CN105413422B - 一种络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺 - Google Patents

一种络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺，解决了现有烟气氨法同步脱硫脱硝工艺中吸收液再生效率不高的问题。技术方案包括烟气增压后送入浓缩塔与塔内浓缩液接触反应，出浓缩塔的烟气送入吸收塔与塔内循环吸收液接触反应，浓缩塔塔底部分反应后的浓缩液经第一电解反应器除铁后送入硫酸铵结晶系统，吸收塔塔底部分反应后的吸收液经再生后回送到吸收塔上部作为循环吸收液，所述浓缩液先进入第一电解反应器反应单元中的阳极室发生氧化反应，然后再进入阴极室发生还原反应；反应后的电解液由反应器的出口连接短管排出送入硫酸铵结晶系统。本发明方法简单、投资成本和运行成本低、转化效率高、除铁效果好、脱硫脱硝效果好。

Description

一种络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺
技术领域
本发明涉及一种属节能环保领域的烟气脱硫脱硝工艺，具体的说是一种络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺，。
背景技术
湿法烟气同步脱硫脱硝技术，特别是湿式氨－络合法同步脱硫脱硝因其脱硫效率高、投资低、耗水少、副产品可以有效利用、无二次污染等优点而受到业界高度重视。Fe(II)EDTA对NO具有较好的络合效果，脱硝效率高，如公开号为104226095A，发明名称为“基于烟气湿式氨法脱硫的同步脱硝工艺”的专利申请，能够实现氨法同步脱硫胶硝。在该技术方案中，浓缩塔底引出的浓缩液送入除铁反应池，通过调节pH值沉淀除铁，吸收塔底引出的吸收液送入填充有铁屑填料层的再生塔进行再生。
在除铁步骤中，需加入碱调节pH值，从而使浓缩液中带入大量的碱金属离子进入吸收液中，增加生产成本的同时，也不利于后续硫铵结晶，影响脱硫产品品质。
在再生步骤中采用铁屑法存在以下问题：(1)由于吸收液呈酸性，铁屑易被腐蚀，导致铁屑消耗量大，吸收液中铁离子浓度过高，既增加了除铁成本，还影响脱硫脱硝副产品品质；(2)由于铁屑中的元素铁被氧化腐蚀进入溶液导致吸收液pH值升高，导致铁屑对络合剂的再生还原能力减弱。为了保证脱硝效率，需向系统中补充酸，导致脱硝成本进一步增加。(3)铁屑消耗量较大，大量的元素铁被氧化进入吸收液，由于吸收液的pH值控制在5.0以上，吸收液中含有大量的氢氧化铁胶体(悬浮物)，将会导致循环泵的叶轮磨损加剧，同时还会导致喷嘴及管路道堵塞。(4)由于铁屑填充在封闭的再生塔内，而铁屑的消耗是连续，无法实现铁屑的连续补充。
Fe(II)EDTA在络合NO的过程中自身很容易被烟气中所携带O2所氧化，形成对NO无吸收活性的Fe(Ⅲ)EDTA。为了对络合剂进行再生并解析出络合的NO，许多研究者进行了电解再生的研究工作，可实现络合剂的再生还原及络合吸收的NO还原。
采用传统的电化学再生、除铁工艺，存在再生、除铁效率不高的问题，主要是由于电解液中的Fe(III)EDTA和Fe(II)EDTA之间具有很好的电化学转化的可逆性，电解液在现有的电解装置中流动时，Fe(III)EDTA和Fe(II)EDTA之间会反复发生电化学转化，影响再生效率。在传统的电化学反应器中，出反应器的电解液分别从阴极室和阳极室流出，反应物的转化率低，最高不会超过50％。同时NO还原成氨的反应速率比Fe(III)EDTA和Fe(II)EDTA之间转化速率慢，同等条件下，NO还原成氨的效果差，最终导致同步脱硝效率偏低，影响脱硝效果。
所以需开发适用于类似于Fe(III)EDTA和Fe(II)EDTA的反应物与生成物之间电化学转化具有很好的可逆性，同时适用于类似于NO和氨(或氮气)的反应物与生成物之间电化学转化可逆性很低的反应体系的电化学反应工艺。
传统的电化学反应工艺中所使用电化学反应器按其结构不同，可分为箱式、压滤式或板框式、特殊结构式三类；按其工作方式不同，可分为间歇式、柱塞流式、连续搅拌箱式三类。特殊结构的三维电极反应器以及柱塞流式电极反应器为了防止生成物进入相反电极区域发生可逆反应，一般需要采用特殊结构的隔膜，导致反应器结构复杂、制作成本和运行成本增加。特别是对于包含某些反应物与生成物之间电化学转化具有很好的可逆性，同时某些反应物与生成物之间电化学转化可逆性很低的反应体系，采用该类反应器，由于隔膜的分割，其转化率最高也将低于50％。
因此现有的电解反应器存在以下主要问题：
⑴针对反应物和生成物之间具有很好的电化学反应可逆性的反应体系，现有的电解装置会导致反应物与生成物之间在电解反应器中反复转化，既影响转化效率，又浪费电耗；
⑵现有的电解装置不能有效利用电解液自身的流动对电极表面的反应物提供快速更新的较大的湍动力，电化学反应速度较慢，进而降低了反应转化率；
⑶对于复杂的含有副反应的反应体系，现有电解装置不能及时有效移出引起副反应的电化学反应产物；
⑷现有电解装置结构复杂，占地面积大。
发明内容
本发明的目的是为了解决上述技术问题，提供一种方法简单、投资成本和运行成本低、转化效率高、除铁效果好、脱硫脱硝效果好的络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺。
技术方案包括烟气增压后送入浓缩塔与塔内浓缩液接触反应，出浓缩塔的烟气送入吸收塔与塔内循环吸收液接触反应，浓缩塔塔底部分反应后的浓缩液经除铁后送入硫酸铵结晶系统，吸收塔塔底部分反应后的吸收液经再生后回送到吸收塔上部作为循环吸收液。在所述吸收塔中，所述烟气由吸收塔中部的烟气入口进入吸收塔，首先经过塔上部设置的至少一层吸收及电化学反应层与循环吸收液逆向接触反应，再经过填料层和喷淋层后由烟气出口排出；所述由吸收塔上部喷淋层喷出的循环吸收液依次经过塔上部的填料层和至少一层吸收及电化学反应层与烟气逆向接触反应后进入吸收塔底部，再生后回送到吸收塔上部的喷淋层喷入塔内作为循环吸收液；所述吸收及电化学反应层包括上下布置的三层电极层，由下至上依次为阴极层、阳极层和阴极层，烟气由下至上依次穿过阴极层、阳极层和阴极层的同时与循环吸收液逆向接触边进行气－液吸收反应，边进行电化学反应；所述电极层为导电材料制成的网状结构，相邻两个电极层间相互绝缘；所述吸收及电化学反应层通过安装在塔壁上的接线柱与电源相接；
所述浓缩塔塔底部分反应后的浓缩液送入第一电解反应器中进行除铁，具体方法为：所述浓缩液经进口连接短管进入第一电解反应器，所述第一电解反应器设有一个反应单元，每个反应单元由两个极向相反且相互绝缘的电极室组成，分别为阴极室和阳极室；所述浓缩液先进入反应单元中的阳极室发生氧化反应，然后再进入阴极室发生还原反应；反应后的电解液由反应器的出口连接短管排出送入硫酸铵结晶系统。
所述吸收塔塔底部分反应后的吸收液送入第二电解反应器中进行再生，具体方法为：所述吸收液经进口连接短管进入第二电解反应器，所述第二电解反应器至少设有一个反应单元，每个反应单元由两个极向相反且相互绝缘的电极室组成，分别为阴极室和阳极室；
当所述第二电解反应器中设有一个反应单元时，所述吸收液先进入反应单元中的阳极室发生氧化反应，然后再进入阴极室发生还原反应；反应后的吸收液由反应器的出口连接短管排出回送到吸收塔上部作为循环吸收液；
当所述第二电解反应器中设有两个反应单元时，所述吸收液先进入第一个反应单元中的阴极室发生还原反应，再进入阳极室发生氧化反应；然后继续进入第二反应单元中阳极室发生氧化反应，最后进入阴极室发生还原反应；反应后的吸收液由反应器的出口连接短管排出回送到吸收塔上部作为循环吸收液。
所述第一电解反应器和第二电解反应器的电极室均具有如下结构：所述电极室由至少一块多孔板电极与对应的筒体围成的区域组成；或者所述电极室由导电材料制成的丝网状结构与对应的筒体组成。
所述电极室由两端的多孔板电极与对应的筒体围成的区域组成，电极室内填充具有导电性的电极材料，所述浓缩液或吸收液依次穿过电极室两端的多孔板电极由一个电极室向另一个极性相反的电极室定向流动，所述电解液的液相流动方向垂直于多孔板电极表面。
控制第一电解反应器内反应单元中的阴极室和阳极室的电位差为1.5－4.5V；
当所述第二电解反应器中仅含有一个反应单元时，控制该反应单元中的阴极室和阳极室的电位差为1.5－4.5V；当所述第二电解反应器中含有两个反应单元时，控制第一个反应单元中阴极室和阳极室的电位差为2.5－4.5V；第二个反应单元中阴极室和阳极室的电位差为1.5－2.5V。
所述反应器为卧式，每个电极室顶部设有气体缓冲箱，可通过气体缓冲箱向电极室内通入反应物，或者将电极室内反应产生的反应中间产物移出。
所述反应单元内相邻两个电极室端部的多孔板电极平行设置，多孔板电极间具有间隙，所述间隙的一端经过多孔板电极与电极室内壁面上的进液通道的一端连接，所述进液通道的另一端连接冲洗液入口管；所述间隙的另一端经过多孔板电极与电极室内壁面上的排液通道的一端连接，所述排液通道的另一端连接冲洗液出口管；当浓缩液或吸收液中含有的颗粒物及填充电极材料破碎颗粒聚集在两多孔板电极间的间隙内时，由冲洗液入口管通入冲洗液，冲洗液经电极室内壁面上的进液通道穿过多孔板电极进入间隙的一端，对间隙及其两侧的多孔板电极进行冲洗，冲洗液由间隙的另一端穿过多孔板电极进入另一电极室内壁面上的排液通道，最后由冲洗液出口管排出。
所述间隙的宽度为1－10mm。
定期调换反应单元中相邻两个电极室的极性，并改变浓缩液或吸收液在反应器内的流动方向，使电极室内的电化学反应析出物发生逆向电化学反应重新进入电解液。
所述电极室内填充的电极材料为贵金属盐改性后的颗粒状活性炭、煤焦炭、石油焦或耐腐蚀的金属屑、或金属丸，粒度为8－20mm。
通过冲洗液入口管向电极室内通入反应物，或通过冲洗液出口管引出部分中间产物。
由所述冲洗液出口管引出部分第一或第二电解反应器内的浓缩液或吸收液与进入第一或第二电解反应器前的浓缩液或吸收液混合后一起进入电解反应器进行电解反应，实现反应中间产物的部分回流，出第一或第二电解反应器的部分反应后的浓缩液或吸收液经冲洗液入口管回送进入第一或第二电解反应器内实现反应产物的部分回流。
所述吸收及电化学反应层中的三层电极层，相邻两电极层的极性相反，相邻两个电极层之间的间距为1－10mm，最上层和最下层电极层厚度为100－150mm，中间层电极层厚度为150－200mm，最上层和最下层两层电极层总厚度不小于中间层电极层的厚度。
所述吸收及电化学反应层中的阴极层和阳极层的电位差为1.5－4.5V。
所述烟气穿过喷淋层后再经塔上部的静电除雾及反应层后由塔顶的烟气出口排出，所述静电除雾及反应层包括上、下两层电极层，下层为阴极层，上层为阳极层，所述烟气由下至上依次穿过阴极层和阳极层；所述电极层为导电材料制成的网状结构，相邻两个电极层间相互绝缘；所述静电除雾及反应层通过安装在塔壁上的接线柱与电源相接。
所述静电除雾及反应层中，每层电极层厚度为100－150mm，两层电极层之间间距为200－300mm。
针对背景技术中存在的问题，发明人创造性的在吸收塔内设置吸收及电化学反应层和静电除雾及反应层，在电解反应器内设置独立的电极室，在电极室两端设置多孔板电极，对现有的脱硫脱硝工艺中的塔内气－液吸收、浓缩液除铁和吸收液再生等工艺过程进行了改进。具体如下：
1)在塔体上部增加了至少一层吸收及电化学反应层，该反应层由上下布置的三层电极层组成，由下至上依次为阴极层、阳极层和阴极层，每个电极层为导电材料制成的网状结构，相邻两个电极层间相互绝缘，并存在一定的间距，这种结构具有多种功能：a烟气由下至上经过吸收及电化学反应层时，与由上至下流经该层的循环吸收液发生化学吸收反应，烟气中的二氧化硫和氮氧化物被吸收下来，同时还存在副反应：吸收液中的络合吸收剂Fe(II)EDTA被烟气中的氧气氧化为Fe(III)EDTA；b,由于吸收及电化学反应层具有电解效果，在阴极室被吸收下来的氮氧化物和被氧化的Fe(III)EDTA随之被还原，具有同步再生作用。c，由于电极层为网状结构，具有很好的过滤效果，烟气中的部分颗粒物会被捕集下来，起到对烟气中的灰尘的过滤效果；d，同样由于吸收及电化学反应层具有电解效果，在电化学作用下，烟气中的二恶英类污染物也被部分电解。所述吸收及电化学反应层可以为一层，也可以根据需要,如为了进一步提高脱硝效率，设计成两层或两层以上，控制各层中的阴极层和阳极层之间的电位差为1.5－4.5V。
2)在喷淋层上方设有静电除雾及反应层，其结构由两层极性相反的电极层组成，每层电极层为导电材料制成的网状结构，接高压高频脉冲电源。上升的烟气在经过静电除雾及反应层时，随烟气外溢的微细颗粒物、气溶胶等，在静电作用下粒子的双极荷电、静电凝并，最终被捕集在电极层中。可通过定期开启静电除雾及反应层上方的洗涤层的喷头，洗涤捕集下的颗粒物和气溶胶达到清洗静电除雾及反应层的目的。
3)在吸收及电化学反应层、静电除雾及反应层内的网状结构由导电性能好、抗腐蚀性强的铅、铂、钛、石墨等材料制成，其空隙率控制在0.7－0.9。
4)在吸收及电化学反应层内，烟气与循环吸收液之间边进行吸收反应，边进行着吸收液的电化学再生。在阴极层内发生还原反应，吸收下来的NOx被还原成NH3或/和N2，同时，部分Fe3+还原成Fe2+；在阴极室发生了还原反应的吸收液越过两电极室间的间隙进入阳极室，在阳极室内发生气－液吸收反应及亚硫酸根离子、Fe2+以及OH-等离子的氧化反应，最后再进入最下一层阴极室再次发生吸收及电化学还原反应。
5)进入吸收塔底部的吸收液引入电解再生反应器中进一步电解再生；从浓缩塔底部引出的浓缩液首先进入电解除铁反应器中进行除铁，再送往硫铵结晶系统。发明人改变电解反应器(第一电解反应器和第二电解反应器)的结构，使电解液(此处指吸收液或浓缩液)在电解反应器内由阳极向阴极定向流动，具体为：
①取消了现有的电化学反应器中常用的隔膜，改变电化学反应器单元结构。所述反应单元由两个极向相反且相互绝缘的电极室组成，电极室内填充电极材料，或者电极室也可由导电材料制成的丝网状结构组成；电解液依次流经串联的电极室，一方面避免了电解液中的反应物与生成物之间在电解反应器中反复转化，提高了反应物的转化率，节能降耗；另一方面，填充的电极材料或丝网状结构也有利于电解液在电极室内的均布，因而无需另设搅拌装置，进一步简化结构、降低能耗；
②在电极室的两端设置多孔板电极，多孔电极板为具有孔板结构的电极，多孔板电极的设置一方面可与对应的筒体形成相对封闭的空间(即电极室)，以便于在电极室内填充电极材料；另一方面，以便于电解液可经由多孔板电极上的开孔由阳极室向阴极室定向流动，液相流动方向垂直于多孔板电极的表面，电解液在阳极室内发生氧化后再进入阴极室进行还原反应,避免反复转化，转换效率高；相邻两个电极室间被各自对应的多孔板电极(合计有两个多孔板电极)隔开，进一步保证转换反应的可靠性，提高反应效率。所述多孔板电极的孔径为优选为6－10mm，过大会导致填充的电极材料流失，同时不利于电解液的均布。过小会出现部分孔被填充的电极材料堵塞，同时会增加电解液流动的阻力。
③相邻两个电极室端部的多孔板电极间具有间隙，该间隙是由于两个电极室串联后保证两者间处于绝缘状态。所述间隙的宽度优选为1－10mm，过大会导致电解反应的效率下降，过小会增加电解反应器的加工及安装成本。同时在两电极室间隙两端的上下设有冲洗液进出口，通过筒体内壁的进出液通道与间隙相通。
④本发明电解反应器(包括第一电解反应器和第二电解反应器)根据需要可以设计为立式或卧式，当反应器为卧式时，可以在电极室顶部设置气体缓冲箱，气体缓冲箱有多个作用，用于收集反应过程中产生的反应中间产物如气体，并及时排出；还可作为填充电极的加入口；当需要向电解液中通入反应物如气体参于反应时，可通过气体缓冲箱和/或者冲洗液入口管向电极室内充入气体。
⑤通过冲洗液出口管引出部分反应中间产物与进电解反应器的电解液混合后再次进入电解反应器，实现反应中间产物的回流。
⑥本发明中的电解反应器可以采用一个反应单元，也可以采用两个或两个以上的多个反应单元串联。当反应器内设有至少两个反应单元时，相邻两个反应单元内电极室的排列顺序可以相同也可以相反，本领域技术人员可根据电解液中反应物的转化需要合理确定。
⑦在电解再生采用两个反应单元时，控制第一个反应单元中阴极和阳极的电位差为2.5－4.5V；第二个反应单元中阴极和阳极的电位差为1.5－2.5V，以保证阳极有足够的物质被氧化，包括电解水反应，以提供在阴极发生的NOx还原为NH3或/和N2以及Fe3+还原成Fe2+所进行的电量平衡；电解除铁时阴极和阳极的电位差控制在1.5－4.5V，以保证阳极有足够的物质被氧化，包括电解水反应，以提供在阴极发生的Fe3+还原成元素铁所进行的电量平衡。
⑧电解再生时，过多的析出物在阴极上析出，会导致电解液中反应物浓度过低，影响转化效果。同时，析出物还可能会堵塞填充的电极材料的微孔，减少了电极的比表面积，此时可调换两个电极室的极性，同时对调电解液的进出口，使电解液在反应器内反向流动，使析出物发生氧化重新进入电解液中，以提高反应器的自净能力。
本发明工艺的有益效果：
⑴本发明工艺方法简单、可控性好，脱硫脱硝效果好、占地面积小、投资成本和运行成本低，与铁屑再生相比，少建一个铁屑塔，不用沉淀系统，投资节省10％以上；在浓缩液除铁和吸收液再生步骤中采用电解反应器，结合多孔板电极，使液流垂直于多孔板电极流动，流过电极材料的填料层时，填料对流体具有均布效果，无需搅拌设施，结构紧凑，比电极面积大，液相流动时对反应物产生的湍动力，有利于电极表面更新，提高反应转化率；适用性强，适用于复杂的含有副反应的反应体系，对于具有很好的电化学可逆性的浓缩液可以有效除铁，也能对具有很好的电化学可逆性的吸收液进行有效再生，还能及时有效移出引起副反应的电化学反应产物。
⑵运行成本低，与铁屑再生相比，无铁屑消耗，再生系统运行成本降低60％以上；用于除铁再生时，无需调节pH值，不引入大量的碱，能够有效降低成本；
⑶无二次污染物产生。与铁屑再生工艺相比，无沉淀物－氢氧化铁产生。电解再生及电解除铁时，不向系统添加其他物质，不产生任何废弃物。除下来的铁以元素铁的形态析出在电极上，可作为烧结矿的优质原料；
⑷提高了副产品品质。经过电解除铁后，降低了进结晶系统的浓缩液的铁含量。与脱硫工艺相比，由于增加了除铁单元，还可部分除去烟气带入的铁及重金属等，进一步提高了副产物硫酸铵的品质；
⑸除铁效率高。与铁屑法相比，系统只有复配Fe(II)EDTA时引入了铁元素，含量较低。浓缩液进行电解除铁时采用电解反应器，100％的浓缩液都要按照顺序依次经过阳极室和阴极室，与传统的电解装置相比，提高了进入阴极进行电解还原的反应液的比率，从而保证除铁效果，除铁效率可高达90％以上；
⑹再生效果好，与现有的再生步骤相比，再生率可达80％以上，特别适用于烟气氨－Fe(II)EDTA法同步脱硫脱硝吸收液的再生以及浓缩液的除铁。
以435m2的烧结烟气氨法脱硫脱硝系统为例，可节省投资10％以上，年节省运行费用200万元以上。同时，由于除铁提纯，硫铵副产物质量提高，年新增效益达300万元。
附图说明
图1为立式的反应器结构图。
图2为卧式的反应器结构图(一个反应单元)。
图3为卧式的反应器结构图(两个反应单元)。
图4为图3的B—B剖向图。
图5为另一卧式反应器结构图。
图6为本发明工艺流程图。
其中，1-筒体、2-电极室、3-电极材料、4-多孔板电极、5-缓冲箱、6-气体排出口、7-间隙、8-冲洗液入口管、9-冲洗液出口管、10-进液通道、11-排液通道、12-绝缘法兰、13-进口连接短管、14-出口连接短管、15-填充电极取出口、16-浓缩塔、17-吸收塔、17.1-塔体、17.2-烟气入口、17.3-烟气出口、17.4-循环吸收液出口、17.5-洗涤层、17.6-吸收及电化学反应层、17.61-阴极层、17.62-阳极层、17.63-阴极层、17.7-填料层、17.8-喷淋层、17.9-静电除雾及反应层、17.91-阴极层、17.92-阳极层、18-第一电解反应器、19-第二电解反应器、20-再生浆液槽、21-硫酸铵结晶系统、22-网状结构、23-接线柱。
具体实施方式
下面结合附图对本发明作进一步解释说明：
烟气氨法脱硫脱硝工艺：
参见图6，烟气增压后送入浓缩塔16与塔内浓缩液接触反应，出浓缩塔16的烟气送入吸收塔17与从塔内循环吸收液接触反应，浓缩塔16塔底部分反应后的浓缩液经第一电解反应器18除铁后送入硫酸铵结晶系统21得到硫酸铵晶体，吸收塔19塔底部分反应后的吸收液经第二电解反应器19再生后送入再生浆液槽20，再生浆液槽20内的吸收液回送吸收塔17作为循环吸收液。
所述吸收塔17的结构为：
本发明吸收塔17包括塔体17.1，所述塔体17.1顶部设有烟气出口17.3、中部设有烟气入口17.2，塔体17.1底部设循环吸收液出口17.4，所述循环吸收液出口17.4依次连接第二电解反应器19、再生浆液槽20以及塔体17.1上部的喷淋层17.8，所述喷淋层17.8上方塔体内设静电除雾及反应层17.9，所述静电除雾及反应层17.9上方设有洗涤层17.5；所述喷淋层17.8下方塔体内设有填料层17.7，所述填料层17.7下方设有至少一层吸收及电化学反应层17.6(本实施例中为两层，相邻两层吸收及电化学反应层的间距为1.0－2.0米)，所述吸收及电化学反应层17.6由三层电极层组成，最上层和最下层为阴极层17.63、17.61，中间层为阳极层17.62；所述静电除雾及反应层17.9由两层电极层组成，上层为阳极层17.92，下层为阴极层17.91。所述电极层均为由导电材料制成的网状结构，可以使用导电性能好、抗腐蚀性强的铅、铂、钛、石墨等材料制成，其空隙率控制在0.7－0.9，相邻两个电极层间具有间距，所述吸收及电化学反应层17.6通过接线柱23与低压直流电源相接，所述静电除雾及反应层17.9通过接线柱23与高压高频脉冲电源相接。所述接线柱23与塔体17.1绝缘。所述吸收及电化学反应层17.6中，所述电极层厚度为100－200mm，相邻两个电极层之间的间距为1－10mm。所述静电除雾及反应层17.9中，每层电极层厚度为100－150mm，两层电极层之间间距为200－300mm。
所述吸收及电化学反应层17.6至少一层以上，控制该层中阴极层和阳极层的电位差为1.5－4.5V。
工艺流程：
(1)烟气由吸收塔17塔体17.1中部的烟气入口17.2入塔后上行，边上行边与由塔上部喷入的循环吸收液逆向接触发生吸收反应，当烟气上升通过两层吸收及电化学反应层17.6，在吸收及电化学反应层17.6中，烟气上升依次经过阴极层17.61、阳极层17.62和阴极层17.63并同时与循环吸收液接触反应：在最下层的阴极层17.61时，与由上至下流入的循环吸收液发生化学吸收反应，络合吸收氮氧化物，同时在电化学作用下，吸收下来的氮氧化物被还原成氨或/和氮气。在吸收过程中，烟气中的二氧化硫也被吸收下来；随后烟气进入阳极层17.62，对二氧化硫的吸收反应进一步进行，同时在电化学作用下，吸收下来的二氧化硫转化为硫酸铵，烟气中的部分二恶英类生质也被氧化分解。由于在阳极层17.62内Fe(II)EDTA被氧化成Fe(III)EDTA，失去对氮氧化物的络合吸收能力；最后，烟气再向上进入最上层的阴极层17.63，进行着同阴极层17.61同样的反应。控制阴极层和阳极层电位差为1.5－4.5V；
(2)穿过两层吸收及电化学反应层17.6的烟气继续上行经填料层17.7均布并与流经填料层17.7的循环吸收液进一步反应，吸收烟气中的氮氧化物和二氧化硫，再经喷淋层17.8依次进入静电除雾及反应层17.9的阴极层17.91和阳极层17.92，随烟气外溢的微细颗粒物、气溶胶等穿过上述电极层时，在静电作用下，发生粒子的双极荷电、静电凝并，最终被捕集过滤在静电除雾及反应层中，静电除雾及反应层17.9还可净化烟气中的部分其他污染物，如二恶英等。通过定期开启洗涤层17.5通入洗涤水对静电除雾及反应层17.9进行清洗。经静电除雾及反应层17.9的烟气穿过洗涤层17.5至塔体17.1的顶部，由烟气出口17.3排出；
(3)由喷淋层17.8喷出的循环吸收液下行，先经填料层17.7与烟气反应，然后依次穿过两层吸收及电化学反应层17.6与烟气进一步边再生边反应，反应后的循环吸收液流入塔底，部分经循环泵4送入第二电解反应器再生19再生，再经再生浆液槽20送入喷淋层17.8循环喷出。其中，可根据需要向再生后的循环吸收液中补充氨水和络合剂，以保证循环吸收液的吸收效果。
经处理后的烟气的氮氧化物去除率达到50％以上，气溶胶低于20mg/Nm3。
第一电解反应器18和第二电解反应器19的结构可以为具有一个反应单元的立式或卧式反应器，
其中，参见图2，卧式结构如下：
筒体1的一端设有进口连接短管13，另一端设有出口连接短管14，筒体内设有一个反应单元，由两个相互绝缘的填充有电极材料3的电极室2组成，所述电极室2由两端的多孔板电极3与对应的筒体1围成的区域组成，所述电极室2内填充有具有导电性的电极材料3。所述电极材料为贵金属盐改性后的颗粒状活性炭、煤焦炭、石油焦或耐腐蚀的金属屑，粒度为8－20mm(电极材料的粒度应大于多孔板电极2的孔径)。所述电极室2的两端均设有多孔板电极4(孔径为6－10mm，两个电极室2的多孔板电极4分别接入阴极和阳极接线柱(图中未示出)，使两个电极室2一个为阴极室一个为阳极室,为了使多孔板电极4与对应的电极室2的壁面电导通，如可采用导电螺钉将多孔板电极4与电极室2的壁面连接，接线柱接入电极室2壁面，使电流导入多孔板电极4。并且根据电解液的性质，还可以在电极室2的筒体内表面涂覆防蚀层，避免电解液腐蚀电极室2的壁面。本实施例中，左侧的电极室为阳极室(即阳极的电极室)，右侧的电极室为阴极室(即阴极的电极室)，在两邻的两个电极室2的多孔板电极4之间可通过绝缓法兰12连接，并形成1-10mm的间隙7，使两个多孔板电极4保持绝缘状态，所述间隙7的一端经过多孔板电极2与电极室2(阴极室)内壁面上的进液通道10的一端连接，所述进液通道10的另一端连接冲洗液入口管8；所述间隙7的另一端经过多孔板电极4与电极室2(阳极室)内壁面上的排液通道11的一端连接，所述排液通道11的另一端连接冲洗液出口管9。所述电极室2的底部设有填充电极取出口15，所述电极室2的顶部设置了缓冲箱5，所述缓冲箱2上设有气体排出口6。
参见图5，作为另一个优化方案，所述电极室2还可以由导电材料制成的丝网状结构22组成，可以使用导电性能好、抗腐蚀性强的铅、铂、钛、石墨等材料制成，其空隙率控制在0.7－0.9。无多孔板电极4及填充的电极材料3，其余结构及反应原理同本实施例。
立式结构如下：
参见图1，本实施例反应器为立式，基本结构与所述卧式反应器的结构基本相同，上层电极室2为阴极室，下层电极室2为阳极室，唯一不同的是不设有缓冲箱5、气体排出口6和填充电极取出口15，其余同实施例1。
上述两种结构均适用于第一电解反应器18和第二电解反应器19。
所述浓缩液在第一电解反应器18(卧式)中的除铁过程如下：
来自浓缩塔塔底的浓缩液物性参数及相关组成如下：
pH值：4.0～5.0；
硫酸铵浓度：30～45％；
EDTA-Fe(Ⅱ)+EDTA-Fe(Ⅲ)浓度：0.09～0.15mol/L；
吸收液温度：50－60℃左右。
所述浓缩液(作为电解液)由电解反应器的进口连接短管13进入，先穿过一层多孔板电极4进入左侧的电极室2(阳极室)进行氧化反应：
在阳极室发生的氧化反应：
2H2O→O2+4H++4e (7)
若浆液中溶有氢气，还可能发生以下反应：
H2→2H++2e (8)
Fe2+EDTA→Fe3+EDTA+e (2′)
Fe2+→Fe3++e (3′)
经过氧化反应后的电解液穿过左侧的电极室2的多孔板电极4、间隙7，由右侧的电极室2一端的多孔板电极4进入右侧的电极室4(阴极室)内进行还原反应：
在阴极室发生的还原反应：
Fe2+EDTA(NO)+5H++5e→Fe2+EDTA+NH3+H2O (1)
或：
Fe3+EDTA+e→Fe2+EDTA (2)
Fe3++e→Fe2+ (3)
Fe2++2e→Fe (4)
控制所述反应单元中阳极室和阴极室的电位差为1.5－4.5V。
在阴极室内反应后的电解液穿过下游的多孔板电极4由出口连接短管14流出，即完成浓缩液中的铁的去除，本实施例中，除铁效率可为90％以上。
除下来的铁以元素铁的形态析出在填充的电极材料3上，换下来的碳电极材料可作为烧结矿的优质原料。
部分回流过程：
由所述冲洗液出口管9引出部分电解反应器内的浓缩液与进入电解反应器前的浓缩液混合后一起经进口连接短管13进入电解反应器进行电解反应，实现反应中间产物的部分回流，经出口连接短管14出电解反应器的部分反应后的电解液经冲洗液入口管8回送进入电解反应器内实现反应产物的部分回流，通过反应中间产物和反应产物的部分回流有利于提高电解液中反应物的转化率。上述操作可长期进行，或根据需要定时进行。
或者所述浓缩液在第一电解反应器18(立式)中的除铁过程如下：
工作过程：
参见图1，浓缩液来源同实施例1，反应过程同实施例1，浓缩液由反应器底部的进口连接短管13进入电解反应器，由下至上定向流动，依次穿过阳极室、阴极室由反应器顶部的出口连接短管14流出，其余同实施例1。除铁效率为90％。
所述吸收液在第二电解反应器19(卧式)中的再生过程如下：
参见图2，所述来自吸收塔塔底的吸收液的物性参数及相关组成如下：
pH值：5.0～5.5；
硫酸铵浓度：5～15％；
EDTA-Fe(Ⅱ)+EDTA-Fe(Ⅲ)浓度：0.015～0.05mol/L；
吸收液温度：50℃左右。
吸收液(作为电解液)由筒体1一端进口连接短管13水平进入反应器，液相流动垂直于多孔板电极4，电解液经多块多孔板电极4依次流经阳极室、阴极室，最后经筒体另一端的出口连接短管14排出。
在阳极室发生的氧化反应包括：
2H2O→O2+4H++4e (7)
若浆液中溶有氢气，还可能发生以下反应：
H2→2H++2e (8)
Fe2+EDTA→Fe3+EDTA+e (2′)
Fe2+→Fe3++e (3′)
在阴极室发生的还原反应：
Fe2+EDTA(NO)+5H++5e→Fe2+EDTA+NH3+H2O (1)
或：
Fe3+EDTA+e→Fe2+EDTA (2)
Fe3++e→Fe2+ (3)
Fe2++2e→Fe (4)
控制所述反应单元中阳极室和阴极室的电位差为1.50－4.5V。
在阴极室内反应后的电解液穿过阴极室的多孔板电极4由另一端的出口连接短管14流出，即完成电解液的再生过程。从反应器出来的电解液(即吸收液)实现了Fe3+EDTA被还原成Fe2+EDTA，恢复了对氮氧化物的吸收能力，可再次循环利用。
在上述电化学反应中，反应(1)、(2)、(3)、(6)、(7)和(8)是吸收液再生的有益反应；反应(4)和(5)是特别不利于浆液再生的反应。因此，电极室顶部的缓冲箱可以收集反应反应(7)和反应(5′)产生的氧气，并经气体排出口6排出。另一方面，当需向电极室2更换电极材料时，可通过缓冲箱5对电极室2内的电极材料进行置换；
当吸收液中还原性组份亚硫酸根的不足时，在电解再生反应中，反应(7)和(8)为电化学反应进行提供电荷平衡，因此可经缓冲箱5向电极室2内的电解液中通入氢气等还原性的组分，以促进反应(8)的进行，并可降低电解电压。
本实施例中，所述吸收液的再生率达80％以上。
并且，根据需要，本发明也可以实施例2所述采用立式反应器结构进行上述工艺过程，其反应原理和过程相同。
自清洁：
在阴极室中，反应(4)不可避免会发生，为了保证电解液中的铁组分平衡，同时避免析出的铁元素对多孔板电极2孔隙的堵塞，定期将反应器中反应单元的相邻阴、阳电极室的极性对换，使原来具有阳极极性的电极室2变为阴极室，原来具有阴极极性的电极室2变为阳极室，同时对换进反应器的电解液进出口，使析出的铁元素重新氧化成亚铁离子进入吸收液，起到反应器的自清洁作用。
另外，对于电解液中少量的进入相邻两多孔板电极的间隙7处颗粒物沉积问题，可以将冲洗液由冲洗液入口管8通入，经进液通道10送入间隙7中以冲洗沉积物，冲洗液小部分由多孔板电极2孔隙进入两侧的电极室2内，大部分带着析出物经排液通道11由冲洗液出口管9排出，以保证反应器的正常运行。
或者第二电解反应器19为卧式，且具有两个反应单元。
参见图3，每个反应单元均由两个电极室2组成，本实施例中，靠近进口连接短管13起算，第一反应单元内的两个电极室2依次为阴极室和阳极室，第二个反应单元的两个电极室2与第一个反应单元两个电极室2的设置顺序正好相反，依次为阳极室、阴极室。上述设计方式仅为列举，本领域技术人员也可根据处理的电解液内的反应物选择使两个反应单元的电极室2设置顺序相同。每个反应单元的具体结构同实施例2。
所述吸收液在第二电解反应器19(为卧式、两个反应单元)中的再生过程如下：
吸收液同实施例2。
参见图3，在第一个反应单元，阴极和阳极的电位差为2.5－4.5V，主要目的是推动反应(1)和(6)的进行，从而实现氮氧化物转化为氨。在阴极室发生以下还原反应：
Fe2+EDTA(NO)+5H++5e→Fe2+EDTA+NH3+H2O (1)
或：
Fe3+EDTA+e→Fe2+EDTA (2)
Fe3++e→Fe2+ (3)
Fe2++2e→Fe (4)
若溶液中含有氧还存在氧阴极反应：
O2+2H2O+4e→4OH- (5)
在阳极室发生的氧化反应：
2H2O→O2+4H++4e (7)
若浆液中溶有氢气，还可能发生以下反应：
H2→2H++2e (8)
由于反应(2)、(4)和(6)的具有很好的可逆性，所以在阳极室还发生以下的氧化反应：
Fe2+EDTA→Fe3+EDTA+e (2′)
Fe2+→Fe3++e (3′)
反应器的第二个结构单元阴极和阳极的电位差为1.5－2.5V，主要目的是推动反应(2)和(7)的进行，从而实现络合吸收剂的再生。反应(1)和(6)的可逆性低，反应(2)、(3)和(5)的具有很好的可逆性，所以进入反应器的第二个反应单元时，先进入阳极室，在阳极室发生氧化反应：
Fe2+EDTA→Fe3+EDTA+e (2′)
酸性介质：2H2O→O2+4H++4e (7)
在阴极室发生的还原反应：
Fe3+EDTA+e→Fe2+EDTA (2)
Fe3++e→Fe2+ (3)
Fe2++2e→Fe (4)
若溶液中含有氧还存在氧阴极反应：
O2+2H2O+4e→4OH- (5)
以上的电化学反应中，反应(1)、(2)、(3)、(6)、(7)是吸收液再生的有益反应；反应(4)和(5)是特别不利于浆液再生的反应。所以反应器设置了缓冲箱用于分离出反应(7)和反应(5′)产生的氧气。同时，设置两个反应单元以实现不同电解电压下进行需要的电化学反应。
本实施例中，所述电解液的再生率大于80％。

Claims (16)

1.一种络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺，包括烟气增压后送入浓缩塔与塔内浓缩液接触反应，出浓缩塔的烟气送入吸收塔与塔内循环吸收液接触反应，浓缩塔塔底部分反应后的浓缩液经除铁后送入硫酸铵结晶系统，吸收塔塔底部分反应后的吸收液经再生后回送到吸收塔上部作为循环吸收液，其特征在于，在所述吸收塔中，所述烟气由吸收塔中部的烟气入口进入吸收塔，首先经过塔上部设置的至少一层吸收及电化学反应层与循环吸收液逆向接触反应，再经过填料层和喷淋层后由烟气出口排出；由吸收塔上部喷淋层喷出的循环吸收液依次经过塔上部的填料层和至少一层吸收及电化学反应层与烟气逆向接触反应后进入吸收塔底部，再生后回送到吸收塔上部的喷淋层喷入塔内作为循环吸收液；所述吸收及电化学反应层包括上下布置的三层电极层，由下至上依次为阴极层、阳极层和阴极层，烟气由下至上依次穿过阴极层、阳极层和阴极层的同时，与循环吸收液逆向接触边进行气－液吸收反应，边进行电化学反应；所述电极层为导电材料制成的网状结构，相邻两个电极层间相互绝缘；所述吸收及电化学反应层通过安装在塔壁上的接线柱与电源相接；
所述浓缩塔塔底部分反应后的浓缩液送入第一电解反应器中进行除铁，具体方法为：所述浓缩液经进口连接短管进入第一电解反应器，所述第一电解反应器设有一个反应单元，每个反应单元由两个极向相反且相互绝缘的电极室组成，分别为阴极室和阳极室；所述浓缩液先进入反应单元中的阳极室发生氧化反应，然后再进入阴极室发生还原反应；反应后的电解液由反应器的出口连接短管排出送入硫酸铵结晶系统。
2.如权利要求1所述的络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述吸收塔塔底部分反应后的吸收液送入第二电解反应器中进行再生，具体方法为：所述吸收液经进口连接短管进入第二电解反应器，所述第二电解反应器至少设有一个反应单元，每个反应单元由两个极向相反且相互绝缘的电极室组成，分别为阴极室和阳极室；
当所述第二电解反应器中设有一个反应单元时，所述吸收液先进入反应单元中的阳极室发生氧化反应，然后再进入阴极室发生还原反应；反应后的吸收液由第二电解反应器的出口连接短管排出回送到吸收塔上部作为循环吸收液；
当所述第二电解反应器中设有两个反应单元时，所述吸收液先进入第一个反应单元中的阴极室发生还原反应，再进入阳极室发生氧化反应；然后继续进入第二反应单元中阳极室发生氧化反应，最后进入阴极室发生还原反应；反应后的吸收液由第二电解反应器的出口连接短管排出回送到吸收塔上部作为循环吸收液。
3.如权利要求1或2所述的络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述第一电解反应器和第二电解反应器的电极室均具有如下结构：所述电极室由至少一块多孔板电极与对应的筒体围成的区域组成；或者所述电极室由导电材料制成的丝网状结构与对应的筒体组成。
4.如权利要求3所述的络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述电极室由两端的多孔板电极与对应的筒体围成的区域组成，电极室内填充具有导电性的电极材料，所述浓缩液或吸收液依次穿过电极室两端的多孔板电极由一个电极室向另一个电极室定向流动，所述浓缩液或吸收液的液相流动方向垂直于多孔板电极表面。
5.如权利要求2所述的络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺，其特征在于，控制第一电解反应器内反应单元中的阴极室和阳极室的电位差为1.5－4.5V；
当所述第二电解反应器中仅含有一个反应单元时，控制该反应单元中的阴极室和阳极室的电位差为1.5－4.5V；当所述第二电解反应器中含有两个反应单元时，控制第一个反应单元中阴极室和阳极室的电位差为2.5－4.5V；第二个反应单元中阴极室和阳极室的电位差为1.5－2.5V。
6.如权利要求4述的络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述第一和/或第二电解反应器为卧式，每个电极室顶部设有气体缓冲箱，可通过气体缓冲箱向电极室内通入反应物，或者将电极室内反应产生的反应中间产物移出。
7.如权利要求4所述的络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述反应单元内相邻两个电极室端部的多孔板电极平行设置，多孔板电极间具有间隙，所述间隙的一端经过多孔板电极与电极室内壁面上的进液通道的一端连接，所述进液通道的另一端连接冲洗液入口管；所述间隙的另一端经过多孔板电极与电极室内壁面上的排液通道的一端连接，所述排液通道的另一端连接冲洗液出口管；当浓缩液或吸收液中含有的颗粒物及填充电极材料破碎颗粒聚集在两多孔板电极间的间隙内时，由冲洗液入口管通入冲洗液，冲洗液经进液通道进入间隙的一端，对间隙进行冲洗，冲洗液由间隙的另一端进入排液通道，最后由冲洗液出口管排出。
8.如权利要求7所述的络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述间隙的宽度为1－10mm。
9.如权利要求4所述的络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺，其特征在于，定期调换反应单元中相邻两个电极室的极性，并改变浓缩液或吸收液在反应器内的流动方向，使电极室内的电化学反应析出物发生逆向电化学反应重新进入电解液。
10.如权利要求4所述的络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述电极室内填充的电极材料为贵金属盐改性后的颗粒状活性炭、煤焦炭、石油焦或耐腐蚀的金属屑、或金属丸，粒度为8－20mm。
11.如权利要求7所述的络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺，其特征在于，通过冲洗液入口管向电极室内通入反应物，或通过冲洗液出口管引出部分中间产物。
12.如权利要求7所述的络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺，其特征在于，由所述冲洗液出口管引出部分第一或第二电解反应器内的浓缩液或吸收液与进入第一或第二电解反应器前的浓缩液或吸收液混合后一起进入电解反应器进行电解反应，实现反应中间产物的部分回流，出第一或第二电解反应器的部分反应后的浓缩液或吸收液经冲洗液入口管回送进入第一或第二电解反应器内实现反应产物的部分回流。
13.如权利要求1所述的络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述吸收及电化学反应层的三层电极层中，相邻两电极层的极性相反，相邻两个电极层之间的间距为1－10mm，最上层和最下层电极层厚度为100－150mm，中间层电极层厚度为150－200mm，最上层和最下层两层电极层总厚度不小于中间层电极层的厚度。
14.如权利要求1或13所述的络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述吸收及电化学反应层中的阴极层和阳极层的电位差为1.5－4.5V。
15.如权利要求1或13所述的络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述烟气穿过喷淋层后再经塔上部的静电除雾及反应层由塔顶的烟气出口排出，所述静电除雾及反应层包括上、下两层电极层，下层为阴极层，上层为阳极层，所述烟气由下至上依次穿过阴极层和阳极层；所述电极层为导电材料制成的网状结构，相邻两个电极层间相互绝缘；所述静电除雾及反应层通过安装在塔壁上的接线柱与电源相接。
16.如权利要求15所述的络合吸收同步电解再生的烟气氨法脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述静电除雾及反应层中，每层电极层厚度为100－150mm，两层电极层之间间距为200－300mm。
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