种氟化物和氧化物，由于氟化物材料具有更低的消光系数，成为深紫外波段光学薄膜的最好选择。常用的氟化物高折射率材料有LaF3和GdF3，低折射率材料有AlF3和MgF2。从膜系设计角度，由于折射率的差别较小，LaF3与GdF3、AlF3与MgF2是可以相互替换的。
热蒸发(包括热舟蒸镀和电子束蒸发)是深紫外波段光学薄膜常用的制备方法，沉积的薄膜相比于溅射和离子辅助等其他方法具有更低的吸收系数，但由于热蒸发方法沉积粒子能量较小，仅为0.1～0.3eV，制备的薄膜填充密度较低。
为实现大口径、大口径/曲率半径球面光学元件表面膜系的一致性，首先要对其膜厚分布进行控制，采用合理的膜厚修正挡板设计能够很容易实现优于98％的膜厚均匀性，同时对于球面光学元件径向方向上随着沉积粒子入射角的增加产生的折射率变化也必须加以控制，尤其对于口径/曲率半径比值大于1.0的球面光学元件，镀膜后其中心位置和元件边缘光学性能可能存在较大差异。Zaczek等人实验发现对于沉积温度300℃制备的100nmLaF3薄膜，沉积粒子入射角为70°时薄膜的折射率比入射角为0°时低9％(High-Performance Optical Coatings for VUV Lithography Application,OSA/OIC,2007)。与固定沉积角下制备薄膜的光学、微观结构变化趋势不同(Microstructure-relatedproperties of magnesium fluoride films at 193nm by oblique-angle deposition,Optics Express,2013)，在具有行星转动系统的镀膜机中，球面光学元件表面不同位置的沉积角是随时间变化的函数，因此表现出的微观及光学特性也可能存在差异。
发明内容
为了解决在采用热蒸发方法为大口径、大口径/曲率半径球面光学元件镀制深紫外减反膜系时，由于元件表面不同位置沉积速率和沉积角不同，导致元件表面各处厚度及填充密度的差异，从而产生的膜系不一致性的技术问题，本发明提出一种提高深紫外大口径球面光学元件膜系一致性的方法。
本发明为解决技术问题所采用的技术方案如下：
本发明的提高深紫外大口径球面光学元件膜系一致性的方法，包括以下步骤：
步骤一、针对镀膜机内部几何参数以及大口径球面光学元件尺寸，理论计算行星转动系统中将该大口径球面光学元件表面薄膜物理厚度均匀性调整至100％时所需的膜厚修正挡板形状；
步骤二、采用步骤一设计的膜厚修正挡板，使用与大口径球面光学元件曲率半径和口径都相同的夹具，夹具沿径向方向上分布若干个圆孔，在每个圆孔处放置测试片，在沉积温度为300～400℃、沉积速率为0.2～0.6nm/s的工艺窗口下，通过热蒸发方法在测试片上分别镀制LaF3、GdF3、MgF2和AlF3四种单层膜，采用光度法或椭圆偏振法测量单层膜的厚度和光学常数，从而验证膜厚修正挡板的有效性；
步骤三、根据步骤二获得的单层膜的光学常数，首先选择LaF3和MgF2材料设计193nm大角度减反膜系，根据相应的膜系设计，更换夹具的每个圆孔处的测试片，通过热蒸发方法在测试片上镀制193nm LaF3/MgF2大角度减反膜系并采用光度法测试其光学性能，初始沉积温度为300℃，沉积速率为0.2～0.6nm/s；若制备的膜系一致性不满足要求，则在300～400℃的温度区间内逐渐提高温度直至获得膜系一致性满足要求；
步骤四、若步骤三中制备的膜系一致性仍不能满足要求，则使用GdF3代替LaF3设计193nm大角度减反膜系，根据相应的膜系设计，更换夹具的每个圆孔处的测试片，通过热蒸发方法在测试片上镀制193nm GdF3/MgF2大角度减反膜系并采用光度法测试其光学性能，初始沉积温度为300℃，沉积速率为0.2～0.6nm/s；若制备的膜系一致性不满足要求，则在300～400℃的温度区间内逐渐提高温度直至获得膜系一致性满足要求；
步骤五、若步骤四中制备的膜系一致性仍不能满足要求，则在保障膜系高透过率和偏振分离抑制两个限制因素前提下，通过增加膜层数量降低每层高折射率材料的厚度，对LaF3/MgF2和GdF3/MgF2两种材料组合的193nm大角度减反膜系进行优化设计，根据优化的膜系设计，制备相应的减反膜系并采用光度法测试其光学性能，初始沉积温度为300℃，沉积速率为0.2～0.6nm/s；若制备的膜系一致性不满足要求，则在300～400℃的温度区间内逐渐提高温度直至获得膜系一致性满足要求；最终得到不同口径/曲率半径比值下的满足膜系一致性要求的膜系设计及材料组合。
进一步的，所述测试片选用融石英或硅片。
进一步的，膜系设计的软件为Essential Macleod或Optilayer。
进一步的，光度法中采用PE lambda1050分光光度计进行测量。
进一步的，椭圆偏振法中采用Woollam VASE椭偏仪进行测量。
本发明的有益效果是：本发明提供一种提高深紫外大口径球面光学元件膜系一致性的方法，采用具有行星转动系统的热蒸发镀膜机为大口径、大口径/曲率半径球面元件镀制深紫外减反膜系时，元件表面沿径向方向薄膜沉积速率和填充密度逐渐降低，导致了元件中心和边缘位置膜系的光学特性差异。因此，本发明首先通过设计均匀性挡板，将元件表面不同位置膜厚调整至近似100％，排除由膜厚差异导致的膜系不均匀性；然后制备LaF3、GdF3、MgF2和AlF3四种氟化物材料的单层膜，通过建立合适的色散模型，分析它们的光学常数及折射率不均匀性，得到在行星转动系统中折射率不均匀性主存在于高折射率材料中的结论。由于相同实验条件下制备的LaF3薄膜折射率不均匀性高于GdF3薄膜，而MgF2和AlF3没有明显差异，考虑成本因素优先选择MgF2作为低折射率材料，从成本及性能平衡角度考虑，需针对不同的口径/曲率半径比值的元件选择满足使用要求的LaF3和GdF3中的一种。通过材料和工艺的优选，以及膜系的优化等方法，即适当增加膜层数量来减小每层高折射率材料的厚度，获得大口径、大口径/曲率半径球面元件良好一致性的膜系。
首先设计膜厚挡板将大口径元件表面物理厚度调整至接近100％，然后适当选用提高沉积温度、使用折射率不均匀性更低的GdF3代替LaF3和在膜系设计中降低高折射率材料的厚度等方法中的一种或者组合，获得满足大口径、大口径/曲率半径元件使用要求的一致性良好的膜系。
本发明的提高深紫外大口径球面光学元件膜系一致性的方法适用于大口径、大口径/曲率半径球面和非球面光学元件。
附图说明
图1为口径280mm、曲率半径200mm的典型凸面光学元件不同位置入射角分布图。
图2为采用与口径280mm、曲率半径200mm的典型凸面元件形状相同的夹具，使用膜厚修正挡板前后不同位置膜厚分布实测数据。
图3为常规设计的5层LaF3/MgF250°AR膜系6°入射角下不同波长反射率，沉积温度为300℃。
图4为优化设计后制备的7层LaF3/MgF250°AR膜系6°入射角下不同波长反射率，沉积温度为350℃。
图5为优化设计后制备的7层GdF3/MgF250°AR膜系6°入射角下不同波长反射率，沉积温度为350℃。
图6为优化设计后制备的7层GdF3/MgF250°AR膜系193nm不同角度反射率。
具体实施方式
本发明的一种提高深紫外大口径球面光学元件膜系一致性的方法，主要包括以下步骤：
步骤一、针对镀膜机内部几何参数以及选定的典型的大口径球面光学元件尺寸，理论计算行星转动系统中将该大口径球面光学元件表面薄膜物理厚度均匀性调整至接近100％时所需的膜厚修正挡板形状，并制造出膜厚修正挡板。
步骤二、采用步骤一设计的膜厚修正挡板，针对选定的典型的大口径球面光学元件，使用与大口径球面光学元件曲率半径和口径相同的夹具，夹具径向方向上开孔，即在夹具沿径向方向上分布若干个直径为25.4mm的圆孔，在夹具上的每个圆孔处都放置一个测试片，测试片选用融石英或硅片，在特定的工艺窗口下，即沉积温度为300～400℃，沉积速率为0.2～0.6nm/s，通过热蒸发方法在测试片上分别镀制LaF3、GdF3、MgF2和AlF3四种折射率材料的单层膜，采用光度法或椭圆偏振法测量单层膜的厚度和光学常数，同时验证膜厚修正挡板的有效性。结果表明MgF2和AlF3没有折射率不均匀性，GdF3折射率不均匀性优于LaF3，考虑成本因素优先选择MgF2作为低折射率材料。
步骤三、根据步骤二获得的单层膜的光学常数，针对LaF3/MgF2材料组合设计193nm大角度减反膜系，根据相应的膜系设计，更换夹具的每个圆孔处的测试片，通过热蒸发方法在测试片上镀制193nm LaF3/MgF2大角度减反膜系并通过光度法测试其光学性能，沉积温度为300～400℃，初始试验温度可以为300℃，若制备的膜系一致性不满足要求，则在此温度区间300～400℃内逐渐提高温度直至获得良好的膜系一致性，沉积速率为0.2～0.6nm/s。
步骤四、若步骤三中制备的膜系一致性仍不能满足要求，则使用折射率不均匀性低于LaF3的GdF3材料设计193nm大角度减反膜系，根据相应的膜系设计，更换夹具的每个圆孔处的测试片，通过热蒸发方法在测试片上镀制193nm GdF3/MgF2大角度减反膜系并通过光度法测试其光学性能，沉积温度为300～400℃，初始试验温度可以为300℃，若制备的膜系一致性不满足要求，则在此温度区间300～400℃内逐渐提高温度直至获得良好的膜系一致性，沉积速率为0.2～0.6nm/s。
步骤五、若步骤四中制备的膜系一致性仍不能满足要求，则在保障膜系高透过率和偏振分离抑制两个限制因素前提下，通过适当增加膜层数量可以降低每层高折射率材料的厚度，对LaF3/MgF2和GdF3/MgF2两种材料组合的193nm大角度减反膜系进行优化设计，根据优化的膜系设计，制备相应的减反膜系并通过光度法测试其光学性能，沉积温度为300～400℃，初始试验温度可以为300℃，若制备的膜系一致性不满足要求，则在此温度区间300～400℃内逐渐提高温度直至获得良好的膜系一致性，沉积速率为0.2～0.6nm/s。
对不同口径、口径/曲率半径元件，通过选取合适的镀膜材料、沉积工艺以及膜系设计等方法，使用针对大口径球面光学元件的膜厚修正挡板，按照对应的膜系设计制备深紫外减反膜。
本发明中，膜系设计软件为Essential Macleod或Optilayer。
本发明中，光度法中采用PE lambda1050分光光度计进行测量。
本发明中，椭圆偏振法中采用Woollam VASE椭偏仪进行测量。
本发明的提高深紫外大口径球面光学元件膜系一致性的方法适用于大口径、大口径/曲率半径球面和非球面光学元件。
具体实施方式一
使用具有行星转动系统的Leybold Syruspro1110镀膜机，以口径为280mm、曲率半径为200mm的凸面光学元件为例，使用与该凸面光学元件形状相同的夹具，夹具上沿径向方向分布7个直径为25.4mm的圆孔，编号为1～7，对应的圆孔与夹具中心距离分别为0mm、40mm、60mm、80mm、100mm、120mm和140mm，该凸面光学元件在镀膜机内沿径向方向的入射角如图1所示。本发明的提高深紫外大口径球面光学元件膜系一致性的方法的具体步骤如下：
步骤一、针对镀膜机内部几何参数以及选定的典型的凸面光学元件尺寸(口径为280mm、曲率半径为200mm)，理论计算行星转动系统中将该凸面光学元件表面薄膜物理厚度均匀性调整至接近100％时所需的膜厚修正挡板形状，并制造出膜厚修正挡板。
步骤二、采用步骤一设计的膜厚修正挡板，针对选定的典型的凸面光学元件，使用与凸面光学元件曲率半径和口径相同的夹具，夹具径向方向上开孔，即夹具上沿径向方向分布7个直径为25.4mm的圆孔，编号为1～7，对应的圆孔与夹具中心距离分别为0mm、40mm、60mm、80mm、100mm、120mm和140mm，在7个圆孔处分别放置7个硅片作为测试片，沉积温度为300℃，沉积速率为0.2nm/s，通过热蒸发方法分别在无膜厚修正挡板和有膜厚修正挡板的情况下沉积单层LaF3和MgF2薄膜，使用Woollam VASE椭偏仪通过椭圆偏振法测量单层LaF3和MgF2薄膜的椭偏参数，通过拟合测试数据获得两种单层LaF3和MgF2薄膜的光学常数及膜厚分布，使用膜厚修正挡板前后LaF3和MgF2的膜厚分布如图2所示，从而验证膜厚修正挡板的有效性。
步骤三、根据步骤二中测得的两种单层LaF3和MgF2薄膜的光学常数，设计193nmLaF3/MgF250°AR膜系，膜系结构为基底/LHLHL/空气，L为低折射率材料MgF2，H为高折射率材料LaF3，膜系总厚度为189.0nm。在夹具上放置7个融石英作为测试片，与步骤二相同条件下即沉积温度为300℃、沉积速率为0.2nm/s的条件下制备减反膜系，使用PE lambda1050分光光度计测量样品6°入射时不同波长的反射率，结果如图3所示，制备的常规减反膜系在夹具上的7个样品反射率差异较大。
步骤四、提高沉积温度至350℃，不改变其他条件，在夹具的7个硅片上分别制备LaF3、GdF3、MgF2和AlF3四种单层膜，使用Woollam VASE椭偏仪测量这四种单层膜的光学常数及折射率不均匀性，结果表明MgF2和AlF3没有折射率不均匀性，GdF3折射率不均匀性优于LaF3。
步骤五、设计193nm LaF3/MgF250°AR膜系，膜系结构为基底/LHLHLHL/空气，L为低折射率材料MgF2，H为高折射率材料LaF3，膜系总厚度为202.7nm。在夹具上放置7个融石英作为测试片，在沉积温度为350℃、沉积速率为0.2nm/s的条件下制备减反膜系，使用PElambda1050分光光度计测量样品6°入射时不同波长的反射率，结果如图4所示，采用优化设计和沉积方法后的减反膜系在夹具上的7个样品反射率差异显著缩小。
步骤六、使用高折射率材料GdF3代替LaF3，设计193nm GdF3/MgF250°AR膜系，膜系结构为基底/LHLHLHL/空气，L为低折射率材料MgF2，H为高折射率材料GdF3，膜系总厚度为194.0nm。在夹具上放置7个融石英作为测试片，在沉积温度为350℃、沉积速率为0.2nm/s的条件下制备减反膜系，使用PE lambda1050分光光度计测量样品6°入射时不同波长的反射率，结果如图5所示，7个样品6°入射时的反射率基本相同，并且测量193nm处不同入射角的反射率，入射角范围15～50°，间隔5°，结果如图6所示，193nm处不同入射角的反射率基本相同。
从图3可以看出，沉积温度为300℃时制备的常规减反膜系在夹具上的7个样品反射率差异较大，而图4中采用优化设计和沉积方法后的减反膜系在夹具上的7个样品反射率差异显著缩小，如图5和图6所示，当进一步使用高折射率材料GdF3代替LaF3后，7个样品6°入射时的反射率以及193nm处不同入射角的反射率基本相同，由此证明：通过本发明的方法成功地为口径280mm、口径/曲率半径比为1.4的凸面光学元件制备出一致性良好的膜系。

Claims (5)

1.提高深紫外大口径球面光学元件膜系一致性的方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤一、针对镀膜机内部几何参数以及大口径球面光学元件尺寸，理论计算行星转动系统中将该大口径球面光学元件表面薄膜物理厚度均匀性调整至100％时所需的膜厚修正挡板形状；
步骤二、采用步骤一设计的膜厚修正挡板，使用与大口径球面光学元件曲率半径和口径都相同的夹具，夹具沿径向方向上分布若干个圆孔，在每个圆孔处放置测试片，在沉积温度为300～400℃、沉积速率为0.2～0.6nm/s的工艺窗口下，通过热蒸发方法在测试片上分别镀制LaF3、GdF3、MgF2和AlF3四种单层膜，采用光度法或椭圆偏振法测量单层膜的厚度和光学常数，从而验证膜厚修正挡板的有效性；
步骤三、根据步骤二获得的单层膜的光学常数，首先选择LaF3和MgF2材料设计193nm大角度减反膜系，根据相应的膜系设计，更换夹具的每个圆孔处的测试片，通过热蒸发方法在测试片上镀制193nm LaF3/MgF2大角度减反膜系并采用光度法测试其光学性能，初始沉积温度为300℃，沉积速率为0.2～0.6nm/s；若制备的膜厚和折射率一致性不满足要求，则在300～400℃的温度区间内逐渐提高温度直至获得膜厚和折射率一致性满足要求；
步骤四、若步骤三中制备的膜厚和折射率一致性仍不能满足要求，则使用GdF3代替LaF3设计193nm大角度减反膜系，根据相应的膜系设计，更换夹具的每个圆孔处的测试片，通过热蒸发方法在测试片上镀制193nm GdF3/MgF2大角度减反膜系并采用光度法测试其光学性能，初始沉积温度为300℃，沉积速率为0.2～0.6nm/s；若制备的膜厚和折射率一致性不满足要求，则在300～400℃的温度区间内逐渐提高温度直至获得膜厚和折射率一致性满足要求；
步骤五、若步骤四中制备的膜厚和折射率一致性仍不能满足要求，则在保障膜系高透过率和偏振分离抑制两个限制因素前提下，通过增加膜层数量降低每层高折射率材料的厚度，对LaF3/MgF2和GdF3/MgF2两种材料组合的193nm大角度减反膜系进行优化设计，根据优化的膜系设计，制备相应的减反膜系并采用光度法测试其光学性能，初始沉积温度为300℃，沉积速率为0.2～0.6nm/s；若制备的膜厚和折射率一致性不满足要求，则在300～400℃的温度区间内逐渐提高温度直至获得膜厚和折射率一致性满足要求；最终得到不同口径/曲率半径比值下的满足膜厚和折射率一致性要求的膜系设计及材料组合。
2.根据权利要求1所述的提高深紫外大口径球面光学元件膜系一致性的方法，其特征在于，所述测试片选用融石英或硅片。
3.根据权利要求1所述的提高深紫外大口径球面光学元件膜系一致性的方法，其特征在于，膜系设计的软件为Essential Macleod或Optilayer。
4.根据权利要求1所述的提高深紫外大口径球面光学元件膜系一致性的方法，其特征在于，光度法中采用PE lambda1050分光光度计进行测量。
5.根据权利要求1所述的提高深紫外大口径球面光学元件膜系一致性的方法，其特征在于，椭圆偏振法中采用WoollamVASE椭偏仪进行测量。
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